東營凹陷北部深洼帶天然氣成因類型的鑒別分析

金 強，王 力，王秀紅

(1.中國石油大學地球科學與技術學院，山東青島 266580;2.中國石化江蘇油田分公司物探技術研究院，江蘇南京 210046;3.中國石化 勝利油田分公司，山東東營 257061)

近年來，東營凹陷北部深洼帶的民豐地區(qū)沙河街組四段發(fā)現(xiàn)了高產天然氣和凝析油，還在勝坨、利津等地區(qū)發(fā)現(xiàn)了高產油氣流，預示著深層具有良好的天然氣勘探前景［1-2］。但是，關于天然氣的成因類型及其成藏等問題一直存在爭論，制約了天然氣分布規(guī)律和進一步勘探方向的確定［3-5］，因此開展深層天然氣成因類型鑒別研究，不僅能夠闡明研究區(qū)天然氣成因和成藏特征，也有助于進一步的天然氣勘探。民豐地區(qū)目前有3口探井在埋深大于4.30 km的沙四段發(fā)現(xiàn)了油氣藏，它們均屬沙四段第一套膏鹽層之下的自生自儲型油氣藏，油氣藏溫度在147～182℃，豐深1井和豐8井發(fā)現(xiàn)的為油氣藏，豐深3井在4.80 km以下發(fā)現(xiàn)的為氣藏。筆者綜合利用地質和地球化學方法，選擇研究區(qū)具有代表性、爭議最大的民豐地區(qū)為重點研究對象，分析天然氣和原油的地球化學和油氣源特征，然后對沙四段烴源巖和原油樣品進行生氣模擬實驗，將模擬實驗得到的氣態(tài)烴與民豐天然氣進行對比研究，并且與國內外已知的源巖熱解氣和原油裂解氣進行對比，分別建立源巖熱解氣和原油裂解氣鑒別圖版，并對深層天然氣的成藏作用進行分析。

1 天然氣地球化學特征

1.1 組分特征

天然氣組分包括烴類、非烴和稀有氣體等，民豐地區(qū)天然氣烴類組分含量均大于80%(表1)。烴類氣體中，豐8和豐深1井天然氣特征相近，重烴(C2+)含量較高均大于11%，甲烷含量分布在78.3% ～81.01%，干燥系數(shù)小于0.9，相對密度為0.71～0.81，屬于濕氣，表明其成熟度相當于Ro在1.3%～2.0%。豐深3井天然氣成熟度稍高一些，干燥系數(shù)達0.95，也是油型氣特征。

非烴氣體中，N2含量低、均小于2%;CO2含量較高，尤其是豐深1井天然氣CO2含量高達16.28%。

表1 民豐地區(qū)天然氣組分特征Table 1 Compositions of natural gases in Minfeng area

1.2 穩(wěn)定碳同位素特征

碳同位素組成主要受母質類型和成熟度影響，是判識天然氣成因類型的重要指標［3］。民豐地區(qū)天然氣碳同位素組成較輕，甲烷δ13C1值分布在－51.4‰ ～ －44.66‰，乙烷δ13C2值則介于 －34.04‰～－30.05‰(表2)。甲烷碳同位素組成特別輕可能是含有原油裂解氣所致，因為原油裂解氣的δ13C組成要輕于相應的源巖熱解氣［6］。在 Prinzhofer等［7］的圖版上，民豐天然氣距離原油裂解氣的趨勢線更近些(圖1)，因此被認定為原油裂解氣。

表2 民豐地區(qū)天然氣穩(wěn)定碳同位素組成Table 2 Stable carbon isotope compositions of natural gas in Minfeng area

圖1 源巖熱解氣和原油裂解氣鑒別圖版(據(jù)Prinzhofer)及民豐天然氣數(shù)據(jù)的分布Fig.1 A plot showing identification of source-rockdegraded gas and oil-cracking gas(After Prinzhofer)as well as natural gas produced from Minfeng area

1.3 天然氣與烴源巖吸附氣態(tài)烴的對比

烴源巖生成的氣態(tài)烴一部分被本身吸附，一部分排出、聚集成藏，這兩部分氣態(tài)烴具有組成和同位素的相似性［8］。民豐地區(qū)油氣藏的下傾方向為沙四段和孔店組烴源巖，在豐深1井分別采集了6塊儲集層(細砂巖)和烴源巖(含膏泥巖)樣品，并在相鄰的王46井采集了孔二段灰色泥巖樣品，進行巖石脫附氣輕烴和碳同位素測試。

沙四段烴源巖吸附烴 δ13C1值分布在 －50.28‰ ～ －47.91‰，δ13C2值則介于 －32.02‰ ～－31.97‰;砂巖脫附氣 δ13C1值和 δ13C2值分別為－48.29‰和－31.95‰，均與豐深1井天然氣組分碳同位素特征非常吻合(圖2)。孔二段泥巖吸附氣δ13C偏重，這可能與其母質類型偏差有關，與民豐天然氣相差較大。氣態(tài)烴組成與此相似，表明民豐天然氣與沙四段烴源巖很相似。

綜上所述，民豐地區(qū)天然氣既與沙四段烴源巖具有親源關系，又與原油裂解氣具有相似性。因此，須進行源巖熱解氣和原油裂解氣的鑒別特征分析。

圖2 天然氣與不同層位烴源巖吸附氣碳同位素對比Fig.2 Plot showing relation between carbon isotope compositions of rock-absorped gases and natural gases

2 鑒別方法

目前，還沒有現(xiàn)成的源巖熱解氣和原油裂解氣混合氣的鑒別方法，筆者利用與民豐地區(qū)沙四段烴源巖相似的未成熟烴源巖樣品、沙四段烴源巖生成的原油樣品進行熱模擬實驗，從其熱模擬產物的組成差別來分析兩種成因天然氣。

2.1 熱模擬實驗

圖3 油氣成因熱模擬實驗裝置Fig.3 Experimental device of thermal simulation of hydrocarbon generation

熱模擬實驗裝置由中國石油大學(華東)自行設計制造的高溫高壓熱模擬系統(tǒng)(圖3)和氣相色譜系統(tǒng)組成，可以進行程序升溫和恒溫等油氣成因熱模擬，模擬出的氣態(tài)和液態(tài)產物可以定量收集和分析。用于天然氣分析的氣相色譜為HP6890氣相色譜儀，其柱系統(tǒng)包括HP-PLOT Al2O3柱(Φ 0.53 mm×50 m)、PORAPAKQ 柱(Φ 3.175 mm ×1.83 m)和碳分子篩柱(Φ 3.175 mm×1.525 m)，可以分析出C1～C8的烴類和CO2等非烴氣體。

2.2 樣品與實驗

2.2.1 源巖熱解生烴模擬實驗

由于研究區(qū)沙四段烴源巖大多已達到成熟—高成熟階段，不便于開展熱模擬實驗研究，所以采集了汶東地區(qū)汶ZK16井0.412 km大汶口組未成熟黑色頁巖。該樣品與東營凹陷沙四段烴源巖沉積和地化特征相似，均為鹽湖相沉積，其總有機碳含量2.79%，熱解最高峰溫Tmax為391℃，S1和S2分別為2.35和17.80 mg/g。

為表達民豐地區(qū)沙四段鹽湖相烴源巖的演化特點，將汶ZK16井黑色頁巖與豐深2井鹽巖按1∶1均勻混合進行模擬實驗。具體的實驗方案和流程如下:將樣品粉碎至80目后，用二氯甲烷超聲抽提可溶有機質，用分析天平分別準確稱量8 g巖石樣品和8 g鹽巖裝入高壓釜內，再加入2 mL蒸餾水后抽真空密封。先以180℃/h的升溫速率全功率加熱至300℃，以40℃/h開始程序升溫，溫度為300～650℃，從300℃開始每隔50℃取出一個高壓釜。待釜冷卻至室溫，采用排飽和食鹽水法取氣，并計量氣體體積、進行氣相色譜分析。然后對殘渣樣品進行超聲抽提定量液態(tài)產物，進行族組分分離后做飽和烴氣相色譜分析。

2.2.2 原油裂解生烴模擬實驗

由于豐深1井原油經歷了高演化程度，并且部分已裂解，所以采集了臨區(qū)沙四段成熟度較低的王斜131井原油樣品進行原油裂解模擬實驗，王斜131井Es4段(井段深度2.467 3～2.495 8 km)，樣品密度0.832 0 g/cm3，族組分飽和烴、芳烴、非烴、瀝青質含量分別為 58.02%、11.36%、9.63%、5.43%。

原油裂解熱模擬的實驗方案如下:用天平稱取1 g油樣裝入玻璃管內，置于高壓釜中抽真空、密封。先以180℃/h的升溫速率全功率加熱至300℃，然后程序升溫，升溫速率選取20和80℃/h，溫度為450～600℃，每隔50℃一個點，到達設定溫度點恒溫1 h后提出高壓釜。然后收集生成的氣體，并進行定量和氣相色譜分析。

2.3 鑒別標志及其驗證

源巖熱解氣和原油裂解氣輕烴組成參數(shù)對比結果見圖4。

2.3.1 源巖熱解氣與原油裂解氣的鑒別指標

熱模擬實驗的研究表明:源巖熱解氣和原油裂解氣的輕烴組成存在差別，前者正構輕烴含量高于后者，而環(huán)狀輕烴含量則要低于后者，這為兩種成因類型天然氣的鑒別提供了依據(jù)。

(1)ln(CC5/nC6)和ln(CC5/nC5)。源巖熱解氣中l(wèi)n(CC5/nC6)值較低，基本都在 －1以下;ln(CC5/nC5)值也較低，一般小于－2(圖4(a))。原油裂解氣正好相反，ln(CC5/nC6)值大于 －1、ln(CC5/nC5)值大于－2。這種差異與輕烴生成機制有關。研究［9］表明，源巖熱解生成正構烷烴的活化能低于原油裂解，故產率要高，而生成環(huán)烷烴的活化能高于原油裂解，故產率低。

圖4 源巖熱解氣和原油裂解氣輕烴組成的差異Fig.4 Plots showing distinctive features of light hydrocarbon composition between source-rock-degraded gases and oil-cracking gases

(2)(MCC5+CC6)/nC6和 CC6/nC5。由模擬實驗氣態(tài)產物(MCC5+CC6)/nC6與CC6/nC5關系圖(圖4(b))可以看出，源巖熱解氣(MCC5+CC6)/nC6值和CC6/nC5值較低，分別小于0.8和0.1，而對于原油裂解氣來說，這兩個指標均較高。

(3)(CC5+MCC5+CC6)/(nC5+nC6)和(MCC5+CC6+MCC6)/(nC6+nC7)。源巖熱解生成的天然氣中(CC5+MCC5+CC6)/(nC5+nC6)值較低，基本都小于0.5;(MCC5+CC6+MCC6)/(nC6+nC7)值也低，均在1.0以下(圖4(c))。原油裂解氣則不同，這兩個參數(shù)值均較高，分別大于0.5和1.0。

(4)甲苯/苯與DMCC5/CC5。源巖熱解和原油裂解生成的天然氣在甲苯/苯值與DMCC5/CC5值上也有差別(圖4(d))，前者兩個參數(shù)值均較高，基本上大于0.6和1.1;后者較低，分別小于0.6和1.1。

2.3.2 鑒別參數(shù)的驗證

利用其他盆地已發(fā)現(xiàn)的源巖熱解氣和原油裂解氣的分析結果進行對比驗證，結果見圖5。

塔里木盆地輪南地區(qū)的天然氣被認為主要是源巖熱解氣［10-12］，并且與國外報道的源巖熱解氣一致［13-15］。該天然氣的 ln(CC5/nC6)值和 ln(CC5/nC5)值較低，分別小于－2和－3(圖5(a));(MCC5+CC6)/nC6值和CC6/nC5值則分布于0.23～0.39和0.02～0.09(圖5(b));(CC5+MCC5+CC6)/(nC5+nC6)值和(MCC5+CC6+MCC6)/(nC6+nC7)值分別低于0.2和0.5(圖5(c))。正構輕烴含量較高、環(huán)狀輕烴含量較低，均表現(xiàn)出源巖熱解氣的特征。

和田河瑪4井區(qū)天然氣是大家公認的典型原油裂解氣［16-17］。其 ln(CC5/nC6)和 ln(CC5/nC5)分布于－0.85～0.41和－2.08～0.36(圖5(a));(MCC5+CC6)/nC6和CC6/nC5則分別介于0.86～3.5和0.13～0.92(圖5(b));(CC5+MCC5+CC6)/(nC5+nC6)和(MCC5+CC6+MCC6)/(nC6+nC7)分別為0.59～1.32和1～3.33(圖5(c))，表現(xiàn)出正構輕烴含量低、環(huán)狀輕烴含量高的分布特征。

滿東－英吉蘇地區(qū)天然氣也被認為是原油裂解氣［18］，其數(shù)據(jù)點都落入了原油裂解氣的區(qū)域(圖5(a)、(b)、(c))。

圖5 源巖熱解氣和原油裂解氣的鑒別Fig.5 Identification charts for source-rock-degraded gases and oil-cracking gases

上述分析表明，本文建立的源巖熱解氣和原油裂解氣鑒別圖版是可靠的?？梢哉J為，源巖熱解生成天然氣ln(CC5/nC6)和ln(CC5/nC5)分別小于－1和－2，(MCC5+CC6)/nC6和 CC6/nC5則分別要低于0.8和0.1，(CC5+MCC5+CC6)/(nC5+nC6)和(MCC5+CC6+MCC6)/(nC6+nC7)小于0.5和1.0，DMCC5/CC5和甲苯/苯高于0.6和1.1;而原油裂解氣正好相反。

2.4 民豐地區(qū)天然氣成因判識

民豐地區(qū)天然氣輕烴組成中，正構輕烴含量高、環(huán)狀輕烴含量低，甲苯含量也較高。計算出的4對參數(shù)分別為:ln(CC5/nC6)和ln(CC5/nC5)較低，分別小于－1.4和－2.7;(MCC5+CC6)/nC6和CC6/nC5分別為0.66～0.75和0.08～0.11;(CC5+MCC5+CC6)/(nC5+nC6)和(MCC5+CC6+MCC6)/(nC6+nC7)分別為0.18～0.21和0.76～0.85;DMCC5/CC5和甲苯/苯則較高，分布于0.86～1.21和1.42～1.46。其點基本都落于源巖熱解氣的區(qū)域內(圖5)，表明該區(qū)天然氣主要由源巖熱解所生成。但是有些數(shù)據(jù)點落在源巖熱解氣與原油裂解氣的交界處，如民豐天然氣在(MCC5+CC6)/nC6與CC6/nC5關系圖上位于交界處(圖5(a))，尤其是豐深3井天然氣已位于原油裂解氣的區(qū)域，說明民豐天然氣以源巖熱解氣為主，混有原油裂解氣。

3 結論

(1)東營凹陷北部深洼帶沙四段烴源巖和油氣藏目前均處于高成熟演化階段，具備源巖熱解氣和原油裂解氣的生成條件，因此發(fā)現(xiàn)的豐深1井、豐深3井和豐8井天然氣既有源巖熱解氣的特征，又有原油裂解氣的特點。

(2)利用熱模擬方法對研究區(qū)類似的烴源巖和原油樣品進行生氣模擬實驗的模擬氣態(tài)產物中有4對輕烴參數(shù)能夠有效地區(qū)分兩種成因的天然氣:源巖熱解氣ln(CC5/nC6)和ln(CC5/nC5)分別小于－1和－2，(MCC5+CC6)/nC6和 CC6/nC5則分別要低于0.8和0.1，(CC5+MCC5+CC6)/(nC5+nC6)和(MCC5+CC6+MCC6)/(nC6+nC7)小于0.5和1.0，DMCC5/CC5和甲苯/苯高于0.6和1.1;而原油裂解氣正好相反。

(3)經過塔里木盆地已知成因類型的天然氣驗證，本文提出的4對參數(shù)作出的4個圖版可以用于源巖熱解氣和原油裂解氣的鑒別。研究區(qū)發(fā)現(xiàn)的天然氣為源巖熱解氣和原油裂解氣的混源氣，其中源巖熱解氣為主、原油裂解氣為輔。

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