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      Cl-對(duì)摻石灰石粉水泥基材料TSA的影響

      2014-11-28 08:38:44李長(zhǎng)成李壽冬白玉貴
      建筑材料學(xué)報(bào) 2014年3期
      關(guān)鍵詞:抗蝕硅鈣礬石

      李長(zhǎng)成,李壽冬,白玉貴

      (1.中國(guó)建筑材料科學(xué)研究總院,綠色建筑材料國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100024;2.廣州市衡建工程檢測(cè)有限公司,廣東 廣州 510310;3.中交四航工程研究院有限公司,廣東 廣州 510230)

      當(dāng)溫度低于15℃時(shí),摻石灰石粉或使用石灰石質(zhì)集料的水泥基材料就有可能發(fā)生碳硫硅鈣石型硫酸鹽侵蝕(thaumasite form of sulfate attack,TSA)破壞,直接破壞水泥石中的C-S-H 凝膠,將其轉(zhuǎn)化為無膠凝性爛泥狀物質(zhì),導(dǎo)致水泥基材料性能劣化,嚴(yán)重影響混凝土構(gòu)筑物耐久性.過去,該種破壞一直沒有得到重視,但自從20世紀(jì)90年代英國(guó)政府組織專家對(duì)英國(guó)境內(nèi)的TSA 進(jìn)行調(diào)查和分析以來,人們才真正意識(shí)到TSA 破壞的嚴(yán)重性.自1965年來,國(guó)內(nèi)外相繼報(bào)道了上百個(gè)TSA 破壞導(dǎo)致的混凝土構(gòu)筑物劣化實(shí)例,如我國(guó)甘肅蘭州八盤峽水電站和新疆喀什地區(qū)永安壩水庫(kù)就發(fā)生了不同程度的TSA 破壞.實(shí)際上混凝土構(gòu)筑物中氯鹽、硫酸鹽侵蝕往往是共存的.目前國(guó)內(nèi)外關(guān)于常溫下Cl-對(duì)硫酸鹽侵蝕的影響已有大量研究報(bào)道[1-3],然而關(guān)于Cl-對(duì)TSA 影響的研究報(bào)道卻極少.Justnes等[4]和Sibbivk等[5]探討了4種Cl-環(huán)境作用下TSA 破壞引發(fā)的工程案例.Sotiriadis等[6]初步研究了Cl-對(duì)石灰石水泥混凝土TSA 的影響,認(rèn)為Cl-具有一定的減緩TSA 作用.李長(zhǎng)成等[7]研究了Cl-對(duì)碳硫硅鈣石形成的影響.上述研究表明Cl-在一定程度上能減緩碳硫硅鈣石形成和TSA 破壞進(jìn)程.但是,Cl-濃度變化對(duì)水泥基材料TSA 破壞的影響規(guī)律及其作用機(jī)理研究尚處于空白狀態(tài).本研究將摻石灰石粉水泥基材料試件分別置于(5±2)℃不同配比1)文中涉及的配比、化學(xué)組成等除特別說明外均為質(zhì)量比或質(zhì)量分?jǐn)?shù).的NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中加速侵蝕,研究其性能劣化規(guī)律,探討Cl-對(duì)TSA 影響的作用機(jī)理.

      1 原材料與試驗(yàn)方法

      1.1 原材料

      水泥為北京興發(fā)水泥有限公司P·Ⅰ42.5水泥,密度3.14g/cm3,比表面積352m2/kg,化學(xué)組成見表1.石灰石粉產(chǎn)自河北靈壽縣,密度2.71g/cm3,比表面積489m2/kg,化學(xué)組成見表1.NaCl和Na2SO4均為北京化學(xué)試劑公司分析純?cè)噭?砂為廈門艾思?xì)W標(biāo)準(zhǔn)砂有限公司ISO 標(biāo)準(zhǔn)砂.

      表1 原材料的化學(xué)組成Table 1 Chemical compositions(by mass)of raw materials %

      1.2 試驗(yàn)方法

      以石灰石粉等量取代30% 水泥,分別制成40mm×40mm×160mm 砂漿試件(膠砂比1∶3,水膠比0.50)及30mm×30mm×30mm 凈漿試件(水膠比為0.40).標(biāo)準(zhǔn)養(yǎng)護(hù)28d后,將試件分別浸泡于(5±2)℃不同配比的NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中,溶液與試件體積比為3∶1.NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液配比見表2.

      表2 NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液配比Table 2 Mix proportions of NaCl/Na2SO4 mixed solutions

      按GB/T 17671—1999《水泥膠砂強(qiáng)度檢驗(yàn)方法(ISO 法)》測(cè)試砂漿試件抗折強(qiáng)度和抗壓強(qiáng)度,計(jì)算砂漿試件抗折抗蝕系數(shù)Kf和抗壓抗蝕系數(shù)Kc:

      式中:σf,σc分別表示砂漿試件在NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中浸泡一定齡期后的抗折強(qiáng)度和抗壓強(qiáng)度,MPa;σrf,σrc分別表示砂漿試件在水中標(biāo)準(zhǔn)養(yǎng)護(hù)相同齡期后的抗折強(qiáng)度和抗壓強(qiáng)度,MPa.砂漿試件標(biāo)準(zhǔn)養(yǎng)護(hù)28d 后的抗折強(qiáng)度為8.1 MPa,抗壓強(qiáng)度為43.5MPa.

      采用德國(guó)Bruker公司TENSOR27型紅外光譜儀(KBr壓片法,波數(shù)范圍2 000~400cm-1,分辨率0.5cm-1)對(duì)凈漿試件腐蝕產(chǎn)物進(jìn)行IR 分析.

      采用德國(guó)Bruker公司D8ADVANCE 型X射線衍射儀(Cu靶Kα射線,電壓40kV,電流40mA,最大功率18kW,步寬0.02°,掃描速度0.5s/步,掃描范圍5°~40°)對(duì)凈漿試件腐蝕產(chǎn)物進(jìn)行XRD分析.

      2 結(jié)果與分析

      2.1 外觀變化

      圖1 NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中浸泡后凈漿試件外觀變化Fig.1 Changes of appearance of paste samples immersed in NaCl/Na2SO4 mixed solution

      NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中浸泡后凈漿試件外觀變化見圖1.由圖1可知,凈漿試件侵蝕破壞程度隨復(fù)合溶液中Cl-濃度(質(zhì)量濃度)的提高而減輕,隨侵蝕時(shí)間的延長(zhǎng)而加重.浸泡6個(gè)月時(shí),CS0試件棱角及表面均出現(xiàn)起皮、剝落及軟化現(xiàn)象,CS0.5,CS1.0試件僅棱角出現(xiàn)起皮、剝落現(xiàn)象,CS2.0試件則未發(fā)生破壞.浸泡9~18個(gè)月,CS0試件由表及里逐漸出現(xiàn)嚴(yán)重軟化現(xiàn)象,變成為一種灰白色無膠凝性的爛泥狀物質(zhì),具有典型的TSA 破壞特征[8],而CS0.5,CS1.0試件的剝落及軟化現(xiàn)象較CS0 試件依次減輕,CS2.0試件棱角也逐漸出現(xiàn)剝落現(xiàn)象.上述結(jié)果表明,Cl-減緩了摻石灰石粉水泥基材料的低溫硫酸鹽侵蝕破壞程度和速度,并且Cl-濃度越高,減緩效果越顯著.

      2.2 強(qiáng)度

      NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中浸泡后砂漿試件抗折抗蝕系數(shù)和抗壓抗蝕系數(shù)分別如圖2(a),(b)所示.

      圖2 NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中浸泡后砂漿試件抗折抗蝕系數(shù)和抗壓抗蝕系數(shù)Fig.2 Corrosion resistance coefficient for flexural and compressive strength of mortars samples immersed in NaCl/Na2SO4 mixed solution

      圖2表明:(1)砂漿試件抗折、抗壓抗蝕系數(shù)隨著復(fù)合溶液中Cl-濃度的增大而提高.在純Na2SO4溶液中浸泡的CS0試件抗折強(qiáng)度、抗壓強(qiáng)度損失最嚴(yán)重.(2)浸泡3個(gè)月后,砂漿試件抗折抗蝕系數(shù)隨浸泡時(shí)間的延長(zhǎng)一直降低.浸泡至18個(gè)月時(shí),試件抗折抗蝕系數(shù)CS2.0(84.6%)>CS1.0(64.2%)>CS0.5(54.35%)>CS0(27.27%).砂漿試件(CS0除外)早期抗壓抗蝕系數(shù)隨浸泡時(shí)間的延長(zhǎng)呈增長(zhǎng)趨勢(shì).浸泡3~6月后,試件抗壓抗蝕系數(shù)隨浸泡時(shí)間的延長(zhǎng)不斷降低,至18個(gè)月時(shí),試件抗壓抗蝕系數(shù)CS2.0(75.43%)>CS1.0(71.67%)>CS0.5(64.26%)>CS0(23.19%).

      強(qiáng)度試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)一步表明,Cl-減緩了摻石灰石粉水泥基材料低溫硫酸鹽侵蝕破壞程度,并且復(fù)合溶液中Cl-濃度越高,減緩效果越明顯.

      2.3 Cl-對(duì)TSA影響的作用機(jī)理

      2.3.1 紅外光譜分析

      NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中浸泡后凈漿試件腐蝕產(chǎn)物的IR 圖譜見圖3.

      圖3 NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中浸泡后凈漿試件腐蝕產(chǎn)物的IR 圖譜Fig.3 IR spectra of corrosion products of paste samples immersed in NaCl/Na2SO4 mixed solution

      由圖3可知,浸泡9個(gè)月時(shí),CS0試件腐蝕產(chǎn)物在500,750cm-1處出現(xiàn)SiO6彎曲振動(dòng)和伸縮振動(dòng)兩強(qiáng)峰,說明有大量的碳硫硅鈣石形成;在848cm-1處出現(xiàn)AlO6彎曲振動(dòng)弱峰,說明有少量的鈣礬石存在;在874,1 408cm-1處出現(xiàn)(CO2-3)C—O 彎曲振動(dòng)和伸縮振動(dòng)兩強(qiáng)峰,說明存在大量未反應(yīng)的石灰石;在1 105cm-1出現(xiàn)(SO2-4)S—O 伸縮振動(dòng)強(qiáng)峰,說明有一定量的含硫物質(zhì)(如石膏)存在.CS0.5,CS1.0試件腐蝕產(chǎn)物僅在500cm-1處出現(xiàn)SiO6彎曲振動(dòng)峰,并且峰強(qiáng)依次變?nèi)?,說明碳硫硅鈣石數(shù)量依次減少;在848cm-1處出現(xiàn)的AlO6彎曲振動(dòng)峰逐漸變強(qiáng),說明鈣礬石數(shù)量在增加;在874,1 408,1 105cm-1處出現(xiàn)的峰無變化,說明腐蝕產(chǎn)物中仍有大量未反應(yīng)的石灰石和一定量的含硫物質(zhì)(如石膏).CS2.0試件腐蝕產(chǎn)物未出現(xiàn)SiO6彎曲振動(dòng)峰,說明沒有碳硫硅鈣石存在;在848cm-1處出現(xiàn)AlO6彎曲振動(dòng)弱峰,表明存在少量鈣礬石;在874,1 408cm-1處出現(xiàn)兩強(qiáng)峰,說明有大量未反應(yīng)的石灰石;在1 105cm-1處出現(xiàn)弱峰,說明有一定量的含硫物質(zhì)(如石膏)存在.

      浸泡12~18 個(gè)月,CS0,CS0.5及CS1.0 試件腐蝕產(chǎn)物IR 圖譜與9個(gè)月圖譜基本一致,其中CS0試件500,752cm-1處的兩峰變強(qiáng),說明碳硫硅鈣石數(shù)量在增加.CS2.0 試件腐蝕產(chǎn)物IR 圖譜變化很大,開始在499,752cm-1處出現(xiàn)SiO6彎曲振動(dòng)特征峰,說明腐蝕產(chǎn)物中有碳硫硅鈣石形成,并且數(shù)量在不斷增加.另外,CS2.0 試件腐蝕產(chǎn)物在850cm-1處的AlO6彎曲振動(dòng)峰變強(qiáng),說明腐蝕產(chǎn)物中鈣礬石量增加.

      上述表明,CS0 試件發(fā)生TSA,腐蝕產(chǎn)物中有大量碳硫硅鈣石存在,并且碳硫硅鈣石數(shù)量隨著浸泡時(shí)間的延長(zhǎng)逐漸增加.隨著復(fù)合溶液中Cl-濃度的提高,試件(CS0.5,CS1.0及CS2.0)腐蝕產(chǎn)物中的碳硫硅鈣石數(shù)量依次減少.圖3結(jié)果進(jìn)一步證實(shí)了Cl-能減緩摻石灰石粉水泥基材料TSA,并且減緩效果隨復(fù)合溶液中Cl-濃度的提高而增強(qiáng).

      2.3.2 X 射線衍射分析

      NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中浸泡后凈漿試件腐蝕產(chǎn)物的XRD 圖譜見圖4.

      圖4 NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中浸泡后凈漿試件腐蝕產(chǎn)物的XRD 圖譜Fig.4 XRD patterns of corrosion products of paste samples immersed in NaCl/Na2SO4 mixed solution

      由圖4可知,浸泡至9個(gè)月時(shí),CS0試件腐蝕產(chǎn)物除含有方解石(未反應(yīng)石灰石粉)及少量氫氧化鈣外,還含有鈣礬石和(或)碳硫硅鈣石及石膏.與CS0試件相比,CS0.5,CS1.0試件腐蝕產(chǎn)物的鈣礬石和(或)碳硫硅鈣石、石膏衍射峰高度明顯降低,并有新產(chǎn)物α-C4A·CaCl2·10H2O,β-C3A·CaCl2·10H2O及CaCl2出現(xiàn).由于CS2.0試件基本未發(fā)生破壞,其主要物相是氫氧化鈣、鈣礬石、方解石、α-C4A·CaCl2·10H2O 和β-C3A·CaCl2·10H2O,此外,還有極少量的石膏.

      浸泡12,15個(gè)月的CS0,CS0.5,CS1.0試件腐蝕產(chǎn)物XRD 圖譜與9個(gè)月圖譜基本一致.隨著Cl-濃度的提高,腐蝕產(chǎn)物中鈣礬石和(或)碳硫硅鈣石及石膏衍射峰高度逐漸降低,并有α-C4A·CaCl2·10H2O 和β-C3A·CaCl2·10H2O 出現(xiàn)(CS0 除外).CS2.0試件腐蝕產(chǎn)物物相變化很大,除有一定量的方解石、石膏、α-C4A·CaCl2·10H2O,β-C3A·CaCl2·10H2O 及CaCl2外,還有鈣礬石和(或)碳硫硅鈣石,并且其數(shù)量隨浸泡時(shí)間的延長(zhǎng)逐漸增加,氫氧化鈣則逐漸減少至消失.XRD 分析結(jié)果進(jìn)一步證明,在純Na2SO4溶液中浸泡的CS0試件發(fā)生碳硫硅鈣石型硫酸鹽侵蝕,腐蝕產(chǎn)物中存在大量鈣礬石和(或)碳硫硅鈣石.CS0.5,CS1.0 及CS2.0 試件也相繼發(fā)生TSA,但其破壞程度較CS0 逐漸減弱,并且隨著Cl-濃度的提高,鈣礬石和(或)碳硫硅鈣石形成量逐漸減少,這與紅外光譜分析結(jié)果吻合.

      2.3.3 作用機(jī)理分析

      依據(jù)NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液浸泡后摻石灰石粉水泥基材料試件外觀、強(qiáng)度性能變化及硬化漿體物相演變過程,將Cl- 對(duì)摻石灰石粉水泥基材料TSA 的影響過程分為3個(gè)階段:抑制階段、衰退階段及失效階段.

      (1)抑制階段.在NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液浸泡初期,在內(nèi)外濃度差的作用下,Cl-通過孔隙向水泥基材料內(nèi)部擴(kuò)散滲透,水泥基材料中的OH-及Ca2+等則向外界擴(kuò)散、溶出.由于Cl-滲透速度大于(2倍左右),滲入的Cl-優(yōu)先與水化產(chǎn)物Ca(OH)2反應(yīng)形成CaCl2,CaCl2再與水泥基材料中的水化鋁酸鈣或單硫型水化硫鋁酸鈣反應(yīng)形成水化氯鋁酸鈣C3A·CaCl2·10H2O,從而抑制與水化產(chǎn)物反應(yīng)[9-10].此時(shí),試件外觀無破壞跡象,強(qiáng)度不降低甚至略有增長(zhǎng).反應(yīng)式如下:

      (2)衰退階段.隨著浸泡時(shí)間的延長(zhǎng),Cl-的作用逐漸減弱,含硫礦物逐漸增多.SO2-4與水化產(chǎn)物Ca(OH)2反應(yīng)形成硫酸鈣,硫酸鈣再與剩余的水化鋁酸鈣或單硫型水化硫鋁酸鈣反應(yīng)形成鈣礬石,然后與Ca(OH)2和C-S-H 凝膠直接反應(yīng)形成石膏.此時(shí),鈣礬石、石膏數(shù)量較少,在孔隙或表面裂縫中積累,未造成樣品破壞.

      (3)失效階段.隨著浸泡時(shí)間的繼續(xù)延長(zhǎng),Cl-作用逐漸消失侵蝕占據(jù)主導(dǎo)地位.鈣礬石、石膏數(shù)量不斷增多,試件體積膨脹、開裂.當(dāng)有充足的碳酸鹽、硫酸鹽時(shí),水泥基材料中的C-S-H 凝膠逐漸轉(zhuǎn)變形成無膠凝性的碳硫硅鈣石,集料由表及里逐漸剝落,性能劣化嚴(yán)重.

      顯然,復(fù)合溶液中Cl-濃度越高,水泥基材料內(nèi)外Cl-濃度差越大,Cl-滲透速度越快,減緩TSA 效果越顯著.

      3 結(jié)論

      (1)Cl-對(duì)摻石灰石粉水泥基材料TSA 性能劣化影響顯著.在純Na2SO4溶液中摻石灰石粉水泥基材料試件發(fā)生嚴(yán)重的碳硫硅鈣石型硫酸鹽侵蝕,腐蝕產(chǎn)物以碳硫硅鈣石、石膏為主.隨著浸泡時(shí)間的延長(zhǎng),TSA 破壞日益嚴(yán)重,試件由表及里逐漸轉(zhuǎn)變成無膠凝性的爛泥狀物質(zhì).在NaCl/Na2SO4復(fù)合溶液中,摻石灰石粉水泥基材料TSA 破壞程度隨著Cl-濃度的提高而逐漸降低.

      (2)Cl-對(duì)摻石灰石粉水泥基材料TSA 的影響過程可分為3個(gè)階段:抑制階段、衰退階段及失效階段.由于Cl-優(yōu)先與水泥石中的Ca(OH)2和水化鋁酸鈣反應(yīng),降低石膏和鈣礬石的形成數(shù)量,從而減緩碳硫硅鈣石的形成速度,降低TSA 破壞程度與進(jìn)度.Cl-濃度越高,其對(duì)摻石灰石粉水泥基材料TSA的減緩效果越顯著.

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