顆粒流化磨損研究進展

陶中東，顧正東，吳東方

（東南大學化學化工學院，江蘇 南京 211189）

顆粒流化磨損研究進展

陶中東，顧正東，吳東方

（東南大學化學化工學院，江蘇 南京 211189）

介紹了近年來流化磨損測試設備、流化磨損機理以及流化磨損動力學模型等3個方面的研究進展；通過比較單顆粒測試體系和多顆粒測試體系，闡明了多顆粒測試體系更接近工業(yè)流化磨損過程，并且介紹了實驗室流化床測試設備的發(fā)展；概括了顆粒流化磨損的兩種典型機理：表面磨損和體相斷裂。綜述了現(xiàn)有的流化磨損動力學模型，指出了流化磨損時變規(guī)律是研究顆粒流化磨損的基礎，目前的時變規(guī)律模型是分段函數(shù)的形式，未能把流化磨損的起始階段和平衡階段統(tǒng)一起來；其他磨損模型致力于描述流化氣速和流化床結構與磨損速率的關系。指出今后需在時變規(guī)律、顆粒性質和鼓泡特征等方面加強對流化磨損的研究，以滿足完善流化磨損機理和開發(fā)高耐磨損性顆粒材料的需要。

粒子；流態(tài)化；磨損；動力學；模型；噴嘴磨損；鼓泡磨損

目前，流態(tài)化技術已廣泛用于干燥、噴涂、制粒以及流化催化裂化（FCC）等工業(yè)中，這主要是因為流化床有良好的混合性能和傳熱性能[1-9]。然而，顆粒材料在流化床中會受到來自流化氣體的吹蝕，同時顆粒在運動過程中不可避免地會與床層壁面或者其余顆粒發(fā)生碰撞，這些因素都會導致顆粒在流化過程中不斷地磨損。顆粒材料磨損會導致材料損失、污染產品和環(huán)境、流化狀態(tài)的惡化等，從而給實際生產帶來巨大的經濟損失[10-11]。

流化床中影響顆粒磨損的因素包括：流化床操作條件、流化床結構以及顆粒性質[12-14]。研究這些因素對磨損的影響能幫助工程師們預測顆粒的磨損抗性、選擇顆粒材料生產過程的最佳參數(shù)以及優(yōu)化和控制流化床反應器的工作條件等。目前，國內外對顆粒流化磨損的研究已經取得了較大進展。一方面，不少研究人員設計了多種模擬流化過程的磨損測試設備，這些設備越來越接近工業(yè)過程；另一方面，研究人員還在實驗的基礎上建立多種顆粒材料流化磨損的半理論半經驗的動力學模型。但是，現(xiàn)階段顆粒流化磨損機理的研究還比較薄弱，人們對流化磨損過程的認識還處于初級階段。本文介紹了流化磨損的測試設備、流化磨損機理以及流化磨損模型的研究進展。

1 流化磨損測試設備

研究人員已經建立了多個評價顆粒材料磨損傾向的方法并用來解釋磨損過程。根據(jù)測試體系使用樣品量的多少可以將測試方法大致分為兩類：單顆粒測試體系和多顆粒測試體系[15]。單顆粒測試體系中一個典型的測試方法是單顆粒沖擊測試。單顆粒沖擊測試設備是用氣流攜帶顆粒撞擊到目標板上，利用激光測速儀記錄顆粒撞擊到目標板前一瞬間的速度，該測試方法主要是研究顆粒與器壁的碰撞這一類型的磨損[12，15]。

單顆粒測試體系是對流化磨損過程的一個簡化，有助于認識龐大而復雜的流化磨損問題，但是單顆粒測試體系難以反映流化磨損的整體行為，所以研究人員建立了流化磨損的多顆粒測試體系。在多顆粒測試體系中，使用最廣泛的測試設備是流化床反應器，這些測試設備的主要差別在于氣體分布板的開孔數(shù)和開孔直徑。第一個流化床磨損測試設備是由Forsythe等[16]設計的，有一個0.4mm氣體噴嘴并且該設備為后續(xù)流化磨損設備的設計奠定了基礎。Gwyn[17]對上述流化測試設備的磨損管內徑和高度進行了修改，并且改進后的設備有3個氣體噴嘴，這后來成為ASTM D5757—1995的基礎，該標準最新版為ASTM D5757—2011。為了獲得更好的流化效果，Chen等[18]用多孔板取代了氣體噴嘴。除了流化床類測試設備外，多顆粒磨損測試體系中還有其他磨損測試設備，例如Roller測試管[12]、轉鼓測試[19]、噴杯磨損測試設備[20]。噴杯設備所需要的樣品用量比ASTM標準測試方法少，但是ASTM標準測試方法更接近工業(yè)反應器，能更好地反映流化磨損的真實情況[21]。所以，在目前的流化磨損測試研究中主要使用的還是流化床類磨損測試設備。

2 顆粒流化磨損機理

顆粒在流化裝置中流化會受到多種應力的作用，這些應力包括機械應力、動態(tài)應力、熱應力和化學應力。機械應力一般是指固相的接觸摩擦，而動態(tài)應力包括流化顆粒之間摩擦，氣流對顆粒的吹蝕以及傳輸和氣固分離時顆粒與器壁的摩擦碰撞。熱應力指冷熱顆?；旌闲纬傻臒嵴饝褪軣岵痪蛎洰a生的張應力，化學應力則指在反應中顆粒內部結構或表面變化（如相變）對顆粒尺寸分布的作用[22-23]。在冷模磨損測試研究中，機械應力和動態(tài)應力所引起的物理磨損一直是催化劑磨損研究的重點。顆粒流化磨損有兩種主要的類型：表層磨損和體相斷裂[1，24-26]。表層磨損指的是大量的顆粒粉末從母顆粒表面脫落但母顆粒的尺寸并沒有明顯改變，主要是顆粒表層凸起部分受剪切應力的作用而產生大量細粉，使得顆粒越來越圓；體相斷裂類似于粉碎，指的是當顆粒受到足夠大的應力時，母顆粒破碎成幾個同一尺寸數(shù)量級的子顆粒。前者與基質的沖擊彈性和結構缺陷有關，后者與晶體材料的硬度和基質的耐磨損性有關。其他磨損類型可以認為是介于這兩種磨損類型之間的一種過渡情形，即在磨損的過程中既有表面磨損又存在體相斷裂或者在磨損的不同階段這兩種磨損機理的主次關系不同，是一種混合磨損機理[2-3，6，10]。顆粒的磨損行為與顆粒性質以及流化床的操作條件有關：Tomeczek等[13]研究發(fā)現(xiàn)煤顆粒的銳利的邊緣越多，磨損越嚴重，磨損過程中顆粒的球形系數(shù)也隨之提高；Valverde等[14]研究發(fā)現(xiàn)高速流化條件下二氧化碳吸附劑的尺寸與噴嘴氣速滿足冪函數(shù)關系，這符合體相斷裂破碎機理。此外，流化床的結構也對顆粒的磨損有著重要影響，Werther等[2]和Klett等[27]認為流化床中有三處主要的磨損，即氣體分布板上方的噴嘴區(qū)磨損、流化床主體中的鼓泡區(qū)磨損及顆粒分離體系中旋風分器區(qū)域磨損。目前對影響流化磨損的因素已經有認識，但這些因素如何影響磨損，這些影響因素的主次關系如何，還需要進一步研究。

3 顆粒流化磨損的動力學模型

顆粒流化磨損隨著時間在不斷變化，為了評價材料的磨損性能首先需要認識磨損隨時間的變化規(guī)律，然后再研究流化操作條件、床層結構和顆粒性質對磨損的影響。鄭凱等[28]還運用矩陣法研究了流化磨損過程中顆粒尺寸的變化，并對破碎過程進行了有效地模擬。

3.1 流化時間對磨損的影響

目前研究流化時間對磨損的影響有兩個物理量：累積磨損率和磨損速率。累積磨損率指一段流化時間后產生的顆粒粉末的總質量與顆粒初始質量的比值，磨損速率指單位時間內產生的顆粒粉末的質量。床層中顆粒材料的磨損會影響顆粒的粒度分布，多個研究者已經對催化劑顆粒的時變行為進行了研究[29-30]。Gwyn等[17，31]提出了第一個時變規(guī)律模型，這個模型是一個簡單的冪函數(shù)模型，如式（1）。

式中，w是累積磨損率；t是磨損時間；k是與顆粒初始粒徑相關的經驗常數(shù)；n是與顆粒初始粒徑無關的經驗常數(shù)[32-33]。Paramanathan等[34]設計了一個環(huán)形剪切槽測試粒徑在100～2800μm的顆粒的磨損行為，實驗結果表明Gwyn的模型符合剪切磨損過程的時變行為。但是該模型一方面比較簡單，是一個經驗模型，沒有反應磨損的本質特征；另一方面累積磨損率這一物理量遮蓋了許多磨損特征，不便于全面的評價顆粒材料的抗磨損性。

Klett等[27]和Xiao等[35]用分段函數(shù)來研究催化劑顆粒的磨損，并用磨損速率來研究磨損的時變特征。他們都把顆粒磨損分為兩個階段：起始磨損階段和平衡磨損階段。平衡磨損階段的磨損速率都是通過直接作圖法獲得的，稱之為平衡磨損速率。他們對于起始磨損階段的表達雖有差異，但從本質上看兩者的表達形式都是冪函數(shù)，見式（2）～式（4）。

式（2）為Klett等[27]描述顆粒磨損時變行為的模型，式中，θ和b分別是應力史和應力史指數(shù)，其中θ是磨損時間的函數(shù)，b是僅與材料性質和催化劑結構相關的常數(shù)。

式（3）為Xiao等[35]用石灰石顆粒磨損的實驗數(shù)據(jù)建立的時變規(guī)律模型。式中，T1為特征磨損時間，即起始磨損階段與平衡磨損階段的轉折點對應的磨損時間；A和B為經驗常數(shù)；dp為樣品顆粒的初始直徑。式（4）是式（3）的補充，指出了平衡磨損速率與顆粒初始直徑之間的關系，式中C、D、E、F、G和H均為經驗常數(shù)。從式（2）～式（4）可以看出，都是對Gwyn模型的改進，其模型結構是一致的。式（3）與式（2）相比，式（3）進一步指出了應力指數(shù)θ和平衡磨損速率Ra,∞與顆粒初始粒徑之間的關系，加深了對應力指數(shù)和平衡磨損速率的認識。但是式（2）和式（3）都有一個共同的缺陷，它們都是分段函數(shù)的形式，這表明研究人員缺乏對起始磨損階段和平衡磨損階段之間的過渡階段的認識。

3.2 流化條件和床層結構對磨損的影響

流化條件中流化氣速對磨損的影響較為顯著，因而研究較多。床層結構對磨損的影響表現(xiàn)為流化磨損測試設備不同區(qū)域有著不同的磨損特征。此外，流化床中顆粒磨損的原因可分為碰撞、摩擦和吹蝕等，單顆粒沖擊磨損測試主要研究的就是碰撞磨損的規(guī)律。

3.2.1 單顆粒沖擊磨損

Boerefijn等[12]把一定量的樣品顆粒通過空氣噴嘴上方的漏斗加入到噴氣管中，顆粒在自身重力和氣流攜帶力的共同作用下在噴氣管中自上而下逐漸加速，然后撞擊到目標板上，產生了顆粒碎片。實驗結果符合式（5）。

式中，Ra,i為沖擊磨損率，即碎片質量與母顆粒質量的比值；up是顆粒的運動速度，由激光多普勒測速計測得；Ci和m為常數(shù)，實驗數(shù)據(jù)表明m值總是接近2。Donsi等[36]建立了噴嘴流體力學模型，這個模型是依據(jù)噴嘴上方氣固相動能平衡方程建立的，他們認為噴嘴區(qū)域顆粒的磨損速率Ra,j與顆粒的運動速度up(m/s)和涌向噴嘴區(qū)顆粒的質量流量Ws(kg/h)的乘積成正比，而且up和Ws都與氣孔速度u0(m/s)的冪函數(shù)成正比，所以噴嘴磨損速率也與氣孔速度的冪函數(shù)成正比，即式（6）。

由此可見，式（6）指明了噴嘴區(qū)顆粒磨損與氣孔速度之間的關系，這為后續(xù)進一步深入研究噴嘴區(qū)顆粒的磨損奠定了基礎。但是該模型僅僅研究了噴嘴處的流體力學，忽略了顆粒尺寸和材料屬性對噴嘴區(qū)顆粒材料磨損速率的影響，這是該模型的不足之處。

3.2.2 流化床噴嘴區(qū)顆粒磨損的模型

Werther 等[37]認為樣品顆粒撞擊在流化床壁面或者其他樣品顆粒上的強度可以用顆粒的動能0.5mv2來表示。他們從能量守恒的角度推導出了流化床中催化劑顆粒在噴嘴區(qū)的磨損，其模型如式（7）所示。

式中，Ra,j為催化劑顆粒在噴嘴區(qū)的磨損速率；K為噴嘴磨損常數(shù)；ρ0為空氣密度；d0為噴嘴直徑；u0為噴嘴氣流速度。他們用使用過的FCC催化劑顆粒在噴嘴區(qū)進行磨損實驗，實驗結果符合式（7）。但是該模型并不符合鹽催化劑（如氯化鈉顆粒）和團聚物顆粒的磨損特征，這可能與催化劑顆粒的粒徑有關。FCC催化劑顆粒的粒徑一般都在200μm以下，而鹽催化劑和團聚物的粒徑都在1～2mm。大顆粒在噴嘴區(qū)流化碰撞容易產生新裂紋，因而導致催化劑顆粒體相斷裂，而FCC催化劑顆粒流化碰撞時不容易產生新的裂紋，磨損以表面磨損為主。這表明磨損速率與動能輸入速率之間的線性關系可能有應用范圍的限制，這種限制取決于顆粒尺寸和屬性帶來的顆粒磨損機理的不同。

3.2.3 流化床鼓泡區(qū)顆粒磨損的模型

1974年Merrick等[38]就提出了催化劑顆粒在鼓泡床中磨損的簡單模型，見式（8）。

式中，ma,b為顆粒因磨損而減少了的質量；m0為床層顆粒的初始質量；Cb為鼓泡區(qū)的磨損速率常數(shù)；u-umf為表觀氣速與臨界流化速度的差值。

Ghadiri等[36]在目前發(fā)表的文獻中發(fā)現(xiàn)，一些研究人員把他們的實驗數(shù)據(jù)與u- umf進行關聯(lián)，其他人則認為磨損速率與un成正比，這里的指數(shù)n從1～5.8。這些模型都是通過實驗數(shù)據(jù)的擬合，建立的是一個經驗模型，缺乏理論的依據(jù)，因而模型比較簡單。同時由于實驗誤差的存在、實驗數(shù)據(jù)的有限性，導致指數(shù)n的變化范圍比較大。

Ray等[24]1987年在流化床床層的空氣進口截面和出口截面，根據(jù)能量守恒原理提出了鼓泡區(qū)磨損的半理論半經驗模型，這個模型從理論上完善了式（8），并對該模型進行了理論解釋。其模型如式（9）。

式中，Ub為直線與X軸的交點；ab為磨損速率常數(shù)。但是該模型僅僅考慮了流化氣速的影響，對鼓泡區(qū)氣泡的形成和發(fā)展并沒有考慮，也沒有考慮顆粒性質對顆粒磨損的影響，因而這個模型還相對比較粗糙。

3.2.4 循環(huán)流化床中顆粒磨損的模型

先前的研究已經使Werther意識到流化床噴嘴處的催化劑顆粒磨損與床層主體鼓泡區(qū)磨損有著各自鮮明的特征，因而Reppenhagen和Werther[2]在此基礎上進一步對循環(huán)流化床反應器中催化劑顆粒的磨損進行了分區(qū)域研究，認為循環(huán)流化床反應器中有3個主要的磨損源：噴嘴區(qū)、鼓泡區(qū)和旋風分離器區(qū)。雖然噴嘴區(qū)的磨損只存在于氣體分布板上部小區(qū)域，但流化發(fā)展以后都存在鼓泡磨損，因而噴嘴磨損無法單獨測試。

鼓泡區(qū)磨損測試設備采用的氣體分布板為多孔板，多孔板上的氣孔不但致密而且孔徑小，因而氣流通過分布板后會迅速匯聚形成穩(wěn)定的上升氣流，幾乎不產生噴嘴磨損，此時床層中的磨損可視為鼓泡磨損。但多孔板這種特點也使其在工業(yè)使用中存在一大缺點，床層壓降很大，動能損失嚴重，造成巨大的能源浪費。因而實際工業(yè)中使用的分布板的孔徑都在幾個毫米，這樣大的孔徑就必然在分布板上方附近存在噴嘴磨損。因為噴嘴磨損發(fā)生的同時總伴隨著鼓泡磨損，Werther等[2]在多孔板中央設計了一個噴嘴，并且設計了兩套氣路可實現(xiàn)對噴嘴和多孔板單獨供氣，通過固定多孔板供氣，即恒定鼓泡磨損，然后從總磨損中減去鼓泡磨損便得到噴嘴區(qū)域的磨損。

假設整個流化床中催化劑顆粒的磨損為3個區(qū)域磨損速率的加和，其計算模型如式（10）。

式中，Ra,tot、Ra,j、Ra,b和Ra,c分別是流化床中總磨損速率、噴嘴區(qū)域磨損速率、鼓泡區(qū)磨損速率和旋風分離器中的磨損速率。在Werther等[37]研究的基礎上，Reppenhagen和Werther[2]分別給出了流化床不同區(qū)域催化劑顆粒磨損的數(shù)學模型，見式（11）。

式中，Cj為材料特性常數(shù)；dpb為床層中顆粒的平均直徑；no為分布板上的氣孔數(shù)；ρf為氣體的密度；do為氣孔的直徑；u為表觀氣速；Dt為床層直徑；Kb為鼓泡區(qū)的磨損常數(shù)；mb為床層顆粒的質量；Cc為旋風分離器中顆粒的磨損常數(shù)；dpc為旋風分離器中顆粒的平均直徑；mc,in為旋風分離器進口處顆粒的質量流量；At為床層的截面積；Ac,in為旋風分離器進口處的截面積。

該模型的建立考慮了系統(tǒng)的設計尺寸、操作條件以及顆粒材料屬性，各個區(qū)域的磨損測試使用的是模擬各個區(qū)域磨損應力特別設計的實驗設備，這使各個區(qū)域的獨立研究成為可能。該模型關于鼓泡區(qū)的磨損雖然對式（8）進行了改進，但仍然沒有克服式（8）的缺陷，對鼓泡區(qū)的顆粒磨損研究還不充分。此外，該模型也尚缺乏大量實驗驗證，該模型建立時使用的催化劑種類也有限，測試的數(shù)據(jù)有限，而且該模型對所測得數(shù)據(jù)模擬也有一定的偏差，所以該模型首先還需要經歷大量實驗的考驗，其次該模型建立的理論也有待發(fā)展。

4 結 語

流化磨損的動力學模型中時變規(guī)律是基礎，但目前時變規(guī)律的模型是一種經驗模型，沒有反映磨損過程的本質特征，分段函數(shù)模型更是沒有認清起始磨損階段和平衡磨損階段之間的過渡階段。現(xiàn)有研究忽視了顆粒特征對磨損的影響，鼓泡磨損中忽視了鼓泡的形成、發(fā)展以及最終的破裂對流化磨損的影響。因而今后流化磨損的方向需要首先加強對流化磨損時變規(guī)律的研究，其次，材料特征和鼓泡特征也是研究的重要方向。

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Research progress on fluidized particle attrition

TAO Zhongdong，GU Zhengdong，WU Dongfang
（School of Chemistry and Chemical Engineering，Southeast University，Nanjing 211189，Jiangsu，China）

Recent progress of fluidized particle attrition was reviewed on testing apparatus，attrition mechanism and kinetic models. Compared with the single-particle tests，the multi-particle tests are closer to the industry process. Attrition can be divided into two main types：fragmentation and abrasion. The growth of the laboratory-scale fluidized bed and the kinetic models were mainly introduced. The time-dependent behavior of particle attrition was the basis of discussing particle attrition. The present time-dependent models were piecewise functions which failed to unify the initial and steady stages of attrition，and other models focused on describing the effects of air velocities and the structures of fluidized bed on attrition rate. The effects of the time-dependent behavior，particle properties and the characteristic of bubble should be investigated in order to meet the needs of further exploration of attrition mechanism and high attrition resistance particles.

particle；fluidization；attrition；kinetic；modeling；jet attrition；bubble-induced attrition

TQ 012

A

1000-6613（2014）10-2535-06

10.3969/j.issn.1000-6613.2014.10.003

2014-03-03；修改稿日期：2014-04-04。

國家自然科學基金項目（21176048）。

陶中東（1968—），男，博士，講師，研究方向為化學工程與工業(yè)催化。聯(lián)系人：吳東方，教授，博士生導師。E-mail dfwu@seu. edu.cn。