張永利　廖萬(wàn)有　王燁軍　等

摘要：為了解磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園表層土壤有效氟含量背景特征，對(duì)湖北、湖南4個(gè)縣市139個(gè)典型茶園0～30 cm土層土壤水溶態(tài)氟、交換態(tài)氟含量和pH值進(jìn)行了調(diào)查分析。結(jié)果表明，湖北省水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟平均含量分別為 0.67 mg/kg 和0.49 mg/kg，主要分布區(qū)間分別為0.51～1.00 mg/kg和0.61～0.80 mg/kg；湖南省水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟平均含量分別為0.39 mg/kg和0.26 mg/kg，主要分布區(qū)間分別為0～0.5 mg/kg和0.21～0.40 mg/kg；各地區(qū)水溶態(tài)氟含量順序?yàn)橄虒?長(zhǎng)沙>安化>桃源，交換態(tài)氟含量為咸寧>安化>長(zhǎng)沙>桃源；湖北省大部分土壤pH值<4.5，湖南pH值主要分布在4.5～5.5，各地區(qū)間差異較大。整個(gè)調(diào)查區(qū)土壤pH值與水溶態(tài)氟、交換態(tài)氟均呈顯著負(fù)相關(guān)，但不同縣（市）茶園土壤pH值與水溶態(tài)氟含量的關(guān)系有所不同，調(diào)查地點(diǎn)對(duì)土壤有效氟含量狀況起決定作用，土壤pH值對(duì)土壤有效氟含量的影響相對(duì)較小。

關(guān)鍵詞：茶園土壤；磚茶；水溶態(tài)氟；交換態(tài)氟；pH值

中圖分類(lèi)號(hào)： S159.2文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A文章編號(hào)：1002-1302（2015）01-0318-04

收稿日期：2014-04-22

基金項(xiàng)目：現(xiàn)代農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)技術(shù)體系建設(shè)專(zhuān)項(xiàng)（編號(hào)：CARS-23-01A）；安徽省農(nóng)業(yè)科學(xué)院院長(zhǎng)青年創(chuàng)新基金（編號(hào)：13B0839）。

作者簡(jiǎn)介：張永利（1986—），女，碩士，助理研究員，主要從事植物營(yíng)養(yǎng)與土壤質(zhì)量研究。E-mail：zh042zyl@126.com。

通信作者：廖萬(wàn)有，研究員，研究方向?yàn)椴鑸@土壤肥料與茶樹(shù)栽培生理及茶葉質(zhì)量安全。Tel：（0559）4512865；E-mail：lwanyou@126.com。氟作為一種人體必需的微量元素，在人體生長(zhǎng)發(fā)育和骨骼代謝中起著重要作用，攝入適量的氟對(duì)機(jī)體、牙齒和骨骼的鈣化、神經(jīng)興奮性傳導(dǎo)、酶系統(tǒng)的代謝和機(jī)體的正常生長(zhǎng)代謝等具有促進(jìn)作用，而攝入過(guò)量的氟則會(huì)破壞人體正常的鈣、磷代謝，導(dǎo)致氟斑牙、氟骨癥[1-2]、神經(jīng)毒害[3]、原發(fā)性高血壓[4]、頸動(dòng)脈粥樣硬化[5]等。磚茶是邊疆少數(shù)民族的生活必需品，由含氟量較高的粗老原料制成，因此磚茶的氟含量也較高，趙曉宇等在蒙、甘、新、青、川等省區(qū)習(xí)慣飲用磚茶的地區(qū)收集了33份茶葉主產(chǎn)區(qū)磚茶樣品，測(cè)定結(jié)果，磚茶氟含量均值為431.92 mg/kg，是普通茶葉氟含量的9.18倍，且不同產(chǎn)地和品種的磚茶氟含量的差異明顯[6]。對(duì)川西高原的甘孜和阿壩州10個(gè)縣632份磚茶的調(diào)查表明，各品種磚茶的平均氟含量在367.00～1 671.20 mg/kg之間，平均為905 mg/kg，含氟量最低的是云南大理下關(guān)磚茶，最高的是雅安磚茶[7]。艾亥特·艾薩等的調(diào)查顯示，新疆5縣250份磚茶樣的氟含量范圍為51.68～1 151.48 mg/kg，均值為553.11 mg/kg，氟含量超標(biāo)率高達(dá)85.20%[8]。由于長(zhǎng)時(shí)間飲用磚茶（或磚茶制品），攝入過(guò)量的氟而導(dǎo)致一種慢性中毒性疾病——飲茶型氟中毒，是中國(guó)所特有的一種地方性氟中毒類(lèi)型，也是我國(guó)西部少數(shù)民族地區(qū)較為嚴(yán)重的公共衛(wèi)生問(wèn)題[9-11]。

相關(guān)研究表明，茶樹(shù)老葉含氟量與土壤水溶態(tài)氟含量呈顯著或極顯著正相關(guān)[12-13]，1芽4、5葉含氟量與土壤水溶態(tài)氟呈顯著正相關(guān)[14]。因此，選擇與低氟茶樹(shù)品種相配套的低氟立地茶園可能是降低磚茶含氟量的重要途徑之一。但是，目前有關(guān)茶園土壤有效氟含量的調(diào)查較少，低氟土壤的標(biāo)準(zhǔn)尚不清晰。本研究對(duì)湖北、湖南磚茶主產(chǎn)區(qū)4個(gè)縣市的茶園表層土壤水溶態(tài)氟、交換態(tài)氟含量和土壤pH值進(jìn)行測(cè)定，分析土壤湘、鄂磚茶主產(chǎn)區(qū)0～30 cm土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量背景特征，以期為制定我國(guó)低氟茶園土壤水溶態(tài)氟含量標(biāo)準(zhǔn)提供科學(xué)依據(jù)。

1材料與方法

1.1取樣地點(diǎn)與方法

2011年10月，在湖北咸寧、湖南長(zhǎng)沙、桃源、安化等磚茶主產(chǎn)區(qū)選擇典型茶園，采集0～30 cm土層土壤樣品，每個(gè)茶園取3～4點(diǎn)混合樣，其中咸寧共采集樣品10份，長(zhǎng)沙共采集23份、桃源92份、安化14份，共計(jì)139份。同時(shí)記錄地點(diǎn)、經(jīng)緯度、海拔、地貌、土壤類(lèi)型、茶樹(shù)品種、樹(shù)齡等信息。土壤樣品帶回實(shí)驗(yàn)室，遮陰風(fēng)干，剔除雜物，磨碎過(guò) 2 mm 和 0.25 mm 篩后儲(chǔ)存?zhèn)溆谩?/p>

1.2測(cè)定項(xiàng)目與方法

土壤pH值采用酸度計(jì)測(cè)定，用無(wú)CO2水浸提，土水比 1 ∶2.5。土壤有效氟的測(cè)定采用連續(xù)浸提法。稱(chēng)取過(guò) 0.25 mm 篩的風(fēng)干土10.00 g于100 mL離心管中，加 50.00 mL 蒸餾水，加塞稱(chēng)重后，70±2℃下恒溫振蕩30 min，離心 5 min，傾出上清液。用氟電極法測(cè)定土壤水溶態(tài)氟。將上述離心管和剩余物稱(chēng)重后，加入1 mol/L MgCl2溶液3000 mL，25 ℃ 恒溫振蕩1 h，離心5 min，傾出上清液。用氟電極法測(cè)定溶液中氟含量，減去殘留液中殘留的氟，即得土壤交換態(tài)氟。

1.3數(shù)據(jù)分析

數(shù)據(jù)采用Microsoft Excel 2007 進(jìn)行處理，采用IBM SPSS Statistics 19軟件進(jìn)行描述統(tǒng)計(jì)和方差分析。

2結(jié)果與分析

2.1湖北、湖南磚茶產(chǎn)區(qū)茶園土壤有效氟含量

水溶態(tài)氟主要指以離子或絡(luò)合物形式存在于土壤溶液中的氟，交換態(tài)氟是指通過(guò)靜電引力吸附于黏粒、有機(jī)質(zhì)顆粒和水合氧化物的可交換正電荷的氟陰離子，兩者容易被植物吸收，被稱(chēng)為土壤有效氟。湖北省和湖南省茶園土壤有效氟含量的描述統(tǒng)計(jì)見(jiàn)表1，頻率分布見(jiàn)圖1。結(jié)果表明，湖北省磚茶產(chǎn)區(qū)茶園土壤水溶態(tài)氟含量變化范圍在0.35～1.06 mg/kg，平均含量為0.67 mg/kg，水溶態(tài)氟含量低于1.0 mg/kg 的土壤占90.0%，水溶態(tài)氟含量在0.51～1.00 mg/kg 的土壤占70.0%（圖1-a）；湖北省磚茶產(chǎn)區(qū)茶園土壤交換態(tài)氟含量的分布范圍為0.14～0.95 mg/kg，平均值為0.49 mg/kg，不同茶園土壤交換態(tài)氟含量差異較大，變異系數(shù)高達(dá)58.2%，其中土壤交換態(tài)氟含量為0～0.5 mg/kg和0.51～1.00 mg/kg的土壤各占50%（圖1-b）。湖南省土壤水溶態(tài)氟含量的分布范圍為0.11～0.93 mg/kg，平均含量 0.39 mg/kg，72.1%的茶園土壤水溶態(tài)氟含量分布在0～0.5 mg/kg，且水溶態(tài)氟含量越高分布頻率越低（圖1-c）；土壤交換態(tài)氟含量的分布范圍為0.00～0.64 mg/kg，平均含量為0.26 mg/kg，其中94.6%分布在0～0.5 mg/kg范圍內(nèi)（圖1-d）。整個(gè)調(diào)查區(qū)域土壤水溶態(tài)氟含量范圍為0.11～1.06 mg/kg，平均含量為0.41 mg/kg，變異系數(shù)高達(dá)51.2%；交換態(tài)氟含量范圍為0.00～0.95 mg/kg，平均含量 0.27 mg/kg，變異系數(shù)59.3%；調(diào)查區(qū)域茶園表層土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量均為湖北高于湖南。endprint

表1不同省份磚茶產(chǎn)區(qū)茶園土壤有效氟含量的描述統(tǒng)計(jì)

省份樣本數(shù)

（個(gè)）形態(tài)有效氟含量（mg/kg）范圍平均值標(biāo)準(zhǔn)差變異系數(shù)

（%）湖北省10水溶態(tài)氟0.35～1.060.670.2233.3交換態(tài)氟0.14～0.950.490.2958.2湖南省129水溶態(tài)氟0.11～0.930.390.2051.7交換態(tài)氟0.00～0.640.260.1350.1調(diào)查區(qū)139水溶態(tài)氟0.11～1.060.410.2151.2交換態(tài)氟0.00～0.950.270.1659.3

2.2不同磚茶主產(chǎn)縣（市）茶園土壤的有效氟含量

湖北、湖南各縣（市）磚茶產(chǎn)區(qū)0～30cm茶園土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量的調(diào)查結(jié)果見(jiàn)表2和圖2?？傮w上湖北茶園土壤水溶態(tài)氟含量顯著高于湖南各地；湖南省3個(gè)縣的茶園土壤水溶態(tài)氟含量順序?yàn)椋洪L(zhǎng)沙（0.45±0.24） mg/kg>安化（0.40±0.20） mg/kg>桃源（0.37±0.18） mg/kg，地區(qū)間無(wú)顯著性差異。湖北茶園土壤交換態(tài)氟含量變化范圍較大，湖南各縣交換態(tài)氟含量分布較為集中，土壤交換態(tài)氟含量順序?yàn)椋汉毕虒帲?.49±0.29） mg/kg>湖南安化（0.36±015） mg/kg>湖南長(zhǎng)沙（0.30±0.16） mg/kg>湖南桃源（023±0.10） mg/kg。

2.3調(diào)查區(qū)域磚茶茶園的土壤pH值

湖北和湖南省磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤pH值調(diào)查結(jié)果見(jiàn)表

表2各磚茶主產(chǎn)縣（市）茶園土壤有效氟含量

調(diào)查地區(qū)樣本數(shù)

（個(gè)）有效氟含量（mg/kg）水溶態(tài)氟交換態(tài)氟有效氟總量湖北咸寧100.67±0.220.49±0.291.16±0.30湖南長(zhǎng)沙230.45±0.240.30±0.160.76±0.26湖南桃源920.37±0.180.23±0.100.59±0.22湖南安化140.40±0.200.36±0.150.76±0.32

3和圖3。湖北省土壤pH值由于樣本較少，分布較為集中，變異系數(shù)5.1%，pH值分布范圍為4.12～4.71，平均值為439，均為強(qiáng)酸性土壤，其中60%土壤pH值<4.5。湖南省調(diào)查區(qū)域的土壤pH值范圍為4.04～6.18，不同地區(qū)pH值差異較大，變異系數(shù)9.4%，平均值為4.96，主要分布在4.5～55，占總樣本的70.54%。

表3不同省份磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤pH值

省份樣本數(shù)

（個(gè)）pH值最小值最大值平均值標(biāo)準(zhǔn)差變異系數(shù)

（%）湖北省104.124.714.390.225.1湖南省1294.046.185.000.479.4調(diào)查區(qū)1394.046.184.960.489.8

不同地區(qū)土壤pH值描述統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)表4，湖北咸寧、湖南長(zhǎng)沙土壤pH值均低于5.5，湖北咸寧60.0%的土壤pH

值<4.5，湖南長(zhǎng)沙、桃源、安化主要分布在4.5～5.5之間，各占56.52%、72.83%、78.57%，桃源有17.39%的土壤 pH值>5.5，安化有7.14%。總體來(lái)看湖北土壤pH值低于湖南各縣，土壤pH均值依次為湖北咸寧<湖南長(zhǎng)沙<湖南安化<湖南桃源，其中湖北咸寧和湖南長(zhǎng)沙土壤pH值顯著低于湖南安化和湖南桃源。表4各磚茶主產(chǎn)縣（市）茶園土壤pH值的描述統(tǒng)計(jì)

調(diào)查地區(qū)樣本數(shù)

（個(gè)）pH值范圍均值±標(biāo)準(zhǔn)差變異系數(shù)

（%）分布頻率（%）<4.54.5～5.5>5.5湖北咸寧104.12～4.714.39±0.225.1260.0040.000湖南長(zhǎng)沙234.11～4.964.50±0.245.2643.4856.520湖南桃源924.04～6.185.14±0.448.639.7872.8317.39湖南安化144.30～5.584.94±0.367.3214.2978.577.14

2.4茶園土壤pH值與水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量的相關(guān)性

目前，對(duì)于茶園土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟與土壤pH值的關(guān)系尚無(wú)明確定論，本研究調(diào)查的4個(gè)不同地區(qū)3者相關(guān)關(guān)系有很大差別（表5），結(jié)果表明，pH值與水溶態(tài)氟、交換態(tài)氟均呈負(fù)相關(guān)，達(dá)顯著水平。在調(diào)查地區(qū)作為控制變量條件下，對(duì)茶園表層土壤pH值與土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量進(jìn)行了偏相關(guān)分析，土壤pH值與土壤水溶態(tài)氟、土壤交換態(tài)氟含量的偏相關(guān)系數(shù)分別為-0.084和-0.071，而土壤pH值與土壤水溶態(tài)氟、土壤交換態(tài)氟含量的簡(jiǎn)單相關(guān)系數(shù)分別為-0.208和-0.177（P<0.05），表明調(diào)查地區(qū)對(duì)土壤有效氟含量狀況起決定作用，土壤pH值對(duì)土壤水溶態(tài)氟、土壤交換態(tài)氟含量的影響較小。表5茶園土壤pH值與土壤有效氟含量的相關(guān)系數(shù)

氟形態(tài)湖北咸寧湖南長(zhǎng)沙湖南桃源湖南安化湖南調(diào)查區(qū)偏相關(guān)水溶態(tài)氟-0.648*-0.580**0.302**-0.1530.120-0.208*-0.084交換態(tài)氟0.841**0.367-0.240*0.209-0.211*-0.177*-0.071

3討論與結(jié)論

3.1調(diào)查區(qū)域與其他地區(qū)和土地利用方式的土壤水溶態(tài)氟含量比較

馬立峰等測(cè)得湖南磚茶產(chǎn)區(qū)桃江縣茶園0～20 cm土層土壤水溶態(tài)氟含量在（0.03～0.26） mg/kg之間，平均含量為（011±0.06） mg/kg；臨湘市0～20 cm土層土壤水溶態(tài)氟含量在0.07～0.67 mg/kg之間，平均含量為（0.22±0.18） mg/kg，屬于土壤水溶性氟含量較低的地區(qū)[14]。楊陽(yáng)調(diào)查結(jié)果，湖南益陽(yáng)和安化水溶態(tài)氟含量分別為0.63 mg/kg 和0.66 mg/kg，桃江和臨湘水溶態(tài)氟含量分別為0.45 mg/kg和0.46 mg/kg[15]。本研究調(diào)查結(jié)果，湖南長(zhǎng)沙、安化、桃源磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤水溶態(tài)氟含量分別為（0.45±0.24）、（040±0.20）、（0.37±0.18） mg/kg。相同地區(qū)調(diào)查結(jié)果差異較大，主要由調(diào)查地區(qū)的土壤差異、土樣采集及測(cè)定的方法差異所致。endprint

王凌霞等調(diào)查顯示，湖北省赤壁、谷城、英山、大悟、咸安、竹山、夷陵等地0～20 cm茶園土壤水溶態(tài)氟含量為0.2～6.1 mg/kg（均值1.8 mg/kg）[16]。恩施地區(qū)5 種茶園土壤的水溶態(tài)氟含量為0.47～1.18 mg/kg（均值0.97 mg/kg）[17]。荊州市農(nóng)田和草地0～20 cm土層土壤水溶態(tài)氟含量變化范圍為0.22～4.56 mg/kg，平均值為1.74 mg/kg，土壤水溶態(tài)氟含量>1.25 mg/kg的占66.09%，>2.25 mg/kg的占 2994%，>3.25 mg/kg的占4.52%[18]。本研究調(diào)查的湖北咸寧磚茶產(chǎn)區(qū)茶園表層土壤水溶態(tài)氟含量在湖北省屬于較低水平。

其他非磚茶產(chǎn)區(qū)茶園土壤水溶態(tài)氟含量變化范圍較大，如浙江部分綠茶產(chǎn)區(qū)茶園0～20 cm土層土壤水溶態(tài)氟含量為004～0.60 mg/kg，平均值為0.19 mg/kg[19]；浙江遂昌茶園 0～20 cm 土層土壤水溶態(tài)氟含量為1776～3.921 mg/kg[20]；江蘇典型茶園0～20 cm土層土壤水溶態(tài)氟含量范圍為 0.05～1.79 mg/kg[21]；安徽、江蘇、浙江產(chǎn)茶區(qū)13個(gè)茶園土壤水溶態(tài)氟含量在0.71～6.78 mg/kg 之間[22]。本研究調(diào)查的湖北、湖南磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤有效氟含量并不屬于高水平，土壤有效氟含量并不是磚茶中氟含量過(guò)高的主要因素。

3.2土壤水溶態(tài)氟含量的影響因素

母質(zhì)是影響土壤水溶性氟含量的主要因素，而且土壤水溶性氟含量由北向南呈減少的趨勢(shì)，地帶性差異較為顯著[23]。土壤水溶態(tài)氟含量與土壤類(lèi)型有關(guān)，潮土中水溶態(tài)氟含量最高，為1.86 mg/kg，其次是水稻土，為1.76 mg/kg，酸性的棕紅壤含量最低，為0.55 mg/kg[18]。

pH值是土壤化學(xué)性質(zhì)的綜合反映，土壤中氟的溶解度受pH值影響很大，土壤酸堿度是水溶態(tài)氟含量的重要影響因素之一，已有研究結(jié)果[24-25]與本研究的結(jié)論類(lèi)似，即不同地區(qū)土壤pH值與水溶態(tài)氟含量的關(guān)系有所不同，一般土壤水溶態(tài)氟與pH值呈正相關(guān)，但也有可能呈負(fù)相關(guān)。如在湖北荊州pH值低于7.5的土壤中，水溶態(tài)氟含量隨著pH值升高顯著增加，但對(duì)于堿性土壤（pH值>7.5），水溶態(tài)氟含量與pH值之間并無(wú)明顯相關(guān)性[18]。而在嶗山地區(qū)，土壤水溶態(tài)氟含量與土壤pH值卻呈極顯著負(fù)相關(guān)[26]；安徽、江蘇、浙江的數(shù)據(jù)顯示，土壤水溶態(tài)氟含量隨土壤pH值、陽(yáng)離子交換量和黏粒含量的增大顯著下降，隨有機(jī)質(zhì)含量增加而顯著增加[22]。有的研究認(rèn)為隨著土層深度增加，土壤水溶態(tài)氟與pH值的相關(guān)性降低，0～20 cm土層二者存在顯著正相關(guān)性，20～40 cm 土層二者存在相關(guān)性，40～60 cm土層二者無(wú)相關(guān)性[20]。

除此之外，土壤理化性質(zhì)也對(duì)土壤水溶性氟含量產(chǎn)生影響。王凌霞等在湖北的研究表明，茶園土壤水溶態(tài)氟含量與土壤pH值、CEC和交換性Ca呈顯著正相關(guān)，交換態(tài)氟含量與黏粒含量、CEC、無(wú)定形Al、游離Al和游離Fe都呈極顯著正相關(guān)，水溶態(tài)氟與交換態(tài)氟亦呈顯著正相關(guān)[16]。

3.3結(jié)論

湖北省磚茶主產(chǎn)區(qū)水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟平均含量分別為（0.67±0.22） mg/kg和（0.49±0.29） mg/kg，湖南省磚茶主產(chǎn)區(qū)水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟平均含量分別為（0.39±0.20） mg/kg 和（0.26±0.13） mg/kg，各地區(qū)水溶態(tài)氟含量順序?yàn)橄虒帲?.67±0.22） mg/kg>長(zhǎng)沙（0.45±0.24） mg/kg>安化（0.40±0.20） mg/kg>桃源（0.37±0.18） mg/kg，交換態(tài)氟含量為咸寧（0.49±0.29） mg/kg>安化（0.36±015） mg/kg>長(zhǎng)沙（0.30±0.16） mg/kg>桃源（0.23±010） mg/kg。湖北省大部分土壤pH值<4.5，湖南pH值主要分布在4.5～55。各地區(qū)茶園0～20 cm土壤pH值依次為湖南桃源（514±0.44）>湖南長(zhǎng)沙（4.50±0.24）>湖南安化（4.94±0.36）>湖北咸寧（4.39±0.22）。

整個(gè)調(diào)查區(qū)的相關(guān)性分析結(jié)果表明，pH值與水溶態(tài)氟、交換態(tài)氟均呈顯著負(fù)相關(guān)，但不同調(diào)查地區(qū)茶園土壤pH值與水溶態(tài)氟含量的關(guān)系有所不同，調(diào)查地點(diǎn)對(duì)土壤有效氟含量狀況起決定作用，與之相比，土壤pH值對(duì)土壤水溶態(tài)氟、土壤交換態(tài)氟含量的影響相對(duì)較小。

本研究調(diào)查的湖南和湖北磚茶主產(chǎn)區(qū)茶園土壤水溶態(tài)氟和交換態(tài)氟含量背景值并不高，但是所生產(chǎn)的磚茶產(chǎn)品中氟含量卻很高，因此茶樹(shù)對(duì)土壤中氟的吸收和累積可能與其他土壤地理?xiàng)l件對(duì)茶園土壤的供氟能力、賦存形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響有關(guān)。茶樹(shù)氟含量的調(diào)控，不僅要注重茶園選址，還要重視調(diào)控茶樹(shù)對(duì)氟的吸收過(guò)程。

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