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    PFOA與PFOS環(huán)境排放與控制的綜述

    2015-04-08 00:45:25宋璐寧陸志波尹志高
    四川環(huán)境 2015年2期
    關鍵詞:全氟環(huán)境生產(chǎn)

    宋璐寧,陸志波,尹志高

    (同濟大學環(huán)境科學與工程學院,同濟大學污染控制與資源化研究國家重點實驗室,上?!?00092)

    · 綜述 ·

    PFOA與PFOS環(huán)境排放與控制的綜述

    宋璐寧,陸志波,尹志高

    (同濟大學環(huán)境科學與工程學院,同濟大學污染控制與資源化研究國家重點實驗室,上海200092)

    全氟烷基化合物(PFASs)已被視為環(huán)境中一類新型的持久性有機化合污染物。PFOS與PFOA是歷史上使用最普遍的兩種化合物,國際上出臺了許多政策法規(guī)限制二者的使用,但是已經(jīng)排放到環(huán)境中的PFOS和PFOA也是環(huán)境污染的源頭。研究歷史上進入環(huán)境中的PFOS和PFOA的排放量和環(huán)境進入途徑,從包括工廠廢水的直接排放以及使用PFASs產(chǎn)品和前體物質降解的間接排放兩種途徑估算。介紹了國際上各個國家針對PFOA和PFOS的生產(chǎn)、使用和排放制定的法律法規(guī),認為從工業(yè)生產(chǎn)源頭控制是解決PFASs污染的關鍵。

    全氟烷基化合物;PFOS和PFOA;排放;法律法規(guī)

    全氟烷基化合物(PFASs)具有良好的表面活性,化學穩(wěn)定性和疏水疏油等特性而受到化學、紡織、機械以及輕工業(yè)制造的青睞[1],半個多世紀以來,它們被廣泛地應用到各種各樣的生活用品及工業(yè)制造中,例如乳化劑、表面活性劑、防塵劑、一次性餐具添加劑和泡沫滅火劑等[2~5]。早前的研究表明對于全氟烷基化合物的大量應用以及它本身的環(huán)境持久性和各種PFASs的降解終產(chǎn)物在環(huán)境中的生物積累導致了PFASs在全球各種環(huán)境中的廣泛出現(xiàn),例如大氣、水[6~8]、沉積物[9~11],PFASs還能沿著食物鏈在生物體內(nèi)累積放大[12~14]。PFASs不僅僅存在于工業(yè)經(jīng)濟發(fā)達的城市,偏遠的人跡稀少的地方例如青藏高原[15]和極地地區(qū)[16~18]也有發(fā)現(xiàn)。總的來說,PFOA和PFOS是應用最廣泛,生產(chǎn)量最大同時在各種環(huán)境中發(fā)現(xiàn)和報道最多的兩種PFASs。

    在2009年,PFOS和其前體物質被列入到斯德哥爾摩公約中[19, 20],自此之后PFASs逐漸受到國內(nèi)外學者的關注,多種行業(yè)的廢水中都檢測到了PFOS,例如造紙、電鍍[21]、紡織處理、滅火器生產(chǎn)和半導體產(chǎn)業(yè)[22],許多國家都出臺了政策法規(guī)來減少PFOS和PFOA的生產(chǎn)應用。美國環(huán)境保護暑(USEPA)對于PFOA的管理項目要求在2015年以前,發(fā)達國家的工作方向是消除產(chǎn)品和排放過程中的PFOA[23]。斯德哥爾摩公約要求各國政府和當局要建立PFOS的管理和監(jiān)控的概念,以更好地評估、盤點和管理PFOS的來源及庫存[24]。作為PFOS最初的制造商,3M公司在2000年~2002年間也自覺廢除了PFOS及其前體物的生產(chǎn)[25]。加拿大[26]、日本[27]以及歐洲[10]也都制定了相關規(guī)定來限制PFOS的市場。

    自從國際上對8個碳原子的PFASs進行宏觀調(diào)控,PFOS和PFOA的使用受到限制。然而,過去的產(chǎn)品和廢水中的PFASs污染依然是地表水和飲用水的污染源[24],由于PFASs的持久性,環(huán)境成了它的貯存庫房。鑒于PFOS和PFOA對人體健康的潛在危害,探尋它們的歷史排放和污染來源,研究對國際上兩種物質的控制標準非常有必要。

    1 PFASs的生產(chǎn)

    PFASs最早是由3M公司采用電化學方法成功研制的,1966年時對PFASs的早期使用主要利用它們的化學穩(wěn)定性和降低表面張力的性質[28]。PFOS是2001年前廣泛使用的由3M公司生產(chǎn)的防水防油劑思高潔(Scotchgard)的主要活性成分,還被用作紙制食品包裝材料的表面處理,以及光盤表面材料。而PFOA則是杜邦(DuPont)公司生產(chǎn)的特氟龍(Teflon)、聚四氟乙烯(PTFE)及不粘涂料的主要原料。由于二者的疏水疏油特性,20世紀70年代開始用于防水材料的表面添加劑和造紙業(yè)及廚具行業(yè)[29]。PFASs的生產(chǎn)主要通過兩種合成方式實現(xiàn),即電化學氟化法(ECF)和調(diào)聚反應(TM)[30]。ECF方法是將碳氫鏈烷基的酰氯或磺酰氯直接換成相應的全氟烷基酰氟或磺酰氟產(chǎn)物,最終得到的產(chǎn)物是直鏈和支鏈全氟烷烴的混合物,由于反應劇烈,易發(fā)生C-C鏈的斷裂,因此產(chǎn)物是不同鏈長的同系物的混合物,同時還有很多直鏈和支鏈異構體[31]。目前主要使用調(diào)聚法,以四氟乙烯為單體生產(chǎn)PFASs,且這種方法得到的主要是直鏈產(chǎn)品或異丙醇異構體[32]。自從2001年世界上最大的PFASs制造商3M公司宣告停止使用PFOSF(PFOS的一種前體物質)后,全球PFOS的產(chǎn)量開始急劇下降。然而,在過去的十年內(nèi),PFASs的生產(chǎn)已從北美地區(qū)轉移到歐洲以及中國。并且有資料顯示,從2004年~2006年,中國PFOSF的產(chǎn)量增加了4倍, 2006年產(chǎn)量已經(jīng)超過了200噸[33]。PFOS的制造商的數(shù)量從2002年~2006年呈增長趨勢,到2006年達到了2002年13~15倍。因此,目前中國可能已經(jīng)遭受到比較嚴重的PFASs污染。至2006年后,由于受到國際上對于禁用PFOS政策的影響,其產(chǎn)量開始下降,且到2008年降至100噸[33]。我國生產(chǎn)或進口的PFOA主要作為乳化劑,用于生產(chǎn)含氟聚合物,據(jù)估算,PFOA的消耗量約為100噸/年[34]。

    2 PFASs的環(huán)境排放

    PFASs并不是自然存在的物質,因此環(huán)境中存在的PFASs必定是人類生存和使用的結果。由于50多年來全氟烷基化合物及其相關物質在工業(yè)及生活中的廣泛應用,這類物質在生產(chǎn)和使用過程中不可避免地進入環(huán)境。PFASs在整個生命周期都可能不斷向環(huán)境中排放。涉及生命周期過程可能包括PFASs原料生產(chǎn)過程,含有PFASs原料的商業(yè)產(chǎn)品生產(chǎn)、銷售及使用過程,還有這些產(chǎn)品使用后,進入填埋場和污水處理廠。多份研究結果證實:原料和相關產(chǎn)品生產(chǎn)過程是當?shù)丨h(huán)境中PFASs的主要來源。全球的PFASs總產(chǎn)量大約在3200~7300噸(1951年~2004年)[33]。

    2.1PFOS與PFOA的直接排放

    直接排放是指生產(chǎn)和使用此類產(chǎn)品過程中的排放行為,即在PFASs的生產(chǎn)、運輸、使用以及廢棄的過程中進入環(huán)境。國內(nèi)主要的PFASs產(chǎn)品包括聚四氟乙烯(PTFE)、聚全氟乙丙烯(FEP)、聚偏氟乙烯(PVDF)以及聚三氟氯乙烯(PCTFE),且其中PTFE大約占到90%左右。中國大部分的PFASs制造廠商位于其東部和南部,尤其是沿海地區(qū),如浙江省、福建省、廣東省以及江蘇省等[34, 35]。在過去50年里,APFO和APFN被作為助劑用于氟聚合物的生產(chǎn)中,如聚四氟乙烯(PTFE)和偏四氟乙烯(PVDF)的生產(chǎn)。調(diào)查數(shù)據(jù)表明,氟聚合物生產(chǎn)過程中配制的APFO和APFN有61%直接排放、14%回收、7%損毀,還有16%存留在氟聚合物產(chǎn)品中。排放的部分有23%排入空氣、65%排入水體和12%排入土壤。氟聚合物生產(chǎn)過程中的使用排放是全球最大的歷史排放源[36]。據(jù)2003年調(diào)查,中國幾家典型的PFASs制造廠商PFASs產(chǎn)品的生產(chǎn)量占到了國內(nèi)生產(chǎn)總量的90%以上,主要為浙江巨化集團公司、上海3F有限公司、江蘇Myland集團、江蘇Darkin氟化工有限公司、山東東岳高分子材料有限公司、遼寧阜新市氟化工有限公司、四川晨光化工研究所第二工廠、山東3F氟化工有限公司。

    液體泡沫滅火劑(AFFF)的使用是另一個重要的PFCAs排放源。使用AFFF的常規(guī)訓練演習導致PFCAs從位于城市、郊區(qū)和遙遠地區(qū)的點源直接排放至環(huán)境,并且船只和石油鉆井平臺上的演習也可使這類化合物直接進入海洋。在這10年間,通過使用AFFF而進入土壤與水體中的PFCAs歷史總量為50~100噸[36]。1970年以后,PFOSF產(chǎn)品開始取代PFCAs作為AFFF中的表面活性劑。環(huán)境中絕大部分的PFOS被普遍認為是由PFOSF及其衍生物降解轉化而來的。據(jù)統(tǒng)計,1970年~2002年PFOSF全球生產(chǎn)總量達122500噸,生產(chǎn)過程中的排放量估計為650~2600噸[33]。

    2.2PFOS與PFOA的間接排放

    間接排放是指PFASs的前體物質,如全氟酰胺類(FASAs/FASEs)、氟調(diào)醇(FTOHs)等進入環(huán)境之后,通過生物、化學等作用降解生成PFASs[36]。雖然PFOS和PFOA在環(huán)境中難以分解和降解,但是對于部分氟化的碳氫化合物卻可以部分降解。例如,存在于氟調(diào)聚合物類產(chǎn)品中的氟調(diào)醇(FTOHs)等雜質。這些物質能夠揮發(fā),可以通過與大氣中的羥基自由基、臭氧反應或者經(jīng)生物代謝而轉化為穩(wěn)定的全氟烷基化合物[37, 38]。Dinglasan等[38]的實驗表明在好氧條件下8∶2 FTOH轉化為PFOA的半衰期為~0.2 d/mg。這部分氟化的碳氫化合物形成了環(huán)境中PFASs的前軀體。另一個潛在的間接排放源是氟調(diào)節(jié)聚合物類產(chǎn)品的分解。有研究顯示有機氟聚合物對水解具有相當?shù)姆€(wěn)定性,聚丙烯酸酯類氟化物半生命期為1年~5年、氟化聚氨酯橡膠長達500年[36]。從酯的化學性質來看水解是可能的,將會導致FTOH的產(chǎn)生。僅2002年全球氟調(diào)聚物中間體的產(chǎn)量就高達5000~6000噸,如果氟調(diào)節(jié)聚合物會分解產(chǎn)生聚合物單體的話,將會產(chǎn)生重大的環(huán)境影響。

    Becker等[39]對污水處理廠污水中PFASs研究時發(fā)現(xiàn)污水經(jīng)過處理后,PFOA 和PFOS 的濃度最高可分別升高20倍和3倍。污水處理廠中PFASs前體化合物的降解也是PFASs排放的一個重要間接來源。一些科學家也認為污水處理廠出水中PFASs 濃度的提高是由于污水中前體化合物在污水處理過程中發(fā)生了生物降解反應,生成了PFCAs 和PFSAs[40];Schultz等[41]研究表明好氧條件下FTOHs可在活性污泥中生物降解為PFOA。Sinclair等[42]對紐約州的6個污水處理廠的出水進行研究發(fā)現(xiàn),出水中較高濃度的PFOA和PFOS是由于其前體化合物在微生物體內(nèi)進行代謝,最后生成了PFOA和PFOS。

    3 PFOS與PFOA的控制法規(guī)

    國際上許多組織(例如美國環(huán)保局、加拿大環(huán)境組織、歐盟等)都規(guī)范了全氟化合物的使用?!端沟赂鐮柲s》要求各國政府及其主管部門負責制定庫存管理和監(jiān)控的概念,從而加強對PFOS關鍵污染源和庫存的評估,測試和管理[24]。根據(jù)美國環(huán)保署2010/2015 PFOA管理計劃,到2015年發(fā)達國家致力于消除PFOA和相關化學物質的生成和排放[43]。美國、加拿大、日本和歐盟等政府及國際機構紛紛出臺相關政策,繼全面禁止PFOS的生產(chǎn)和使用后,逐步控制PFOA的生產(chǎn)和使用。根據(jù)1999年加拿大環(huán)境保護法案,加拿大當局在2008年6月引入PFOS法規(guī)[26]。2004年美國疾病控制與預防中心(CDC)提名將PFOA和PFOS列入國家健康和營養(yǎng)調(diào)查表。2005年美國環(huán)保暑科學顧問委員會根據(jù)有關毒理學數(shù)據(jù),提議PFOA為一種“可疑致癌物質”。同年,聯(lián)合國環(huán)境署將PFOS和PFOA列入“關于持久性有機污染物的斯德哥爾摩公約”持久性有機污染物候選名單。2006年1月,一項由USEPA從發(fā)起,全球8家最著名生產(chǎn)商響應的全球行動,承諾到2010年將PFOA的排放和使用量減少95%,到2015年完全停止其排放和使用。2006年12月歐洲議會發(fā)布限制銷售和使用PFOS的法令,要求2007年12月27日前將其列入各成員國的國家法律,法令同時提及PFOA及其鹽類可能與PFOS有相似的風險[44]。在2009年5月召開的斯德哥爾摩公約第四次締約國大會(COP4)上,正式將PFOS其鹽類和氟化物列入公約附件B中,限制其使用[45]。日本在2010年根據(jù)化學物質控制規(guī)律,將PFOS和PFOSF列入“一類化學物質”,并把一些PFASs列入監(jiān)管范圍[27]。

    4 結 語

    4.1PFOS和PFOA來自于工業(yè)生產(chǎn),但是氟化物相關產(chǎn)品的使用是影響二者環(huán)境存在的重要因素。

    4.2法律法規(guī)的實施和PFOS與PFOA在環(huán)境中零排放還需要一定的延遲時間,而且過去二者進入環(huán)境中的量已經(jīng)產(chǎn)生了一定的積累,相當于庫存在繼續(xù)危害著人類和環(huán)境。

    4.3PFOS和PFOA屬于人為合成的化學物質,跟工業(yè)生產(chǎn)有直接關系,不同地區(qū)工業(yè)發(fā)展情況和產(chǎn)業(yè)結構的不同對PFOS和PFOA的排放量有影響。各個國家應根據(jù)自己國家的氟化物工業(yè)發(fā)展情況制定相關的政策法規(guī),從污染源頭上控制PFOS和PFOA的排放,降低對人類和大自然的危害。

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    [45]張憲忠. 全氟化合物在污水處理廠中的歸趨研究[D]. 天津:南開大學, 2010.

    A Review on the Environmental Emission and Management of PFOA and PFOS

    SONG Lu-ning, LU Zhi-bo, YIN Zhi-gao

    (CollegeofEnvironmentalScience&Engineering,TongjiUniversity,StateKeyLaboratoryofPollutionControl&ResourceReuse,Shanghai200092,China)

    Recently, perfluoroalkyl compounds (PFASs) has been regarded as a new persistent organic pollutant compounds in the environment. PFOS and PFOA were the most widely used compounds in history, although many policies and regulations were introduced to limit the use of them, the PFOS and PFOA had already flowed into the environment were also the pollution sources. In this study, the total emission of PFOA and PFOS and their pathways into the environment were investigated, including direct discharge that from industrial wastewater and indirect discharge such as the use of PFASs-included products and precursor degradation. The laws and regulations in some countries about the production, use and discharge of PFASs were introduced. It is proposed that the management of industrial source was the key factor to solve PFAS pollution.

    Perfluoroalkyl substances; PFOS and PFOA; emission; laws and regulations

    2014-07-10

    宋璐寧(1989-),女,遼寧盤錦人,同濟大學環(huán)境科學與工程學院市政工程專業(yè)2012級在讀碩士研究生,研究方向為水環(huán)境中PFASs的污染。

    X703

    A

    1001-3644(2015)02-0149-05

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