李 巍,李 佳,侯錦湘,高 芳 (北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院,水環(huán)境模擬國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100875)

貴州龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)酸性降水特征及變化趨勢(shì)

李 巍*,李 佳,侯錦湘,高 芳 (北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院,水環(huán)境模擬國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100875)

以2007年4月～2008年12月貴州龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)的降水監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),運(yùn)用統(tǒng)計(jì)學(xué)方法對(duì)該地區(qū)大氣降水酸度和化學(xué)組成的特征及其季節(jié)變化趨勢(shì)進(jìn)行分析.結(jié)果表明,研究期內(nèi)當(dāng)?shù)氐慕邓畃H均值為4.70,酸雨占降雨次數(shù)的70.1%和總降雨量的76.7%.酸雨的發(fā)生呈現(xiàn)一定的季節(jié)變化特征,其中春季為酸雨高發(fā)季節(jié).降水中SO42-、NO3-、NH4＋、Ca2＋等含量較高.與相關(guān)研究進(jìn)行對(duì)比,初步認(rèn)為該地區(qū)大氣降水所帶來的S和N的濕沉降量尚未超過當(dāng)?shù)厣鷳B(tài)系統(tǒng)的酸沉降臨界負(fù)荷.

降雨；酸度；化學(xué)組成；變化趨勢(shì)；貴州

貴州是我國(guó)南方酸沉降比較嚴(yán)重的省份之一,早在20世紀(jì)90年代初,貴陽(yáng)和重慶就已成為我國(guó)西南重酸雨區(qū)的中心[1].據(jù)報(bào)道,2007年貴州全省的SO2排放量為137.5萬(wàn)t[2],單位國(guó)民生產(chǎn)總值 SO2排放量居全國(guó)第一.目前,對(duì)貴州酸雨?duì)顩r的已有研究主要集中在區(qū)域酸沉降狀況和酸雨化學(xué)組成等方面[3-7],而對(duì)區(qū)域內(nèi)酸性降水特征和季節(jié)性變化的研究尚不多見.作者選擇貴州龍里生態(tài)示范園為實(shí)驗(yàn)區(qū)(簡(jiǎn)稱龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)),以當(dāng)?shù)?007年4月～2008年12月的降水監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ),探討酸雨強(qiáng)度的發(fā)展趨勢(shì)和季節(jié)變化,并分析其降水中的主要化學(xué)組成,為該區(qū)域酸沉降生態(tài)影響評(píng)估工作提供研究基礎(chǔ).

1 研究方法

1.1 實(shí)驗(yàn)區(qū)概況

龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)位于黔中腹地、苗嶺山脈中段,東經(jīng)106°45′18"～107°15′1"、北緯26°10′19"～26°49′33",距貴陽(yáng)市中心約 30km.園區(qū)總面積約11.89km2,海拔高度在1109～1629m之間.園內(nèi)植被覆蓋率達(dá) 90%以上,主要樹種為馬尾松、杉木等.主要土壤類型是砂巖和石灰?guī)r母質(zhì)上發(fā)育的黃壤.

1.2 樣品采集及測(cè)定方法

利用自動(dòng)降水采樣器按照降水場(chǎng)次采集水樣,并記錄每次降雨的雨量.分別用PHS-3C型精密pH計(jì)和DDS-307A型電導(dǎo)率儀現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定樣品的pH值和電導(dǎo)率,然后帶回實(shí)驗(yàn)室,經(jīng)0.45μm的微孔濾膜過濾后用Dionex-600IC型離子色譜儀測(cè)定其中的主要陰離子(SO42-、NO3-、Cl-、NO2-、PO43-、甲酸根、乙酸根)和陽(yáng)離子(NH4+、Ca2+、K+、Na+、Mg2+)含量,2007年4月～2008年12月期間,共采集降水樣品 77個(gè),以降雨量為權(quán)重,用加權(quán)平均法計(jì)算出各月、季及全年平均值,離子濃度單位為μmol/L.

2 結(jié)果

2.1 酸雨強(qiáng)度

酸雨的強(qiáng)度由酸雨出現(xiàn)的頻次和酸度共同決定.通過對(duì)采集到的77個(gè)降水樣品進(jìn)行雨量加權(quán)計(jì)算,實(shí)驗(yàn)區(qū)2007年4月～2008年12月間降水樣品的pH值分布范圍為3.40～7.68,平均值為4.70.參考何紀(jì)力等[8]的劃分方法并結(jié)合實(shí)驗(yàn)區(qū)的實(shí)際情況,將降雨 pH值劃分為＜3.8,3.8～4.4,4.4～5.0, 5.0～5.6,5.6～6.2,6.2～6.8,6.8～7.4以及＞7.4共8個(gè)等級(jí)(圖1).從降雨次數(shù)來看,整個(gè)研究期內(nèi)的酸雨頻率為 70.1%(其中 2007年為 60.8%,2008年為85.2%),降水pH值在3.8～4.4范圍內(nèi)的比例最高;從降雨量來看,酸雨量占總降雨量的76.7%,pH值在 4.4～5.0范圍內(nèi)的雨量最多.從降水酸度來看,2007年降水的pH值主要集中在4.4～5.6,未出現(xiàn)pH值低于3.8的降水;而2008年降水的pH值集中在3.8～4.4,pH值低于3.8的降水出現(xiàn)了2次.

圖1 實(shí)驗(yàn)區(qū)降水pH值頻率分布Fig.1 pH values of precipitation frequency in Longli experimental plot

2.1.1 降雨量與酸雨強(qiáng)度的關(guān)系 2007年 4～12月間共監(jiān)測(cè)到降雨50次,總降雨量698.0mm; 2008年 3～12 月間共監(jiān)測(cè)到降雨 27 次,總降雨量286.7mm.2008年1～2月未監(jiān)測(cè)到降雨.將每次降雨觀測(cè)所取得的雨量按5個(gè)等級(jí)(毛毛雨:0.1≤R＜2,小雨:10≤R＜25,大雨:25≤R＜50,暴雨:R≥50,R為雨量,單位mm)進(jìn)行劃分,并對(duì)不同雨量等級(jí)下降水的pH均值和酸雨出現(xiàn)率進(jìn)行分析,結(jié)果見表1.

表1 不同雨量等級(jí)下降水酸度及酸雨頻率統(tǒng)計(jì)結(jié)果Table 1 Statistics of rainfall acidity and acid rain’s frequency in different rainfall capacity levels

由表1可見,5個(gè)雨量等級(jí)的降水酸度、酸雨出現(xiàn)率相差明顯.隨著雨量的增大,pH值呈“U”型變化,中雨的酸度最高,為 4.74;此外,中雨時(shí)出現(xiàn)酸雨和強(qiáng)酸雨的頻率也最高.

2.1.2 酸雨強(qiáng)度的季節(jié)變化 通過分析監(jiān)測(cè)時(shí)段內(nèi)不同季節(jié)的降水酸度變化可以發(fā)現(xiàn),2007年降水pH均值最低和酸雨發(fā)生頻率最高的季節(jié)都是春季,秋冬季無酸雨;而2008年除夏季外,其他季節(jié)的酸雨頻率都高達(dá)100%,且pH均值都在4.4以下(表2).

表2 實(shí)驗(yàn)區(qū)降水酸度和頻率的季節(jié)變化Table 2 Seasonal variety of rainfall’s acidity and frequency in Longli experimental plot

2.2 降水離子監(jiān)測(cè)結(jié)果

實(shí)驗(yàn)區(qū)的降雨屬硫酸型,陰離子中 SO42-占70%,其次是NO3-和Cl-,分別占19%和7%.陽(yáng)離子中除H+外,NH4+、Ca2+、K+所占比例較大,分別占59%、16%和15%.表3列出了研究期間實(shí)驗(yàn)區(qū)各季節(jié)降雨中主要化學(xué)成分的濃度均值.

表3 實(shí)驗(yàn)區(qū)降水離子濃度均值表(μmol/L)Table 3 Ion concentration of precipitation in different seasons in Longli experimental plot (μmol/L)

3 結(jié)果與討論

3.1 酸雨強(qiáng)度特征及趨勢(shì)分析

3.1.1 酸雨強(qiáng)度及總體變化趨勢(shì)分析 與同處南方重酸雨區(qū)的長(zhǎng)沙、重慶以及本省的貴陽(yáng)、雷公山等地近期的研究結(jié)果相比(表4),該地區(qū)研究期內(nèi)雨水酸化程度較輕,酸雨發(fā)生頻率也較低.

表4 龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)與其他區(qū)域酸雨強(qiáng)度的比較Table 4 Comparison of acid rain’s intensity between Longli experimental plot and some other areas

表5 龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)降水秩相關(guān)系數(shù)計(jì)算結(jié)果Table 5 Result of correlation coefficient in Longli experimental plot

采用Daniel趨勢(shì)檢驗(yàn),使用Spearman秩相關(guān)系數(shù)法對(duì)實(shí)驗(yàn)期內(nèi)降水pH月均值和酸雨發(fā)生頻率進(jìn)行趨勢(shì)分析.將秩相關(guān)系數(shù) ra的絕對(duì)值同Spearman秩相關(guān)系數(shù)表中的臨界值Wp進(jìn)行比較,若︱ra︱≥Wp,則表示變化趨勢(shì)顯著;若 ra是負(fù)數(shù),則表示有下降趨勢(shì).由表5可知,龍里地區(qū)2007～2008年的降水酸度有所增強(qiáng),但趨勢(shì)不明顯;酸雨發(fā)生頻率有較明顯的增大,總體來說酸雨污染呈現(xiàn)加劇趨勢(shì).

3.1.2 降雨量與酸雨強(qiáng)度的關(guān)系分析 由表 1可知,隨著雨量的增大,pH均值和酸雨出現(xiàn)頻率先降低后升高, 中雨時(shí)達(dá)到極值;雨量達(dá)中雨前隨著雨量的增大強(qiáng)酸雨的發(fā)生頻率升高,而雨量達(dá)中雨以上時(shí)未觀測(cè)到強(qiáng)酸雨.根據(jù)以往的研究結(jié)果,這可能是云下酸化過程和堿化過程的綜合作用造成的[11].此分析結(jié)果與林長(zhǎng)城等[12]在福州地區(qū)的觀測(cè)結(jié)果有相似之處,與黃美元等[13]在重慶地區(qū)的觀測(cè)結(jié)果不一致,可見降水酸度除了與雨量大小有關(guān)外,很大程度上還取決于局地污染物的性質(zhì)和氣象條件的變化.

3.1.3 酸雨強(qiáng)度的季節(jié)變化分析 通過對(duì)比研究期間實(shí)驗(yàn)區(qū)降水 pH值的季節(jié)變化可以發(fā)現(xiàn),總體來說,春季是酸雨的高發(fā)季節(jié),酸雨發(fā)生頻率可達(dá)90%以上,且pH值較低;夏季降雨的pH均值仍低于 5.0,但酸雨發(fā)生頻率降到 60%以下.這是因?yàn)榇杭局皠倓偨?jīng)歷了漫長(zhǎng)少雨的冬季,空氣中的酸性物質(zhì)濃度較高;而夏季降水頻度高、強(qiáng)度大,對(duì)大氣有較好的沖刷作用.2007、2008年秋、冬季降雨體現(xiàn)出完全不同的特征,pH值和酸雨出現(xiàn)頻率呈現(xiàn)出較大的差異,可能與這兩年中降雨頻次和雨量的顯著不同有關(guān).

3.2 降水化學(xué)特征分析

3.2.1 降水化學(xué)組成和離子平衡 該地區(qū)降水樣品中Ca2+含量相對(duì)較少,而NH4+和K+含量較高.這與龍里生態(tài)園所處的小環(huán)境有很大關(guān)系.實(shí)驗(yàn)區(qū)植被覆蓋率高,裸露地表產(chǎn)生的塵埃大為減少,從而使降水中的Ca2+含量相對(duì)較低.相關(guān)研究表明[14],水溶性 K主要來源于生物質(zhì)燃燒,故推測(cè)實(shí)驗(yàn)區(qū)大氣中的水溶性K 主要來自附近居民使用秸稈做燃料的燃燒過程.NH4+主要來源于牲畜喂養(yǎng)、農(nóng)業(yè)施肥和垃圾不及時(shí)清運(yùn)導(dǎo)致的有機(jī)質(zhì)降解等過程產(chǎn)生的 NH3 在大氣中的轉(zhuǎn)化[15].實(shí)驗(yàn)區(qū)附近分布著成片的農(nóng)田,農(nóng)田中各種化肥和農(nóng)家肥的施用對(duì)空氣中 NH3的含量產(chǎn)生了一定的影響.

由表6可見,實(shí)驗(yàn)區(qū)降水樣品中的陽(yáng)離子總量大于陰離子總量,這與未測(cè)F-、HCO3

-、C2O42-等陰離子有關(guān).貴州屬于高氟地區(qū),飲用水和土壤中的氟含量都相對(duì)較高,未測(cè) F-對(duì)雨水的陰陽(yáng)離子平衡結(jié)果產(chǎn)生了一定的影響.

表6 龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)降水中離子平衡狀況Table 6 Ionic equilibrium of precipitation at Longli experimental plot

龍里實(shí)驗(yàn)區(qū) SO42-/NO3-的年均值為 3.78,明顯低于全國(guó) 6.4的平均水平[16],這說明實(shí)驗(yàn)區(qū)降水不是典型的硫酸型酸雨, NO3-含量對(duì)當(dāng)?shù)亟涤晁岫扔绊戄^為重要.由于龍里生態(tài)園根據(jù)其自身的交通及景觀優(yōu)勢(shì),立足于生態(tài)旅游并承接會(huì)議、培訓(xùn)等項(xiàng)目開發(fā),從而使汽車尾氣中的 NOx成為當(dāng)?shù)氐闹匾廴驹粗?這與計(jì)算得到的春夏兩季SO42-/NO3-比值較小是一致的.

降水酸度與降水中所含酸堿性物質(zhì)的量及其化學(xué)性質(zhì)有關(guān).(SO42-+NO3-)/(Ca2++NH4+)比值反映了降水中影響酸度的主要陰陽(yáng)離子的比例,一般情況下比值越高酸雨情況越嚴(yán)重.實(shí)驗(yàn)區(qū)的該比值在 0.5～0.85之間,遠(yuǎn)低于廣州地區(qū)的1.5～1.8,處于北方和西南地區(qū)相應(yīng)值[17](分別為0.4～0.7和1)之間,說明該地區(qū)的降雨酸化程度不及廣州和西南地區(qū)的總體狀況嚴(yán)重,比北方要嚴(yán)重些.這與前面對(duì)酸雨強(qiáng)度的分析結(jié)果是一致的. 3.2.2 降水組分的聚類分析 對(duì)降水的化學(xué)組分進(jìn)行聚類分析的結(jié)果見圖 2.降水中的主要離子成分可分為3類,其中NH+、K+、SO2-和NO-443為一類,Na+、Mg2+、Ca2+為一類,Cl-自成一類.

圖2 龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)降水化學(xué)組分聚類分析Fig.2 Cluster analysis of precipitation’s chemical composition at Longli experimental plot

一般來說,雨水中的 SO42-和 NO3-主要來自工業(yè)和交通污染,Ca2+和Mg2+主要來自陸地源,如被風(fēng)刮起的土壤、塵埃和沙粒,NH4+主要來源于自然界有機(jī)物分解、人類活動(dòng)遺棄物的排放和工業(yè)排放,而Cl-和Na+主要反映海洋源的貢獻(xiàn)[17].由于Cl-和Na+主要來自海洋源,Cl-/Na+的物質(zhì)的量比值應(yīng)在1附近.在受到Cl污染影響的地區(qū),降水中 Cl-的含量較高,因此該比值可側(cè)面反映研究區(qū)的Cl污染狀況[8].表4的結(jié)果顯示,當(dāng)?shù)亟邓蠳a+比Cl-的物質(zhì)的量濃度要高.這一方面說明該地區(qū)的Cl污染并不嚴(yán)重,另一方面也說明Na+的含量還受到其他源的影響.通過相關(guān)研究中對(duì)當(dāng)?shù)赝寥莱煞值姆治霭l(fā)現(xiàn),該地區(qū)土壤中Na+的含量較高,因此降水中的Na+可能部分來自陸地源.從聚類結(jié)果來看,陸地源對(duì) Na+含量的影響更大.

3.2.3 降水中主要組分的相關(guān)性分析 對(duì)77組降水化學(xué)成分進(jìn)行相關(guān)性分析(表 7),結(jié)果表明,pH值不與某一特定指標(biāo)或離子濃度顯著相關(guān),它的值實(shí)際是多種離子和因素相互作用的結(jié)果.降雨量與 K+含量呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)關(guān)系(P＜0.01).此外,Mg2+與 Ca2+(P＜0.01)、NO3-與SO42-(P＜0.01)之間均呈現(xiàn)出明顯的正相關(guān)關(guān)系,這與離子來源具有同一性有關(guān).電導(dǎo)率主要與SO42-和 NO3-有關(guān)(P＜0.05),進(jìn)一步說明 SO42-和NO3-是降水離子中的主要成分.Na+與 NH4+、Mg2+、Ca2+、NO3-、SO42-等離子間均呈現(xiàn)顯著的正相關(guān)(P＜0.01).Cl-僅與 NO3-表現(xiàn)出一定程度的正相關(guān)(P＜0.05),與其他離子無顯著的相關(guān)性,這與其在降水陰離子成分中的比重較小有關(guān).

表7 降雨主要指標(biāo)及主要組分的相關(guān)矩陣Table 7 Correlation matrix of precipitation’s main index and chemical composition

3.3 降水離子沉降量

降水離子沉降量是評(píng)價(jià)酸沉降污染水平和污染控制的基礎(chǔ)參數(shù)之一[8].降水離子沉降量由每場(chǎng)雨降水量和離子質(zhì)量濃度加權(quán)的方法計(jì)算,公式為:D=ρi·Vi.式中:D為離子沉降量, mg/(m2·a); ρi為第i場(chǎng)雨的離子質(zhì)量濃度,mg/L;Vi為第i場(chǎng)雨的降水量,mm.結(jié)果見表8.

由表8可見,表中所列離子的沉降量普遍在春季最大,冬季最小.這是因?yàn)辇埨飳?shí)驗(yàn)區(qū)冬季很少降雨,直到次年春天雨季來臨時(shí),空氣中的各種離子才以濕沉降的方式落至地面.2008年秋季NO3-、SO42-和 NH4+的沉降量都明顯高于2007年,而起主要中和作用的 Ca2+卻只有 2007年相應(yīng)值的一半,這也從側(cè)面說明了這兩年秋季酸雨特征完全不同的原因.比較2007、2008兩年幾種離子的沉降量結(jié)果發(fā)現(xiàn),由于 2008年監(jiān)測(cè)到的降雨次數(shù)只有 2007年的一半,NO-、SO2-34和 Ca2+的沉降量都低于 2007年的相應(yīng)值,但由于 Ca2+降低的比例更大,從而造成 2008年酸雨出現(xiàn)的頻度較高、酸度較大,H+沉降量反而遠(yuǎn)高于2007年的相應(yīng)值.相比之下兩年中NH4+的沉降量差異不顯著.

表8 龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)降水主要離子各季節(jié)沉降量 [mg/(m2·a)]Table 8 Total settlement of precipitation’s main ions in different seasons at Longli experimental plot [mg/(m2·a)]

SO42-和NO3-等致酸物質(zhì)的過量沉降會(huì)導(dǎo)致土壤和地表水系的酸化.研究表明,該地區(qū)生態(tài)系統(tǒng)的硫沉降負(fù)荷在 3.0～3.2g/(m2·a)以下[18],氮沉降負(fù)荷在 2.0g/(m2·a)左右[19].經(jīng)換算,龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)2007年4～12月和2008年1～12月間的硫沉降量分別為1.4和0.6g/(m2·a),氮沉降量分別為0.2和0.07g/(m2·a).但考慮到干沉降及與外界的交換,硫和氮的實(shí)際沉降量高于計(jì)算值,仍可能對(duì)該地區(qū)生態(tài)環(huán)境構(gòu)成威脅.

4 結(jié)論

4.1 研究期間貴州龍里實(shí)驗(yàn)區(qū)的降水 pH均值為 4.70,酸雨占總降雨次數(shù) 70.1%和總降雨量的76.7%.與2007年相比2008年的降水酸度在增強(qiáng),但趨勢(shì)不明顯;酸雨發(fā)生頻率明顯增大,總體來說酸雨污染呈現(xiàn)加劇趨勢(shì).

4.2 該地區(qū)酸雨呈現(xiàn)一定的季節(jié)變化規(guī)律.春季酸雨高發(fā),夏季頻率有所下降.2007年和 2008年秋冬兩季降雨體現(xiàn)出完全不同的特征,這可能與兩年中降雨量的顯著不同有關(guān).

4.3 降水的化學(xué)組成中以NH4+、K+、Ca2+為主要陽(yáng)離子,陰離子中 SO42-、NO3-和 Cl-所占比例較大.降雨類型為非典型硫酸型.

4.4 研究期內(nèi)當(dāng)?shù)亟邓辛蚝偷哪瓿两盗繘]有超過維持生態(tài)平衡所需的最低臨界值,但考慮到干沉降以及與外界的交換,仍可能對(duì)該地區(qū)的生態(tài)環(huán)境構(gòu)成威脅.

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Analysis of acid rain’s characteristics and variation tendency in Longli experimental plot, Guizhou.

LI Wei*, LI Jia, HOU Jin-xiang, GAO Fang (State Key Laboratory of Water Environment Simulation, School of Environment, Beijing Normal University, Beijing 100875, China). China Environmental Science, 2010,30(2)：155～160

From April 2007 to December 2008, the rainfalls had been collected and measured at Longli experimental plot in Guizhou Province. The acidity and chemical composition of rainwater were analyzed with statistical methods to reveal the characteristics and seasonal tendency of local acid rain. 76.7% of the total capacity of rainwater were acidic with an average pH value of 4.70 and the frequency of acid rain accounted for 70.1% during the study period. Meanwhile, the concentrations of SO42-, NO3-, NH4+, Ca2+of rainwater were higher in spring with much more occurrences of acid rain. As a conclusion, the wet depositions of sulfur and nitrogen did not exceed the critical loads estimated by the other studies.

rainfall；acidity；chemical composition；variation tendency；Guizhou Province

X131.1

A

1000-6923(2010)02-0155-06

2009-06-05

國(guó)家“973”項(xiàng)目(2005CB422207)

* 責(zé)任作者, 教授, weili@bnu.edu.cn

李 巍(1969-),男,遼寧沈陽(yáng)人,教授,博士,主要從事酸沉降對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的影響和危害評(píng)估,酸害污染控制與管理方面的研究工作.發(fā)表論文50余篇.