劉小元，杜立飛，張 蓉，張利民

(西北工業(yè)大學(xué) 理學(xué)院 空間應(yīng)用物理與化學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，西安 710129)

材料的微觀組織結(jié)構(gòu)對(duì)材料的性能具有決定行動(dòng)作用[1?3]。在金屬的凝固過程中，樹枝晶生長(zhǎng)是一種最常見的方式，而枝晶間距又是表征凝固組織形態(tài)的重要特征參量，且材料的強(qiáng)度和韌性普遍受到枝晶間距因素的影響，枝晶間距的大小與組織中顯微偏析、夾雜物的形成、微裂紋與縮松的產(chǎn)生等都有密切的關(guān)系，所以材料枝晶間距的研究一直是國(guó)內(nèi)外學(xué)者普遍關(guān)注的課題。1997年，黃衛(wèi)東等[4?5]通過定向凝固臺(tái)階變速試驗(yàn)驗(yàn)證了Al-Cu合金一次枝晶間距選擇的歷史相關(guān)性。翟慎秋等[6]研究了金屬枝晶間距與枝晶生長(zhǎng)速度、溫度梯度的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)各次枝晶間距與生長(zhǎng)速度、溫度梯度基本符合指數(shù)關(guān)系。1999年，常國(guó)威等[7]基于M-S理論，提出了電流作用下凝固界面的穩(wěn)定性判據(jù)，并發(fā)現(xiàn)隨著電流增大，枝晶間距以先增大后減小的規(guī)律變化。對(duì)于枝晶間距的實(shí)驗(yàn)研究，大多是在定向凝固條件下進(jìn)行的，且研究對(duì)象多為溫度梯度、電場(chǎng)強(qiáng)度、枝晶生長(zhǎng)速度等與枝晶間距的關(guān)系[8?11]。但是，在材料的實(shí)際凝固過程中，往往要經(jīng)歷許多非規(guī)則的橫截面，例如由定向凝固獲得的渦輪葉片就是有不規(guī)則界面的影響下得到的復(fù)雜微觀結(jié)構(gòu)成品。這種不規(guī)則界面的存在對(duì)凝固過程有兩個(gè)重要的作用：首先，熱量的傳導(dǎo)因界面的存在受到明顯影響，不同導(dǎo)熱性質(zhì)的橫向界面有著不同的導(dǎo)熱規(guī)律；其次，界面的存在會(huì)明顯影響的固液界面的推進(jìn)，且不同形狀和性質(zhì)的界面對(duì)微觀組織的形成存在不同程度的影響。另外，在合金凝固過程中存在橫向界面時(shí)，溶質(zhì)場(chǎng)的分布也會(huì)顯著變化。FABIETTI等[12]通過研究橫向限制存在時(shí)定向凝固條件下對(duì)丁二腈凝固過程，發(fā)現(xiàn)橫向限制對(duì)枝晶尖端生長(zhǎng)速度及枝晶間距存在重要影響。王華明等[13]研究了側(cè)向約束條件下單晶 Ni基高溫合金的凝固行為及溶質(zhì)再分配規(guī)律，發(fā)現(xiàn)側(cè)向約束條件對(duì)單晶Ni基高溫合金的凝固組織、溶質(zhì)偏析及溶質(zhì)再分配均具有極為強(qiáng)烈的影響，提出側(cè)向約束條件即試樣斷面變化對(duì)單晶 Ni基高溫合金凝固過程的影響實(shí)質(zhì)上是局部凝固工藝參數(shù)的影響。由此可見，研究橫向限制條件下的凝固行為對(duì)理解界面存在對(duì)凝固過程中溶質(zhì)及溫度傳導(dǎo)規(guī)律具有重要意義：溶質(zhì)及熱量傳導(dǎo)的改變將直接影響材料微觀結(jié)構(gòu)的形成，并最終導(dǎo)致材料具有特異的性能。但是由于實(shí)驗(yàn)條件的限制，目前的實(shí)驗(yàn)手段很難精確地測(cè)量材料凝固過程的諸多細(xì)節(jié)，而采用計(jì)算模擬的方法不僅可以有效地節(jié)約成本，還能夠有效地反映完整的凝固過程，并且獲得更加豐富的過程參量及數(shù)據(jù)，有助于在理論上研究各種實(shí)驗(yàn)條件對(duì)凝固過程的影響，但以往的研究大都集中于各種復(fù)雜條件下的凝固過程[14?19]，而對(duì)于橫向限制存在條件下的模擬研究卻鮮有報(bào)道，所以本文將以純金屬Ni為研究對(duì)象，利用相場(chǎng)方法，模擬不同性質(zhì)橫向擋板作用下的枝晶微觀形貌過程，并著重討論橫向擋板限制對(duì)枝晶間距調(diào)整的影響。

1 相場(chǎng)模型及數(shù)值求解

純金屬凝固的非等溫相場(chǎng)方程包括兩個(gè)與空間r及時(shí)間t相關(guān)的場(chǎng)量，即相場(chǎng)量φ(r,t)和溫度場(chǎng)量T(r,t)，序參量φ(r,t)表征體系的有序程度，定義液相內(nèi)φ=0，在固相內(nèi)φ=1，在固液界面內(nèi)φ∈ ( 0,1)。T(r,t)為溫度場(chǎng)。

相場(chǎng)控制方程是基于 Ginzburg-Landau自由能泛函的變分法推導(dǎo)得到的，純金屬的 Ginzburg-Landau自由能形式如下：

式中：ε為界面自由能梯度系數(shù)；(,)fmφ為雙阱勢(shì)能函數(shù)，其具體形式取為

可以看出，式(2)滿足：f′(0,m)=f′(1,m)≡0，即在固液兩相達(dá)到極小。在此基礎(chǔ)上，引入各向異性參數(shù)以及噪聲項(xiàng)，最終得到相場(chǎng)控制方程：

式中：ε=ε01+δcos[j(θ?θ0)]）為各向異性參數(shù)，其中δ表示各向異性強(qiáng)度，j為各向異性模數(shù)，表征枝晶最優(yōu)生長(zhǎng)取向的方向數(shù)，θ為最優(yōu)生長(zhǎng)方向與參考方向的夾角，θ0為參考角度；τ(弛豫時(shí)間)是一個(gè)很小的負(fù)常數(shù)；aφ(1?φ)χ為噪聲項(xiàng)，χ∈［? 1/2，1/2］為隨機(jī)數(shù)，a為噪聲強(qiáng)度；m為控制自由能勢(shì)阱的參數(shù)，m是溫度相關(guān)的函數(shù)，定義為

式中：Te表示平衡溫度；α為負(fù)常數(shù)值，取α＜1，保證＜1/2；γ為相變驅(qū)動(dòng)力控制參數(shù)。

式(3)的詳細(xì)推導(dǎo)可參見文獻(xiàn)[20]。

由熱擴(kuò)散方程可得溫度場(chǎng)方程：

式中：K為無量綱潛熱。

以純金屬Ni為研究對(duì)象，利用有限差分法對(duì)無量綱化后的式(3)和(5)進(jìn)行離散求解，計(jì)算域的大小為800 ?x× 8 00?y，相關(guān)物性參數(shù)及模擬參數(shù)取值見表1。

表1 模擬中用到的參數(shù)取值Table 1 Parameters used in simulations

模擬初始時(shí)刻計(jì)算域的無量綱溫度T=0，擋板的初始無量綱溫度設(shè)置為T=?0.1，在計(jì)算區(qū)域底部引入等距分布的晶核，在晶核范圍內(nèi)場(chǎng)量初始值1=φ，在晶核范圍之外，相場(chǎng)量初始值0=φ，且不隨時(shí)間發(fā)生改變，相場(chǎng)與溫度場(chǎng)的邊界條件均為周期性邊界條件。在滿足上述設(shè)定的情況下，本研究模擬了不同形狀橫向擋板限制下，不同初始枝晶間距條件下的枝晶生長(zhǎng)過程，模擬中擋板的形狀及尺寸設(shè)置見圖1。

2 模擬結(jié)果與討論

2.1 橫向擋板限制下的枝晶演化過程

圖2(a)～(f)所示為上三角型擋板限制存在下的枝晶微觀形貌演化過程。初始枝晶間距d0=100?x，擋板直角邊長(zhǎng)度d2=300?x，擋板高度w1=100?x。在枝晶未接觸到擋板時(shí)，主枝晶臂均沿豎直方向自由生長(zhǎng)，二次枝晶臂發(fā)育被主枝晶軸的快速發(fā)育限制。主枝晶尖端接觸到擋板時(shí)，其生長(zhǎng)直接被限制，而通過擋板間隙的枝晶繼續(xù)向上發(fā)育，如圖2(b)所示。計(jì)算中擋板設(shè)置為完全潤(rùn)濕，即擋板溫度低于熔體溫度，故固相接觸擋板后將沿?fù)醢逍边吙焖偕L(zhǎng)，如圖2(c)所示，固相在擋板 45°角處發(fā)育出新枝晶中心，與通過擋板間隙的枝晶形成競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)。而且，固相在沿?fù)醢逍边吙焖偕L(zhǎng)的同時(shí)，還發(fā)育出了新的縱向枝晶向上生長(zhǎng)，如圖2(d)所示，且新發(fā)育縱向枝晶的間距明顯減小，并且?guī)缀鯖]有二次枝晶形成。最終，通過擋板間隙枝晶，擋板 45°角處新發(fā)育枝晶及擋板斜邊新發(fā)育的枝晶臂競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)，形成與初始枝晶微觀結(jié)構(gòu)完全不同的不規(guī)則的組織，如圖2(d)所示，此時(shí)自擋板斜邊處新發(fā)育枝晶臂受到穿過擋板間隙的枝晶生長(zhǎng)的影響，生長(zhǎng)方向相對(duì)于界面能各向異性決定的最優(yōu)生長(zhǎng)發(fā)現(xiàn)發(fā)生了一定的偏轉(zhuǎn)?？梢姡瑱M向擋板的存在使擋板上下兩個(gè)區(qū)域的枝晶形貌發(fā)生很大變化：上部新發(fā)育的枝晶形貌變得不規(guī)則，且新發(fā)育枝晶的平均枝晶間距明顯小于初始枝晶間距，同時(shí)在擋板尖端出發(fā)育的新枝晶臂具有發(fā)達(dá)的二次枝晶。圖 2(g)所示為時(shí)間為10 000t?時(shí)刻的溫度場(chǎng)分布情況，可見擋板附近存在明顯的溫度梯度，使得擋板附近的金屬以平面方式生長(zhǎng)。但是由于模擬中隨機(jī)噪聲的引入，能夠誘發(fā)快速生長(zhǎng)金屬固相表面的枝晶發(fā)育，形成新的枝晶臂向上快速生長(zhǎng)，與穿過擋板的枝晶競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)。這些與FABIETTI等[12]得到實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本一致，如圖 2(h)所示。由此可以看出，橫向限制擋板的存在可以顯著改變晶體微觀結(jié)構(gòu)的發(fā)展過程，且對(duì)枝晶間距的調(diào)整具有明顯的作用。為此將設(shè)置不同初始間距的枝晶，來研究橫向擋板對(duì)其枝晶間距的調(diào)整作用。計(jì)算結(jié)果見圖3。

從圖3看出，初始枝晶間距較大時(shí)，枝晶自擋板間隙通過，二次枝晶臂接觸擋板后沿?fù)醢逍泵婵焖偕L(zhǎng)，且發(fā)育出新的枝晶臂，與初始枝晶的二次枝晶臂競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)，明顯改變了微觀形貌演化，且經(jīng)過擋板后的枝晶間距明顯減小。初始枝晶間距與擋板間隙相差不大時(shí)，初始枝晶的發(fā)展受到限制，但枝晶繞過擋板并在其 45°角處發(fā)育出較為發(fā)達(dá)的新的主枝晶軸，且在擋板斜面處仍然會(huì)發(fā)育出豎直方向生長(zhǎng)的枝晶臂，從而改變枝晶間距，如圖3(b)和(c)所示。當(dāng)擋板間距小于枝晶間距時(shí)，部分初始枝晶通過擋板間隙繼續(xù)向上生長(zhǎng)，但繞過擋板新發(fā)育的枝晶間距明顯小于初始枝晶間距，且自擋板 45°角處發(fā)育的新枝晶具有相對(duì)發(fā)達(dá)的二次枝晶臂?？梢姡切螕醢宓拇嬖趯?duì)不同初始間距的枝晶生長(zhǎng)都有一定的作用。

圖1 4種不同形狀的擋板尺寸圖Fig. 1 Sketch maps of four different constrains: (a) Rectangle; (b) Triangle with sharp corner on top; (c) Triangle with sharp corner at bottom; (d) Trapezoid

圖2 上三角擋板存在時(shí)枝晶微觀結(jié)構(gòu)的演化過程Fig. 2 Microstructure evolution of dendrite growth with lateral constrains of triangle: (a) 2 000?t; (b) 4 000?t; (c) 6 000?t; (d) 8 000?t; (e) 10 000?t; (f) 12 000?t; (g) Temperature distribution at 10 000?t; (h) Experiment result[12]

圖3 不同初始間距枝晶在上三角形擋板存在時(shí)的枝晶微觀結(jié)構(gòu)Fig. 3 Microstructures of dendrites with different primary spacings and lateral constrains of triangle with sharp corner on top:(a) d0=800?x; (b) d0=400?x; (c) d0=200?x; (d) d0=100?x

2.2 不同形狀橫向擋板對(duì)枝晶間距的影響

圖4 所示為下三角型擋板限制存在時(shí)，不同初始枝晶間距條件下的枝晶形貌，擋板尺寸設(shè)置為d3=300?x。對(duì)于d0=800?x的情況，主枝晶軸從擋板通過，其二次枝晶臂被被擋板限制，主枝晶通過擋板后其二次枝晶重新發(fā)育，基本保持原有形貌繼續(xù)發(fā)展，此時(shí)擋板的存在并不能夠改變枝晶生長(zhǎng)過程中二次枝晶的發(fā)育。隨著初始枝晶間距減小，主枝晶軸在接觸擋板后沿其斜邊快速生長(zhǎng)，且在擋板 45°角處形成新的晶核，沿左上右3個(gè)方向發(fā)育出新的枝晶主軸，發(fā)育形成具有發(fā)達(dá)二次枝晶臂的新的枝晶結(jié)構(gòu)，且由于枝晶間隙相對(duì)較小，縱向發(fā)育的枝晶軸完全限制了初始枝晶的生長(zhǎng)，新發(fā)育枝晶結(jié)構(gòu)具有統(tǒng)一的生長(zhǎng)模式，即 45°角處新發(fā)育的具有發(fā)展二次枝晶臂枝晶與兩側(cè)柱狀晶的競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)。

通過以上分析可見，晶體生長(zhǎng)在橫向限制擋板的拐角處會(huì)重新形成新的枝晶發(fā)展中心，導(dǎo)致枝晶生長(zhǎng)模式的改變，從而改變枝晶間距，故有必要進(jìn)一步研究具有多個(gè)擋板拐角的橫向限制擋板的存在對(duì)枝晶發(fā)育過程的影響。

圖5所示為受矩形擋板限制，不同初始枝晶間距條件下的枝晶形貌，擋板尺寸為d1=300?x，w1=100?x。矩形擋板具有相對(duì)規(guī)則的形狀，當(dāng)固相接觸擋板后會(huì)沿著擋板邊緣快速生長(zhǎng)，且在擋板上拐角處形成二次枝晶臂較發(fā)達(dá)的新主枝晶軸。在初始枝晶間距較大時(shí)，繞過擋板間隙的枝晶間距明顯減??；當(dāng)初始枝晶間距等于擋板間隙時(shí)(見圖5(c))，通過擋板間隙的枝晶臂仍然有比較充足的發(fā)展空間，二次枝晶臂得到一定的發(fā)育，擋板上方枝晶間距仍然會(huì)減??；當(dāng)初始枝晶間距小于擋板間距時(shí)，中心枝晶臂通過擋板間隙按原軌跡繼續(xù)生長(zhǎng)，并與兩側(cè)新生成的枝晶臂形成競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)，最后發(fā)育成不規(guī)則的結(jié)構(gòu)。

圖4 不同初始間距枝晶在下三角形擋板存在時(shí)的枝晶微觀結(jié)構(gòu)Fig. 4 Microstructures of dendrites with different primary spacings and lateral constrains of triangle with sharp corner at bottom:(a) d0=800?x; (b) d0=400?x; (c) d0=200?x; (d) d0=100?x

圖5 不同初始間距枝晶在矩形擋板存在時(shí)的枝晶微觀結(jié)構(gòu)Fig. 5 Microstructures of dendrites with different primary spacings and lateral constrains of rectangle: (a) d0=800?x; (b) d0=400?x;(c) d0=200?x; (d) d0=100?x

圖6 和7所示分別為兩種不同尺寸梯形擋板限制存在時(shí)，不同初始枝晶間距條件下的枝晶形貌，擋板尺寸設(shè)置分別為d4=300?x、w2=100?x和d4=300?x、w2=200?x。相比于矩形擋板，梯形擋板間隙上的兩個(gè)邊存在一傾斜度，因此，枝晶在沿?fù)醢蹇焖偕L(zhǎng)時(shí)，可以在其上下兩個(gè)角處均發(fā)育出新的枝晶主軸。對(duì)于所有的情況，在梯形的上135°處均發(fā)育出了新的枝晶軸。對(duì)于枝晶主軸被阻隔的生長(zhǎng)情況(排除d0=800?x情況)，當(dāng)擋板下間隙小于或等于枝晶初始間距時(shí)，在擋板下 45°角處也能夠發(fā)育出新枝晶軸，且新的枝晶間距小于初始枝晶間距；當(dāng)擋板下間隙大于枝晶初始間距時(shí)，在擋板下 45°角處，由于競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)的作用，原主枝晶軸側(cè)向二次枝晶臂阻礙了出擋板下 45°角處新枝晶軸的生長(zhǎng)，導(dǎo)致?lián)醢彘g隙附近的枝晶間距變大，但由于擋板上側(cè)柱狀晶的形成，繞過擋板后的平均枝晶間距仍然減小，如圖6(d)所示。當(dāng)擋板斜邊相對(duì)較大時(shí)，如圖7所示，擋板斜邊上也會(huì)有新的柱狀晶形成，明顯改變繞過擋板后的枝晶間距。由此可見，不同尺寸梯形擋板對(duì)于枝晶間距調(diào)整具有不同的作用。

2.3 不同形狀擋板限制對(duì)枝晶間距調(diào)整的作用

由以上的計(jì)算分析可知，對(duì)于不同初始間距枝晶，不同形狀橫向限制對(duì)枝晶間距改變具有不同的效應(yīng)。盡管橫向擋板的存在會(huì)使初始的規(guī)則枝晶在繞過擋板后形成不規(guī)則的微觀組織，但是新發(fā)育的枝晶間距明顯減小，這使得經(jīng)過擋板后的枝晶的平均間距發(fā)生明顯改變。假設(shè)繞過橫向擋板后新發(fā)育枝晶的平均間距為λ1，其大小隨初始枝晶間距的改變見圖8(a)；圖8(b)所示為新的枝晶間距與初始枝晶間距的比值。可見，相對(duì)于初始枝晶間距λ0，上三角形擋板對(duì)枝晶間距的改變最明顯，同時(shí)下三角形及矩形的橫向限制對(duì)枝晶間距具有一定的控制作用，即對(duì)于不同初始間距枝晶繞過這兩類擋板后具有基本相同的重新發(fā)育模式，枝晶間距只與擋板尺寸有關(guān)，與初始枝晶間距關(guān)系不大。不同尺寸梯形擋板對(duì)于枝晶間距具有完全不同的調(diào)整作用，即通過調(diào)整梯形擋板尺寸比例可以有效改變枝晶間距。

圖6 不同初始間距枝晶在梯形擋板存在時(shí)的枝晶微觀結(jié)構(gòu)Fig. 6 Microstructures of dendrites with different primary spacings and lateral constrains of trapezoid at d4=300?x and w2=100?x:(a) d0=800?x; (b) d0=400?x; (c) d0=200?x; (d) d0=100?x

圖7 不同初始間距枝晶在梯形擋板存在時(shí)的枝晶微觀結(jié)構(gòu)Fig. 7 Microstructures of dendrites with different primary spacings and lateral constrains of trapezoid at d4=300?x and w2=200?x:(a) d0=800?x; (b) d0=400?x; (c) d0=200?x; (d) d0=100?x

圖8 不同形狀擋板對(duì)枝晶間距調(diào)整的作用Fig. 8 Functions of lateral constrains with different shapes on dendrite arm spacing changes: (a) λ1[?x]—λ0[?x]; (b) λ1/λ0—λ0[?x];A—Rectangle; B—Triangle with sharp corner on top; C—Triangle with sharp corner at bottom; D—Trapezoid, shown in Fig. 6; E—Trapezoid, shown in Fig. 7

3 結(jié)論

1) 凝固過程中橫向擋板的存在能夠明顯改變枝晶發(fā)育過程：枝晶生長(zhǎng)過程中碰到橫向擋板時(shí), 枝晶的生長(zhǎng)會(huì)直接被擋板下邊緣限制, 但固相繞過擋板后在擋板拐角處形成新的枝晶發(fā)育中心，且固相繞過擋板后會(huì)沿其邊緣快速發(fā)展, 并發(fā)育出新的枝晶臂, 與穿過擋板間隙的枝晶形成競(jìng)爭(zhēng)生長(zhǎng)，最終形成不規(guī)則的枝晶微觀組織，與相關(guān)的實(shí)驗(yàn)結(jié)構(gòu)基本一致。

2) 不同形狀的橫向擋板對(duì)枝晶間距調(diào)整具有不同的作用：上三角形擋板對(duì)枝晶間距的改變最明顯；下三角形及矩形的橫向限制對(duì)枝晶間距具有一定的控制作用，即對(duì)于不同初始間距枝晶繞過這兩類擋板后具有基本相同的重新發(fā)育模式，枝晶間距只與擋板尺寸有關(guān)，與初始枝晶間距關(guān)系不大。不同尺寸梯形擋板對(duì)于枝晶間距具有完全不同的調(diào)整作用，通過調(diào)整梯形擋板尺寸比例可以有效實(shí)現(xiàn)改變枝晶間距的作用。

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