蔣紹階，蔣 暉，向 平，張 南，趙約勝，宋 玲

（1.重慶大學(xué) 三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶400045；2.重慶中法供水有限公司，重慶400021；3.重慶水務(wù)集團(tuán)股份有限公司，重慶400015；）

2005年，嘉陵江流域首次報(bào)道出現(xiàn)硅藻，近年來嘉陵江段硅藻爆發(fā)形勢愈演愈烈。2011年4月，嘉陵江流域硅藻爆發(fā)，持續(xù)2周時(shí)間，且藻類總數(shù)高達(dá)350×104～400×104cells／L，其中70%～80%的藻類屬于尖針桿藻，重慶市以嘉陵江為水源水的10余個(gè)自來水廠（供水能力共計(jì)99萬m3／d），均出現(xiàn)硅藻嚴(yán)重堵塞濾池的現(xiàn)象。濾池的運(yùn)行周期由正常24h縮短至2～3h，甚至1～2h，濾池反沖次數(shù)增加10～12倍，水廠水質(zhì)、水量受到威脅。中國關(guān)于在凈水廠除藻處理技術(shù)的研究以藍(lán)藻為主，由于硅藻與藍(lán)藻在形態(tài)、細(xì)胞結(jié)構(gòu)上具有較大的差異，因此藍(lán)藻的去除技術(shù)及運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)不能直接應(yīng)用于硅藻。針桿藻屬硅藻，胞體細(xì)長，殼體為針形，其寬度為4～6μm，長度為100～300μm，該藻體的體表比大、表面帶負(fù)電，懸浮在水體中難以下沉：胞體長度約為125μm的針桿藻，其沉降速度僅為17μm／s［1］；水中的藻類及其懸浮顆粒物質(zhì)，其組成大多為有機(jī)質(zhì)，ξ電位一般在－40mV以上，具有較高的穩(wěn)定性，比重小，難于下沉［2］，影響混凝沉淀效果。藻類代謝產(chǎn)物（如碳水化合物、肽和有機(jī)酸等）還易吸附在膠體顆粒表面，增加顆粒的負(fù)電性［3］，因而常規(guī)“混凝－沉淀－過濾－消毒”工藝對藻類難以有效去除［4］。由于過去嘉陵江流域鮮有藻類污染，因此其自來水廠未設(shè)置除藻的處理工藝和構(gòu)筑物，為解決嘉陵江流域凈水廠面臨的尖針桿藻污染問題，只能在現(xiàn)有凈水廠處理工藝的基礎(chǔ)上，研究預(yù)氧化、強(qiáng)化混凝等技術(shù)的除藻作用，以應(yīng)對除藻的緊迫性，保證凈水廠供水水量和水質(zhì)的安全性。

1 試驗(yàn)方法及材料

1.1 檢測方法

濁度采用HACH2100N濁度儀直接測量；藻類先按照胡鴻均《中國淡水藻類》鑒定藻種，再用計(jì)數(shù)框計(jì)數(shù)細(xì)胞密度［5］。試驗(yàn)中優(yōu)化了水樣的濃縮預(yù)處理方法，即水樣濃縮由自然沉降，調(diào)整為使用真空抽濾機(jī)和0.45μm微濾膜進(jìn)行抽濾濃縮，將1L水樣抽濾濃縮至20～25mL，移入30mL定量標(biāo)本瓶中，用15‰魯哥氏液固定，用蒸餾水沖洗抽濾容器，并將其移入30mL定量標(biāo)本瓶中定容。將濃縮樣搖勻，取0.1mL于計(jì)數(shù)框中，小心蓋上蓋玻片，置在光學(xué)顯微鏡（×40）下觀察計(jì)數(shù)。一般每樣計(jì)數(shù)2片（如果2片的數(shù)值與其平均值之差大于±15%，需進(jìn)行第3片計(jì)數(shù)），換算出每升水樣中所含浮游藻類的個(gè)數(shù)。原水樣浮游藻類濃度按式（1）計(jì)算：

式中：Ni為每升水中第i種浮游藻類的細(xì)胞數(shù)量，104cells／L；A為計(jì)數(shù)框面積，400mm2；Ac為計(jì)數(shù)面積，mm2；Vw為1L水樣經(jīng)沉淀濃縮后的樣品體積，30mL；V為原樣本水量，1L；ni為每片計(jì)數(shù)所得第i種藻類的細(xì)胞數(shù)，個(gè)。

1.2 實(shí)驗(yàn)儀器和材料

1）實(shí)驗(yàn)儀器

ZR4－6型混凝攪拌機(jī)（深圳中潤公司）、HACH2100N濁度儀（美國哈希公司）、TT50抽濾裝置、光學(xué)顯微鏡（麥克奧迪公司）。

2）實(shí)驗(yàn)藥品

混凝劑采用聚合氯化鋁鐵（PAFS）、聚合氯化鋁（PAC）、聚合氯化鐵（PFC）；助凝劑采用陽離子凈水劑屬二甲基二烯丙基季胺鹽（HCA－1）、聚丙烯酰胺（PAM）、聚二甲基二烯丙基氯化銨（PDMDAAC）；氧化劑采用雙氧水（H2O2）、二氧化氯（ClO2）、高錳酸鉀復(fù)合藥劑（PPC）。

1.3 源水水質(zhì)

試驗(yàn)用水為嘉陵江某凈水廠進(jìn)水，水質(zhì)情況如表1所示。

1.2 研究方法

1.2.1 混凝除藻研究 燒杯試驗(yàn)在六聯(lián)混凝攪拌器上進(jìn)行，分別取0.8L高藻水6份，置于容積為1L的6個(gè)混凝試驗(yàn)用攪拌杯中，分別投加10、15、20、25、30、35mg／L PAFS、PAC、PFC，先以120r／min轉(zhuǎn)速攪拌1min，再以60r／min轉(zhuǎn)速攪拌10min，靜沉20min后在液面2～3cm以下取上清液測量剩余濁度和尖針桿藻數(shù)量。

表1 進(jìn)廠水常規(guī)水質(zhì)指標(biāo)

1.2.2 強(qiáng)化混凝除藻研究 從1.2.1的實(shí)驗(yàn)結(jié)果中選取PAFS為最佳混凝劑，分別取0.8L高藻水6份，置于容積為1L的6個(gè)混凝試驗(yàn)用攪拌杯中，先投加25mL PAFS，以120r／min轉(zhuǎn)速攪拌1min，然后 分 別 投 加 0.1、0.2、0.4、0.8、1.0、1.2mg／L HCA－1、FL45C、PDMDAAC，再 以60r／min轉(zhuǎn)速攪拌10min，靜沉20min后在液面2～3cm以下取上清液測量剩余尖針桿藻數(shù)量。

1.2.3 預(yù)氧化混凝除藻研究 從1.2.1的實(shí)驗(yàn)結(jié)果中選取PAFS為最佳混凝劑，分別取0.8L高藻水6份，置于容積為1L的6個(gè)混凝試驗(yàn)用攪拌杯中，先投加0.3、0.6、0.9、1.5、2.1、2.7mg／L H2O2、ClO2、PPC于45r／min轉(zhuǎn)速下攪拌30min，然后投加25mL PAFS，以60r／min轉(zhuǎn)速攪拌10min，靜沉20min后在液面2～3cm以下取上清液測量剩余尖針桿藻數(shù)量。

1.2.4 混凝條件對除藻效果的影響 從1.2.2及1.2.3節(jié)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果中選出合理的除藻工藝，投加25mg／L PAFS＋0.6mg／L PDMDAAC進(jìn)行混凝除藻，其實(shí)驗(yàn)過程如1.2.2中所述。由于影響強(qiáng)化混凝的條件有pH值、攪拌速度、攪拌時(shí)間等，分別記為變量A、B、C，以尖針桿藻去除率作為響應(yīng)值，記為變量D。根據(jù)Box－Behnken中心組合設(shè)計(jì)原理，設(shè)計(jì)三因素三水平正交實(shí)驗(yàn)，其中A因素水平為6～9，B因素水平為40～110r／min，C因素水平為10～20min。

2 試驗(yàn)結(jié)果分析

2.1 最佳混凝劑的選擇

用肉眼觀察3種混凝劑的混凝沉淀過程，其絮體體積大小為PAFS＞PAC＞PFC，其沉降速度為PFC＞PAFS＞PAC，礬花密實(shí)程度為PFC＞PAFS＞PAC，其中PAFS和PAC隨著投藥量的增加，其形成的礬花尺寸逐漸增大。從圖1和圖2可以看出，這3種混凝劑除濁效果的變化趨勢與其除藻效果基本一致，但是在相同的藥劑投量下，對濁度的去除率均高于對藻類的去除率。雖然除濁與除藻效果的總體變化趨勢基本一致，但兩者不能相互替代，除濁的過程更加復(fù)雜，而除藻比除濁更困難，與水中普通膠體顆粒物相比，藻類細(xì)胞表面帶有更高的負(fù)電荷，這使其相對更難被去除。這3種混凝劑中，PAFS的除藻和除濁效果最好，當(dāng)投藥量為25mg／L時(shí)，其除藻率和濁度去除率分別為77.29%和89.79%；PAC的混凝效果次之，當(dāng)投藥量為30mg／L時(shí)，其除藻率和濁度去除率分別為73.43%和87.32%；PFC的混凝效果相對最差，當(dāng)投藥量為30mg／L時(shí)，其除藻率和濁度去除率分別為68.91%和83.87%。

圖1 不同混凝劑除藻效果

圖2 不同混凝劑除濁效果

混凝除藻涉及壓縮雙電層、吸附電中和、吸附架橋、沉降網(wǎng)捕4種機(jī)制。由于選用3種混凝劑使用時(shí)均會(huì)發(fā)生金屬離子水解和聚合反應(yīng)，但其水解及聚合產(chǎn)物不同，則其除藻機(jī)理也有差異：PAC對水中膠體顆?；蚰z體污染物的混凝是Al（Ⅲ）鹽水解－聚合產(chǎn)物對其進(jìn)行電性中和、脫穩(wěn)和吸附架橋作用生成粗顆粒絮凝體而去除的。PFC在水解過程中產(chǎn)生鐵離子、羥基鐵離子、氫氧化鐵膠體沉淀物；鐵離子以壓縮雙電層機(jī)理為主；羥基鐵離子以吸附電中和機(jī)理為主，并在羥基、聚合硅酸的作用下形成高聚物，發(fā)揮吸附架橋和沉淀物網(wǎng)捕作用來除藻；氫氧化鐵膠體靠網(wǎng)捕機(jī)理除藻。PAFS是在PAC的基礎(chǔ)上引入鐵Fe（Ⅲ）離子，與Al3＋水解－共聚反應(yīng)形成的共聚物，它既有自由金屬單體態(tài)成份，又有鏈狀的金屬聚合態(tài)成份，在混凝初期，單體態(tài)成份起壓縮雙電層和吸附－電中和的作用，這是藻細(xì)胞能脫穩(wěn)絮凝沉降的前提條件，聚合態(tài)成份的吸附－橋聯(lián)作用是混凝除藻的主要機(jī)理。由于鋁離子比鐵離子與藻細(xì)胞有更強(qiáng)的親和力，則鋁離子對藻細(xì)胞具有更強(qiáng)的吸附作用，因此相對于鐵鹽，鋁鹽具有除藻的優(yōu)越性。PAFS在水中發(fā)生金屬離子水解和聚合反應(yīng)，具有凝聚和絮凝2個(gè)過程，其處理原水時(shí)脫穩(wěn)過程和吸附架橋、沉淀網(wǎng)捕作用同時(shí)進(jìn)行，此外，PAFS兼具有聚鋁、鐵鹽的優(yōu)點(diǎn)，既保留PAC高效的除濁性能，又具有鐵鹽所特有的除有機(jī)物、色度能力強(qiáng)，沉降性能優(yōu)良等特點(diǎn)，在混凝過程中還具有電中和的能力［6］，所以PAFS相比其他絮凝劑具有更高效地絮凝性能。

在試驗(yàn)中，隨著3種絮凝劑添加量的增大，濁度去除率與除藻率均呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢，這主要是因?yàn)榉稚⒃谒械哪z體顆粒帶有一定的電荷，它們之間的電斥是膠體穩(wěn)定的主要因素。膠粒表面的電荷值常用電動(dòng)電位ξ來表示，又稱為Zeta電位。Zeta電位的高低決定了膠體顆粒之間的斥力大小和影響范圍。藻分散在天然湖水中呈負(fù)電荷，類似于水中的膠體顆粒，一般在天然水中膠體顆粒的Zeta電位在－30mV以上，當(dāng)電位升到－15mV左右時(shí)可以得到較好的絮凝效果［7－8］。當(dāng)添加量超過最佳添加量時(shí)，可能使Zeta電位超過了－15mV，從而導(dǎo)致了濁度去除率與除藻率下降的現(xiàn)象。

2.2 助凝劑對除藻效果的影響

為了提高混凝效果，在投加25mL PAFS后，分別投加不同種類的助凝劑來提高混凝效果。從圖3可以看出，PDMDAAC的助凝效果最好，當(dāng)助凝劑投藥量為0.6mg／L時(shí)，除藻率為93.79%；PAM的助凝效果次之，當(dāng)投藥量為0.4mg／L時(shí)，除藻率為89.72%；HCA－1的助凝效果相對較差，當(dāng)投藥量為0.8mg／L時(shí)，除藻率為87.68%。PDMDAAC分子上正電荷密度高，高效無毒，是陽離子型高分子［9］，每個(gè)結(jié)構(gòu)單元帶有一個(gè)正電荷，PDMDAAC中含有季銨陽離子，其正電性強(qiáng)，特征黏度大，不易受到介質(zhì)條件的影響。當(dāng)其與PAFS復(fù)配時(shí)，正電荷相互疊加，電中和能力增強(qiáng)，所含PDMDAAC的量越大，復(fù)合混凝劑使用后的Zeta電位越高，其電中和能力得到明顯增強(qiáng)。同時(shí)，由于添加助凝劑改變了混凝劑中聚集體的形態(tài)與結(jié)構(gòu)，從而改善了混凝劑與藻細(xì)胞間的相互作用，增強(qiáng)了對藻細(xì)胞的特性吸附［10］。另外，高特征黏度的PDMDAAC分子鏈較長，除吸附作用外，還可能形成有利于橋連的環(huán)式和尾式結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了對藻細(xì)胞的卷掃網(wǎng)捕作用，便于固液分離，提高除藻率。

圖3 PAFS結(jié)合不同助凝劑的除藻效果

2.3 預(yù)氧化對除藻效果的影響

為了提高藥劑的除藻效果，在投加PAFS前，分別投加不同種類的氧化劑。從圖4可以看出，PPC的強(qiáng)化混凝效果最好，當(dāng)PPC投藥量為1.5mg／L時(shí)，除藻率為93.18%；ClO2的強(qiáng)化混凝效果次之，當(dāng)投藥量為2.1mg／L時(shí)，除藻率為91.73%；H2O2的效果相對最差，當(dāng)投藥量為2.1mg／L時(shí)，除藻率為87.93%。PPC對水中的藻類和微生物具有顯著的抑制作用，使其運(yùn)動(dòng)失去活性，在PPC氧化作用下，藻類和微生物細(xì)胞可以分泌出生化聚合物，這些藻類胞外有機(jī)物起到類似于陰離子或非離子型聚電解質(zhì)的作用，微生物釋放出生化聚合物參與混凝過程，達(dá)到強(qiáng)化混凝的目的；此外，PPC在氧化水中的有機(jī)物和還原性物質(zhì)時(shí)，能夠產(chǎn)生新生態(tài)的水合二氧化錳［11］，可以吸附溶解于水中的有機(jī)物和膠體顆粒表面有機(jī)涂層上的有機(jī)物，進(jìn)而吸附膠體顆粒、直接作用于膠體顆粒表面吸附膠體。Petruserski等［12］用高分辨掃描電鏡觀察高錳酸鉀對藻類的作用發(fā)現(xiàn)，水合二氧化錳吸附在藻類表面，明顯改變了藻類的特性，增加了藻類的比重，改善了藻類的沉降性能，從而有利于沉降和過濾的去除。新生態(tài)水合二氧化錳的吸附作用可以促進(jìn)和加快絮體的形成和長大，有利于混凝和后續(xù)工藝對有機(jī)物和濁度的去除。

圖4 PAFS結(jié)合不同預(yù)氧化劑的除藻效果

2.4 混凝條件對除藻效果的影響

圖5 除藻率與攪拌速度和pH的響應(yīng)面分析圖（絮凝時(shí)間＝10min）

圖6 除藻率與攪拌速度和絮凝時(shí)間的響應(yīng)面分析圖（攪拌速度＝75r／min）

圖7 除藻率與攪拌速度和絮凝時(shí)間的響應(yīng)面分析圖（pH＝7.5）

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，25mL PAFS＋0.6mg／L PDMDAAC的混凝效果最好，除藻率為93.79%，用Box－Behnken Design（BBD）設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)，用 Design－Expert軟件對響應(yīng)面試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行影響因素顯著性檢驗(yàn)，結(jié)果表明影響因素pH值、攪拌速度、攪拌時(shí)間（分別記為變量A、B、C）這三者的線性效應(yīng)明顯，其拒絕假設(shè)概率都小于0.05，對除藻率的影響顯著，其顯著程度為pH值＞攪拌速度＞攪拌時(shí)間；3因素的交互影響不太顯著，相對而言其交互影響顯著程度為AC＞AB＞BC，即pH值和攪拌時(shí)間對除藻率的交互影響是最大的，多因素對除藻率的影響見如圖7～9。通過響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)試驗(yàn)得出除藻率與操作條件經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蜑椋撼迓剩?5.13＋3.23A＋3.07B＋3.85C＋0.25AB－0.60AC－0.14BC－5.23A2－1.51B2－1.31C2。強(qiáng)化混凝的最佳條件為pH值為7.5、攪拌速度為75r／min、攪拌時(shí)間為15min。由于膠體的ξ電位隨pH值的變化而變化，膠體的ξ電位影響顆粒之間的靜電排斥力和整個(gè)體系的穩(wěn)定性［13］，從而影響到混凝作用，因此pH值對混凝作用影響顯著；攪拌速度和時(shí)間主要影響混凝處理中的絮凝過程［14］，絮凝階段的任務(wù)就是使細(xì)小的礬花逐漸形成較大顆粒而便于沉淀，既要?jiǎng)?chuàng)造足夠的碰撞機(jī)會(huì)和良好的吸附條件，讓絮體有足夠的成長機(jī)會(huì)，又要防止生成的小絮體被打碎，因此攪拌強(qiáng)度要逐漸減小，而反應(yīng)時(shí)間要長［15］，而對于不同的混凝劑其礬花大小、密實(shí)程度不一，其攪拌強(qiáng)度、絮凝時(shí)間、速度梯度應(yīng)根據(jù)混凝劑的特點(diǎn)進(jìn)行試驗(yàn)得出。

3 結(jié) 論

1）采用PAFS、PAC、PFC這3種混凝劑除濁效果的變化趨勢與其除藻效果基本一致，但在相同的藥劑投量下，對濁度的去除率均高于對藻類的去除率。這3種混凝劑中，PAFS的除藻和除濁效果最好，當(dāng)投藥量為25mg／L時(shí)，其除藻率和濁度去除率分別為77.29%和89.79%，3種混凝劑的除濁度除藻效果為PAFS＞PAC＞PFC。

2）添加預(yù)氧化劑和助凝劑強(qiáng)化混凝除藻效果，結(jié)果表明助凝劑PDMDAAC對PAFS的助凝效果最好，當(dāng)助凝劑投藥量為0.6mg／L時(shí)，其除藻率為93.7%，其余藥劑結(jié)合PAFS的除藻效果為PDMDAAC＞PPC＞ClO2＞PAM＞H2O2＞HCA－1。

3）投加25mL PAFS＋0.6mg／L PDMDAAC進(jìn)行混凝除藻，考察pH值、攪拌速度、攪拌時(shí)間對除藻率的影響顯著，其顯著程度為pH值＞攪拌速度＞攪拌時(shí)間；3因素的交互影響不太顯著。通過響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)試驗(yàn)得出除藻率與操作條件經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蜑椋撼迓剩?5.13＋3.23A＋3.07B＋3.85C＋0.25AB－0.60AC－0.14BC－5.23A2－1.51B2－1.31C2。強(qiáng)化混凝的最佳條件為pH值為7.5、攪拌速度為75r／min、攪拌時(shí)間為15min。

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