中國大氣NH3和NOx排放的時(shí)空分布特征

李新艷,李恒鵬 (中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所,湖泊與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210008)

中國大氣NH3和NOx排放的時(shí)空分布特征

李新艷,李恒鵬*(中國科學(xué)院南京地理與湖泊研究所,湖泊與環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210008)

根據(jù)我國不同氨源的數(shù)量、燃料消費(fèi)量和相應(yīng)的氨與氮氧化物排放因子,計(jì)算了我國大陸地區(qū)1995~2004年歷年的氨(NH3)排放量與1985~2005年歷年的氮氧化物(NOx)排放量,在此基礎(chǔ)上模擬了2006~2010年的NOx排放量,并分析了NH3和NOx排放強(qiáng)度的空間分布.結(jié)果表明:2004年,我國NH3排放量為12.0Tg,比1995年的10.6Tg增加了大約13.2%;2004年的NOx排放量為20.6Tg,比1995年的12.2Tg增加了大約68.9%,比1985年的6.2Tg增加了大約2.3倍.在1996年以前,我國NH3和NOx的排放量基本相當(dāng),但是此后NH3的年排放量在經(jīng)歷了1997~1999年的下降之后,變化比較平穩(wěn),而NOx的排放量自2000年之后呈逐年迅速增加的趨勢.2004年全國NH3的排放總量中,畜禽排泄、氮肥施用、人類糞便、氮肥與合成氨生產(chǎn)的貢獻(xiàn)率分別為69.2%、15.2%、13.9%和1.9%;2004年全國NOx的排放總量中,由于受到我國能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)的制約,煤炭來源的NOx占到了排放總量的77.4%.NH3和NOx的排放強(qiáng)度都具有明顯的空間差異,表現(xiàn)在中東部地區(qū)的排放強(qiáng)度明顯高于西部地區(qū),這與中東部地區(qū)人口多、能源消費(fèi)量大以及畜禽養(yǎng)殖數(shù)量大有關(guān).

NH3；NOx；排放強(qiáng)度；時(shí)空分布；中國

隨著中國國民經(jīng)濟(jì)的快速增長和人民生活水平的提高,中國向大氣中排放的活性氮(生物可利用性氮)總量逐年增加,已經(jīng)成為亞洲地區(qū)氮排放量最大的國家[1].研究表明,中國大陸地區(qū)大氣 NH3的排放量從 1950年的2.6Tg增加到2007年的16.0Tg[2-4],大氣NOx的排放量從1980年的3.8 Tg增加到2004年的18.6 Tg[5-6],預(yù)測2020年將達(dá)到32.4Tg[1].大氣中的NH3和NOx通過光化學(xué)反應(yīng)生成氨氮和硝酸鹽等氣溶膠粒子,不僅會(huì)降低大氣能見度,損害人體健康,還會(huì)增加大氣氮沉降,引起土壤和淡水酸化以及營養(yǎng)鹽循環(huán)的生態(tài)失衡,進(jìn)而導(dǎo)致陸地和水體生態(tài)系統(tǒng)多樣性減少,對生態(tài)系統(tǒng)功能造成不利影響[1,7-10].

研究表明,1950~2007年間,中國大氣NH3排放呈逐年增加的趨勢[2-4,11-12];1980~2005年間,除了1996~1998年間略有下降以外[13],大氣NOx排放量也逐年增加[2,14],而且自2000年以來呈迅速增加的趨勢[6,15-17].由于考慮的污染源種類以及采用的各污染源的排放因子不同,學(xué)者們估算的同一年份中國的活性氮排放量有較大差別[1,3,5-6,11,13-14,17-21].這些研究為我國酸沉降控制提供了科學(xué)依據(jù),但是缺乏從較長時(shí)間尺度上對NH3和NOx排放狀況的對比分析.

本研究估算了中國大陸地區(qū)各省份 1995~ 2004年NH3歷年排放量和1985~2010年NOx歷年排放量,并分析了其排放強(qiáng)度的空間變化.

1 研究方法

1.1 NH3排放量的計(jì)算方法

NH3釋放到大氣中是受到農(nóng)業(yè)活動(dòng)和自然排放共同作用的結(jié)果.大氣中NH3的主要來源有畜禽排放(49%~63%)、肥料施用(11%~12%)、海洋釋放(14%~17%)、土壤釋放(10%~13%)、生物燃燒(4%~7%)、人類糞便(5%~8%)、煤炭燃燒和汽車尾氣排放(3%~4%)等[22-23].

全國每年NH3的排放量根據(jù)各省(市、自治區(qū))每年的 NH3排放量加和得到,各省(市、自治區(qū))的NH3排放量等于各類源的排放量乘以排放因子后加和得到,計(jì)算公式如式(1)[2]:

式中, Q為各省(市、自治區(qū))NH3的年排放量,t/a;Qi為不同來源的NH3排放量,t/a;f為排放因子;A為源數(shù)量;i為NH3排放源,i=1,2,3,4;j為亞源類(例如:畜禽排放源的亞源類為牛、豬、禽、馬與羊).

由于人類活動(dòng)引起的NH3排放源i主要有4種,即:畜禽排泄、氮肥施用、化肥和合成氨生產(chǎn)和人類糞便排放.

1.1.1 動(dòng)物排NH3量 畜禽養(yǎng)殖數(shù)量的數(shù)據(jù)來自中國統(tǒng)計(jì)年鑒中的年末存欄數(shù).本計(jì)算中采用的畜禽養(yǎng)殖排放因子見表 1[2],由每年的畜禽養(yǎng)殖數(shù)量乘以各類畜禽相應(yīng)的排放因子即可得到每年各類畜禽的NH3排放量.

1.1.2 氮肥生產(chǎn)中 NH3的排放量 2004年,中國的氮肥生產(chǎn)總量達(dá)到3352.96萬t純氮,合成氨4222.2萬t,其中,碳酸氫銨的產(chǎn)量占氮肥的25%.考慮到我國的生產(chǎn)規(guī)模較小,技術(shù)水平較低,氮肥的氨排放因子采用6kg NH3/t N,合成氨生產(chǎn)的排放因子采用1kg NH3/t N[2].

表1 畜禽養(yǎng)殖排放因子[kg NH3 /(頭·a)]Table 1 Annual NH3 emission factors for livestock [kg NH3 /(animal·a)]

1.1.3 氮肥施用中 NH3的排放量 根據(jù)各省(市、自治區(qū))每年的氮肥施用量與各種氮肥的百分比組成,即可算得各省(市、自治區(qū))氮肥施用的NH3排放量.我國氮肥生產(chǎn)量組成、施用量組成及其排放因子見表2[2].

表2 中國氮肥產(chǎn)量和施用量組成及其排放因子Table 2 Application and production of various N fertilizers and their emission factors in China

1.1.4 農(nóng)村人口糞便排NH3量 我國農(nóng)村的衛(wèi)生條件與處理?xiàng)l件差,故本計(jì)算中采用 1.3kg NH3/(人?a),略高于歐洲的排NH3量[2].

1.2 NOx排放量的計(jì)算方法

NOx排放量的計(jì)算方法如式(3):

式中, QN為以NO2計(jì)算的NOx排放量, Tg/a; KN為以NO2為權(quán)重的NOx排放因子(表3), kg/t; F為燃料消費(fèi)量,萬t; t為時(shí)間,a; j為經(jīng)濟(jì)部門,分能源、工業(yè)、交通和其他4類部門; j(k)為經(jīng)濟(jì)部門j中的排放源種類,見表(3)中源別; f為燃料類型,分煤、煉焦、原油、汽油、煤油、柴油、殘油等幾種類型.

表3 各種源的NOx排放因子(kg/t) [24]Table 3 Coefficients of NOx discharge from different sources(kg/t)

統(tǒng)計(jì)了中國 1985~2005年各部門各類燃料的消費(fèi)量[25],根據(jù)公式(3)乘以相應(yīng)的NOx排放因子(表3),計(jì)算得到1985~2005年全國歷年的NOx排放量.

2 結(jié)果與討論

2.1 1995~2004年中國大陸地區(qū)NH3的排放量

從圖1可見,10年來我國大陸的NH3排放量變化波動(dòng)較大,變化范圍9.5~12.7Tg/a.從1995年的10.6Tg增加到了1996年的11.2Tg,1997年有較大幅度的下降,達(dá)到10年間的最低值9.5Tg,之后緩慢回升,自 2000年以來趨于平穩(wěn),穩(wěn)定在11.8Tg/a左右.

從圖 1看出,相比較其他年份,1997~1999年間,大氣NH3的年排放量顯著下降.這主要是由于受到 1997年亞洲金融危機(jī)和 1998~1999年洪澇等自然災(zāi)害等因素的影響.1997~1999年間我國的畜禽養(yǎng)殖數(shù)量顯著減少,全國牛的數(shù)量分別比 1996年減少了 2297.1,1546.4, 1283.3 萬頭[25],全國豬的數(shù)量分別減少了6839.3,3479.2,2715.6萬頭[25].畜禽養(yǎng)殖數(shù)量的急劇減少導(dǎo)致了這 3年間中國大陸地區(qū) NH3的排放量相對較低.

圖1 1995~2004年中國大陸地區(qū)每年的NH3排放量Fig.1 Anuual emission of NH3 in the inland of China from 1995 to 2004

2.2 中國NH3排放強(qiáng)度的空間分布

從1995年、2000年和2004年我國大陸地區(qū)的NH3排放強(qiáng)度分布(圖2)可以看出:我國的氨排放強(qiáng)度空間差異很大,華北和長江中下游地區(qū)是氨排放強(qiáng)度較高的地區(qū),其中,以上海、山東、河南和江蘇的氨排放強(qiáng)度最高,都達(dá)到了50kg/hm2以上,上海平均為 109.8kg/hm2;其次為河北、安徽和廣東,氨排放強(qiáng)度位于35~50kg/hm2之間.西北和東北北部地區(qū)氨排放強(qiáng)度最小,如西藏、新疆、內(nèi)蒙古不足3kg/hm2.中國的氨排放強(qiáng)度呈逐年增加的趨勢,表現(xiàn)在1991年中國平均氨排放強(qiáng)度為9kg/hm2[24],1999年為11kg/hm2,2004年則達(dá)到了12kg/hm2.

1995年、2000年和2004年我國人為源NH3的排放總量分別是10.6,11.8,12.0Tg,平均11.1Tg,排放總量占前3位的省(市)為河南、山東和四川省.2004年的 NH3排放總量中,畜禽排氨量為8.3Tg,大約占總排氨量的 69.2%;氮肥施用排氨量 1.8Tg,大約占 15.2%;人類排泄排氨量 1.7Tg,大約占13.9%;氮肥生產(chǎn)排氨量0.2Tg,只占1.9%.在畜禽排氨量中,以牛類和豬類排氨量比例最大,分別占38.3%和31.1%,其次為禽類,占20.3%,羊類和馬類分別占7.5%和2.8%.

2.3 1985~2010年中國大陸地區(qū)NOx的排放量

圖2 中國NH3排放強(qiáng)度的空間分布Fig.2 Spatial distribution of NH3 emission intensity in the inland of China

從圖3看出,我國NOx年排放量呈逐年增加的趨勢,1985~2000年之間穩(wěn)步增長,從6.2Tg/a增加到13.1Tg/a,年平均增長率為5%;2001~2005年之間增長迅速,從13.4Tg/a增加到22.9Tg/a,年平均增長率為 88%,這一研究結(jié)果與 Ohara等[5]關(guān)于中國1980~2003年的NOx年排放量估算值的增長趨勢基本一致.1995年,NOx年排放量12.2Tg,與 Aardenne等[1]的估算值(12.0Tg)基本一致.2005年,NOx年排放量達(dá)到了22.9Tg,比1995年的12.2Tg增加了大約88.4%,比1985年增加了大約2.7倍.在1997~1999年間,我國NOx排放量有所減少(圖3),這是由于我國的能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)發(fā)生了較大變化,煤炭消費(fèi)量由1996年的103794.2萬t(標(biāo)準(zhǔn)煤)下降到1997年的98801.2萬t、1998年的92020.9萬t、1999年的92463.8萬t,之后逐年開始回升[25].

利用SPSS軟件對1985~2000年的NOx年排放量與每年的 GDP進(jìn)行相關(guān)性分析,結(jié)果顯示,二者之間呈顯著正相關(guān),皮爾森相關(guān)系數(shù)為0.96(P>0.01).以NOx排放量為因變量,以GDP為自變量建立下面的回歸方程:

式中, Y為NOx年排放量,×104t; X為GDP,×108元.

把中國2001~2005年歷年的GDP代入方程(4),計(jì)算得到2001~2005年的NOx年排放量,并與利用方程(3)統(tǒng)計(jì)得到的結(jié)果進(jìn)行比較,誤差范圍為-1.6%~11.9%,平均誤差為0.1%.在P=0.01水平對模擬值與統(tǒng)計(jì)值之間進(jìn)行差異顯著性檢驗(yàn),結(jié)果表明差異不顯著,說明該方程可以用來估算中國的NOx年排放量.把2006~2010年的GDP總量代入方程(4),可模擬得到2006~2010年的NOx年排放量(在圖 3中以虛線表示).由模擬結(jié)果可知,2010年中國大陸地區(qū)NOx排放量為36.7Tg.

圖3 中國大陸地區(qū)1985~2010年的NOx年排放量模擬值與統(tǒng)計(jì)值對比Fig.3 Emission of NOx in the inland of China from 1985 to 2010

2.4 中國NOx排放強(qiáng)度的空間分布

我國大陸地區(qū)各省份的NOx年排放強(qiáng)度可以用全國的NOx年排放量乘以各省份GDP占全國GDP的比率后除以各省土地面積后得到.從圖4看出,我國大陸地區(qū)的NOx排放強(qiáng)度有逐年增加的趨勢,1990年NOx排放強(qiáng)度在20kg/hm2以上的省份有10個(gè),到2004年增加到了19個(gè),NOx排放強(qiáng)度在50kg/hm2以上的省份則由1990年的4個(gè)增加到了2004年的11個(gè).排放強(qiáng)度空間差異很大,有從內(nèi)陸到沿海逐漸增加的趨勢.以2004年為例,NOx排放強(qiáng)度最高的是上海,達(dá)到了1637.2kg/hm2,其次是北京(463.6kg/hm2)和天津(353.9kg/hm2),然后是江蘇(188.0kg/hm2)、浙江(147.1kg/hm2)和山東(123.0kg/hm2),排放強(qiáng)度最低的是西藏(0.2kg/hm2)、青海(0.8kg/hm2)、新疆(1.7kg/hm2)、內(nèi)蒙古(3.3kg/hm2)和甘肅(4.8kg/hm2)(圖4).

圖4 中國大陸地區(qū)NOx年排放強(qiáng)度的時(shí)空分布Fig.4 Spatial distribution of NOx emission intensity in the inland of China

2004年,NOx年排放量最大的省是廣東(242.6×107kg/a),其次是山東(193.2×107kg /a)和江蘇(192.9×107kg/a),然后是浙江(149.8×107kg/a),河南、河北的年排放量也超過了 100×107kg/a,6省合計(jì)年排放量占全國排放總量的 46.3%;年排放量最低的省是西藏、青海和寧夏,都在7.0×107kg/a以下.中國是目前世界上少數(shù)幾個(gè)能源結(jié)構(gòu)以煤炭為主的國家,2004年,煤炭占能源消費(fèi)總量的比例大約為 67.7%,石油為 22.7%,天然氣為2.6%,水電、核電和風(fēng)電站為7.0%[25],這決定了煤炭消費(fèi)是影響我國 NOx排放量變化的主要原因.以2004年為例,在NOx排放量中,煤炭來源的NOx占到了年排放總量的77.4%.

3 結(jié)論

3.1 在 1996年以前,我國大陸地區(qū)的 NH3和NOx的年排放量基本相當(dāng),但是此后NH3的年排放量經(jīng)歷了1997~1999年的下降之后,變化比較平穩(wěn),而NOx的年排放量自2000年以來呈逐年迅速增加的趨勢,從1985年的6.2Tg增加到1995年的12.2Tg,進(jìn)而增加到2004年的20.6Tg,增長率分別為68.9%和232.2%.

3.2 2004年我國大陸地區(qū)的 NH3排放總量中,畜禽排泄、氮肥施用、人類糞便、氮肥與合成氨生產(chǎn)分別占69.2%、15.2%、13.9%和1.9%;2004年我國的NOx排放總量中,煤炭來源的NOx占到了排放總量的 77.4%,這主要是受到我國能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)的制約.

3.3 NH3和NOx的排放強(qiáng)度都具有明顯的空間差異,表現(xiàn)在中東部地區(qū)的排放強(qiáng)度明顯高于西部地區(qū),這與中東部地區(qū)人口多、能源消費(fèi)量大以及畜禽養(yǎng)殖數(shù)量大有關(guān).

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Emission and distribution of NH3and NOxin China.

LI Xin-yan, LI Heng-peng*(State Key Laboratory for Lake Science and Environments, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China). China Environmental Science, 2012,32(1)：37~42

Annual emission of ammonia and NOxin the inland of China were calculated based on the numbers of livestock, poultry, human beings, the quantity of fertilizer application and production and fuel consumption. The temporal and spatial distribution of emission intensity of NH3and NOxwere also analyzed. NH3emission in China changed slowly from 10.6Tg in 1995 to 12.0Tg in 2004, while NOxemission increased quickly from 12.2Tg in 1995 to 20.6Tg in 2004, with a mean increase rate of 68.9%. In 2004, emission from livestock, nitrogen fertilizer application, human beings and fertilizer production accounted for 69.2%, 15.2%, 13.9% and 1.9% of the total NH3emission, respectively. Emission from coal combustion accounted for about 77.4% of the total NOxemission. The emission from coal combustion accounted for about 77.4% of the total NOxemission. The emission intensity of NH3and NOxin the middle-east zones were much bigger than that in the west zones of China, due to large numbers of livestock, population and quantity of fuel consumption.

NH3；NOx；emission intensity；distribution；China

2011-04-02

中國科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新工程重要方向項(xiàng)目(KZCX2-YW-337-3);國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(40871238);學(xué)科領(lǐng)域發(fā)展支持項(xiàng)目(NIGLAS2010XK02)

* 責(zé)任作者, 教授, hpli@niglas.ac.cn

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1000-6923(2012)01-0037-06

李新艷(1978-),女,山東泰安人,助理研究員,博士,研究方向?yàn)樯匆厣锏厍蚧瘜W(xué)循環(huán)與流域營養(yǎng)鹽輸移模擬.發(fā)表論文7篇.