曾昭法, 曹華文, 高 峰, 高永璋, 鄒 灝, 李 冬

(1. 中國地質大學(北京) 地球科學與資源學院, 北京 100083; 2. 國星有限責任公司, 北京 100048)

0 引 言

螢石是一種重要的非金屬礦物原料, 主要用于冶金和化學工業(yè), 此外還用于建材、陶瓷和玻璃等工業(yè)[1–2]。螢石礦是我國的優(yōu)勢礦種, 集中分布在我國東部地區(qū), 尤以浙江地區(qū)和內蒙古中東部為主。浙江地區(qū)螢石礦床有透徹研究, 多為硅酸鹽巖石中的熱液充填型螢石礦床, 主要受斷裂控制, 呈脈狀產出[3–4]。而內蒙古中東部地區(qū)螢石礦床研究則顯得相對薄弱。其中內蒙古中部四子王旗境內的蘇莫查干敖包螢石礦床是我國惟一的超大型單一螢石礦床,前人對此研究比較多, 但是長期以來對于該礦床的成因存在著分歧。李士勤[5]認為該礦床屬于層控性質的熱水沉積礦床, 而許東青等[6–7]通過稀土元素和同位素研究認為應屬于巖漿熱液型礦床。內蒙古東部其他地區(qū)螢石礦床的成因是否有別于浙江地區(qū)螢石礦床, 是否類似于蘇莫查干敖包螢石礦床, 我們將選取內蒙古東部林西地區(qū)螢石礦集區(qū)為工作區(qū),對這些問題進行研究。

螢石礦是林西地區(qū)重要的非金屬礦產之一, 目前查明螢石礦床(點)68處[8]。但是對該區(qū)螢石礦床系統(tǒng)研究不多, 這方面的報道很少。陳敏[9]曾通過實地考察, 認為該區(qū)螢石礦床與中生代大規(guī)模的構造-巖漿活動相關, 成因類型都為巖漿期后中低溫熱液裂隙充填型。這些認識為研究該區(qū)螢石礦床提供了參考, 但是還缺少地球化學方面強有力的證據, 為此我們選取該區(qū)四個螢石礦床(賽波羅溝門螢石礦、寶山螢石礦、馮家營子螢石礦和曹家屯螢石礦)進行流體包裹體研究, 結合礦床地質特征, 重點從成礦流體的角度探討礦床成因。

1 地質背景

林西地區(qū)地處大興安嶺南段, 位于 NE向黃崗梁-甘珠爾廟-烏蘭浩特構造巖漿隆起帶-錫銅多金屬成礦帶的 SE翼邊緣[10]。該區(qū)中生代以前屬多旋回地槽系, 沉積有古生代以前的海相碎屑巖、中基-中酸性火山巖夾碳酸鹽巖沉積建造。海西運動末期,地槽褶皺回返, 形成一系列NE向復背斜、向斜及相應的斷裂帶。中生代本區(qū)進入濱西太平洋大陸邊緣強烈活動階段, 構造活動以強烈的斷塊活動為主,出現大規(guī)模花崗巖類侵入[11]。

圖1 林西地區(qū)地質簡圖(據王永爭等[12]修改)Fig.1 Geological sketch map of Linxi region (modified from Wang et al.[12])K2 –上白堊統(tǒng); J3 –上侏羅統(tǒng); J2 –中侏羅統(tǒng); P3 –上二疊統(tǒng); P2 –中二疊統(tǒng); γ53 –燕山晚期花崗巖; λπ52-2 –燕山早期流紋斑巖; γ52-2–燕山早期鉀長花崗巖;γπ52-2 –燕山早期花崗斑巖; γ52-1 –燕山早期花崗巖; γδ52-1 –燕山早期花崗閃長巖; δ52-1 –燕山早期閃長巖; γδq3 –海西期花崗閃長巖; δq3 –海西期閃長巖。

區(qū)內出露的地層主要為二疊系, 侏羅系次之(圖1)。二疊系地層主要有壽山溝組、大石寨組、哲斯組和林西組, 巖性以礫巖、粉砂巖和砂板巖為主。大石寨組為一套海相火山巖夾碎屑巖; 中二疊世晚期海槽內接受了正常陸源碎屑巖及少量生物碎屑灰?guī)r的沉積, 構成哲斯組; 晚二疊世期湖盆內地接受陸源碎屑巖的沉積, 構成完整的林西組。侏羅系地層受火山噴發(fā)影響, 主要巖性為火山碎屑巖、安山巖、熔巖, 少量粉砂巖和板巖。地層主要有新民組、土城子組、滿克頭鄂博組、瑪尼吐組和白音高老組。

區(qū)內有重大影響的構造運動主要是海西期和燕山期兩大構造運動[12], 特別是燕山期構造運動。斷裂構造按方向可以分為NE向、近EW向和NW向及NS向四組。其中NE向斷裂是主要的控礦構造,控制了大多數地質體的展布。近EW向構造以西拉木倫河深斷裂為主; NW向斷裂和NS向斷裂多為破壞性構造, 為不同期次構造運動的派生構造[8]。

中生代強烈的巖漿活動是包括林西地區(qū)在內的大興安嶺南段的特征, 表現為大面積的火山噴發(fā)和大規(guī)模的巖漿侵入。火山活動多發(fā)生在中侏羅世-早白堊世, 以中酸性火山巖為主, 夾有少量中基性巖。侵入活動主要集中于晚侏羅世-早白堊世, 侵入巖的主要類型為角閃二長花崗巖-二長花崗巖-鉀長花崗巖[13]。

2 礦床特征

區(qū)內螢石礦床主要受斷裂裂隙構造控制, 呈脈狀、扁豆狀和不規(guī)則透鏡狀產出。本區(qū)螢石多呈紫色、翠綠色和淺綠色, 少量為白色、藍綠色。螢石以粗晶自形-半自形粒狀結構、細晶半自形-他形粒狀結構為主, 微晶他形粒狀結構和碎裂狀結構次之。礦石構造主要有塊狀構造、角礫狀構造、條帶狀構造、細脈狀-網脈狀構造。本區(qū)礦化蝕變類型較簡單,主要發(fā)育一套中-低溫熱液蝕變礦物組合, 以硅化為主, 其次為絹云母化、黃鐵礦化、綠泥石化、碳酸鹽化、高嶺石化和重晶石化等。

所研究的四個礦床簡要特征見表 1。賽波羅溝門螢石礦是區(qū)內一大型螢石礦床, 螢石儲量可觀,本處重點介紹它的礦床地質特征。礦區(qū)出露地層為上二疊統(tǒng)林西組淺變質的粉砂巖、板巖, 夾少量火山碎屑巖, 鈣、泥質粉砂巖和板巖為礦體的直接圍巖。礦體成脈狀分布, 嚴格受斷裂裂隙控制, 礦體走向近NS向, 傾向西, 傾角近乎直立, 走向和傾向均顯舒緩波狀特征。礦體出露長約700 m, 寬0.4～5 m,厚度和品位變化均較大。礦石類型以石英-螢石型為主, 次為單礦物螢石型。礦石具角礫狀、致密塊狀構造, 少量為條帶狀及網脈狀。礦石組分除螢石外,有石英、蛋白石、黃鐵礦和方解石。螢石多呈紫色、淺綠色, 少量為白色, 礦石中螢石含量大于 30%, 最高大于90%, 蝕變主要是硅化, 其次為綠泥石化[8]。

3 流體包裹體研究

本次研究以賽波羅溝門螢石礦床為重點, 兼顧寶山、馮家營子和曹家屯螢石礦床, 對螢石樣品進行流體包裹體顯微測溫和激光拉曼成分分析。樣品均選自開采出來的礦石和井下巷道之中, 新鮮未經風化, 同一礦床選取了不同顏色不同組構的樣品。

3.1 樣品測試方法

流體包裹體顯微測溫在中國地質大學(北京)地質過程與礦產資源國家重點實驗室的流體包裹體實驗室完成。所用儀器為英國產Linkam MDSG 600型冷熱臺及德國 ZEISS公司的偏光顯微鏡, 兩者匹配進行包裹體觀察和溫度測定工作。測溫范圍為-196～+600, 冷凍和加熱可控速率范圍為0.1～130/m in,精確度為0.1 ℃。流體包裹體測試過程中, 升溫或降溫速度控制在 5～20/m in,相變點附近速度控制在 0.5～1/m in,部分包裹體還進行了反復測溫檢驗, 保證了測試結果的準確性。

表1 礦床簡要地質特征Table 1 Briefly geological characteristics of studied deposits

流體包裹體原位激光拉曼光譜分析在中國地質科學院礦產資源研究所重點實驗室完成, 所用儀器為英國Renishaw System-2000顯微共焦激光拉曼光譜儀, 激光激發(fā)波長 514.53 nm, 激光功率 20 mW,激光束最小直徑 1 μm, 掃描范圍 100～4500 cm–1,光譜分辨率1～2 cm–1, 分析樣品為雙面拋光薄片。

3.2 包裹體巖相學特征

螢石是比較富存流體包裹體的礦物, 實驗過程中觀察發(fā)現該區(qū)螢石樣品中包裹體具有個體大、數量多、邊界清晰的特點。整體而言包裹體分布均勻,多數呈孤立狀, 部分成群成帶分布, 多為原生和假次生包裹體。包裹體的巖相學特征如圖 2。鏡下觀察發(fā)現, 包裹體類型絕大部分為氣液兩相包裹體,此外還有極少含子礦物的多相包裹體, 沒有觀察到富 CO2包裹體。按照包裹體不同類型和相比, 將其分為WL型、WV型和S型。各個礦床的流體包裹體巖相學特征及顯微測溫結果見表2。

WL型包裹體為氣液兩相包裹體, 氣相比小于50%, 在所有測試的包裹體樣品中最為發(fā)育和常見,所占比例達 90%, 加溫后絕大部分均一到液相, 極少數包裹體均一到氣相。此類包裹體最大直徑達176.8 μm, 最小為 7.7 μm, 一般為 15～40 μm, 氣相比多數為5%～20%, 少數樣品達45%。包裹體多為負晶形、多邊形、橢圓狀, 少數呈不規(guī)則狀。

WV型包裹體為氣液兩相包裹體, 氣相比為50%～90%, 數量較少, 測試中共發(fā)現8個。此類包裹體最大直徑達45.8 μm, 最小為9.0 μm, 氣相比多為60%～90%, 包裹體形態(tài)主要為長條形、三角形及不規(guī)則狀。測試過程中發(fā)現, 有 3個包裹體加溫后完全均一到液相, 溫度為313 ℃、325 ℃和345 ; ℃另 5個包裹體在加溫過程中發(fā)生爆裂, 無法觀測其均一溫度。

S型包裹體為含子礦物多相包裹體, 僅出現在賽波羅溝門樣品SB-5中, 共3個。包裹體大小一般為 18.3～30.8 μm, 氣相比為 15%～20%, 固相占總體積的比例不大, 一般在 10%以內, 子礦物多呈渾圓狀, 個別呈四邊形。在不斷加溫的過程中, 均未觀察到此類包裹體的完全均一溫度, 其中 2個包裹體部分均一溫度為153 ℃和182 ℃, 兩者都是由氣相均一到液相, 加熱到 450 ℃后子礦物仍無明顯變化。

圖2 林西地區(qū)螢石礦床流體包裹體顯微照片Fig.2 Microphotographs of fluid inclusions in Linxi fluorite deposits(a)、(b)和(c)中為WL型液相包裹體, (d)和(e)中為Wv型氣相包裹體, (f)中為S型含子礦物多相包裹體。

表2 林西地區(qū)螢石礦床包裹體顯微測溫結果Table 2 Microthermometry results of fluid inclusion of fluorite deposits in the Linxi region

3.3 均一溫度和鹽度

在所研究的礦床中, 賽波羅溝門螢石礦三類包裹體均發(fā)育, S型包裹體未能測出均一溫度, 因此均一溫度直方圖中只有WL型和WV型兩類。寶山、曹家屯和馮家營子這三個螢石礦中沒有出現S型包裹體, WV型包裹體測試了4個, 均未觀測到均一溫度,因此均一溫度直方圖中只討論 WL型包裹體的均一溫度。測溫結果(圖 3a)顯示賽波羅溝門螢石礦床中包裹體均一溫度變化在132～350 ℃之間, 主要集中在160～200 , ℃成礦溫度沒有明顯的階段性。馮家營子、曹家屯及寶山螢石礦床(圖 3b)的包裹體均一溫度范圍為130～352 , ℃主要集中在150～270 ℃之間, 代表了礦床成礦流體的最佳溫度。從單個礦床來看, 馮家營子和曹家屯兩個礦區(qū)的成礦流體分布范圍較寬, 主要在150～260 ℃之間, 沒有明顯的峰值。而寶山螢石礦床的成礦流體峰值主要為150～160 ℃, 而 260～270 ℃又有微弱的峰值, 且存在310～360 ℃的較高均一溫度。

通過鏡下觀察, 結合冰點溫度以及后文的激光拉曼分析結果, 判定該區(qū)流體包裹體應屬于NaCl-H2O體系流體。據NaCl-H2O體系鹽度-冰點公式[14–15]W=0.00＋1.78Tm－0.0442Tm2＋0.000557Tm3計算流體鹽度。賽波羅溝門螢石樣品中S類包裹體加熱到 450 ℃后仍未看到子礦物的變化, 判斷應為非鹽類子礦物, 所測冰點溫度很小, 在–0.8～–0.3℃之間, 故仍可用上述鹽度公式進行計算。馮家營子、曹家屯及寶山螢石礦床主要發(fā)育 WL型包裹體,此處主要討論該類包裹體的鹽度。經計算, 賽波羅溝門螢石礦床(圖 3c)三類流體包裹體的鹽度變化區(qū)間為 0.18%～3.71%NaCleqv, 主要集中在 0.6%～1.5%NaCleqv之間, 變化范圍極窄, 反映出該礦床成礦流體在物質組分和物理化學狀態(tài)上的一致性。馮家營子、曹家屯及寶山螢石礦床(圖 3d)的流體包裹體鹽度變化區(qū)間為 0.18%～4.65%NaCleqv, 主要集中在0.6%～2.1%NaCleqv之間。

包裹體顯微測溫結果顯示, 寶山、曹家屯和馮家營子螢石礦床與賽波羅溝門螢石礦床成礦流體具有非常相似的均一溫度和鹽度, 表明該區(qū)螢石礦床成礦流體具有相似的物理化學性質和沉淀條件。

3.4 包裹體密度

圖3 林西地區(qū)螢石礦床包裹體均一溫度、鹽度直方圖Fig.3 Histogram of homogenization temperatures and salinity of fluid inclusions in Linxi fluorite deposits

根據Bodnar提出的密度公式對流體包裹體密度進行估算[16]。結果顯示, 包裹體密度為 0.61～0.95 g/cm3,平均值為0.86 g/cm3, 屬低密度流體。從單個礦床來看, 賽波羅溝門、寶山、曹家屯及馮家營子螢石礦床包裹體密度平均值分別為0.87 g/cm3、0.82 g/cm3、0.87 g/cm3和0.86 g/cm3。總體而言, 該區(qū)螢石礦床的包裹體密度比較均一, 流體密度偏低, 顯示出成礦流體可能是一種上涌的熱水溶液。

3.5 包裹體成分分析

激光拉曼光譜分析結果(圖4)表明, 林西地區(qū)螢石礦床的成礦流體氣液相成分以 H2O主, 普遍含有H2, 部分含有 C3H6, 未發(fā)現 CO2和 CH4等氣體, 這與鏡下未觀察到富CO2包裹體是相吻合的。從單個礦床來看, 賽波羅溝門成礦流體主要以 H2O為主;寶山螢石礦床成礦流體除H2O外, 富含H2和C3H6;曹家屯螢石礦床成礦流體的氣相成分含有比較多的H2; 馮家營子螢石礦床成礦流體主要成分是 H2O。從激光拉曼光譜分析結果來看, 流體成分相對比較簡單, 氣體成分不復雜, 包裹體應屬NaCl-H2O體系流體。

此外, 眾多的激光拉曼譜圖中發(fā)現 322 cm–1拉曼位移處出現峰值, 分析有可能是激光打洞過程中,其熱量使主礦物產生裂隙, 以致于在提取流體過程中把部分主礦物提取出來, 顯示主礦物螢石的譜線峰[17]。

4 討 論

4.1 成礦流體性質

該區(qū)螢石礦床流體包裹體鹽度-均一溫度關系見圖5。根據上文結果及圖5可知, 該區(qū)螢石礦床成礦流體溫度總體上集中在140～270 , ℃鹽度分布在0.18%～4.65%NaCleqv之間, 流體密度變化范圍為0.61～0.95 g/cm3, 包裹體成分以H2O為主, 含有H2和 C3H6, 幾乎不含 CO2, 屬中低溫、低鹽度、低密度的NaCl-H2O體系流體。此外, 從圖5可見本區(qū)螢石礦床流體演化沒有明顯的階段性, 集中反映出中低溫低鹽度的特征。流體中富含一定量的H2和C3H6等還原性氣體, 顯示螢石是在偏還原的環(huán)境中沉淀的。

圖4 林西地區(qū)螢石礦床流體包裹體激光拉曼光譜圖Fig.4 Laser Raman spectra of fluid inclusions in Linxi fluorite deposits

圖5 鹽度-均一溫度分布圖Fig.5 Diagram of homogenization temperatures versus salinities

這里我們將該區(qū)成礦流體與浙江武義地區(qū)螢石礦床和蘇莫查干敖包螢石礦床成礦流體進行對比。內蒙古中部蘇莫查干敖包螢石礦床成層狀、似層狀賦存于下二疊統(tǒng)中酸性火山巖內, 許東青的研究[7]認為, 該區(qū)成礦流體屬于NaCl-H2O-CO2體系, 存在高溫、高鹽度和低溫、低鹽度兩種端元流體類型, 其低溫、低鹽度流體溫度區(qū)間為120～260 ℃, 鹽度分布在0.18%～10.98%NaCleqv之間, 高溫、高鹽度流體均一溫度變化范圍為 396～436 ℃, 鹽度分布在29.47%～47.95%NaCleqv。浙江武義是螢石之鄉(xiāng), 該區(qū)螢石礦床主要賦存于侏羅系、白堊系火山沉積巖系內; 據馬承安等[4]的研究, 該區(qū)成礦流體均一溫度在85～320 ℃之間, 其中以100～140 ℃出現頻率最高, 鹽度在 1.7%～5.2%NaCleqv范圍內, 屬于低溫低鹽度流體, 為大氣降水成因熱液型螢石礦床?？梢娏治鞯貐^(qū)螢石礦成礦流體特征與武義地區(qū)類似,為中低溫低鹽度成礦流體, 而有別于蘇莫查干敖包巖漿熱液型螢石礦床的高溫、高鹽度和低溫、低鹽度兩種端元流體。

4.2 礦質沉淀機制

前人研究[18–21]顯示, 螢石發(fā)生沉淀的主要機制為: (1)成礦流體溫度和壓力發(fā)生變化; (2)兩種或兩種以上化學組成不同的流體發(fā)生混合作用; (3)成礦流體與圍巖發(fā)生水/巖反應。林西地區(qū)螢石礦床流體包裹體顯微測溫結果顯示成礦流體溫度集中在140～270 , ℃形成溫度較低, 單純的冷卻作用不應是導致螢石沉淀的主要因素。由于壓力變化而從稀溶液中沉淀出來的螢石數量, 比僅由溫度下降而導致螢石沉淀的數量少一個數量級[19]。因此, 壓力變化也不應是影響螢石沉淀的主要因素。此外, 該區(qū)成礦流體鹽度為 0.18%～4.65%NaCleqv之間, 主要集中于 0.6%～2.1%NaCleqv, 鹽度分布范圍極窄,反映了區(qū)內成礦流體在物質組分上和物理化學狀態(tài)上的一致性, 顯示出該區(qū)不應是兩種不同性質的流體混合導致螢石的沉淀。因此水/巖反應很可能是該區(qū)螢石沉淀的主要機制, 同時受成礦流體溫度壓力條件變化的影響。結合野外地質特征, 筆者認為在成礦期構造活動期間, 熱水溶液與圍巖相互作用,隨著溫度的降低, 螢石結晶析出, 首先在礦體頂底板兩側形成厚度僅數厘米的浸染狀螢石, 繼而向內帶逐漸形成條帶狀、塊狀螢石。熱液既可從圍巖中萃取Ca質成分, 也可從自身帶來的Ca質成分發(fā)生化學反應生成螢石CaF2。水/巖反應主要化學反應式如下: Ca(HCO3)2=CaCO3+H2O+CO2↑; Ca(HCO3)2+2HF→CaF2+2H2CO3; CaCO3+2HF→CaF2+H2CO3。

螢石主礦體形成期間, 成礦流體呈酸性, 不利于 SiO2的大量溶解和遷移, 主要形成品位較高的條帶狀、塊狀螢石。其后由于溶液中HF含量的減少,溶液由酸性逐漸過渡為中性或弱堿性, 此時有利于SiO2的活動和遷移。正是CaF2和SiO2由于pH值的變化引起了差異沉淀, 使成礦流體得到凈化, 造成了礦石礦物以螢石和石英為主的簡單成分。

4.3 礦床成因類型

大氣降水熱液成因的有用礦物成分簡單, 成礦元素單一, 而巖漿期后熱液成因礦床礦物成分主要是氧化物、含氧鹽類, 還有硫化物, 成礦元素復雜多樣[22]。如前所述, 研究區(qū)礦石礦物為螢石, 脈石礦物主要為石英, 其次為蛋白石、高嶺石和少量黃鐵礦等, 成礦元素為 F和 Ca。成礦圍巖蝕變簡單, 主要為硅化, 此外有綠泥石化、絹云母化、黃鐵礦化和碳酸鹽化。這些地質特征一定程度上反映出大氣降水熱液成因的特點, 而與巖漿期后熱液成因的礦物組合與成礦元素有著明顯的差異。此外, 該區(qū)成礦流體中低溫低鹽度的特點也一定程度上顯示出大氣降水成因的可能性, 而不具有巖漿期后熱液成礦中高溫的特征。研究區(qū)內螢石礦床無不例外地嚴格受斷裂構造控制, 顯示礦床受斷裂控制呈充填型的特點。結合成礦溫度, 認為研究區(qū)螢石礦床屬于中低溫熱液裂隙充填型礦床。

5 結 論

(1)內蒙古林西地區(qū)螢石礦床主要發(fā)育液相包裹體, 此外少量發(fā)育氣相包裹體和含子礦物多相包裹體, 未發(fā)現富CO2包裹體; 包裹體具有個體大、邊界清晰、孤立狀分布的特點。

(2)林西地區(qū)螢石礦床成礦流體溫度集中在140～270 , ℃鹽度分布在0.18%～4.65%NaCleqv,流體密度變化范圍為0.61～0.95 g/cm3, 包裹體成分以H2O為主, 含有H2和C3H6; 該區(qū)成礦流體屬中低溫、低鹽度、中低密度的NaCl-H2O體系流體。

(3)根據前人研究結果, 結合該區(qū)成礦流體溫度和鹽度, 認為水/巖反應很可能是螢石沉淀的主要機制。根據該區(qū)地質特征以及普遍低的均一溫度和鹽度, 該區(qū)螢石礦床類型屬于中低溫熱液裂隙充填型,具有大氣降水熱液成因特征。

成文過程中得到張壽庭教授的大力支持; 野外工作得到中國地質大學(北京)馬永非、胡寧、張鵬、王光凱和方乙等的熱心幫助; 匿名審稿專家提出了極為寶貴的修改意見, 在此一并表示感謝！

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