葉恩鉀,王繼成,韓 愈,王利光

(江南大學 理學院,江蘇 無錫 214122)

臺階型類石墨烯納米系統(tǒng)中的線性交流輸運

葉恩鉀,王繼成,韓 愈,王利光*

(江南大學 理學院,江蘇 無錫 214122)

利用緊束縛近似模型、格林函數(shù)方法和交流輸運理論，研究兩類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)中的電子交流輸運性質(zhì)。研究表明，臺階型石墨烯納米系統(tǒng)中的界面散射導致直流電導變小。在費米能附近，第I類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)對外加電壓作電容響應，第II類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)的半導體性質(zhì)取決于窄端引線的導電性質(zhì)。局域電子態(tài)密度的分布表明，狄拉克點電子局域在其中一類子晶格上無法傳導，電導被抑制。當通道打開，電子態(tài)密度在兩類子晶格上分布較均勻，利于電子傳導。

電子輸運；格林函數(shù)方法；石墨烯；緊束縛近似

0 引 言

由于良好的力學性質(zhì)和電子高遷移率，單層二維碳原子薄膜材料石墨烯(graphene)的研究受到了人們極大的關注。石墨烯中電子在費米面附近的行為類似于狄拉克(Dirac)電子，從而使其表現(xiàn)出諸多不同尋常的量子效應，如克萊因佯謬，反常量子霍爾效應和谷電子極化等[1-4]。通過對石墨烯材料的剪裁，可得到兩種不同邊緣結構的石墨烯納米條帶(graphene nanoribbon)：鋸齒型(zigzag)和扶手椅型(armchair)。其中，鋸齒型石墨烯納米條帶(zGNR)表現(xiàn)為金屬電導性，扶手椅型石墨烯納米條帶(aGNR)的導電性取決于其寬度Na。當寬度滿足Na=3n+2時，扶手椅型石墨烯納米條帶為金屬性，其它情況為半導體性[5-8]。兩種不同邊緣類型的石墨烯納米條帶可作為基本結構拼接成各種不同幾何形狀的異質(zhì)結和功能性電子器件，如石墨烯透射結、場效應管等[9-12]。然而，上述研究主要集中在各種結構中的直流電導輸運，而交流輸運的性質(zhì)研究對于石墨烯電路的電子傳導具有重要影響和實際應用價值[13-17]。

本文應用遞歸格林函數(shù)方法和Büttiker交流輸運理論，研究由寬窄不同的扶手椅型石墨烯納米條帶拼接而成的臺階型石墨烯納米系統(tǒng)中的線性交流輸運性質(zhì)。詳細介紹了遞歸消除法(recursive decimation method)處理臺階型石墨烯納米開放系統(tǒng)的電子輸運問題。考慮不同寬度扶手椅型石墨烯納米條帶中的金屬性和半導體性，通過比較兩種寬度的臺階型石墨烯納米系統(tǒng)，重點討論在費米能附近和第二通道打開條件下的動態(tài)電導(dynamic conductance)性質(zhì)。此外，還討論了局域電子態(tài)密度(local density of states)的分布對于電子傳導性質(zhì)的影響。

1 模型和理論

1.1 哈密頓量模型

臺階型石墨烯納米器件為開放系統(tǒng)，由兩條半無限長、不同寬度的扶手椅型石墨烯納米條帶連接而成，且上下對稱，見圖1。采用最近鄰緊束縛近似模型，系統(tǒng)的哈密頓量為：

(1)

圖1 臺階型石墨烯納米系統(tǒng)晶格模型(納米系統(tǒng)的左右引線寬度分別為NL和NR)Fig.1 Schematic structure of step-shaped graphene nano-system with the widths of left and right leads NL and NR respectively

為了便于開放系統(tǒng)的數(shù)值運算，將模型分為3部分：左(L)引線，右(R)引線和中心器件(D)部分。中心器件用藍色虛線框標注。左右兩條半無限長引線的單位晶胞與中心器件兩端寬度一致，分別為NL和NR，如圖中紅色虛線框和左側(cè)單位晶胞圖所示。左右引線在無限遠處與電子庫相連接，圖中用黑色電極等效表示。由此，系統(tǒng)哈密頓量可表示為：

(2)

(3)

1.2 遞歸格林函數(shù)方法和局域部分態(tài)密度

定義系統(tǒng)的格林函數(shù)：(E-H)g(E)=I，根據(jù)對系統(tǒng)的分區(qū)，格林函數(shù)矩陣同樣可分為3部分，即：

(4)

中心器件格林函數(shù)可寫為：

(5)

其中∑L(R)(E)=HD L(R)gL(R)(E)cc為左(右)引線的自能，gL(R)(E)=(E-HL(R))-1為左(右)引線的格林函數(shù)。由于系統(tǒng)是開放的，gL(R)(HL(R)D)矩陣為無限大，無法進行數(shù)值計算。這里采用遞歸消除法(recursive decimation method)[18-19]，對半無限長的引線進行重整化，從而得到有限矩陣大小引線的有效哈密頓量，即自能。

如圖2所示，任選引線中相鄰的3列晶胞，其哈密頓量分別為h11，h22和h33。取第2列晶胞，將它消除?？紤]晶胞2與相鄰晶胞之間的相互作用v12/v32，第2列晶胞消除之后，晶胞1和3的有效哈密頓量為：

(6)

圖2 石墨烯納米條帶引線中的遞歸消除法Fig.2 Procedure of recursive decimation method of aGNR lead.

對于半無限長的引線，將大批量地消除取樣晶胞，并采用遞歸方法。令引線晶胞數(shù)量為N，每一次消除之后，總的晶胞數(shù)量變?yōu)镹/(2n)，n為消除的次數(shù)。晶胞2消除之后，晶胞1和3之間的間接耦合相互作用變?yōu)椋?/p>

(7)

(8)

1.3 交流輸運理論

本文采用Büttiker交流輸運理論，計算臺階型石墨烯納米系統(tǒng)中的動態(tài)電導(dynamicconductance)，也叫做導納(admittance)?？紤]頻率的一階近似，動態(tài)電導為[21-22]：

(9)

式中ω為外加電壓頻率；α(β)標記不同端口的引線；Gα β(0)為直流電導；Eα β為emittance，是Büttiker交流輸運理論中對于電納的量子描述。這里直流電導與傳導系數(shù)Tα β相關[20]，

(10)

式中h為普朗克常數(shù);e為電子電荷量。根據(jù)交流輸運理論，emittance為

(11)

它描述裸電荷(第一項)與感應電荷(第二項)對于外界電壓微擾的交流響應。裸電荷和感應電荷的交流相應分別對應類似電感(inductive-like)性質(zhì)和電容(capacitive)性質(zhì)并相互競爭。其中dn(α,r,β)/dE為局域部分態(tài)密度(local partial density of states，LPDOS)，可用格林函數(shù)表示[23]：

(12)

在交流輸運理論中，局域部分態(tài)密度表示從β端口入射的載流子，經(jīng)過位置r，最終到達端口α的散射過程。由此，將入射端口或者出射端口求和，可以得到注入率(injectivity)或者放射率(emissivity)，分別為：

(13)

將所有端口相加，即得到常用的局域態(tài)密度(local density of states，LDOS)：

(14)

u(r)為納米器件系統(tǒng)的特征勢，描述散射過程中電子感應的電勢，它滿足泊松方程[21]：

(15)

這里采用Thomas-Fermi屏蔽模型：Π(r,r′)=δ(r-r')dn(r)/dE和準中性近似：▽2uβ(r)=0以簡化數(shù)值計算，由此可得特征勢為[21,24]

(16)

由上述公式得動態(tài)電導滿足：∑αGα β(ω)=

∑βGα β(ω)=0，因此系統(tǒng)滿足流守恒和規(guī)范不變性。

2 結果和討論

首先比較臺階型石墨烯納米系統(tǒng)和均勻扶手椅型石墨烯納米條帶的直流電導(dcconductance)、態(tài)密度(DOS)和交流部分(emittance)的性質(zhì)。如圖3(a)和(b)所示，描述兩金屬性扶手椅型石墨烯納米引線拼接成的臺階型納米系統(tǒng)(I類)，其左右引線寬度分別為(a)(NL,NR)=(23,

圖3 直流電導(單位：2e2/h)，態(tài)密度DOS和交流量子電納隨著能量E的演化行為(I類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)的左右引線寬度為(a)(NL,NR)=(23,11)，(b)(NL,NR)=(35,11)；II類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)的左右引線寬度為(c)(NL,NR)=(21,9)，(d)(NL,NR)=(33,9)。黑色階梯形虛線為右引線石墨烯納米條帶的直流電導圖)Fig.3 The dc conductance(in the unit of 2e2/h), DOS and emittance as a function of electron energy in step-shaped graphene nano-systems with the sizes of type I: (a) (NL,NR)=(23,11), (b) (NL,NR)=(35,11) and type II: (c)(NL,NR)=(21,9),(d)(NL,NR)=(33,9) respectively. The black dashed stepped lines in the up panels are the dc conductances of right aGNR lead

11)和(b)(NL,NR)=(35,11)。圖3(c)和(d)描述兩半導體性扶手椅型石墨烯納米引線拼接成的臺階型納米系統(tǒng)(II類)，其左右引線寬度分別為(c)(NL,NR)=(21,9)和(d)(NL,NR)=(33,9)。由圖3可知，在整個傳導能量范圍里，臺階型扶手椅型石墨烯納米系統(tǒng)的直流電導(黑色實線)相比均勻扶手椅型石墨烯納米條帶的直流電導(黑色虛線)總體變小，這是由于不同寬度引線間界面散射的結果。交流部分(emittance)的變化跟隨直流電導變化。然而，由于引線寬度和比例尺寸不同，導致費米面(狄拉克點，Diracpoint)附近輸運性質(zhì)完全不同。圖3(a)中，I類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)在費米面附近發(fā)生反共振效應，直流電導變小。交流部分ERL<0，表示系統(tǒng)中裸電荷響應貢獻小于感應電荷響應，此時系統(tǒng)呈電容性質(zhì)。隨著左端引線寬度變大[圖3(b)]，界面散射加劇，費米面附近的電導進一步變小，而此時系統(tǒng)仍舊呈現(xiàn)電容性。而由于寬引線提供更多的電子通道模式，電子態(tài)密度(DOS)總體增大。圖3(c)和圖3(d)中，II類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)在費米面附近的電導為零，系統(tǒng)存在能隙，呈現(xiàn)半導體性質(zhì)。由于交流部分ERL=0，系統(tǒng)在費米面附近的裸電荷響應和感應電荷響應貢獻均等，系統(tǒng)沒有交流響應。同樣，由于寬引線提供額外的電子通道模式，電子態(tài)密度(DOS)總體增大。

為了進一步描述系統(tǒng)的反共振效應和半導體性質(zhì)，筆者重點討論尺寸為(NL,NR)=(23,11)的I類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)和尺寸為(NL,NR)=(21,9)的II類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)在狄拉克點附近和第二通道打開處的輸運性質(zhì)，見圖4和圖5。圖中，分別標記狄拉克點為A/A′和C/C′，標記第二通道打開處能量為B/B′和D/D′。在圖4中，系統(tǒng)的左右引線表現(xiàn)為金屬性，電子能帶的第一傳輸通道打開，見圖4(a)底部能帶圖。因此拼接后的臺階型系統(tǒng)在狄拉克點處電子態(tài)密度(DOS)增大，見紅色虛線。然而，此處參與傳輸?shù)牡依穗娮痈缮嫦嘞?，發(fā)生反共振效應，電導為零。同時，反共振效應導致裸電荷的交流響應貢獻減少(ERL<0)，狄拉克點處系統(tǒng)表現(xiàn)為電容性。而當?shù)诙ǖ来蜷_時，直流電導開始迅速增大，裸電荷響應占主導(ERL>0)，系統(tǒng)呈類似電容性，見圖4中B/B′點和對應的能帶通道。狄拉克點C附近的直流電導為零，系統(tǒng)表現(xiàn)為半導體性質(zhì)(圖5)。圖中零電導范圍與右引線電子能帶的帶隙吻合，因此系統(tǒng)的半導體性質(zhì)取決于引線的能帶性質(zhì)，引線能帶圖見圖5(a)。由于狄拉克點處于能隙之中，電子態(tài)密度為零，系統(tǒng)沒有裸電荷和感應電荷，不存在交流響應(ERL=0)。當電子能帶中第二通道打開時，情況與圖4類似，直流電導增大，系統(tǒng)表現(xiàn)為類似電感性質(zhì)。

圖4 臺階型石墨烯納米系統(tǒng)(NL,NR)=(23,11)在低能量區(qū)域動態(tài)電導演化圖(A(A′)和B(B′)分別為狄拉克點和導通能量點)Fig.4 The evolution of dynamic conductance of step-shaped graphene nano-systems with the size of (NL,NR)=(23,11) at low energy regime(A(A′) and B(B′) represent the Dirac point and conducting point)

圖5 臺階型石墨烯納米系統(tǒng)(NL,NR)=(21,9)在低能量區(qū)域動態(tài)電導演化圖(C(C′)和D(D′)分別為狄拉克點和導通能量點)Fig.5 Evolution of dynamic conductance of step-shaped graphene nano-systems with the size of (NL,NR)=(21,9) at low energy regime(C(C′) and D(D′) represent the Dirac point and conducting point)

圖6 臺階型石墨烯納米系統(tǒng)(NL,NR)=(23,11)的局域態(tài)密度分布圖Fig.6 Distribution of local density of states of step-shaped graphene nano-systems with the size of (NL,NR)=(23,11)

圖7 臺階型石墨烯納米系統(tǒng)(NL,NR)=(21,9)的局域態(tài)密度分布圖Fig.7 Distribution of local density of states of step-shaped graphene nano-systems with the size of (NL,NR)=(21,9)

3 結 論

研究了分別由金屬性和半導體性扶手椅型石墨烯納米條帶拼接而成的兩類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)的電子動態(tài)電導輸運性質(zhì)。重點討論了費米面(狄拉克點)和第二通道打開處的直流電導、交流響應和局域態(tài)密度分布性質(zhì)。結果表明，I類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)存在反共振效應，抑制直流電導輸運并具有電容性；II類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)的半導體性質(zhì)由窄端引線的半導體性質(zhì)決定，在能隙中不存在交流響應。當?shù)诙ǖ来蜷_時，兩類臺階型石墨烯納米系統(tǒng)的電導增大，并表現(xiàn)出類似電感性質(zhì)。

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Linear ac transport in step-shaped graphene system

YE En-Jia,WANG Ji-Cheng,HAN Yu,WANG Li-Guang*

(School of Science, Jiangnan University, Wuxi 214122,Jiangsu,China)

The properties of ac transport of step-shaped grpahene nano-system are investigated by employing the tight-binding approximation, Green’s function method and ac transport theory. The results show that the dc conductances are suppressed due to the interface scattering in the step-shaped graphene nano-system. The step-shaped graphene nano-system of type I responds capacitively to the external applied voltage. While the semiconducting feature of the step-shaped graphene nano-system of type II is determined by the narrow connected graphene lead. According to the results of distribution of LDOS, the conductance is suppressed due to the location of electrons only at one of the sublattices. However, the conductance increases as the channel opens and the uniform locations of electrons on both the two sublattice.

electronic transport; Green’s function method; graphene; tight binding approximation

10.13524/j.2095-008x.2015.04.065

2015-10-19

國家自然科學基金資助項目(11447206，11504137)；江蘇省自然科學基金資助項目(BK20140131)

葉恩鉀(1985-)，男，浙江永嘉人，講師，博士，研究方向：介觀納米電子輸運，E-mail：yeenjia@jiangnan.edu.cn;*通訊作者：王利光(1951-)，男，黑龍江綏化人，教授，博士研究生導師，研究方向：納米電子學與理論物理，E-mail:wangliguang@jiangnan.edu.cn。

O488

A

2095-008X(2015)04-0055-07