吳 洋 唐 彬 霍合勇 劉 斌 唐 科 孫 勇 尹 偉 曹 超

（中國工程物理研究院 核物理與化學研究所 綿陽621900）

中子照相是一種無損檢測技術，其原理與X射線照相等檢測技術相似[1,2]?？熘凶诱障嗍侵凶诱障嗉夹g的一個分支，因其采用快中子進行照相而得名，是很有前途的無損檢測技術，已廣泛應用于飛機零部件檢測[3]、大型機械部件缺陷檢測[4,5]等。日、美等國對快中子照相開展了大量研究[6,7]。我國的中子照相研究起步較晚，中國工程物理研究院是我國較早開展中子照相研究的單位，已建成多套熱中子照相裝置[8,9]。

氚靶加速器產(chǎn)生的14 MeV快中子可輕易穿透重金屬外殼，探測其內(nèi)部輕材料。但快中子的強穿透性也使其探測效率非常低，僅為熱中子的十分之一。 快中子無法直接探測，須通過轉(zhuǎn)換材料將快中子轉(zhuǎn)換為光子，由膠片、CCD相機或其他光學圖像系統(tǒng)記錄。目前，用于快中子照相的轉(zhuǎn)換設備有塑料閃爍體(BC408、NE426等)、光纖陣列和轉(zhuǎn)換屏。塑料閃爍體和光纖陣列基本透明，可增大厚度以提高探測效率，但厚度增大會帶來像差，影響成像質(zhì)量?？熘凶愚D(zhuǎn)換屏基本為表面發(fā)光，可獲取高分辨率圖像，但系非透明體，要提高其探測效率，不能僅增大其厚度，得優(yōu)化其轉(zhuǎn)換屏參數(shù)(厚度與成分)。

本文通過建模計算對轉(zhuǎn)換屏參數(shù)優(yōu)化進行預估，再測試不同參數(shù)轉(zhuǎn)換屏的發(fā)光成像性能，研究快中子轉(zhuǎn)換屏參數(shù)對性能的影響，以確定 14 MeV快中子照相的轉(zhuǎn)換屏最佳參數(shù)。

1 快中子轉(zhuǎn)換屏性能的計算方法

本文的快中子轉(zhuǎn)換屏由富氫材料粘合劑和硫化鋅熒光材料混合、壓制而成，其發(fā)光原理見圖1。

圖1 中子轉(zhuǎn)換屏發(fā)光原理Fig.1 Schematics of a neutron radiography scintillator.

轉(zhuǎn)換屏內(nèi)的富氫材料是聚丙烯(PP)、環(huán)氧樹脂等，快中子與它們的氫原子發(fā)生核反應產(chǎn)生反沖質(zhì)子，反沖質(zhì)子在ZnS中沉積能量使其發(fā)光，由此實現(xiàn)中子到可見光的轉(zhuǎn)換。這些可見光基本為各向同性，傳輸過程中，光強按距離平方成反比的規(guī)律減弱, 同時又被屏材料吸收而衰減。設轉(zhuǎn)換屏的厚度為d，平行快中子束的中子密度為n0，轉(zhuǎn)換屏對中子的吸收系數(shù)為μ1，則穿過轉(zhuǎn)換屏的中子數(shù)為：

由式(1)，在轉(zhuǎn)換屏內(nèi)(x,y,z)處，微觀長度dz內(nèi)發(fā)生反沖質(zhì)子反應的中子數(shù)為：

設反沖質(zhì)子和轉(zhuǎn)換屏內(nèi)的熒光物質(zhì)(ZnS)發(fā)生反應的概率為sZnS，其與轉(zhuǎn)換屏內(nèi)的ZnS分子密度NZnS成正比，設單次核反應產(chǎn)生的光子數(shù)為k，則轉(zhuǎn)換屏內(nèi)(x,y,z)處產(chǎn)生的光子密度為：

若轉(zhuǎn)換屏的材料配比(ZnS:PP)已定，則k’=kμ1n0sZnS為常數(shù)(cm?1)。z處光子的能量為：

式中，K=hvk'，h是普朗克常量(J·s),v是光子的頻率( s?1)。轉(zhuǎn)換屏內(nèi)的發(fā)光面很小，可視為點光源。假設發(fā)光點坐標為(x,y,z)，光強是Eo，則從轉(zhuǎn)換屏輸出面的光強為：

其中，L= [(d?z)2+(x?x0)2+(y?y0)2]1/2是光子傳輸距離。再考慮轉(zhuǎn)換屏的對光子的吸收，設屏材料對光的吸收系數(shù)為μ2，則該點光源產(chǎn)生的光子傳輸?shù)捷敵雒嫔先我庖稽c(xo,yo,d)處的光強為：

轉(zhuǎn)換屏輸出面的總光強可由式(6)積分獲得，即轉(zhuǎn)換屏輸出面上任意一點(xo,yo,d)的輸出光強為：

上述推導將發(fā)光點作為點光源處理，但轉(zhuǎn)換屏的實際發(fā)光面和其物理表面存在一定間距，由此可在計算時引入微量e，將輸出面光強Q表示為：

2 轉(zhuǎn)換屏參數(shù)對性能的影響

2.1 轉(zhuǎn)換屏材料和輸出光強的關系

轉(zhuǎn)換屏材料決定了其中子衰減常數(shù)μ1和光衰減常數(shù)μ2，而μ1、μ2對輸出光強有直接影響，其中

式中，r為轉(zhuǎn)換屏質(zhì)量密度，w為 PP含量，NA是阿氏常量，d為氫對 14 MeV中子的微觀截面，A是氫原子的質(zhì)量數(shù)。本文采用的轉(zhuǎn)換屏粘合劑為PP，以上各值根據(jù)ZnS和PP混合情況推算而得。經(jīng)計算，ZnS:PP=1:9–5:1，快中子轉(zhuǎn)換屏的μ1=1.54–3.36 μm-1；由文獻[10]，μ2=0.3–6.2 mm-1。由此算出不同材料配比、不同厚度的轉(zhuǎn)換屏輸出面中心點的光強(圖 2)。該光強隨 ZnS含量增大，但在ZnS質(zhì)量份額超過60%后開始降低。顯然，熒光物質(zhì)份額過多，轉(zhuǎn)換屏內(nèi)與快中子發(fā)生核反應的氫原子數(shù)目就過少。由圖2，二者間的一平衡點在ZnS:PP(w/w)=1.5:1，轉(zhuǎn)換屏的輸出光強達最大。轉(zhuǎn)換屏的輸出光強先隨轉(zhuǎn)換屏厚度增大，至一定厚度輸出光強不再增加。這是因為，轉(zhuǎn)換屏內(nèi)與快中子作用的氫原子數(shù)量隨厚度增多，則產(chǎn)生的反沖質(zhì)子也增多而輸出光強增強，但轉(zhuǎn)換屏對光的吸收與其厚度有關，故厚度達一定值后，輸出光強不再增強。

圖2 轉(zhuǎn)換屏材料配比及厚度與輸出光強的關系Fig.2 Output light intensity vs composition ratio and thickness of the scintillator.

經(jīng)計算，14MeV中子轉(zhuǎn)換屏的最佳材料配比(w/w)是ZnS:PP=1.5:1，最佳厚度為2–3 mm。

2.2 點擴散函數(shù)的計算

中子在穿過轉(zhuǎn)換屏與之發(fā)生反應時，產(chǎn)生的反沖質(zhì)子和光子有一定的發(fā)散性，導致輸出面飛出光子的位置和對應輸入面中子位置產(chǎn)生偏差，即發(fā)生點擴散現(xiàn)象。計算沿中子入射方向Z軸從入射面到出射面的發(fā)光點對輸出面光強的貢獻，可得到轉(zhuǎn)換屏的點擴散函數(shù)(PSF)。選取厚度d為1、2、3、4、5、6 mm，計算發(fā)光點對輸出面上2 mm′2 mm范圍內(nèi)的貢獻，結(jié)果見圖 3。PSF隨著轉(zhuǎn)換屏厚度增大，表明厚度會在一定程度上影響成像質(zhì)量，但當轉(zhuǎn)換屏厚度為1–6 mm，其FWHM的變化幅度小于0.1 mm，而快中子照相的分辨率一般為1mm左右，故這種影響基本可予忽略。因此，快中子轉(zhuǎn)換屏照相效果遠好于厚度較大的塑料閃爍體及光纖陣列。

圖3 輸出光強與1–6 mm厚轉(zhuǎn)換屏的中心距離的關系(a)、點擴散函數(shù)和屏厚的關系(b)Fig. 3 Point spread function of scintillators in different thicknesses (a) and FWHM of PSF vs thickness of scintillator(b).

圖4 發(fā)光效率與轉(zhuǎn)換屏厚度的關系(a)以及3 mm厚轉(zhuǎn)換屏材料配比的關系(b)Fig. 4 Efficiency of scintillator vs thickness of scintillator (a) and composition ratio of the 3-mm thick scintillator..

3 實驗研究

為與現(xiàn)有中子照相光成像系統(tǒng)匹配并符合高速照相要求，選取 5種發(fā)光效率較高的熒光材料(ZnS:Ag-Al，ZnS:Cu-Al，p22-g，p22-b，p31), 它們的發(fā)光波段在430–560 nm，發(fā)光余輝小于1 ms，顆粒度小于9 μm。所制備快中子轉(zhuǎn)換屏的材料配比(w/w)為 ZnS:PP=2:1、1:1、1:2，厚度為 1、2、3、4 mm。中子源為本院的PD-300氘氚靶加速器，能量14 MeV。由光學透鏡系統(tǒng)和CCD相機(重慶大學研制，制冷溫度-25°C，動態(tài)范圍14 bit)記錄快中子轉(zhuǎn)換屏上的發(fā)光強度。

3.1 轉(zhuǎn)換屏參數(shù)和發(fā)光效率關系測試

圖4是上述快中子轉(zhuǎn)換屏的實驗結(jié)果，可見轉(zhuǎn)換屏最優(yōu)厚度為 3 mm，最佳材料配比(w/w)為ZnS:PP= 1:1–2:1。實驗結(jié)果與§2.1的計算結(jié)果基本一致。而五種熒光粉中，牌號為p22-b的熒光粉制成的轉(zhuǎn)換屏發(fā)光效率最高，故可選擇該種熒光粉作為制屏材料。

3.2 快中子轉(zhuǎn)換屏中子照相實驗

用3 mm厚快中子轉(zhuǎn)換屏和柯達AA400膠片，對5 cm厚的鋼制樣品進行快中子照相(圖5)。結(jié)果表明，該快中子照相系統(tǒng)的空間分辨率優(yōu)于1 mm。

圖5 5 cm厚鋼樣品成像結(jié)果Fig. 5 Image of a 5–cm thick steel sample using the fast neutron scintillator.

3.3 塑料閃爍體、光纖陣列和轉(zhuǎn)換屏的成像質(zhì)量對比實驗

前文提及，塑料閃爍體、光纖陣列的中子-光子轉(zhuǎn)換效率高于快中子轉(zhuǎn)換屏，但它們的厚度會影響成像質(zhì)量。另外，除混合、壓制工藝制備快中子轉(zhuǎn)換屏外，還有將硫化鋅涂覆于聚丙烯板上的轉(zhuǎn)換屏，其制備工藝比混合壓制工藝簡單。我們實驗比較了上述轉(zhuǎn)換屏的成像性能(圖 6、圖 7)。相比于 4 cm厚BC408塑料閃爍體與5 cm厚閃爍體光纖陣列，混合壓制屏獲得的圖像和邊界擬合曲線均有較大優(yōu)勢；而涂敷屏的顆粒度較大，其獲得圖像的銳邊界波動較大，成像質(zhì)量欠佳。另外，還測試了三種轉(zhuǎn)換屏的相對發(fā)光強度，涂覆屏為0.0038，混壓屏為0.0069，4cm厚BC408為0.047。后者的發(fā)光效率比本次研制的混合壓制屏(3mm厚，p-22b熒光粉，ZnS:PP=2:1)高6.85倍；而涂覆工藝轉(zhuǎn)換屏的發(fā)光效率比壓制屏低50%左右。

圖6 4cm厚鐵樣品邊界的快中子圖像Fig. 6 Imaging result of steel sample boundary with fast neutron.

圖7 用各種轉(zhuǎn)換屏測得的鐵樣品銳邊界曲線(□)及其擬合曲線(---)Fig. 7 Imaging results of steel sample boundary using different convert facilities.

4 結(jié)論

1) 快中子轉(zhuǎn)換屏的厚度增大會使其效率提高，但由于其透明度不高對于光的自吸收現(xiàn)象嚴重，故其最佳厚度在2–3 mm。

2) 點擴散函數(shù)的FWHM隨著屏厚的增大也在逐漸增大，點擴散函數(shù)在屏厚在5 mm以下時，隨屏厚的變化很小，對成像分辨率的影響極微小。

3) 快中子轉(zhuǎn)換屏的最佳材料配比為 ZnS熒光粉與聚丙烯粘合劑的質(zhì)量比在1:1到2:1之間。

4) 牌號為p22-b的熒光粉的發(fā)光效率最高。5) 采用涂覆工藝的快中子轉(zhuǎn)換屏在成像質(zhì)量和效率兩方面均不具備優(yōu)勢。

6) 快中子轉(zhuǎn)換屏的成像質(zhì)量較塑料閃爍體和光纖陣列具有較大優(yōu)勢，而其成像效率較少受其厚度影響，故快中子轉(zhuǎn)換屏適合中子源產(chǎn)額較大、成像分辨率要求較高的快中子照相系統(tǒng)。

1 貉大衛(wèi). 中子照相[M]. 北京: 原子能出版社, 1996 HAO Dawei. Neutron Radiography [M]. Beijing: Atomic Energy Press, 1996

2 馬振澤. 中子探測和照相技術在無損檢測中的應用[J].核電子學與探測技術，1995, 15(6):377–381 MA Zhenze. Neutron detection and camera technology in the non-destructive detection [J]. Nuclear Electronics &Detection Technology, 1995, 15(6):377–381

3 Miller T G, Makky W H. Application of fast neutron spectroscopy/radiography to airport security[J]. SPIE 1992, 1737: 184–196

4 Vartsky D. Prospects of fast-neutron resonance radiography and its requirements for instrumentations[C].Proceedings of the FNDA2006 workshop, Cape Town,South Africa, 2006.

5 Lanza R C. Neutron resonance radiography for security applications[J]. SPIE 2002, 4786:40–51.

6 Yoshii K, Miya K.. A study on the mechanism model of luminescence in fast neutron television converter[J]. Nucl Instrum Methods, 1994, A346: 253–258

7 MA Zhenze. Neutron Detection and Radiographic Technology and its Applications[J]. Nuclear Electronics &Detection Technology, 1995, 15(6):377–381

8 霍合勇, 唐彬, 吳洋, 等. 束流參數(shù)對熱中子照相質(zhì)量影響的模擬分析[J]. 核技術，2010, 33(4): 278–283 HUO Heyong TANG Bin WU Yang.et al. MC simulation of beam parameter effects on thermal neutron imaging quality[J]. Nucl Tech, 2010, 33(4): 278–283

9 唐彬, 張松寶, 代君龍, 等. SPRR-300反應堆中子照相裝置準直系統(tǒng)的研制[J]. 核電子學與探測技術, 2005,25(6):718–720 TANG Bin, ZHANG Songbao, DAI junlong,et al.Development of collimator system of neutron radiography facility in SPRR-300 reactor[J]. Nuclear Electronics &Detection Technology, 2005, 25(6):718–720

10 Yoshii K, Miya K. A study on the mechanism model of luminescence in fast neutron television converter[J]. Nucl Instr Meth, 1994, A346: 253-258