趙宏剛，王 駒，劉月妙，蘇 銳

（核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，中核高放廢物地質(zhì)處置評(píng)價(jià)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100029）

高放廢物地質(zhì)處置是將廢物埋藏在地下深度為300～1000 m 的 地 質(zhì) 處 置庫(kù)中［1］，當(dāng)廢物罐被放置到處置巷道或處置坑中之后，由于放射性廢物的剩余衰變熱，廢物罐將在處置后發(fā)熱，這種剩余衰變熱會(huì)傳導(dǎo)到工程屏障系統(tǒng)和周圍的巖體里面，由于工程屏障系統(tǒng)中間隙的溫度偏差，以及膨潤(rùn)土和巖石的熱擴(kuò)散能力非常低，熱能由廢物罐向工程屏障系統(tǒng)和巖石中釋放的速度非常緩慢，因此，在廢物罐周邊形成了非常大的溫度梯度，在廢物罐的表面產(chǎn)生非常高的溫度。

處置庫(kù)中廢物罐表面的最高溫度不能超過(guò)100℃，這個(gè)標(biāo)準(zhǔn)決定著處置庫(kù)的熱庫(kù)容。一方面，深地質(zhì)處置庫(kù)將容納數(shù)以萬(wàn)計(jì)的廢物罐，廢物罐表面的設(shè)計(jì)最高溫度不能超過(guò)100℃［2］，考慮到工程屏障系統(tǒng)中廢物罐周邊的間隙所產(chǎn)生的溫度偏差，廢物罐表面的最高溫度不能超過(guò)90℃，為了確保溫度低于限值，廢物罐之間的間距不能任意設(shè)定［3］；另一方面，由于處置庫(kù)熱庫(kù)容的有限性，其必須容納所有廢物，這就要求處置巷道及廢物罐之間的間距最小，處置單位廢物罐所占的處置面積最?。?-5］。廢物罐處置時(shí)剩余衰變熱量、工程屏障系統(tǒng)材料的熱特性、間隙的存在、處置主巖的初始溫度及其熱特性、處置庫(kù)的布局等都是影響處置庫(kù)中廢物罐表面溫度的因素［6-8］。因此，開(kāi)展處置庫(kù)的熱傳導(dǎo)特性研究，具有非常重要的科學(xué)價(jià)值和工程實(shí)用意義。

1 HLW處置庫(kù)概念模型

本研究以北山預(yù)選區(qū)為例，初步提出了花崗巖處置庫(kù)的概念模型，概念處置庫(kù)的深度為－500 m［9-11］，處置庫(kù)的庫(kù)容為82630個(gè)廢物罐［12］，處置庫(kù)的最小面 積為 10 km2，預(yù)處置的廢物類型為后處理的HLW玻璃固化體廢物罐。

處置庫(kù)概念模型為豎井＋處置硐室的設(shè)計(jì)理念（圖1），概念處置庫(kù)中廢物罐豎直放在水平處置巷道的豎直處置坑之中。處置區(qū)域分為4個(gè)，每個(gè)處置區(qū)域具有300對(duì)處置巷道，每對(duì)處置巷道長(zhǎng)度為900 m，處置巷道間距為9.5 m，每對(duì)處置巷道處置80個(gè)廢物罐，廢物罐的間距為9.5 m。

2 工程屏障系統(tǒng)概念模型

依據(jù)我國(guó)核廢物處置計(jì)劃，核電廠的乏燃料都將在后處理及玻璃固化之后再進(jìn)行處置。本次研究的工程屏障系統(tǒng)概念模型是在廣泛調(diào)研基礎(chǔ)上提出的，對(duì)于后處理的HLW玻璃固化體廢物罐，依據(jù)廢物產(chǎn)品容器的形狀和尺寸設(shè)計(jì)，廢物罐的材料為低碳鋼，低碳鋼廢物罐的胴部厚度為190 mm，考慮到廢物罐的抗壓強(qiáng)度，廢物罐的頂?shù)酌婧穸葹?30 mm；依據(jù)國(guó)外工程屏障系統(tǒng)概念模型和性能評(píng)價(jià)研究結(jié)果，膨潤(rùn)土的厚度一般在350～700 mm之間時(shí)，其對(duì)廢物罐破壞之后核素的阻滯作用基本相同［13-15］。本研究緩沖材料為高廟子鈉基膨潤(rùn)土，考慮到膨潤(rùn)土的功能及其對(duì)廢物罐傳熱的影響，概念模型確定工程屏障系統(tǒng)膨潤(rùn)土的厚度為500 mm，廢物罐周邊緩沖材料膨潤(rùn)土都將依據(jù)廢物罐的概念模型預(yù)制成圓環(huán)形或方形的塊體。

豎直處置工程屏障系統(tǒng)的廢物罐材料為低碳鋼，低碳鋼廢物罐外部有一個(gè)10 mm的空氣間隙，空氣間隙之外為500 mm的緩沖材料膨潤(rùn)土塊體，緩沖材料膨潤(rùn)土塊體和主巖之間有一個(gè)40 mm的間隙，這個(gè)間隙在廢物罐剛處置之后可能為空氣充填，由于處置庫(kù)位于飽和帶之中，在一定的時(shí)間之后將會(huì)被水所充填（表1）。這種內(nèi)部空氣間隙和外部含水間隙的存在，主要是為工程屏障系統(tǒng)各部分放置可能性而設(shè)計(jì)的，因?yàn)槠涓鱾€(gè)組成部分不可能在放置時(shí)完全緊密地結(jié)合在一起，這是一種保守的情景設(shè)計(jì)，在原型處置庫(kù)試驗(yàn)中可減小間隙的寬度或應(yīng)用膨潤(rùn)土粉末進(jìn)行充填，但是間隙的存在是必然的，不可能完全被充填（圖2）。

表1 豎直處置工程屏障概念設(shè)計(jì)參數(shù)表Table1 Parameters for the design of concept engineered barrier system design

3 HLW的剩余衰變熱

剩余衰變熱將隨著時(shí)間的變化迅速減小，50 a后剩余衰變熱將可能只有處置時(shí)的50%，應(yīng)用ORIGEN2和ORIGEN-S程序?qū)LW玻璃固化體剩余衰變熱計(jì)算，結(jié)果表明，依據(jù)燃料的燃耗，30～50 a之后將會(huì)達(dá)到合理的衰變熱水平［16］。HLW玻璃固化體剩余衰變熱的計(jì)算結(jié)果見(jiàn)圖3。

分析表明，HLW玻璃固化體基本的冷卻時(shí)期（獲得最高溫度）為0～100 a，其間剩余衰變熱迅速減小，100 a后的剩余衰變熱量?jī)H為10 a后的14.1%。

本研究剩余衰變熱可應(yīng)用一個(gè)帶修正系數(shù)的指數(shù)形式公式計(jì)算：

式中：P1——初始時(shí)t1時(shí)刻的剩余衰變熱，對(duì)于HLW玻璃固化體選擇為10 a；ti——所選定的時(shí)間；t——時(shí)間變量，a；P——時(shí)間變量t時(shí)刻所對(duì)應(yīng)的剩余衰變熱。

4 材料的熱物理學(xué)特性

經(jīng)過(guò)對(duì)北山深鉆孔的地溫測(cè)量結(jié)果分析，－400 m深處的地溫?cái)?shù)值為16.8℃，－500 m深處的地溫?cái)?shù)值為19℃，地溫梯度為2.2℃/100 m［9］。北山主巖的熱物性參數(shù)通過(guò)巖心實(shí)驗(yàn)測(cè)試獲得，測(cè)量結(jié)果分析表明，導(dǎo)熱系數(shù)和溫度有一定的相關(guān)關(guān)系，溫度越高導(dǎo)熱系數(shù)相對(duì)越小，當(dāng)使用低導(dǎo)熱系數(shù)時(shí)，廢物罐表面的溫度將被保守性地高估，因而研究中使用一個(gè)平均導(dǎo)熱系數(shù)數(shù)值2.6 W·（m·K）-1。

高廟子膨潤(rùn)土的導(dǎo)熱系數(shù)變化非常大，不同含水飽和度的膨潤(rùn)土具有不同的導(dǎo)熱系數(shù)。在一定的前提條件下，完全飽和的膨潤(rùn)土塊 （Sr＝100%），其導(dǎo)熱系數(shù)可高達(dá)1.52 W·（m·K）-1，而天然干燥的膨潤(rùn)土塊（Sr＝40%～60%），其導(dǎo)熱系數(shù)卻僅有 0.8～1.0 W·（m·K）-1，在完全干燥狀態(tài)下的導(dǎo)熱系數(shù)僅為0.1～0.3 W·（mK）-1［8］。 近年來(lái)，壓密的高飽和度的膨潤(rùn)土塊技術(shù)發(fā)展較快，可壓制含水飽和度（Sr＝60%～90%）的膨潤(rùn)土預(yù)制塊，在處置庫(kù)條件下有效導(dǎo)熱系數(shù)為 1.1 W·（m·K）-1。

依據(jù)廢物罐的概念設(shè)計(jì)，廢物罐材料為低碳鋼。低碳鋼在中低溫條件下的導(dǎo)熱系數(shù)變化不大，在60℃時(shí)，低碳鋼廢物罐的導(dǎo)熱系數(shù)為 51.6 W·（m·K）-1，質(zhì)量密度為 7860 kg·m-3，比熱為 470 J·（kg·K）-1［11］，本文將在后續(xù)的研究中使用這些數(shù)值。

工程屏障系統(tǒng)間隙中熱的轉(zhuǎn)化將通過(guò)熱傳導(dǎo)、熱輻射和熱對(duì)流3種方式進(jìn)行，由于熱對(duì)流的影響非常?。ㄑ芯恐兄豢紤]到10 mm的間隙）和對(duì)不確定性因素的考慮，將熱對(duì)流過(guò)程忽略不計(jì)，但對(duì)于外部的40 mm間隙，熱對(duì)流可能有一定的貢獻(xiàn)，至少在縱剖面的頂部存在著向上的溫度梯度，然而由于這種貢獻(xiàn)的數(shù)量、甚或是貢獻(xiàn)的程度為多少仍是一個(gè)非常復(fù)雜的過(guò)程，并且也超過(guò)了本文的研究范圍，因而在隨后的研究中熱對(duì)流的影響被保守性地做了忽略，也就是說(shuō)，熱傳輸過(guò)程只存在熱輻射和熱傳導(dǎo)兩種方式。通過(guò)分析研究，工程屏障系統(tǒng)內(nèi)部的10 mm空氣充填間隙的有效導(dǎo)熱系數(shù)為 0.094 W·（m·K）-1，外部的40 mm含水間隙的有效導(dǎo)熱系數(shù)為0.62 W·（m·K）-1，當(dāng)外部間隙為空氣充填時(shí)的有效導(dǎo)熱系數(shù)為 0.28 W·（m·K）-1。

本研究采用的材料熱物理學(xué)特性數(shù)據(jù)見(jiàn)表2。

表2 材料的熱物理學(xué)特性數(shù)據(jù)表Table 2 Thermo-mechanical properties of used materials

5 HLW玻璃固化體廢物罐熱分析

5.1 控制方程

本項(xiàng)研究的熱傳導(dǎo)特性數(shù)值計(jì)算應(yīng)用ANSYS軟件進(jìn)行，ANSYS軟件具有強(qiáng)大前處理和后處理能力，可對(duì)計(jì)算結(jié)果進(jìn)行多變量和敏感性分析，在進(jìn)行處置庫(kù)的概念設(shè)計(jì)和布局優(yōu)化方面有其獨(dú)特優(yōu)點(diǎn)。

數(shù)值計(jì)算的控制方程為：

式中拉普拉斯算子

式中：cV＝ρ·c——體積熱容；T——單位體積中心溫度；t——時(shí)間；λ——導(dǎo)熱系數(shù)；Φ——單位體積廢物剩余衰變熱。為了進(jìn)行二維分析，對(duì)單個(gè)廢物罐及周邊進(jìn)行軸對(duì)稱建模，并且忽略了巷道的微小影響，固有的設(shè)置可使其進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)步的計(jì)算，在整個(gè)計(jì)算中，數(shù)值模型假定熱流在空氣間隙中發(fā)生傳導(dǎo)、在界面上發(fā)生輻射，熱流連續(xù)地通過(guò)不同的物質(zhì)界面，假定所有的物質(zhì)都是單一均勻物質(zhì)。

式中：λcan、 λair和 λben——廢物罐 （低碳鋼）、空氣和膨潤(rùn)土的導(dǎo)熱系數(shù)。如果間隙寬度相對(duì)小于半徑時(shí)，公式（3）是有效的，在數(shù)值分析中公式在內(nèi)部進(jìn)行迭代循環(huán)計(jì)算。

5.2 模型的邊界溫度

對(duì)模型邊界溫度的處理有兩種方案:一種是選擇遠(yuǎn)離廢物罐的邊界，這樣可以避免邊界的熱反射，但模型非常大；另外一種是依據(jù)解析計(jì)算結(jié)果的邊界溫度。本研究在整個(gè)數(shù)值分析中普遍使用第2種方案。

5.3 數(shù)值分析

廢物罐表面的溫度是一個(gè)非常重要的數(shù)據(jù)，研究首先應(yīng)用解析法對(duì)處置主巖、處置巷道巖壁和工程屏障系統(tǒng)中不同界面溫度進(jìn)行計(jì)算；其次應(yīng)用數(shù)值法對(duì)單個(gè)廢物罐周邊進(jìn)行熱傳導(dǎo)特性分析和計(jì)算，兩種方法都充分地考慮了廢物罐周邊的間隙。對(duì)比單個(gè)HLW玻璃固化體廢物罐解析法和數(shù)值法計(jì)算結(jié)果，對(duì)解析法的線源計(jì)算模型進(jìn)行了修正，對(duì)線源模型計(jì)算廢物罐表面的最大溫度的準(zhǔn)確性進(jìn)行了證明和驗(yàn)證。

表3 豎直處置線源分析的初始數(shù)據(jù)表 （HLW玻璃固化體）Table 3 Initial data for the line source analysis（Vitrified HLW）

數(shù)值分析模型區(qū)域的幾何結(jié)構(gòu)圖見(jiàn)圖4，數(shù)值分析的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)由表3給出，這些數(shù)據(jù)同樣在線源模型中應(yīng)用，豎直處置概念模型膨潤(rùn)土和處置主巖之間間隙為水充填，水充填間隙的寬度為40 mm，模型的幾何結(jié)構(gòu)等同于實(shí)際的廢物罐及工程屏障系統(tǒng)概念模型。

HLW玻璃固化體的剩余衰變熱產(chǎn)生量見(jiàn)圖3，對(duì)于每千克鈾燃耗為40 MWd的乏燃料，后處理之后需制做成HLW玻璃固化體，并且冷卻30 a，每個(gè)廢物罐剩余衰變熱將為559 W［16］，廢物罐初始處置時(shí)的溫度邊界條件設(shè)置為19℃（處置庫(kù)所在深度的地溫），但其不是一個(gè)固定的數(shù)值，因?yàn)閺U物罐在處置若干年之后，由于廢物罐的剩余衰變熱向外傳輸，其表面將會(huì)達(dá)到固有的溫度。

數(shù)值模型中材料的類型、網(wǎng)格及1.125 a（405 d）后廢物罐周邊溫度的分布見(jiàn)圖4（a）。模型中共有28960個(gè)單元，廢物罐被假定為均一體，整個(gè)體積具有均勻的產(chǎn)熱量，因?yàn)榈吞间搹U物罐具有非常高的導(dǎo)熱系數(shù)（51.6 W·（m·K）-1），導(dǎo)致廢物罐外表面溫度均勻分布。圖4（b）顯示溫度的分布模式為以通過(guò)廢物罐中部的坐標(biāo)軸對(duì)稱分布，廢物罐頂部和底部緩沖材料差別極大，以及巷道回填材料的導(dǎo)熱系數(shù)影響極小，線源模型可以非常有效地估計(jì)廢物罐中部的溫度，并在廢物罐的中部獲得最高溫度，同樣結(jié)果可見(jiàn)于圖6。

圖5示出了1.125 a和10 a之后熱流量密度的分布，在廢物罐的邊角部位達(dá)到最高熱流值，其分別為 352.59 W·m-2和 285.22 W·m-2，而且此處從廢物罐表面向外到膨潤(rùn)土的空間角最大，因此，溫度向外偏移量也最大，同樣可見(jiàn)于圖4（b），研究發(fā)現(xiàn)，廢物罐中部的熱流量φ0大約為廢物罐表面平均熱流量 φmean的79%。

廢物罐表面不同位置溫度隨時(shí)間而變化，分析表明，廢物罐中部外表面的溫度最高，其次為廢物罐外表面頂?shù)咨w的中心部位，溫度最低點(diǎn)為廢物罐外表面頂?shù)咨w的邊緣處（圖 6）；圖 7 為 1.125 a（405 d）后廢物罐中部徑向溫度的分布，廢物罐表面最大溫度為T(mén)rock＋ΔTwater＋ΔTben＋ΔTairgap＝T0，即 32.37℃＋2.0℃＋22.3℃＋8.2℃＝64.96℃。 在多個(gè)廢物罐的情形下，廢物罐近場(chǎng)溫度曲線的形狀實(shí)際上保持不變，依據(jù)廢物罐和巷道的間距以及處置速度，其只不過(guò)是將溫度升高大約5～20℃。

解析法和數(shù)值法計(jì)算結(jié)果給出了處置坑巖壁具有相同的溫度變化，實(shí)際上，解析法和數(shù)值法計(jì)算的處置坑巖壁的溫度是相等的，這是一個(gè)非常重要的結(jié)果，從而也證明了解析法計(jì)算的正確性和有效性（圖8）。解析法（k＝φ0/φmean＝1）計(jì)算的廢物罐表面的最高溫度比數(shù)值計(jì)算的結(jié)果高7.9℃。依據(jù)數(shù)值分析（圖5），廢物罐中部的熱流大約為廢物罐表面平均熱流的79%，相應(yīng)的修正系數(shù)值為k＝0.79，當(dāng)選擇修正系數(shù)值k＝0.79時(shí)，廢物罐表面和膨潤(rùn)土的溫度都被進(jìn)行了校正，解析法可以得到與數(shù)值計(jì)算溫度變化相同的結(jié)果，且兩者的溫度曲線都吻合得非常好（圖9）。

當(dāng)HLW玻璃固化體豎直處置外部膨潤(rùn)土和主巖之間間隙為空氣充填時(shí)，其單個(gè)廢物罐周邊溫度的分布和變化具有與間隙為水充填的相似特征。廢物罐表面將在0.796 a時(shí)達(dá)到最高溫度66.75℃，通過(guò)對(duì)解析法和數(shù)值法計(jì)算的結(jié)果分析，當(dāng)k＝0.79時(shí)，解析法計(jì)算的結(jié)果經(jīng)過(guò)校正可以得到與數(shù)值計(jì)算溫度變化相同的結(jié)果。

5.4 廢物罐周邊不同間隙溫度偏差估算

間隙的有效導(dǎo)熱系數(shù)被轉(zhuǎn)化為溫度的偏差，假定HLW廢物罐初始剩余衰變熱為559.7 W和350.7 W（HLW玻璃固化體分別冷卻30 a和50 a之后），估值考慮到廢物罐處置的5 a后，即能量降低大約為初始處置的12%時(shí)，廢物罐、膨潤(rùn)土和處置巷道巖壁表面的熱輻射率通過(guò)分析，給定其數(shù)值為ε＝0.8，豎直處置概念不同間隙的有效導(dǎo)熱系數(shù)依據(jù)解析法分析結(jié)果，計(jì)算了HLW廢物罐處置5 a后不同間隙的溫度偏差，計(jì)算的不同間隙的溫度偏差結(jié)果見(jiàn)表4。

表4 間隙影響溫度偏差估算表Table 4 Estimate temperature difference of gaps

研究表明，廢物罐初始處置時(shí)的剩余衰變熱量是影響廢物罐不同間隙溫度偏差最重要、最敏感的參數(shù)，初始處置時(shí)的剩余衰變熱量越大，間隙的溫度偏差就越大；內(nèi)部間隙的溫度偏差一般小于10℃，內(nèi)部間隙越大，溫度偏差越大，外部間隙為水充填時(shí)的溫度偏差比間隙為空氣充填時(shí)的溫度偏差要小1～3℃（表 4）。

6 結(jié) 論

（1）處置庫(kù)中廢物罐表面的最高溫度不能超過(guò)100℃，這個(gè)標(biāo)準(zhǔn)決定著處置庫(kù)的熱庫(kù)容。廢物罐處置時(shí)剩余衰變熱量、工程屏障系統(tǒng)材料的熱特性、間隙的存在、處置主巖的初始溫度及其熱特性、處置庫(kù)的布局等這些都是影響處置庫(kù)中廢物罐表面溫度的因素。

（2）影響廢物罐表面最高溫的最重要和最敏感參數(shù)是廢物罐的初始處置剩余衰變熱量。

（3）主巖和工程屏障系統(tǒng)材料參數(shù)的不確定性及其自然變化性和工程屏障系統(tǒng)廢物罐周邊間隙是影響廢物罐表面最高溫度的兩個(gè)最主要的因素。

（4）工程屏障系統(tǒng)內(nèi)部間隙的溫度偏差小于10℃，內(nèi)部間隙越大，溫度偏差越大，外部間隙在被水充填時(shí)的溫度偏差比間隙被空氣充填時(shí)的溫度偏差要小1～3℃。

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