張 瑩，張超宇，彭玉芳，張 健

(1.防災(zāi)科技學(xué)院，河北 三河 065201；2.中國(guó)國(guó)土資源經(jīng)濟(jì)研究院，北京 101149)

氡是由天然元素鈾、錒、釷等釋放出來(lái)的一種放射性惰性氣體，主要來(lái)源于自然界的巖石、土壤、水和植物中。氡能溶于水和有機(jī)質(zhì)，它在地質(zhì)環(huán)境中除以氣態(tài)方式遷移外還以溶解態(tài)伴隨地下水和土壤水遷移，遷移能力較強(qiáng)[1-2]。早在20世紀(jì)初，人們就已經(jīng)開(kāi)始對(duì)氡及其子體在巖石、礦物等地質(zhì)體中的釋放和運(yùn)移現(xiàn)象進(jìn)行了研究。研究成果表明，氡的遷移主要包括擴(kuò)散作用、對(duì)流作用、泵吸作用、地?zé)嶙饔谩⑺臄y帶作用、接力傳遞作用、“微氣泡”等[3-5]。在已往的研究過(guò)程中，人們主要利用一維物理模型研究氡在氣相、液相介質(zhì)中的運(yùn)移規(guī)律[6-8]，而氡在地下二維含水介質(zhì)中的運(yùn)移研究比較少。為了查清氡在地下孔隙含水介質(zhì)中的遷移規(guī)律，本文采用滲流槽模擬實(shí)驗(yàn)?zāi)M自然界地下水中氡的遷移過(guò)程，深入探討地下水、土環(huán)境中氡的遷移過(guò)程的內(nèi)在規(guī)律性，揭示氡的環(huán)境行為特征研究其運(yùn)移的規(guī)律，為定量化研究地下環(huán)境中氡的遷移歸宿提供科學(xué)依據(jù)，為氡在鈾礦勘查中的應(yīng)用提供理論支持。

1 實(shí)驗(yàn)原理

本次研究以新疆某鈾礦區(qū)附近第四系孔隙含水層中地下水為模擬對(duì)象，地下水水位埋深約18m。含水層介質(zhì)巖性為灰色細(xì)砂，灰色含礫中細(xì)砂巖，含水層富水性較強(qiáng)。地下水徑流較為緩慢，平均水力坡度為8‰，地下水為低礦化度水。本次模擬范圍為13200m2，模擬長(zhǎng)度為110m，模擬寬度為30m，模擬深度為80m。以相似材料模擬方法為原理，為了使實(shí)驗(yàn)?zāi)M模型滿足相似條件，本次模擬實(shí)驗(yàn)將野外實(shí)體模型按一定比例尺縮小成室內(nèi)模型，采用的模擬比例尺為1∶100，滿足幾何相似的條件。在室內(nèi)模擬氡在孔隙含水介質(zhì)中的運(yùn)動(dòng)，即模擬和實(shí)際水力坡度相近的地下水滲流環(huán)境。以野外場(chǎng)地鈾礦區(qū)的含鈾砂巖作氡源，通過(guò)氡在地下水中運(yùn)移室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)揭示該礦區(qū)地下水中氡的運(yùn)移規(guī)律。

2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

2.1 實(shí)驗(yàn)材料

水樣：選取對(duì)氡遷移模擬實(shí)驗(yàn)影響最少的蒸餾水作為實(shí)驗(yàn)水樣。

含水介質(zhì)：實(shí)驗(yàn)用含水介質(zhì)選取與野外場(chǎng)地實(shí)際含水層介質(zhì)相類似的中粗砂，取自潮白河河流階地，含水介質(zhì)顆分結(jié)果見(jiàn)表1。

氡源：取自新疆某鈾礦區(qū)內(nèi)的砂巖作為實(shí)驗(yàn)氡源，含鈾砂巖重1780g，鈾含量為95μg/g。

表1 含水介質(zhì)的顆分結(jié)果

2.2 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置主要包括兩部分：滲流槽和供水裝置，如圖1所示。供水裝置為20L馬氏瓶，滲流槽總長(zhǎng)度為130cm，寬30cm，高80cm。滲流槽兩側(cè)有帶濾網(wǎng)的有機(jī)玻璃板(斷面abcd和斷面a＇b＇c＇d＇)。沿滲流槽的長(zhǎng)度方向?qū)⑵浞譃槿糠郑簝啥擞啥嗫走^(guò)濾板分別隔出進(jìn)水槽A和出水槽C，長(zhǎng)均為10cm，中間B槽長(zhǎng)度為110cm。A槽用來(lái)模擬地下水的側(cè)向補(bǔ)給源，C用來(lái)控制滲流槽下游的地下水位，以調(diào)節(jié)兩過(guò)濾板間B槽內(nèi)的地下水水力坡度。B槽內(nèi)填裝孔隙含水介質(zhì)，其孔隙介質(zhì)填充情況見(jiàn)表2，在B槽的一側(cè)設(shè)有多個(gè)取樣孔，進(jìn)行樣品的采集和測(cè)試。在氡遷移實(shí)驗(yàn)開(kāi)始時(shí)將氡源放置于A槽底部，直至氡遷移實(shí)驗(yàn)結(jié)束。

表2 模擬槽介質(zhì)填充情況

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

2.3 測(cè)試儀器

G&G T2200型電子天平(常熟雙杰測(cè)試儀器廠)；MP515型電導(dǎo)率儀(上海三信儀表廠)；FD3017RaA型測(cè)氡儀(上海申核電子儀器有限公司)。

2.4 實(shí)驗(yàn)方法

2.4.1 示蹤實(shí)驗(yàn)

為了查清室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)所填裝物理模型中的含水介質(zhì)特征，為后續(xù)進(jìn)行的氡遷移實(shí)驗(yàn)提供必要的含水介質(zhì)相關(guān)參數(shù)如滲透系數(shù)、地下水流速等，在進(jìn)行氡遷移實(shí)驗(yàn)前有必要先開(kāi)展示蹤實(shí)驗(yàn)，以NaCI溶液為示蹤劑，研究遷移性較強(qiáng)的惰性離子(CI-)在滲流槽中的遷移情況，為以后進(jìn)一步建立氡遷移規(guī)律數(shù)學(xué)模型提供必要的理論依據(jù)，同時(shí)也為氡在含水介質(zhì)中的遷移規(guī)律研究提供對(duì)比數(shù)據(jù)。實(shí)驗(yàn)采用0.2moL/L的NaCI溶液為示蹤劑，采用蒸餾水飽和滲流槽。首先測(cè)定滲流槽中水的電導(dǎo)率背景值和蒸餾水的電導(dǎo)率值。根據(jù)實(shí)際水力坡度設(shè)計(jì)取樣時(shí)間間隔和取樣次數(shù)，定時(shí)從取樣孔接取水樣，測(cè)定其電導(dǎo)率值。連續(xù)取樣直至各取樣孔中水樣電導(dǎo)率值均出現(xiàn)濃度峰值并穩(wěn)定后，停止取樣。本次示蹤實(shí)驗(yàn)共歷時(shí)295h。

2.4.2 氡遷移實(shí)驗(yàn)

示蹤實(shí)驗(yàn)結(jié)束后將供水馬氏瓶中的NaCl溶液更換為蒸餾水，沖洗滲流槽中的NaCl溶液，直至滲流槽出水口中水樣的電導(dǎo)率值減少至示蹤實(shí)驗(yàn)前滲流槽內(nèi)水體的電導(dǎo)率值(即背景值)。其他條件不變，通過(guò)調(diào)節(jié)進(jìn)水槽A和出水槽C處的地下水位使?jié)B流槽內(nèi)的地下水水力坡度與野外場(chǎng)地的實(shí)際情況接近，即水力坡度約為8‰。待其穩(wěn)定流速24h后，測(cè)定滲流槽內(nèi)水中氡的濃度(環(huán)境背景值)，將氡源鋪埋于滲流槽中進(jìn)水口處A槽底部，通過(guò)氡射氣作用、溶解和擴(kuò)散作用使氡進(jìn)入水中并隨著水流運(yùn)移。根據(jù)實(shí)際流速定期從含水層介質(zhì)中的指定取樣孔取水樣并測(cè)試氡的含量。采樣時(shí)間間隔為1天。

氡遷移實(shí)驗(yàn)歷時(shí)44天。滲流槽中采樣孔為2-2、2-3、2-4、1-3、3-3(見(jiàn)圖1)。每個(gè)采樣孔每次采水樣100ml，共采集水樣28批次，測(cè)試分析水樣140個(gè)。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

3.1 水位觀測(cè)結(jié)果

根據(jù)滲流槽中的三個(gè)測(cè)壓管及滲流槽兩端A、C水槽的實(shí)際水位觀測(cè)數(shù)據(jù)，繪制出滲流槽水位觀測(cè)結(jié)果圖(圖2)。由圖2可以看出，在滲流槽的進(jìn)水端和出水端處水力坡度較小，滲流槽內(nèi)地下水水力坡度約為0.008，與野外場(chǎng)地的實(shí)際地下水水力坡度相近，可進(jìn)一步開(kāi)展示蹤實(shí)驗(yàn)和氡遷移的室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)。

圖2 水位觀測(cè)結(jié)果

3.2 示蹤實(shí)驗(yàn)結(jié)果

將取樣孔水樣的電導(dǎo)率監(jiān)測(cè)值和初始電導(dǎo)率(即實(shí)驗(yàn)初始配置的0.2mol/L的NaCI溶液示蹤劑電導(dǎo)率值)的比值用電導(dǎo)率相對(duì)值表示，根據(jù)滲流槽中2-2、2-4兩個(gè)取樣孔的地下水樣電導(dǎo)率測(cè)試數(shù)據(jù)，繪制水樣電導(dǎo)率相對(duì)值隨時(shí)間變化的曲線圖，見(jiàn)圖3。

圖3 電導(dǎo)率相對(duì)值隨時(shí)間變化曲線

由圖3可知，2-2、2-4兩個(gè)取樣孔的水樣電導(dǎo)率相對(duì)值變化情況相似，均表現(xiàn)出電導(dǎo)率相對(duì)值隨著時(shí)間的延長(zhǎng)逐漸增大，最后穩(wěn)定趨近于1。這是由于實(shí)驗(yàn)初始時(shí)，滲流槽被蒸餾水飽和，滲流槽內(nèi)水樣電導(dǎo)率值均較低，電導(dǎo)率值近似于0，因此取樣孔處水樣電導(dǎo)率相對(duì)值較小近似于0。隨著實(shí)驗(yàn)進(jìn)行，NaCI溶液逐漸流入滲流槽內(nèi)，水樣中NaCI含量逐漸增大，電導(dǎo)率監(jiān)測(cè)值亦逐漸增大，直至增大到與初始電導(dǎo)率值相近，因此水樣電導(dǎo)率相對(duì)值也逐漸增大，直至趨近于1。

可根據(jù)達(dá)西定律計(jì)算地下水滲流速度V和含水介質(zhì)的滲透系數(shù)K，達(dá)西定律見(jiàn)式(1)。

V=l/t；K=V/I；u=V/n

(1)

式中：l為取樣孔至進(jìn)水端的距離，m；t為取樣孔電導(dǎo)率相對(duì)值出現(xiàn)峰值的時(shí)間，d；I為水力坡度；u為地下水的實(shí)際流速，m/d；n為有效孔隙度。

由圖3可知，采樣孔2-2、2-4電導(dǎo)率出現(xiàn)峰值的時(shí)間分別是125h、217h，經(jīng)測(cè)試含水介質(zhì)的孔隙度為0.298，可由達(dá)西定律公式計(jì)算滲流槽中地下水的參數(shù)，計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表3。該實(shí)驗(yàn)結(jié)果為進(jìn)一步建立氡遷移規(guī)律數(shù)學(xué)模型提供了必要的數(shù)據(jù)支撐。

3.3 氡遷移實(shí)驗(yàn)結(jié)果

3.3.1 氡在水平方向上的變化規(guī)律

以第6天、第29天、第41天的氡的遷移實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)為例，沿水平方向，分別選取橫向上2-2、2-3、2-4各取樣孔中氡的測(cè)試數(shù)據(jù)進(jìn)行分析(見(jiàn)圖4)。由圖4可知：隨時(shí)間推移，各取樣孔處氡濃度總體上呈現(xiàn)增大的趨勢(shì)。在第6天時(shí)距離氡源75cm處氡濃度相對(duì)值即可達(dá)到0.2，然而氡在水平向上的擴(kuò)散速度極慢，因此在沿水流方向上，氡的遷移主要受到地下水的對(duì)流作用，以地下水為載體將氡不斷運(yùn)移。在同一時(shí)刻，從進(jìn)水?dāng)嗝娴匠鏊當(dāng)嗝嫜厮较螂钡臐舛认鄬?duì)值逐漸遞減，即隨著氡在滲流槽中遷移路徑的延長(zhǎng)其濃度相應(yīng)減小。作者認(rèn)為這與氡的揮發(fā)、自身衰變以及含水介質(zhì)對(duì)其的吸附作用等有關(guān)。

表3 示蹤實(shí)驗(yàn)計(jì)算的地下水參數(shù)表

圖4 水平方向上各取樣孔氡濃度相對(duì)值分布(取樣孔埋深23cm處)

3.3.2 氡在垂直方向上的變化規(guī)律

沿著垂直方向，分別選取滲流槽各取樣孔第6天、第29天、第41天的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。圖5為滲流槽中相同取樣斷面在不同時(shí)刻的地下水中氡的相對(duì)濃度垂向分布圖。由圖可以看出，不同時(shí)刻氡濃度在垂直方向上的分布規(guī)律總體相似，氡的濃度在垂向上分布不均勻，隨著取樣孔埋深增大氡的濃度逐漸增大。氡遷移實(shí)驗(yàn)中氡源是鋪埋于滲流槽中A槽的底部，其他條件相同情況下，距離氡源最近的取樣孔1-3處氡濃度最高，距離氡源最遠(yuǎn)的取樣孔3-3處氡濃度最低，再次表明氡在孔隙含水介質(zhì)中的運(yùn)移以水平遷移為主，而埋深最小的取樣孔3-3處氡的濃度隨時(shí)間逐漸增大，說(shuō)明在垂向上存在氡的積累，除了水平向遷移外氡也同時(shí)具有豎直方向上運(yùn)移的能力，已有研究成果中的“微氣泡”理論并非氡在孔隙含水介質(zhì)中運(yùn)移的主要機(jī)制。

3.3.3 氡隨時(shí)間變化規(guī)律

各取樣孔處地下水中氡的濃度隨時(shí)間的變化規(guī)律相一致，各觀測(cè)點(diǎn)的氡濃度變化隨時(shí)間呈上升趨勢(shì)，在某一時(shí)刻達(dá)到濃度峰值后，氡的濃度又會(huì)呈下降趨勢(shì)(圖6)。與氯離子示蹤實(shí)驗(yàn)結(jié)果相對(duì)比，同一取樣孔處氡的濃度并非單調(diào)遞增或遞減，表明氡的遷移除了累積效應(yīng)外同時(shí)還存在衰減效應(yīng)，即氡在地下水環(huán)境中的擴(kuò)散、對(duì)流作用與揮發(fā)、衰變、吸附作用同時(shí)存在，而相比氯離子氡的阻滯作用要更為明顯。此外，氡的濃度呈現(xiàn)非單調(diào)遞增或遞減的規(guī)律可能還與氡的釋放、擴(kuò)散具有陣發(fā)性的特點(diǎn)有關(guān)。與氯離子遷移相比，氡的遷移特性表現(xiàn)為穩(wěn)定性較差。隨著時(shí)間的推移，同一取樣孔氡濃度整體上呈上升趨勢(shì)，結(jié)合前述的氡在水平方向上的遷移規(guī)律結(jié)果，可得出氡的運(yùn)移以水平向?qū)α髯饔脼橹?。但即使到?shí)驗(yàn)結(jié)束時(shí)也未出現(xiàn)氡的最終穩(wěn)定濃度峰值。

圖5 垂直方向上各取樣孔氡相對(duì)濃度值分布

圖6 沿水流方向氡濃度歷時(shí)曲線(取樣孔埋深23cm)

4 結(jié)論

1)由示蹤實(shí)驗(yàn)可得到本次氡遷移規(guī)律的室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)中含水介質(zhì)滲透系數(shù)為3.192m/d，地下水實(shí)際流速為0.087m/d。

2)氡在地下水中的運(yùn)移以對(duì)流作用為主。

3)氡在橫向上的運(yùn)移包括擴(kuò)散作用、對(duì)流作用、地下水的載運(yùn)作用、含水介質(zhì)的吸附作用以及自身的衰變與揮發(fā)作用等綜合作用。

4)分析縱向上氡的濃度變化情況，也得出氡的運(yùn)移以水平遷移為主的結(jié)論。除了水平向遷移外氡也同時(shí)具有豎直方向上運(yùn)移的能力，已有研究成果中的“微氣泡”理論并非氡在孔隙含水介質(zhì)中運(yùn)移的主要機(jī)制。

5)氡隨時(shí)間變化規(guī)律進(jìn)一步反映出在氡的遷移是氡的釋放、累積與揮發(fā)、衰變、吸附作用及地下水對(duì)流作用等綜合作用的結(jié)果。因?yàn)?22Rn的半衰期3.825d，而氡的遷移隨時(shí)間變化規(guī)律表明氡濃度變化峰值的周期大于氡的半衰期，充分說(shuō)明了氡的遷移不僅僅包括氡的釋放、衰變。

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