采用圓偏振啁啾飛秒激光脈沖操控CS2分子的相干拉曼散射過程*

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采用圓偏振啁啾飛秒激光脈沖操控CS2分子的相干拉曼散射過程*

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(華東師范大學(xué)精密光譜科學(xué)與技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海200062)
(2010年9月25日收到;2010年10月26日收到修改稿)

采用兩束圓偏振啁啾飛秒激光脈沖，非共線相干激發(fā)三原子分子CS2液體．在相位匹配的方向上，探測到由CS2頻率為397 cm－1的振動(dòng)模式產(chǎn)生的強(qiáng)度對稱分布的相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)信號(hào)和相干斯托克斯拉曼散射(CSRS)信號(hào)．當(dāng)調(diào)整兩束激發(fā)光的圓偏振狀態(tài)時(shí)，CARS，CSRS信號(hào)的強(qiáng)度、偏振、波長均發(fā)生規(guī)律性的改變:CARS，CSRS信號(hào)的強(qiáng)度分布反映了CS2在不同極化狀態(tài)下的受激拉曼散射截面大小;信號(hào)光的偏振方向決定于角動(dòng)量守恒定律;信號(hào)波長的移動(dòng)體現(xiàn)了CS2不同振轉(zhuǎn)能級(jí)之間的躍遷．上述信息對了解CS2分子和其分子的CARS和CSRS效應(yīng)的機(jī)理和行為是有參考意義的．

啁啾脈沖，相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)，相干斯托克斯拉曼散射(CSRS)，CS2

PACS:78．47．J－，78．35．+c

1.引言

相干拉曼散射因?yàn)樵O(shè)備簡單易行、信噪比大、光譜分辨率高，已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于物質(zhì)振、轉(zhuǎn)能級(jí)結(jié)構(gòu)的標(biāo)識(shí)．相干拉曼散射可以采用四波混頻的方法產(chǎn)生，即兩束激光非共線地相干入射物質(zhì)中，可以在相位匹配的方向上獲得高強(qiáng)度的相干拉曼散射光．當(dāng)不同偏振狀態(tài)的兩束光入射時(shí)，物質(zhì)中可以產(chǎn)生三種不同對稱性的極化，這些極化均對受激拉曼散射做出貢獻(xiàn)．第一種為各向同性的球?qū)ΨQ極化，其極化率為標(biāo)量，與入射光的偏振方向無關(guān)，因此受激拉曼散射光的偏振方向與入射激光相同，受激拉曼散射光的頻譜反映了物質(zhì)振動(dòng)能級(jí)間的躍遷;第二種為類似磁偶極子的對稱性極化，其極化率為一階張量，受激拉曼散射光的頻譜反映電子共振能級(jí)間的躍遷;第三種為類似電四極子的對稱極化項(xiàng)，其極化率為二階張量，與入射光的偏振方向有關(guān)，拉曼散射光的頻譜反映了振動(dòng)能級(jí)間的躍遷［1］．入射光為圓偏振光的相干拉曼散射被稱為圓偏振相干拉曼散射．理論上，入射光的偏振狀態(tài)對圓偏振相干拉曼散射增益的影響已經(jīng)討論清楚，這對于理解圓偏振相干拉曼散射的產(chǎn)生過程非常重要［1，2］．實(shí)驗(yàn)上，在H2氣中已經(jīng)實(shí)現(xiàn)通過改變共線入射的預(yù)抽運(yùn)脈沖和抽運(yùn)脈沖的圓偏振極化狀態(tài)控制抽運(yùn)光能量向CSRS或者CARS邊帶流動(dòng)的方向［3］．近幾年發(fā)展起來的多重CARS光譜技術(shù)因其能同時(shí)激發(fā)多重CARS光譜線，具有高的光譜分辨率和信噪比，且不必用多個(gè)激光脈沖源，適宜于復(fù)雜分子和生物樣品分析，因而備受重視［4—6］．多重CARS光譜技術(shù)的一個(gè)方案就是采用寬頻帶啁啾飛秒脈沖作為預(yù)抽運(yùn)脈沖和抽運(yùn)脈沖，前者激發(fā)樣品產(chǎn)生多重CSRS效應(yīng)，再和后者互作用產(chǎn)生多重CARS效應(yīng)．本文則根據(jù)相干拉曼互作用中的能量和動(dòng)量守恒定律，采用四波混頻的方法，將兩束圓偏振啁啾飛秒激光脈沖非共線地入射到三原子分子CS2液體中，在兩個(gè)相位匹配的方向上，同時(shí)獲得信噪比較大的圓偏振CARS信號(hào)和CSRS信號(hào)．改變啁啾激光脈沖的頻率和圓偏振狀態(tài)可以操控CS2分子中的CARS信號(hào)與CSRS信號(hào)的能量分布、偏振方向以及波長移動(dòng)．隨著兩束光的偏振狀態(tài)改變，CARS，CSRS信號(hào)的強(qiáng)度分布規(guī)律反映了CS2拉曼相干為順時(shí)針右旋極化時(shí)拉曼散射截面較大;CARS信號(hào)和CSRS信號(hào)圓偏振方向的改變遵循角動(dòng)量守恒定律;兩信號(hào)波長的移動(dòng)則顯示了不同振、轉(zhuǎn)能級(jí)之間的躍遷．

2.實(shí)驗(yàn)原理與裝置

采用圓偏振啁啾飛秒脈沖作為抽運(yùn)源的相干拉曼散射，其基本原理和通常的相干拉曼散射一樣，是一種三階的非線性光學(xué)效應(yīng)，如圖1所示．頻率為ωp的抽運(yùn)光和頻率為ωs的另一抽運(yùn)光(ωs亦為散射光中產(chǎn)生頻移的成分頻率，稱為介質(zhì)的斯托克斯散射光，有ωp－ωs=ωv為分子的振轉(zhuǎn)頻率)，在介質(zhì)中重合相干會(huì)激發(fā)介質(zhì)中分子的振動(dòng)或轉(zhuǎn)動(dòng)，產(chǎn)生CSRS光;這種振動(dòng)或轉(zhuǎn)動(dòng)的相干激發(fā)在相位匹配的情況下又會(huì)與入射光相干疊加產(chǎn)生CARS光ωas．

圖2 為測量CS2圓偏振相干拉曼散射光譜的實(shí)驗(yàn)裝置圖．我們使用的是相干公司生產(chǎn)的TSA25飛秒激光系統(tǒng)，其輸出的激光脈沖中心波長為800 nm，脈沖寬度為40 fs，頻譜寬度為21 nm，重復(fù)頻率為10 Hz．激光脈沖經(jīng)過由兩個(gè)間距為15 cm的1200刻線/毫米光柵組成的展寬器后，被分束器分成光強(qiáng)相等的兩束光．光束1經(jīng)過一個(gè)固定延遲線，光束2經(jīng)過一個(gè)可變延遲線．電機(jī)控制可變遲線的移動(dòng)，改變光束2脈沖到達(dá)樣品的光程，從而可以調(diào)整兩束激光脈沖到達(dá)樣品的先后時(shí)間．兩光束非共線地激發(fā)CS2溶液，樣品池為石英材料，溶液厚度為4 mm．設(shè)定光束1，2的波矢分別為k1，k2．當(dāng)激光脈沖未經(jīng)過光柵對展寬時(shí)，為轉(zhuǎn)換極限飛秒脈沖，k1=k2，在2k1－ k2和2k2－k1兩個(gè)相位匹配的方向上將產(chǎn)生簡并四波混頻信號(hào)(DFWM)．用微型光纖光譜儀(Ocean Optics UV-VIS USB 2000)采集頻譜信號(hào)，發(fā)現(xiàn)簡并四波混頻信號(hào)的頻譜與光束1，2的頻譜基本相同．當(dāng)脈沖經(jīng)過光柵對時(shí)，改變光柵對之間的距離，會(huì)引入群速度色散，導(dǎo)致脈沖時(shí)間包絡(luò)中的高、低頻成分傳輸速度不同，脈沖包絡(luò)中高頻振蕩成分的傳輸速度慢于低頻振蕩成分，脈沖被展寬，形成皮秒級(jí)正啁啾脈沖．此啁啾脈沖被分裂成兩束后非共線地入射到樣品上．調(diào)節(jié)可變延遲線，可實(shí)現(xiàn)脈沖1先于脈沖2、脈沖1與脈沖2同時(shí)、脈沖1落后于脈沖2、三種不同延遲時(shí)刻到達(dá)樣品．在2k1－k2方向上可以分別觀察到CARS信號(hào)(因?yàn)槊}沖1中的高頻成分與脈沖2中的低頻成分在時(shí)間上重合而相互作用，產(chǎn)生CARS效應(yīng)，詳見圖4解釋)、DFWM信號(hào)和CSRS信號(hào);而在2k2－k1方向上觀察到的是CSRS信號(hào)、DFWM信號(hào)和CARS信號(hào)．我們在光束1，2的光路上分別放置不同組合的四分之一波片和二分之一波片可以獲得兩束光在不同圓偏振狀態(tài)下的相干拉曼散射信號(hào)(如圖3所示)．

3.實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果

圖3 中黑色實(shí)線為相位匹配2 k1－k2方向上測量到的CARS信號(hào)，灰色實(shí)線則為在同一方向上，使脈沖1落后于脈沖2，產(chǎn)生的CSRS信號(hào)．當(dāng)光束1、2均為線偏振時(shí)，探測到的CARS信號(hào)和CSRS信號(hào)如圖3(a)所示．CARS信號(hào)最高峰位于777.27 nm，CSRS信號(hào)最高峰位于822.38 nm，兩信號(hào)強(qiáng)度相當(dāng)，波長為800 nm的信號(hào)為激發(fā)脈沖在2 k1－k2方向上的散射光．利用檢偏器檢測可知CARS信號(hào)和CSRS信號(hào)為線偏振光，其偏振方向與入射激光的偏振方向相同．若光束1為線偏振光，光束2為右旋圓偏振光，受激拉曼散射信號(hào)如圖3(b)所示．此時(shí)CARS信號(hào)峰值為774.19 nm，CSRS信號(hào)峰值為833.72 nm，兩信號(hào)中均包含波長為800nm的入射脈沖的散射光，CARS信號(hào)的強(qiáng)度明顯大于CSRS信號(hào)，是CSRS信號(hào)強(qiáng)度的5倍．經(jīng)檢測，CARS信號(hào)為左旋圓偏振光．圖3(c)中，光束1仍為線偏振光，在光束2上再加上λ/2波片，使光束2從右旋圓偏振光變成左旋圓偏振光，CARS信號(hào)峰值為775.05 nm，CSRS信號(hào)峰值為835.47 nm，CARS信號(hào)強(qiáng)度減弱，CSRS信號(hào)強(qiáng)度增至CARS信號(hào)的3倍．CSRS信號(hào)為右旋圓偏振光．當(dāng)在光束1上放置λ/4片，使之成為右旋圓偏振光，光束2仍為左旋圓偏振光時(shí)，CARS信號(hào)強(qiáng)度變化不大，CSRS信號(hào)強(qiáng)度則明顯降低，CSRS信號(hào)強(qiáng)度是CARS的2倍，如圖3(d)顯示．此時(shí)CARS信號(hào)峰值為775.51 nm，CSRS信號(hào)峰值為840.69 nm．移去光束2上的λ/2波片，此時(shí)光束1和光束2均為右旋圓偏振光，CARS信號(hào)增強(qiáng)，CSRS信號(hào)減弱，CARS信號(hào)的強(qiáng)度是CSRS信號(hào)強(qiáng)度的1.5倍(如圖3(d)所示)．CARS信號(hào)峰值為769.79 nm，CSRS信號(hào)峰值為833.29 nm．從上面的實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以看出改變光束1，2的偏振狀態(tài)可以操控激發(fā)光能量在CARS信號(hào)和CSRS信號(hào)中的能量分布、偏振狀態(tài)以及波長變化．

4.討論

上述有關(guān)CARS與CSRS信號(hào)強(qiáng)度、偏振和波長隨激發(fā)光延遲時(shí)間和偏振狀態(tài)的變化而改變的物理機(jī)理再進(jìn)一步分析如下．

當(dāng)光柵對在脈沖中引入正色散，脈沖中的低頻振蕩部分快于高頻振蕩部分，飛秒脈沖在時(shí)域上被展寬成皮秒脈沖．脈沖中的低頻振蕩部分處于脈沖時(shí)間包絡(luò)的前沿，高頻振蕩部分處于脈沖時(shí)間包絡(luò)的后沿，如圖4所示．圖中虛線包絡(luò)線表示脈沖1時(shí)間包絡(luò)，其中的振蕩曲線表示脈沖的頻譜分布，振蕩較疏處表示頻譜的低頻成分分布，波矢由k1表;灰色曲線表示脈沖2中的情況，其波矢由k2表示．當(dāng)脈沖1，2與CS產(chǎn)2生相干拉曼相互作用，形成瞬態(tài)強(qiáng)度光柵將脈沖k1散射到2k1－k2方向上，形成三階非線性相干拉曼散射信號(hào)．設(shè)兩脈沖的時(shí)間間隔為τ，當(dāng)脈沖1超前于脈沖2到達(dá)樣品時(shí)，τ＜0．

根據(jù)CS2的振轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)進(jìn)行頻率選擇，脈沖1中高頻成分與脈沖2中的低頻成分在時(shí)間上重合(如圖4(a)中點(diǎn)劃線所示部分)，脈沖1中一個(gè)高頻ω1(即圖1中的ωp)光子、脈沖2中一個(gè)低頻ω2(即圖1中的ωs)光子在CS2中相會(huì)，相干激發(fā)分子振動(dòng)或轉(zhuǎn)動(dòng)并同時(shí)與第二個(gè)ω1相干疊加，在kCARS= 2 k1－k2的相位匹配方向上產(chǎn)生CARS信號(hào)．當(dāng)脈沖1與脈沖2在時(shí)域上完全重合時(shí)，τ=0．光束1中的兩個(gè)ω0光子、光束2中一個(gè)ω0光子與CS2發(fā)生三階非線性相互作用(圖3(b)所示)，在kDFWM= 2k1－k2方向上產(chǎn)生DWFM信號(hào)，，DWFM信號(hào)的頻譜與入射光頻譜相同．再經(jīng)過一段時(shí)間，光束1落后于光束2脈沖到達(dá)CS2時(shí)，即τ＞0，光束1頻譜中的低頻成分ω2、光束2頻譜中的高頻成分ω1與CS2發(fā)生三階非線性相互作用，在kCSRS=2k1－k2方向上產(chǎn)生的信號(hào)的頻率為2ω2－ω1，是CSRS信號(hào)，其中

當(dāng)光柵對在飛秒脈沖中引入負(fù)啁啾時(shí)，CARS，DFWM，CSRS信號(hào)出現(xiàn)的空間位置與上述情況相同，但信號(hào)產(chǎn)生的時(shí)間順序與正啁啾脈沖情況正好相反．

CARS信號(hào)的偏振特性與入射光的偏振特性及介質(zhì)的對稱性有關(guān)．對于各向同性的CS2樣品，CARS，CSRS信號(hào)的偏振方向決定于入射激發(fā)光的偏振特性．當(dāng)光束1，2脈沖為線偏振時(shí)，CARS和CSRS為線偏振光，偏振方向與入射激光相同;強(qiáng)度較強(qiáng)，信噪比高，其頻譜對稱地分布在800 nm兩邊，如圖3(a)所示．經(jīng)測量發(fā)現(xiàn)，受激拉曼散射信號(hào)的峰值反映了CS2的三種振動(dòng)模式的振動(dòng)頻率為ω1，ω2，ω3，其值分別為647.62 cm－1，1537.90 cm－1，388.11 cm－1［7］，圖3(a)中CARS最高峰所對應(yīng)的波長為777.27 nm．如果以激發(fā)光中心波長為800 nm計(jì)算，CARS拉曼頻移約為365.54 cm－1，CSRS峰822.38 nm所對應(yīng)的拉曼頻移約為340.17 cm－1．由于激發(fā)脈沖頻譜寬度為35 nm，CARS和CSRS的拉曼頻移應(yīng)較接近ω3．因此CARS信號(hào)和CSRS信號(hào)是由ω3振動(dòng)模式引起的．由于飛秒激發(fā)光頻譜從780 nm延伸至820 nm，脈沖1，2的頻譜中存在若干對頻譜差等于ω3的頻譜成分，這些頻譜成分均可與頻率為ω3振動(dòng)模式共振產(chǎn)生相干拉曼散射信號(hào)，因此CARS信號(hào)和CSRS信號(hào)中出現(xiàn)多個(gè)峰．我們?nèi)砸?00 nm作為激發(fā)波長，分別計(jì)算光束1和2均為線偏振光(圖3(a))、光束1為線偏振光和光束2為右旋圓偏振光(圖3(b))、光束1為線偏振光和光束2為左旋圓偏振光(圖3(c))、光束1為右旋圓偏振光和光束2為左旋圓偏振光(圖3 (d))、光束1為左旋圓偏振光和光束2為右旋圓偏振光(圖3(e))五種情況下CS2分子CARS和CSRS信號(hào)的拉曼頻移量，并列于下表1．發(fā)現(xiàn)當(dāng)兩光束中有圓偏振光時(shí)的拉曼頻移大于線偏振光的拉曼頻移，但又遠(yuǎn)離CS2分子的其他本征振動(dòng)頻率．這說明當(dāng)兩入射光為圓偏振光時(shí)，CS2分子中出現(xiàn)類似電四極子的對稱性極化，拉曼散射信號(hào)中攜帶了轉(zhuǎn)動(dòng)躍遷的信息．

圖5中的四個(gè)圖分別顯示了不同旋轉(zhuǎn)方向的圓偏振CARS和CSRS的形成過程，由此能解釋調(diào)整兩束光的圓偏振狀態(tài)可以操控CARS，CSRS信號(hào)的強(qiáng)度、偏振和波長變化．圖5(a)表示高頻左旋圓偏振光與低頻右旋圓偏振光形成拉曼相干，散射高頻右旋圓偏振光形成左旋圓偏振CARS光的過程;圖5(b)表示低頻左旋圓偏振光與高頻右旋圓偏振光形成拉曼相干，散射低頻右旋圓偏振光形成左旋圓偏振CSRS光的過程;圖5(c)表示高頻右旋圓偏振光與低頻左旋圓偏振光形成拉曼相干，散射高頻左旋圓偏振光形成右旋圓偏振CARS光的過程;圖5 (d)表示了低頻右旋圓偏振光與高頻左旋圓偏振光形成拉曼相干，散射低頻左旋圓偏振光形成右旋圓偏振CSRS光的過程．圖3(a)，(b)，(c)，(d)四種不同圓偏振拉曼散射過程分別為

其中ωA，ωS分別表示CARS和CSRS中的光波電場頻率，P(ωA)，P(ωS)分別表示三階非線性極化強(qiáng)度．E(ω1)為光束1中脈沖電場，E(ω1')為光束1中拉曼散射的脈沖電場，E(ω2)表示光束2中的脈沖電場;γ(3)0為三階極化張量．“+”表示左旋圓偏振，“－”表示右旋圓偏振．

左旋圓偏振光子ω1的角動(dòng)量量子數(shù)為+1，右旋圓偏振光子ω2的角動(dòng)量量子數(shù)為－1．因此對于(1)，(2)式兩種情況，兩光子與CS2分子振轉(zhuǎn)能級(jí)相互作用，能級(jí)角動(dòng)量量子數(shù)的變化ΔJ=+2．所產(chǎn)生的CARS和CSRS的譜線為R支．(3)，(4)式兩種情況下右旋圓偏振光子ω1的角動(dòng)量量子數(shù)為－1，左旋圓偏振光子ω2的角動(dòng)量量子數(shù)為+1，兩光子與CS2分子振轉(zhuǎn)能級(jí)相互作用，能級(jí)角動(dòng)量量子數(shù)的變化ΔJ=－2．對于(3)，(4)式兩種情況，所產(chǎn)生的CARS和CSRS的譜線為P支．由于三原子分子CS2的轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)分布比較密集［8］，圖3(b)，(c)，(d)，(e)顯示，在圓偏振光激發(fā)下，CARS和CSRS峰的位置與線偏振光激發(fā)時(shí)相比確實(shí)有不同程度地移動(dòng)．圖3(b)，(e)中的CARS與 CSRS譜線屬于R支，(c)，(d)中的譜線則屬于P支．根據(jù)文獻(xiàn)［8］，相同振動(dòng)能級(jí)，從J=0至J= 86轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)間躍遷，CS2的R支拉曼頻移應(yīng)該比P支拉曼頻移大．從表1，我們可以發(fā)現(xiàn)相同的規(guī)律，圖3(b)，(e)拉曼信號(hào)的頻移要大于(c)，(d)的拉曼頻移，因此相干拉曼信號(hào)峰位的移動(dòng)反映了圓偏振光對CS2分子中的振、轉(zhuǎn)不同能級(jí)間動(dòng)躍遷的操控．

我們可以利用圖5(a)，(b)解釋圖3(b)中圓偏振CARS和CSRS的形成過程．圖3(b)中，脈沖1為線偏振光，脈沖2為右旋圓偏振光，可將脈沖1分解為右旋圓偏振光(圖5中順時(shí)針旋轉(zhuǎn))和左旋圓偏振光(圖5中逆時(shí)針旋轉(zhuǎn))．脈沖1中左旋圓偏振的高頻成分k1在時(shí)域上與脈沖2中右旋圓偏振的低頻成分k2相遇時(shí)，由于整個(gè)系統(tǒng)角動(dòng)量守恒，脈沖1，2在CS2分子中形成的拉曼相干極化方向與k2相同，均為順時(shí)針右旋極化(如圖5(a)所示)．脈沖1中右旋圓偏振的高頻成分k1'，被拉曼相干散射后產(chǎn)生CARS信號(hào)，根據(jù)角動(dòng)量守恒，CARS信號(hào)的圓偏振旋轉(zhuǎn)方向應(yīng)與拉曼相干的極化旋轉(zhuǎn)方向相反，因此為左旋圓偏振光．在本實(shí)驗(yàn)中，CS2分子中的拉曼相干極化為順時(shí)針右旋極化時(shí)，受激拉曼散射截面較大，因此可以更有效地散射脈沖1中右旋圓偏振的高頻成分，產(chǎn)生信噪比較大的左旋圓偏振CARS信號(hào)(圖3(b)的黑線所示)．經(jīng)過一段延遲時(shí)間后，脈沖1中左旋圓偏振的低頻成分k1與脈沖2中右旋圓偏振的高頻成分k2在時(shí)域上相遇，如圖5(b)所示．根據(jù)角動(dòng)量守恒定律，兩脈沖在CS2分子中形成了逆時(shí)針左旋極化的拉曼相干，其受激拉曼散射截面較小，因而散射脈沖1中的右旋的低頻成分k1'，形成的左旋圓偏振旋轉(zhuǎn)的CSRS信號(hào)較弱(圖3(b)的灰線所示)．圖3(c)中，脈沖1為線偏振光，脈沖2為左旋圓偏振光．當(dāng)脈沖1中右旋圓偏振的高頻成分與脈沖2中左旋圓偏振的低頻成分在時(shí)域上相遇，在CS2中產(chǎn)生拉曼相干作用．根據(jù)圖5(c)所示，由于遵循角動(dòng)量守恒，拉曼相干極化為逆時(shí)針左旋極化．由于逆時(shí)針左旋極化時(shí)拉曼相干的散射截面不大，因此產(chǎn)生的右旋圓偏振的CARS信號(hào)強(qiáng)度較低(圖3中(c)黑色實(shí)線所示)．經(jīng)過一段延遲時(shí)間后，當(dāng)脈沖1中右旋圓偏振的低頻成分與脈沖2中左旋圓偏振的高頻成分在時(shí)域上相遇產(chǎn)生拉曼相干．根據(jù)圖5(d)可知，此時(shí)拉曼相干極化為順時(shí)針右旋極化，由于順時(shí)針右旋極化的拉曼相干散射截面較大，因此高效地散射脈沖1中左旋圓偏振的低頻成分，產(chǎn)生信號(hào)強(qiáng)度較大右旋圓偏振的CSRS信號(hào)(圖3(c)灰色實(shí)線所示)．圖3(d)中脈沖1為右旋圓偏振光，脈沖2為左旋圓偏振光．當(dāng)脈沖1中右旋圓偏振的高頻成分與脈沖2中左旋圓偏振的低頻成分在時(shí)域上相遇時(shí)，如圖5(c)所示，此時(shí)拉曼相干極化為逆時(shí)針左旋極化，如果脈沖1中的所有頻譜成分均為右旋圓偏振光，依據(jù)角動(dòng)量守恒，是無法產(chǎn)生圓偏振CARS信號(hào)的．由于脈沖的頻譜較寬，四分之一波片無法使脈沖的所有頻譜成分變成右旋圓偏振光，因此在脈沖1中包含了一定的左旋圓偏振光成分，因而可以產(chǎn)生右旋圓偏振的CARS信號(hào)(圖3(d)黑色實(shí)線所示)．由于逆時(shí)針左旋極化的拉曼相干對脈沖1中的左旋圓偏振的高頻成分散射效率不高，而且脈沖1中包含的左旋圓偏振光的強(qiáng)度較弱，根據(jù)(3)式可知，CARS信號(hào)比較?。?jīng)過一定延遲時(shí)間后，脈沖1中右旋圓偏振的低頻成分k1與脈沖2中的左旋圓偏振的高頻成分k2在時(shí)域上相遇，拉曼相干極化方向?yàn)轫槙r(shí)針右旋極化(如圖5(d)所示)，因此可以高效率散射脈沖1中的左旋圓偏振的低頻成分k1'，因此CSRS信號(hào)強(qiáng)度比CARS信號(hào)強(qiáng)度大(圖3(d)中灰色實(shí)線所示)．但與脈沖1為線偏振光相比，由于此時(shí)脈沖1中包含的左旋圓偏振光的強(qiáng)度較小，因此CSRS信號(hào)強(qiáng)度要明顯小于脈沖1為線偏振光時(shí)的CSRS信號(hào)強(qiáng)度(如圖3(c)中灰線所示)．圖3(e)中的光束1為左旋圓偏振光，光束2為右旋圓偏振光．當(dāng)脈沖1中的高頻成分k1與脈沖2中的低頻成分k2在時(shí)間上重合并產(chǎn)生相互作用時(shí)，根據(jù)圖5(a)所示，其拉曼相干極化為順時(shí)針右旋極化，因此可以高效地散射脈沖1中右旋圓偏振的高頻成分，獲得信噪比相對較高的CARS信號(hào)(如圖3(e)中黑色實(shí)線所示)，但由于脈沖1中所包含的右旋圓偏振光的強(qiáng)度較低，與脈沖1為線偏振光時(shí)所產(chǎn)生CARS信號(hào)相比，強(qiáng)度要小(如圖3(b)中黑色實(shí)線所示)．經(jīng)過一段延遲時(shí)間，脈沖1中左旋圓偏振的低頻成分與脈沖2中右旋圓偏振光的高頻成分在時(shí)間上重合并相互作用產(chǎn)生拉曼相干，如圖5(b)所示，拉曼相干極化的方向?yàn)槟鏁r(shí)針左旋極化，散射效率較低，因此散射脈沖1中右旋偏振的低頻成分時(shí)產(chǎn)生的CSRS信號(hào)強(qiáng)度較低(圖3(e)中灰色實(shí)線所示)．因此，我們利用啁啾圓偏振光在同一方向上不僅實(shí)現(xiàn)了CARS信號(hào)和CSRS信號(hào)探測，而且通過改變兩入射激光的偏振方向操控了CARS，CSRS信號(hào)的強(qiáng)度分布、偏振狀態(tài)和波長移動(dòng)．

5.結(jié)論

飛秒激光脈沖經(jīng)光柵對展寬成啁啾脈沖，被分成兩束后非共線地入射到CS2液體中．在兩個(gè)位相匹配方向上，可以同時(shí)獲得高信噪比的CARS和CSRS信號(hào)．改變兩啁啾脈沖到達(dá)CS2時(shí)間順序，在同一方向上可以探測到CARS和CSRS信號(hào)．當(dāng)兩束光為線偏振光時(shí)，頻譜上對稱產(chǎn)生的CARS信號(hào)和CSRS信號(hào)是由CS2頻率為397 cm－1的振動(dòng)相干散射產(chǎn)生的．當(dāng)兩束光為圓偏振光時(shí)，CARS和CSRS信號(hào)的強(qiáng)度、偏振狀態(tài)、波長會(huì)隨著兩束光不同圓偏振態(tài)組合發(fā)生改變，因此，采用圓偏振啁啾飛秒脈沖為激發(fā)光源，可操控CS2液體的受激拉曼散射過程，為我們了解CS2的相干拉曼散射截面、轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)等諸多信息提供重要的參考．

［1］Holmes R，F(xiàn)lusberg A 1988 Phy．Rev．A 37 1588

［2］Flusberg A，Holmes R 1987 Phy．Rev．Lett．58 2039

［3］Kawano H，Suda A，Midorikawa K 2002 Appl．Phy．Lett．80 894

［4］Knutsen K P，Johnson J C，Miller A E，Petersen P B，Saykally R J，2004 Chem．Phys．Lett．387 436

［5］Sokolov A V，Sharpe S J，Shverdin M，Walker D R，Yavuz D D，Yin G Y，Harris S E 2001 Opt．Lett．26 728

［6］Wang Y H，Peng Y J，He X，Song Y F，Qiang Y Y 2009 Chin． Phys．B 18 1463

［7］Allen H C，Jr，Plyler E K，Blaien L R 1956 J．Am．Chem．Soc．78 4843

［8］Blanquet G，Walrand J，Courtoy C P 1978 J．Mol．Spectrosc 72 227

PACS:78．47．J－，78．35．+c

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No．10904038)．

E-mail:ldeng@phy．ecnu．edu．cn

Manipulation of coherent Raman scattering process in CS2by using chirpped circularly polarized femtosecond pulses*

Deng Li1)
(State Key Laboratory of Precision Spectroscopy，East China Normal University，Shanghai 200062，China)
(Received 25 September 2010;revised manuscript received 26 October 2010)

The coherent anti-Stokes Raman scattering(CARS)and coherent Stokes Raman scattering(CSRS)signals of vibration mode at 397 cm－1of CS2liquid are manipulated by using two chirped circularly polarized femtosecond pulses in non-collinear excitation geometry．Along the phase matching direction intensity distributions，polarizations and wavelengths of CARS and CSRS signals vary regularly as the polarizations of the laser beams are changed．The intensity distributions of CARS and CSRS reflect the scattering cross sections of the stimulated raman scattering of the sample under different circularly polarizations．The polarizations of CARS and CSRS follow the conservation law of the angular momentum of the excitations．The frequency shifts of CARS and CSRS demonstrate the transitions between the rotational energy levels of CS2．The above information is helpful for understanding the mechanism and the behaviors of the CARS and CSRS of CS2as well as other molecules．

chirped circularly polarized pulses，coherent anti-Stokes Raman scattering，coherent Stokes Raman scattering，carbon bisulfide

*國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):10904038)資助的課題．

E-mail:ldeng@phy．ecnu．edu．cn