張玉梅,張衛(wèi)東,王軍玲

(1.北京化工大學 化學工程學院,北京 100029;2.北京市發(fā)展和改革委員會,北京 100031;3.北京市環(huán)境保護科學研究院,北京 100037)

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大氣PM2.5源解析“源清單化學質(zhì)量平衡法(I-CMB)”模型的建立與應用

張玉梅1,2,張衛(wèi)東1,王軍玲3

(1.北京化工大學 化學工程學院,北京 100029;2.北京市發(fā)展和改革委員會,北京 100031;3.北京市環(huán)境保護科學研究院,北京 100037)

針對受體模型對大氣PM2.5中二次無機、有機氣溶膠不能給出有效源貢獻的問題,建立了一種基于污染源清單的化學質(zhì)量平衡(Inventory-Chemical Mass Balance,I-CMB)顆粒物源解析受體模型,代入北京市近年的污染物排放數(shù)據(jù)進行了解析應用。結果表明,燃煤是北京大氣PM2.5的最大來源(占比約28.06%),其余依次為機動車(19.73%)、揚塵(17.88%)、工業(yè)(16.50%)、餐飲(3.43%)、植物(3.40%)。相比于傳統(tǒng)的化學質(zhì)量平衡法(Chemical Mass Balance,CMB),I-CMB的源解析過程對源成分譜的要求較低、抗干擾性更強,計算結果均衡、詳盡,比較適合我國當前大氣PM2.5控制的需求。

細顆粒物PM2.5;源清單;源解析;數(shù)學模型

0 引言

近年來,大氣霧霾及細顆粒物PM2.5污染問題引起了公眾、政府、科技工作者的廣泛關注(范新強和孫照渤,2009;劉端陽等,2014),弄清PM2.5的來源是開展有針對性的大氣污染控制,并最終實現(xiàn)空氣質(zhì)量達標的前提,因此建立穩(wěn)定可靠的大氣顆粒物源解析模型將為摸清PM2.5來源提供科學保障。

大氣顆粒物源解析是指通過化學、物理學、數(shù)學等方法定性、定量識別環(huán)境受體中大氣顆粒物的來源。目前的技術方法主要包括源清單法、大氣擴散模型法和受體模型法(戴樹桂等,1995;宋宇等,2002;Brinkman et al.,2006;Bi et al.,2007;Shi et al.,2009;龐楊等,2013;中華人民共各國環(huán)境保護部,2013)。受體模型中的化學質(zhì)量平衡法(Chemical Mass Balance,CMB)不需要了解源強,不依賴于氣象資料,是較為常用的方法(戴樹桂等,1995;樊曙先等,2005;Bi et al.,2007;朱坦等,2010;He et al.,2014)。國內(nèi)對大氣細顆粒物(PM2.5)的一次來源開展了大量的解析研究工作(樊曙先等,2005;Brinkman et al.,2006;溫夢婷和胡敏,2007;Shi et al.,2009),但對于大氣PM2.5中的二次無機、有機氣溶膠不能給出有效的源貢獻結果,由于國內(nèi)二次無機、有機氣溶膠對大氣細顆粒貢獻較大(He et al.,2001;費建芳等,2009;Liu et al.,2009),這嚴重影響了CMB模型解析結果的利用價值,進而影響其應用和推廣(Song et al.,2008)。本研究擬結合源清單法和受體模型法進行顆粒物的綜合源解析,以提高大氣細粒物來源貢獻的解析程度并拓展CMB的適應范圍和應用空間,為國內(nèi)大氣細顆粒物進行有效、準確的源解析提供可靠的方法。

本研究利用大氣細顆粒物的化學組成、污染源成分譜、污染源排放清單三套數(shù)據(jù)內(nèi)在的聯(lián)系建立一個新計算模型。在計算模型中,污染源清單與污染源成分譜起到了重要作用,同樣屬于CMB受體模型范疇,因此將此模型命名為“源清單化學物質(zhì)平衡模型(Inventory-Chemical Mass Balance,I-CMB)”。本研究對于明確PM2.5的源治理重點,為大氣污染的控制措施提供科學決策有重要作用。

1 I-CMB模型的構建

CMB模型由一組可以用最小二乘法求解的質(zhì)量平衡方程組成,方程表明受體樣品中每種化學元素的濃度為排放源中該物質(zhì)濃度與貢獻度乘積的線性加合,數(shù)學表達式為:

(1)

式中:Ci為采樣點(受體)大氣顆粒物中化學元素i的相對濃度值;Fij是源j所排放顆粒物中元素i的質(zhì)量分數(shù);Sj是源j貢獻度計算值;J為排放源的個數(shù)。若共有I種元素,當I≥J時,方程組利用有效方差最小二乘法可以得到一組解,即各排放源的貢獻率。

I-CMB的具體計算過程為:1)針對受體中某一類目標化學成分(如地殼物質(zhì)),挑選出可產(chǎn)生該目標物的排放要素;2)根據(jù)排放要素挑選出排放源類型(如揚塵、燃煤等);3)根據(jù)污染源成分譜中目標成分占排放要素的比例和污染源排放清單中的要素排放量,計算出該排放源類型中各類污染源排放的目標成分的數(shù)量;4)根據(jù)某類污染源目標成分的排放量占該類型排放總量的比例,計算出該類污染源在目標成分中的分擔率。計算模型如下:

(2)

式中:Sji為第j類污染源對大氣PM2.5第i類化學組成的貢獻率(%);Fji為第j類污染源計算時段PM2.5的排放量(二次生成的PM2.5按前體物核算);Kji為第j類污染源排放的PM2.5中第i類目標成分所占的比例(%);Ci為PM2.5中第i類化學組成占比(%);i=1,2,…,n,j=1,2,…,m。

當?shù)趈類污染源對受體第i類化學成分得出源解析貢獻率結果后,可以通過公式(3)進行同類污染源不同類PM2.5化學成分進行源解析推算,并通過公式(4)對不同源同類PM2.5化學成分進行源解析推算。

(3)

(4)

通過每一類污染源對每一項PM2.5化學成分進行的源解析,最后可得到如表1所示的PM2.5源解析匯總表?？梢钥闯?通過本模型計算的結果信息量更大,可為制定更加詳細實用的污染控制措施提供技術依據(jù)。

采用I-CMB模型,除需滿足一般方法學意義上的條件外,還要滿足以下5個條件:1)各類污染源排放出的一次顆粒物進入受體并被采集后,各化學成分及相對比例基本穩(wěn)定;2)所有對大氣PM2.5有貢獻的主要源都被確定,且具備各排放源排放量數(shù)值及源成分譜;3)各類源排放出來的PM2.5之間沒有相互作用;4)在進行二次無機PM2.5成分源解析時,不考慮大氣化學反應機理;5)外來源的化學組成與目標源相同。

表1 I-CMB源解析示意

Table 1 Diagram for I-CMB source appointment model

污染源受體組成1受體組成2…受體組成i…受體組成n合計污染源1S11S12…S1i…S1nS1污染源2S21S22…S2i…S2nS2……………………污染源jSj1Sj2…Sji…SjnSj……………………污染源mSm1Sm2…Smi…SmnSm合計C1C2…Ci…Cn100%

在上述條件中,第1、3、4、5條同樣為CMB的前提條件;第2條中,CMB僅僅需要源成分譜,而I-CMB既需要源成分譜,還需要源清單;CMB需要的“化學成分個數(shù)必須大于等于源的個數(shù)”及“各類源排放出來的PM2.5化學組成有明顯差異”的前提條件是I-CMB所不需要的(郝明途等,2005)?？梢?I-CMB除了對源清單需求較多外,對運算的前提條件比CMB模型寬松得多,且I-CMB模型對源成分譜的精度要求也遠遠低于CMB模型。

2 I-CMB應用案例

2.1 污染源清單

表2為北京市2012年一次污染物排放清單(北京市環(huán)境保護科學研究院,2013),其中,燃煤源包括電廠、工業(yè)供熱、集中供暖、生活源等;工業(yè)源包括建材、冶金、其他工業(yè);機動車源包括機動車、非道路機械;揚塵源包括道路、施工、農(nóng)業(yè)等。值得提出的是,燃氣發(fā)電廠所排放的NOx也納入到燃煤源中。

2.2 大氣受體PM2.5化學組成

國內(nèi)外研究者對北京市大氣PM2.5的化學組成

進行了較多研究,獲得了不同時間、空間分辨率的大氣PM2.5化學組成(He et al.,2001)。本研究選取北京市環(huán)境監(jiān)測中心(2013)權威發(fā)布的2012年北京大氣PM2.5化學組成數(shù)據(jù)(圖1)進行分析。該數(shù)據(jù)是基于北京市2012年全年、全市的大量PM2.5樣品采集、化學分析獲得,具有較好的時間、區(qū)域代表性,數(shù)據(jù)較為可靠。

圖1 北京市大氣細顆粒物PM2.5的化學組成Fig.1 Chemical components of fine particulate matter PM2.5 in Beijing

3 I-CMB源解析計算

3.1 一次無機細粒子源解析

如圖1所示,地殼元素在PM2.5中的占比為15%,微量元素占比5%。解析過程將微量元素與地殼物質(zhì)合并(C1=20%),稱之為一次無機細粒子。大氣中一次無機細粒子主要來源于燃煤、工業(yè)、揚塵。機動車、燃氣電廠所排放無機細粒子忽略不計。采用公式(2),按照以下步驟進行分解計算。

第一步(Fji賦值):根據(jù)源清單(表2)得,F11=4 159 t(電廠燃煤)、F21=18 455 t(其他燃煤)、F31=8 214 t(工業(yè))、F41=0(機動車)、F51=46 624 t(揚塵)。

表2 北京市2012年大氣污染物排放清單

Table 2 Atmospheric pollutants emission inventory in Beijing in 2012

污染源PM2.5SO2NOx排放量/(t·a-1)占比/%排放量/(t·a-1)占比/%排放量/(t·a-1)占比/%電廠燃煤41505.11228611.42713914.3其他燃煤1845522.56573960.92901215.3工業(yè)821410.12994227.73354717.7機動車43205.39985252.7揚塵4662457.0合計81763100107967100189550100

第二步(Kji賦值):根據(jù)郝吉明等(2008)的研究,流化床、層燃、型煤鍋爐煙氣PM2.5中地殼物質(zhì)含量分別為:65.5%、31.5%、16.4%,本計算中:K11取65.5%,K21、K31均取31.5%。根據(jù)華蕾等(2006)對揚塵源成分譜的研究,北京市主要揚塵排放的PM2.5中,地殼物質(zhì)、OM(有機細粒子)占比分別按60%(K51)、15%計算。

第三步(Ci賦值):根據(jù)受體組成(圖1)可知,C1=20%。

第四步(Sji計算):依次將有關賦值代入公式(2)計算,可得各類污染源的一次無機細粒子在大氣PM2.5中的占比(表3)。

表3 PM2.5中一次無機細粒子源解析結果

Table 3 Source appointment results of primary inorganic fine particles in PM2.5

污染源PM2.5排放/t無機細粒子/t排放占比/%受體占比/%電廠燃煤415027186.91.4其它燃煤18455581314.93.0工業(yè)821425876.61.3機動車揚塵466242797471.614.3合計817633909210020

3.2 二次無機細粒子源解析

排入大氣中SO2、NOx等氣體污染物可以和大氣中的NH3反應,生成以(NH4)2SO4、NH4NO3為主要形式的二次無機細粒子(Liu et al.,2009),而且空氣濕度越大,形成二次無機細粒子的趨勢越明顯(毛華云,2009)。揚塵、燃煤等污染源也會直接排放NO3-、SO42-和NH4+等物質(zhì)(華蕾等,2006;郝吉明等,2008),因占比很小而忽略不計。本研究中僅根據(jù)各類燃燒源排放的SO2、NOx等氣態(tài)前體物換算成對應的硫酸根、硝酸根進行源解析,大氣中銨離子的源解析與酸根合并。

如圖1所示,NH4+、NO3-、SO42-在大氣PM2.5中的占比分別為10%、15%、15%,根據(jù)摩爾比,15%的NO3-可配伍4.2%的NH4+,剩余5.8%的NH4+恰好配伍15%的SO42-。因此可得,PM2.5中二次無機細粒子占比約40%,其中硝酸銨、硫酸銨分別占比19.2%(C2)、20.8%(C3)。源清單給出的氣體前體物均為單質(zhì),因此Kj2、Kj3均等于1。

按公式(2)計算步驟,可得二次無機細粒子的源解析結果(表4)。

表4 PM2.5中二次無機細粒子源解析結果

Table 4 Source apportionment results of secondary inorganic fine particles in PM2.5

%

3.3 元素碳(EC)源解析

EC在PM2.5中的占比為3%。EC排放源主要為機動車和燃煤。利用已經(jīng)計算出的燃煤和工業(yè)源的一次無機細粒子在受體中的占比,以及該排放物與EC的排放量比值,利用公式(3)可推算出燃煤、工業(yè)源對EC的貢獻率。發(fā)電廠燃燒充分,其排放的EC忽略不計。由公式(3)代入各有關賦值可得燃煤、工業(yè)源受體占比,余下部分為機動車受體占比(表5)。

表5 PM2.5中EC細粒子源解析結果

Table 5 Source apportionment results of EC fine particles in PM2.5

%

3.4 一次有機細粒子源解析

一次排放有機細粒子的污染源有燃煤、機動車、揚塵、餐飲等,其中因發(fā)電廠燃煤鍋爐OM排放量較少而忽略不計。采用公式(3),根據(jù)燃煤、工業(yè)、機動車排放的OC(有機碳)與OM關系(郝吉明等,2008;孔少飛和白志鵬,2013),由表5數(shù)據(jù)進行推算;根據(jù)揚塵地殼物質(zhì)與OM關系(華蕾等,2006),由表3數(shù)據(jù)進行推算。因源清單中缺乏餐飲源數(shù)據(jù),根據(jù)溫夢婷和胡敏(2007)給出的OM排放量,比對機動車保有量數(shù)據(jù),采用公式(4)推算,結果見表6。

3.5 二次有機細粒子源解析

根據(jù)表6的數(shù)據(jù),PM2.5中尚有占比14.19%的有機物未被解析,可能來自一次排放源(秸稈燃燒、路邊燒烤、自然排放),也可能來自揮發(fā)性有機物VOCs的二次轉(zhuǎn)化。因未知一次源尚無量化數(shù)據(jù),假設未解的有機物均為二次有機細粒子,并根據(jù)VOCs排放清單的占比(北京市環(huán)境監(jiān)測中心,2013)按公式(2)進行計算,結果見表7。

表6 PM2.5中一次有機細粒子源解析結果

Table 6 Source appointment results of primary organic fine particles in PM2.5%

污染源Kj2Kj1K2iF2iK1iF1iS1i或Si1S2i或Si2受體占比燃煤1.11.141.25工業(yè)1.10.490.54機動車2.41.373.29揚塵0.2514.33.58餐飲0.963.293.15未解14.19合計26

表7 PM2.5中二次有機細粒子源解析結果

Table 7 Source appointment results of secondary organic fine particles in PM2.5%

污染源排放占比受體占比燃煤40.57工業(yè)354.97機動車354.97餐飲20.28植物243.40合計10014.19

3.6 I-CMB源解析結果匯總

匯總表3—7源解析結果,可得北京市2012年大氣PM2.5源解析結果(表8)。從表8可見,燃煤是北京大氣PM2.5的最大來源,占比約為28.06%,其它來源依次為機動車19.73%、揚塵17.88%、工業(yè)16.50%、餐飲3.43%、植物3.40%。

表8 PM2.5的I-CMB源解析匯總

Table 8 I-CMB source appointment summary for PM2.5%

污染源一次無機二次無機EC一次OM二次OM其他合計燃煤4.420.71.141.250.5728.06工業(yè)1.39.20.490.544.9716.50機動車10.11.373.294.9719.73揚塵14.33.5817.88餐飲3.150.283.43植物3.403.40其他1111合計40203121411100

4 結論

針對受體模型對大氣PM2.5中二次無機、有機氣溶膠不能給出有效源貢獻的問題,以CMB模型為基礎,引入大氣污染源排放清單,基于污染源成分譜構建了大氣細顆粒物PM2.5來源解析模型I-CMB,以更寬視角、更多層次進行大氣PM2.5的成因分析。主要結論有:

1)以北京市2012年大氣PM2.5的來源解析為例,對I-CMB模型進行應用研究的結果表明,I-CMB除了對污染源清單數(shù)據(jù)庫需求較多外,對污染源成分譜的精度和全面性要求更小,模型運算的前提條件更寬松,方法更加簡單,計算過程更加清晰,比較適合我國當前粗放型的生產(chǎn)和管理模式。相對CMB模型,I-CMB計算結果得出的結果信息量更大,借助I-CMB源解析表格和污染源清單的時空分布特點,可為環(huán)境管理者制定更加詳細、實用的污染控制措施提供技術依據(jù)。

2)采用I-CMB模型對北京市2012年大氣PM2.5中一次無機細粒子、二次無機細粒子、元素碳、一次有機細粒子、二次有機細粒子的來源進行了解析。解析結果表明,燃煤在北京大氣已知受體細顆粒中是最大來源,占比約為28.06%,其他依次為機動車19.73%、揚塵17.88%、工業(yè)16.50%、餐飲3.43%、植物3.40%。從大氣污染控制、治理的角度,北京首要控制燃煤排放,其次要控制機動車、揚塵和工業(yè)排放。

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(責任編輯：孫寧)

Establishment and application of pollutant Inventory-Chemical Mass Balance(I-CMB) model for source apportionment of PM2.5

ZHANG Yu-mei1,2,ZHANG Wei-dong1,WANG Jun-ling3

(1.College of Chemical Engineering,Beijing University of Chemical Technology,Beijing 100029,China;2.Beijing Municipal Commission of Development and Reform,Beijing 100031,China;3.Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection,Beijing 100037,China)

Aiming at the disability of receptor model in the source apportionment for secondary organic and inorganic aerosols in PM2.5,a pollutant Inventory-based Chemical Mass Balance(I-CMB) model for source apportionment of PM2.5is established,and the recent actual pollution data in Beijing is put into the model.Results show that the coal is the largest source(accounting for about 28.06%) of PM2.5in Beijing,followed by the vehicle(19.73%),dust(17.88%),industry(16.50%),food(3.43%),and plants(3.40%).Compared to conventional CMB(Chemical Mass Balance),application of I-CMB in source apportionment requires less accurate source profile and is more resistant to interference,and the result is more balanced and detailed.The I-CMB model meets the demands of PM2.5reduction in China.

fine particulate matter PM2.5;pollutant inventory;source apportionment;numerical model

2014-12-01；改回日期：2015-03-31

國家自然科學基金資助項目(41175018;41475113)

張玉梅,女,博士研究生,研究方向為大氣污染防治,fxz728@163.com.

10.13878/j.cnki.dqkxxb.20141201001.

1674-7097(2015)02-0279-06

P402

A

10.13878/j.cnki.dqkxxb.20141201001

張玉梅,張衛(wèi)東,王軍玲.2015.大氣PM2.5源解析“源清單化學質(zhì)量平衡法(I-CMB)”模型的建立與應用[J].大氣科學學報,38(2):279-284.

Zhang Yu-mei,Zhang Wei-dong,Wang Jun-ling.2015.Establishment and application of pollutant Inventory-Chemical Mass Balance(I-CMB) model for source apportionment of PM2.5[J].Trans Atmos Sci,38(2):279-284.(in Chinese).