高 苑, 王永莉, 鄭國(guó)東, 孟 培,吳應(yīng)琴, 楊 輝, 張 虹, 王有孝

1)中國(guó)科學(xué)院油氣資源研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 甘肅蘭州 730000;2)中國(guó)科學(xué)院研究生院, 北京 100049

新疆準(zhǔn)噶爾盆地獨(dú)山子泥火山天然氣地球化學(xué)特征

高 苑1,2), 王永莉1)*, 鄭國(guó)東1), 孟 培1,2),吳應(yīng)琴1), 楊 輝1), 張 虹1), 王有孝1)

1)中國(guó)科學(xué)院油氣資源研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 甘肅蘭州 730000;2)中國(guó)科學(xué)院研究生院, 北京 100049

獨(dú)山子泥火山位于新疆準(zhǔn)噶爾盆地南緣, 地處北天山山前坳陷帶的獨(dú)山子背斜軸部。本文通過(guò)分析獨(dú)山子泥火山噴出天然氣組分及其碳同位素研究, 對(duì)天然氣的來(lái)源進(jìn)行了判識(shí)。3個(gè)天然氣樣中δ13C1值均在–41‰左右, C1/(C2+C3)＜20, 為熱成因氣;δ13C(C2-C1)在 15‰左右, iC4/nC4和 C2/C3值均較高, 說(shuō)明天然氣曾遭受了厭氧微生物降解作用; 其中兩個(gè)噴口的天然氣δ13CCO2值超過(guò)+10‰, 說(shuō)明天然氣在受微生物降解后發(fā)生CO2還原作用二次生成甲烷, 而另外一個(gè)噴口δ13CCO2值無(wú)正異常, 未發(fā)生CO2還原作用。不同噴口相同成因天然氣在儲(chǔ)藏或運(yùn)移過(guò)程中發(fā)生不同的改造作用, 說(shuō)明泥火山不同噴口對(duì)應(yīng)不同的天然氣運(yùn)移通道或儲(chǔ)藏條件。

準(zhǔn)噶爾盆地; 泥火山; 天然氣; 碳同位素; 厭氧微生物降解

泥火山是指地下深部處于高壓狀態(tài)下的水和天然氣, 通過(guò)地層裂隙、破碎帶和斷層等高滲透通道,膨脹上升, 攜帶周圍泥土巖屑噴出地表而形成的泥丘(劉嘉麒, 2003; 黃華谷等, 2011)。泥火山一般都處于溫和的, 間歇噴發(fā)或不噴發(fā)的休眠狀態(tài)(Dimitrov,2002)。與巖漿火山相似, 泥火山有時(shí)也會(huì)劇烈噴發(fā),在此期間可將泥團(tuán)和灰分拋射到幾千米的高空, 噴發(fā)出來(lái)的天然氣甚至可以自燃產(chǎn)生巨大的火焰。泥火山的噴發(fā)物質(zhì)不是來(lái)自地殼以下的高溫高壓巖漿,而是來(lái)自不太深處(通常數(shù)千米)的低溫泥砂質(zhì)巖石、地下水和天然氣(王道, 2000)。泥火山的噴發(fā)主要受以下幾個(gè)因素控制: (1)近期的構(gòu)造運(yùn)動(dòng), 尤其是擠壓類構(gòu)造活動(dòng); (2)因快速的沉積作用、加積作用或逆沖斷層作用形成的沉積荷載或構(gòu)造荷載;(3)連續(xù)活躍的產(chǎn)生碳?xì)浠衔? (4)沉積序列深部存在厚層、細(xì)粒、軟化可塑的沉積物(Dimitrov, 2002)。

大部分泥火山噴出的天然氣中甲烷是主要成分,但少部分泥火山以CO2和N2為主(Dimitrov, 2002)。根據(jù) 201個(gè)陸上泥火山的數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)得出, 甲烷占泥火山氣體噴出體積百分比平均為 90.6%,δ13C1平均為–46.5‰。全球范圍內(nèi), 至少76%陸上泥火山噴出的氣體為純熱成因氣, 只有 4%的泥火山排放的為生物成因氣, 20%泥火山排放的氣體為混合成因氣。泥火山排出的氣體中δ13CCO2變化范圍較大(–20‰～+25‰)(Etoipe et al., 2009a)。

天然氣中甲、乙烷等烴類和二氧化碳的碳同位素組成及其時(shí)空變化特征是自然界生氣物質(zhì)成巖演化的直接結(jié)果, 因此可以作為探索天然氣來(lái)源的可靠地球化學(xué)示蹤劑(樊然學(xué)等, 2005)。本文通過(guò)分析準(zhǔn)噶爾盆地南緣獨(dú)山子泥火山天然氣的組分和碳同位素特征, 探討了其成因和氣源。

1 獨(dú)山子泥火山地質(zhì)概況

準(zhǔn)噶爾盆地位于中國(guó)新疆西北地區(qū), 盆地南緣發(fā)育有多處泥火山, 獨(dú)山子泥火山是其中之一(圖1)。該區(qū)在構(gòu)造上屬于北天山山前褶皺帶(韓立國(guó)等, 2006; 秦黎明等, 2008), 其形成演化與北天山造山帶緊密相關(guān)(高銳等, 2001; 李秋生, 2001;戴金星, 2012)。獨(dú)山子泥火山地處北天山山前坳陷帶的獨(dú)山子背斜軸部(如圖 1中剖面 AA'所示), 此背斜為一封閉的儲(chǔ)油氣構(gòu)造, 在背斜軸部分布著數(shù)條正斷層和張性破裂帶。據(jù)新疆石油管理局油田勘探資料, 新第三系下部(N1)為主要含油氣層。新生代第三系含泥、砂質(zhì)地層, 封閉儲(chǔ)油氣構(gòu)造中異常高的層間壓力, 以及構(gòu)造頂端發(fā)育的張性破裂是獨(dú)山子泥火山活動(dòng)的基本條件(王道等, 1997)。

圖1 準(zhǔn)噶爾盆地南緣獨(dú)山子區(qū)域地質(zhì)圖(據(jù)Zheng et al., 2010修改)Fig. 1 Geological map of Dushanzi region, south margin of the Junggar Basin(modified after Zheng et al., 2010)

獨(dú)山子泥火山距獨(dú)山子油礦西南1 km, 位于獨(dú)山子背斜的頂部, 海拔950 m左右。該火山于20世紀(jì)50年代早期被發(fā)現(xiàn), 70年代以來(lái)從未活動(dòng)過(guò), 直到1995年7月突然噴發(fā)(王道等, 1997), 此后一直處于泥水氣靜流狀態(tài)(彭希齡, 2007)。獨(dú)山子泥火山頂部有直徑約為115 m的很早以前噴發(fā)留下的泥火山口(DSZ-2), 現(xiàn)在為一個(gè)小泥火山湖, 湖面上有氣泡冒出, 通過(guò)實(shí)地測(cè)量發(fā)現(xiàn), 冒出的氣體中甲烷含量很高。在大噴口周圍分布有很多大小不一的小泥火山口, 其中有兩個(gè)泥火山口(DSZ-1、DSZ-3)還在噴發(fā)泥水氣。

2 樣品采集和分析方法

研究用氣體樣品于2011年 9月25日采集, 采樣點(diǎn)位置及泥火山噴口大小見(jiàn)表 1, 泥火山口圖片見(jiàn)圖2。每個(gè)采樣點(diǎn)用排水取氣法采集氣樣, 以進(jìn)行分析。

泥火山天然氣的組分和碳同位素組成分析在中國(guó)科學(xué)院地質(zhì)與地球物理研究所蘭州油氣資源研究中心進(jìn)行。泥火山天然氣組分測(cè)試儀為氣體同位素質(zhì)譜儀 MAT271, 天然氣碳同位素測(cè)試儀器為ThermoFinnigan公司產(chǎn)GC/TC/IRMS色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀, 質(zhì)譜計(jì)為DELTA Plus XP。

3 獨(dú)山子泥火山天然氣地球化學(xué)特征

3.1 天然氣組分

獨(dú)山子泥火山天然氣分析測(cè)試結(jié)果列入表 2,由表可見(jiàn)其主要成分是烷烴氣。DSZ-1和DSZ-2噴口烷烴氣(C1-C4)體積含量分別為94.78%和96.05%。DSZ-3噴口含量較低, 為 71.14%, 而氮?dú)怏w積含量較高, 為 25.76%, 所采集的 3個(gè)天然氣樣品中, 甲烷體積含量最高, 分別為 90.10%, 90.99%和66.73%。CO2含量分別為 3.22%, 0.60%和 2.62%。N2體積含量分別為1.92%、3.26%和25.76%。

3.2 天然氣穩(wěn)定碳同位素特征

所采 3 個(gè)樣品中,δ13C1、δ13C2、δ13C3值都很接近, DSZ-1、DSZ-2和 DSZ-3的δ13C1值分別為–41.4‰、–41.6‰和–40.7‰,δ13C2分別為–26.6‰、–26.7‰和–26.6‰,δ13C3值分別為–10.9‰、–9.6‰和–21.1‰。與烷烴氣碳同位素特征不同的是, 3個(gè)噴口的 CO2碳同位素值之間存在明顯差異。DSZ-1和DSZ-3的δ13CCO2值分別為+13.7‰和+11.9‰, 而DSZ-2 的δ13CCO2值為–6.6‰(表 2)。

4 獨(dú)山子泥火山天然氣成因類型和氣源

在δ13C1和 C1/(C2+C3)關(guān)系圖上(Bernard et al.,1978), 結(jié)果顯示 3個(gè)樣品點(diǎn)均落在熱成因區(qū)域(圖3), 說(shuō)明獨(dú)山子泥火山的烷烴氣為熱成因氣。烷烴氣碳同位素系列均具有δ13C1＜δ13C2＜δ13C3規(guī)律, 沒(méi)有倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象, 表明烷烴氣為有機(jī)成因, 未受到強(qiáng)烈的次生改造(Dai et al., 2004)。3個(gè)樣品的δ13C2值均＞–28‰, 為煤型氣, 與戴金星等(2012)研究結(jié)果一致。3個(gè)樣品干燥系數(shù)(C1/(C1-C5))分別為 0.950、0.947和0.936, 均為較濕型氣。

N2是天然氣中常見(jiàn)的非烴組分之一, 由于其某些物理化學(xué)性質(zhì)比其他非烴成分更接近烴類氣, 故其成因及分布富集規(guī)律常常與烴類氣體存在密切的聯(lián)系。在DSZ-3所采樣品中氮?dú)夂枯^高, 所占體積比為 25.76%, α系數(shù)(α=100Ar/1.18N2)為 0.92,N2/Ar比值為92.00, 屬于殼源型有機(jī)成因富N2天然氣(何家雄, 2000)。

圖2 準(zhǔn)噶爾盆地獨(dú)山子泥火山噴口(位置及大小見(jiàn)表1)Fig. 2 Vents of Dushanzi mud volcano, Junggar Basin (locations shown in Table 1)

表1 采樣噴口位置及噴口大小Table 1 Coordinates, altitude and size of the sampling mud volcano vents

表2 準(zhǔn)噶爾盆地獨(dú)山子泥火山天然氣地球化學(xué)參數(shù)Table 2 Geochemical parameters of natural gas from Dushanzi mud volcano, Junggar Basin

圖3 泥火山δ13C1和C1/(C2+C3)關(guān)系圖(據(jù)Bernard et al., 1978)Fig. 3 Methane carbon isotope versus HC molecular diagram for Dushanzi mud volcano (after Bernard et al., 1978)

我國(guó)有機(jī)成因 CO2的δ13CCO2區(qū)間值在–39‰～–8‰, 無(wú)機(jī)成因的 CO2的δ13CCO2區(qū)間值在–16‰～+7‰(戴金星等, 1992)。Etiope 等(2009b)通過(guò)調(diào)查資料發(fā)現(xiàn), 分布在9個(gè)國(guó)家或地區(qū)的 134個(gè)陸上泥火山中 50%的泥火山有富重碳同位素的CO2(δ13C＞+5‰)噴出。因此可以推斷, 泥火山天然氣中δ13CCO2值的正異常源于泥火山系統(tǒng)內(nèi)的某種作用。Etiope等(2009b)認(rèn)為, 在泥火山氣來(lái)源儲(chǔ)層或擴(kuò)散通道中, 厭氧微生物降解原油或重?zé)N類生成CO2, CO2在微生物作用下發(fā)生還原反應(yīng)生成甲烷,導(dǎo)致反應(yīng)剩余的 CO2富含重同位素。CO2發(fā)生還原作用生成的CH4富集輕同位素。

在所采3個(gè)天然氣樣品中, DSZ-1、DSZ-3噴口的天然氣δ13CCO2值分別為+13.7‰和+11.9‰, 說(shuō)明這兩個(gè)噴口的氣體在溢出之前遭受了厭氧微生物降解作用。DSZ-1和DSZ-2的δ13CCH4值并沒(méi)有明顯降低, 且都大于–55‰, 說(shuō)明厭氧微生物降解作用對(duì)烷烴類同位素組成影響不大。

本次研究在白楊溝泥火山(據(jù)獨(dú)山子泥火山約40 km)采得噴出泥樣, 經(jīng)分析發(fā)現(xiàn)有以 CH4和 CO2做為碳源生長(zhǎng)的古老厭氧細(xì)菌和厭氧喜溫的產(chǎn)甲烷古菌。獨(dú)山子泥火山菌種還在分析中, 相關(guān)數(shù)據(jù)需進(jìn)一步研究。

同一泥火山的不同噴出口, 或同一噴出口在不同時(shí)間所觀測(cè)到的δ13CCO2可以存在很大差別, 浮動(dòng)可達(dá)±50‰。不同噴出口的 CO2同位素差異可能是因?yàn)槟嗷鹕降牟煌瑖姵隹趯?duì)應(yīng)不同的流通系統(tǒng), 或者對(duì)應(yīng)不同的儲(chǔ)層。Favara等(2001)和 Mizobe等(2007)通過(guò)分析意大利和日本的泥火山, 發(fā)現(xiàn)泥火山的同一噴出口在不同的時(shí)間δ13CCO2發(fā)生浮動(dòng), 并在其所對(duì)應(yīng)的儲(chǔ)層中也檢測(cè)到了δ13CCO2值的相應(yīng)變化, 表明CO2的同位素組成在儲(chǔ)層就非常不穩(wěn)定,可能是因?yàn)槭軞?水-巖石作用的多重影響(Etiope,2009b)。

厭氧微生物降解原油或重?zé)N類生成CO2之后不一定會(huì)發(fā)生二次甲烷生成反應(yīng)(Wang et al., 2005),這與油氣藏中菌群種類和油氣藏物理化學(xué)條件有關(guān)。因此沒(méi)有觀測(cè)到富集重碳同位素的CO2不能說(shuō)明沒(méi)發(fā)生厭氧微生物降解。厭氧微生物降解作用選擇性分解C3化合物和正構(gòu)烷烴, 使得相鄰碳數(shù)的正構(gòu)烷烴發(fā)生大的同位素分餾(δ13C(C2-C1)＞15‰), 并使C2/C3和 iC4/nC4比值升高, 因此 C2/C3和 iC4/nC4比值可用來(lái)指示厭氧微生物降解作用有無(wú)發(fā)生(Pallasser, 2000; Waseda et al., 2008)。DSZ-2的C2/C3、iC4/nC4值分別為 25.47和6.86, 說(shuō)明其同樣遭受了厭氧微生物降解作用。在三個(gè)樣品的δ13C(C2-C1)值和 C2/C3、iC4/nC4關(guān)系圖上(圖 4)可見(jiàn),3個(gè)噴口所采氣體的分析數(shù)據(jù)均可表明獨(dú)山子泥火山天然氣經(jīng)受了微生物降解作用, DSZ-3較輕微。

圖4 乙烷甲烷碳同位素分餾值與氣體比關(guān)系圖(據(jù)Pallasser, 2000修改)Fig. 4 The relationship of gas ratios to methane-ethane carbon isotopic separations (modified after Pallasser, 2000)

5 結(jié)論

獨(dú)山子泥火山天然氣中的烷烴類為有機(jī)來(lái)源的熱成因氣, 并遭受厭氧微生物的輕微降解作用。DSZ-1和DSZ-3氣體被厭氧微生物降解后又發(fā)生了CO2還原反應(yīng), 并再次產(chǎn)生甲烷, 而從 DSZ-2噴出的天然氣沒(méi)有發(fā)生CO2還原反應(yīng), 說(shuō)明3個(gè)噴出口的天然氣的儲(chǔ)層或氣源的通道可能不同, 具體原因需要進(jìn)一步研究。

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Geochemical Characteristics of Natural Gas from Dushanzi Mud Volcano in Junggar Basin, Xinjiang

GAO Yuan1,2), WANG Yong-li1), ZHENG Guo-dong1), MENG Pei1,2),WU Ying-qin1), YANG Hui1), ZHANG Hong1), WANG You-xiao1)
1)Key Laboratory of Petroleum Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou, Gansu73000;2)Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing100049

Dushanzi mud volcano is located on the axis of the Dushanzi anticline in northern Tianshan piedmont depression, which lies in the southern margin of the Junggar Basin, northwestern China. This study aims to identify the origin of the natural gases released by Dushanzi mud volcano by analyzing their geochemical characteristics, and the result shows that the gases should be attributed to a thermogenic source withδ13C1higher than –50% and C1/(C2+C3) lower than 20, and that oil or heavier hydrocarbon anaerobic biodegradation occurs along the seepage system of the mud volcano indicated by higher iC4/nC4and C2/C3values. The highδ13CCO2values of two gas samples from two different vents suggest secondary methanogenesis with CO2reduction after oil biodegradation, while isotopically enriched CO2is absent in the third vent. The variability of theδ13CCO2value might mean that the different vents of Dushanzi mud volcano might correspond to different circulation systems and different reservoirs.

Junggar Basin; mud volcano; natural gas; carbon isotope; anaerobic biodegradation

TE121.1; P317.3; P597.2

A

10.3975/cagsb.2012.06.19

本文由國(guó)家973計(jì)劃項(xiàng)目(編號(hào): 2012CB214701-05)、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(編號(hào): XDA05120204)、國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(編號(hào): 41172169)、中國(guó)科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新工程重要方向項(xiàng)目(編號(hào): KZCX2-EW-104)聯(lián)合資助。

2012-09-05; 改回日期: 2012-10-12。責(zé)任編輯: 張改俠。

高苑, 女, 1987年生。碩士研究生。主要從事有機(jī)地球化學(xué)研究。E-mail: gaoyuan_888@126.com。

*通訊作者: 王永莉, 女, 1969年生。研究員。主要從事有機(jī)地球化學(xué)研究。E-mail: wyll6800@lzb.ac.cn。