劉文杰，蔣慶宇

(中國工程物理研究院流體物理研究所，四川 綿陽 621900)

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基于氣溶膠再懸浮模型的钚污染區(qū)環(huán)境評價

劉文杰，蔣慶宇

(中國工程物理研究院流體物理研究所，四川 綿陽 621900)

核裝置中的钚材料在試驗及事故條件下會以氣溶膠形態(tài)釋放到環(huán)境中，可造成環(huán)境污染和人員可吸入危害。針對陳舊輻射污染區(qū)的钚氣溶膠再懸浮評估可以彌補(bǔ)钚氣溶膠擴(kuò)散數(shù)值模型無法開展钚泄漏事件中長期環(huán)境危害評估的不足，對于確認(rèn)污染區(qū)因自然及人為擾動引起的钚氣溶膠環(huán)境濃度波動及對應(yīng)的凈化處理工作具有指導(dǎo)意義。以大氣物理學(xué)、地質(zhì)學(xué)和輻射劑量學(xué)為基礎(chǔ)建立钚氣溶膠再懸浮經(jīng)驗?zāi)Ｐ?，通過對典型陳舊輻射污染區(qū)進(jìn)行試驗測量和數(shù)值分析，并利用該模型對典型陳舊輻射污染區(qū)钚氣溶膠再懸浮的環(huán)境危害進(jìn)行了評估。結(jié)果表明：土壤侵蝕度是決定钚氣溶膠再懸浮程度的內(nèi)因；核爆試驗場的钚氣溶膠再懸浮程度遠(yuǎn)低于含钚材料的非核爆試驗場；自然及人為擾動均會造成短期內(nèi)陳舊污染區(qū)钚氣溶膠環(huán)境濃度的劇烈波動；通過土壤凈化可使污染區(qū)域的钚氣溶膠再懸浮濃度降低至環(huán)境允許標(biāo)準(zhǔn)。

钚氣溶膠；再懸??；核試驗；核事故；環(huán)境危害評估

钚(特指239Pu)是具有高活性和高毒性的放射性核素。作為武器級核裝置中重要的裂變原料，當(dāng)钚以氣溶膠形態(tài)通過核試驗以及核武器炸藥化爆和火災(zāi)事故泄漏至大氣中時，將造成環(huán)境污染和人員可吸入危害[1]。美國相關(guān)研究單位從20世紀(jì)60年代開始相繼開發(fā)出HOTSPOT、DIFOUT、MACCS2和ERAD等數(shù)值模型用于239Pu泄漏事件中放射性钚氣溶膠的擴(kuò)散分布評估[2-4]。這些數(shù)值模型運用大氣擴(kuò)散原理，分為高斯煙云模型和三維數(shù)值模型兩類，均僅能模擬放射性煙云穩(wěn)定時刻的钚氣溶膠分布，屬于核泄漏事件早期的放射性危害評估模型[5]。泄漏事件后污染區(qū)長期沉積在環(huán)境土壤中的钚氣溶膠可能由于自然因素(植被生長、地表風(fēng)、大氣湍流等)和人類因素(針對輻射污染區(qū)的凈化工作、污染土壤的運輸轉(zhuǎn)移以及正常人類活動譬如耕種、建筑、開礦等)重新進(jìn)入大氣體系，這一過程被稱為钚氣溶膠的再懸浮。鑒于239Pu半衰期為24 400 a，钚氣溶膠的再懸浮使得放射性污染區(qū)可能較長時期存在不同程度的生物及環(huán)境危害，因此有必要對钚氣溶膠再懸浮的環(huán)境危害進(jìn)行系統(tǒng)評估。美國勞倫斯利弗莫爾實驗室長期致力于钚氣溶膠環(huán)境危害的研究，他們以大氣物理學(xué)和地質(zhì)學(xué)理論為基礎(chǔ)結(jié)合大量環(huán)境評估試驗結(jié)果，建立了一整套針對钚氣溶膠在土壤中沉積及空氣中再懸浮特性的環(huán)境評估模型，并對眾多核試驗場、安全試驗場(安全試驗和钚材料特性試驗場)以及核事故發(fā)生區(qū)域钚氣溶膠的中長期環(huán)境危害進(jìn)行了系統(tǒng)評估。本文較為詳細(xì)地評述了钚氣溶膠再懸浮理論，并對比了典型核爆試驗場地、含钚材料的非核試驗場地和核武器事故污染區(qū)域的钚氣溶膠再懸浮數(shù)據(jù)，進(jìn)而對各類型污染區(qū)域的钚氣溶膠再懸浮的環(huán)境危害進(jìn)行了評估。

1 钚氣溶膠再懸浮理論

美國從20世紀(jì)50年代起就開展了含核材料爆轟試驗(核試驗及安全試驗)場地及周邊區(qū)域空氣和土壤中的钚氣溶膠濃度的測量。利弗莫爾的Anspaugh等[6]于20世紀(jì)70年代依據(jù)歷年來核試驗場的環(huán)境監(jiān)測結(jié)果,提出了钚氣溶膠在土壤中沉積和空氣中分布的一些規(guī)律：

(1) 試驗過后，試驗點及周邊區(qū)域空氣中的钚氣溶膠濃度會在短期內(nèi)快速衰減。試驗后100 h空氣中氣溶膠的平均濃度僅有爆轟煙云穩(wěn)定時刻濃度的百分之一至千分之一，表明絕大部分钚氣溶膠會迅速在土壤中沉積。

(2) 對試驗場空氣中钚氣溶膠濃度短期測量結(jié)果顯示，再懸浮的钚氣溶膠濃度受氣象條件和人類活動(針對污染土壤的凈化和移除)影響可能出現(xiàn)數(shù)量級的波動。

(3) 對試驗場空氣中钚氣溶膠濃度中期測量結(jié)果顯示，空氣中氣溶膠濃度的進(jìn)一步衰減受氣象條件和人為因素影響而呈現(xiàn)出一定的時間范圍，空氣中钚氣溶膠濃度的半衰期大約為5～10周。

(4) 試驗場空氣中钚氣溶膠濃度變化強(qiáng)烈地依賴于人為因素的擾動。具有10 a歷史的污染區(qū)在遭受人為擾動后空氣中钚氣溶膠濃度的半衰期仍可達(dá)到9個月；具有10～20 a歷史的污染區(qū)一旦遭到外來擾動仍是重要的放射性顆粒再懸浮源項。

(5) 無論是短期還是中長期污染區(qū)，空氣中钚氣溶膠測量結(jié)果顯示，再懸浮的钚氣溶膠顆粒中可吸入比率均為0.15～0.25[7]。

上述規(guī)律顯示钚氣溶膠再懸浮研究的重要性和復(fù)雜性。首先尺寸較小的氣溶膠顆粒更容易遭受外界擾動脫離土壤區(qū)域而再懸浮于空氣中，而再懸浮的钚氣溶膠可吸入比率是極高的(與Operation Roller Coaster四次模擬钚材料事故性爆轟試驗相當(dāng)[8])。因而如果污染土壤未經(jīng)過系統(tǒng)有效的凈化處理，放射性污染區(qū)的可吸入危害將具有長期性和隨機(jī)性等特點。Anspaugh等[6]以大氣物理學(xué)、地質(zhì)學(xué)和輻射劑量學(xué)為基礎(chǔ)，通過引入假設(shè)和約束條件，初步建立了用于評估放射性钚氣溶膠再懸浮的經(jīng)驗?zāi)Ｐ?。該氣溶膠再懸浮模型是建立在地質(zhì)學(xué)中的土壤侵蝕和沙土運動學(xué)基礎(chǔ)上的。由地表風(fēng)驅(qū)動的土壤運動主要有三種方式：地表蠕動(巖石碎片和土壤沿著受風(fēng)雨侵蝕的滑坡向下緩慢移動)、跳動和懸浮。顆粒在遭遇空氣流后突然垂直上升并獲得水平動量，而后由于重力作用重新回到土壤表面，以跳動方式運動的顆粒直徑約為50～500 μm，較大尺寸(500 μm～2 mm)顆粒的運動方式主要為地表蠕動，懸浮的顆粒尺寸小于100 μm，且沉降速度須小于地表風(fēng)的湍流渦旋速度。表征單位時間內(nèi)土壤中顆粒再懸浮能力的物理量為垂直通量(也稱為再懸浮釋放率)Q[Bq/(m2·s)]，Gillette等[9]最先提出其經(jīng)驗公式：

(1)

式中:ρ為空氣密度(g/m3);n為單位質(zhì)量空氣顆粒數(shù);z為垂直高度(m);KA為氣溶膠交換系數(shù)，近似等于渦流粘度K(m2/s)，即

KA≈K=kzu*

(2)

式中：k為von Karman常數(shù)，平滑地形和粗糙地形的k值分別為0.35和0.4;u*為氣流摩擦速度(湍流動量通量與空氣密度比值的平方根，m/s)。

Shinn對上述公式進(jìn)行了如下簡化[10]:

(3)

式中:C為高度z處空氣中的氣溶膠活度(Bq/m3)。

Shinn進(jìn)一步指出[10]，如果氣流速度足以產(chǎn)生氣溶膠的垂直通量，則按照1 m高度處歸一的氣溶膠濃度滿足隨高度z的冪指數(shù)分布：

(4)

式中：p為z的冪，由地表的物理過程決定，測量值為-0.35～-0.25。

結(jié)合公式(2)、(3)和(4)可得

Q=-pku*C

(5)

試驗顯示空氣中氣溶膠活度C在高度0.5～2 m范圍內(nèi)的漲幅僅為±20%，因此通常將Q定義為高度1 m處的氣溶膠垂直通量。公式(5)被稱為放射性氣溶膠的氣象通量梯度公式，是氣溶膠再懸浮的理論基礎(chǔ)。

在土壤體系中，經(jīng)驗觀測結(jié)果顯示,氣溶膠活度隨土層深度增加而呈指數(shù)衰減:

As=A0exp(-αz)

(6)

式中:As為單位質(zhì)量土壤中再懸浮氣溶膠活度(Bq/g);α為弛豫深度倒數(shù)(cm-1)。

Shinn注意到這一經(jīng)驗公式在淺表地層處氣溶膠濃度估計時存在顯著偏差，并指出其原因在于淺表土壤區(qū)與空氣區(qū)劇烈的混合過程，并進(jìn)一步給出單位質(zhì)量淺層土壤中再懸浮氣溶膠活度A0的經(jīng)驗修正公式[10]:

A0=S·exp(αz1/2)

(7)

式中:S為可測量獲得的單位質(zhì)量地表土壤中氣溶膠活度(Bq/g);z1為淺表土層深度(cm)，通常取2～2.5 cm范圍內(nèi)的值。

依據(jù)公式(6)和(7)，可確定單位面積土壤沉積活度D(Bq/m2)為

(8)

式中:ρ為土壤體密度，通常取(1.5±0.2)×106g/m3;h為沉積特征深度(cm)，h=(1/α)×exp(αz1/2)，通常取α∈(0.2，2.0) cm-1,則有h=5±1.5 cm。

綜上所述，通過試驗測得的氣流參量u*、土壤中氣溶膠參量S、空氣中氣溶膠參量C和A(單位質(zhì)量空氣中再懸浮氣溶膠活度)，可以利用公式(5)和(8)計算出Q和D，進(jìn)而推算出氣溶膠再懸浮經(jīng)驗?zāi)Ｐ椭械囊恍┲匾u估參數(shù)：

(1) 氣溶膠再懸浮比率R，表示單位時間表層土壤中氣溶膠再懸浮的比率(s-1)：

R=Q/D

(9)

(2) 氣溶膠再懸浮因子Sf，表示單位體積空氣中再懸浮氣溶膠濃度與單位面積土壤沉積活度的比值(m-1)

Sf=C/D

(10)

(3) 氣溶膠再懸浮增強(qiáng)因子Ef，表示單位質(zhì)量空氣中再懸浮氣溶膠活度與對應(yīng)土壤中沉積活度的比值(無量綱)

Ef=A/S

(11)

上式中，Sf和Ef是钚氣溶膠再懸浮評估中重要的參考系數(shù)，分別表示單位面積和單位質(zhì)量表層土壤中钚氣溶膠的再懸浮能力。通過匯總分析獲得各種類型污染區(qū)的Sf和Ef，可用于钚泄漏事件后污染區(qū)域空氣中再懸浮钚氣溶膠活度的快速評估。Shinn研究發(fā)現(xiàn)用Sf評估空氣中氣溶膠活度C[公式(10)]具有較大的誤差，其偏離系數(shù)(評估值幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差與幾何中值的比值)約為2～10，并提出采用Ef評估空氣中氣溶膠活度更為合理[11]，即

C=Ef·As·M

(12)

式中:M為空氣中氣溶膠的質(zhì)量載荷(μg/m3)。

依據(jù)公式(12)評估空氣中氣溶膠活度C的偏離系數(shù)將小于2。前文已指出在穩(wěn)定氣象條件下，空氣中氣溶膠活度C會隨著時間衰減，而Langham[12]最早提出氣溶膠再懸浮因子Sf隨時間t的指數(shù)衰減公式為

Sf(t)=Sf(0)exp(-λt)

(13)

這里假定土壤沉積活度D為常數(shù)，λ為空氣中氣溶膠活度的半衰期(s-1)。采用公式(13)確定空氣中隨時間變化的氣溶膠活度僅適用于污染區(qū)的短期評估，對時間尺度超過1 a的陳舊污染區(qū)域，該公式的評估值明顯低于試驗觀測值。為此，Anspaugh[6]等提出了適用于陳舊污染區(qū)評估的經(jīng)驗修正公式:

(14)

這里，λ=0.15s-1，t以天為單位，再懸浮因子初始值Sf(0)近似為10-4m-1。

利用上述經(jīng)驗?zāi)Ｐ团c眾多污染區(qū)測量結(jié)果進(jìn)行比對，可以建立各類污染區(qū)氣溶膠再懸浮比率、再懸浮因子和再懸浮增強(qiáng)因子等重要參數(shù)的數(shù)據(jù)庫，進(jìn)而對各類放射性污染區(qū)的氣溶膠短期及中長期環(huán)境濃度進(jìn)行快速評估。

由于缺乏系統(tǒng)理論的支持及大量假設(shè)條件的引入，氣溶膠再懸浮評估模型尚有諸多不足亟待解決：①評估參數(shù)的不確定度較大。Shinn等[13]指出即使無法繼續(xù)降低評估體系的不確定度，也至少需要進(jìn)一步弄清不同類型污染源以及參數(shù)的變化對钚氣溶膠再懸浮風(fēng)險評估的影響；②氣溶膠顆粒在土壤中沉積的機(jī)理尚不明確。未來氣溶膠再懸浮研究應(yīng)沿著經(jīng)驗?zāi)Ｐ团c現(xiàn)場測量相結(jié)合、用試驗數(shù)據(jù)修正經(jīng)驗公式的方向發(fā)展，而建立氣溶膠再懸浮的系統(tǒng)理論框架是開展輻射污染區(qū)環(huán)境危害高精度評估的終極設(shè)想。

2 典型污染區(qū)的钚氣溶膠再懸浮環(huán)境危害評估

钚氣溶膠再懸浮環(huán)境危害評估的經(jīng)驗?zāi)Ｐ驮?0世紀(jì)70年代中后期逐步完善并實用化，在之后的20多年間利弗莫爾的健康與環(huán)境評估組在Shinn的領(lǐng)導(dǎo)下組織和參與了眾多核污染區(qū)域的放射性氣溶膠再懸浮環(huán)境危害評估，這些污染場景包括：馬歇爾群島(美國在太平洋的核試驗場，主要包括Bikini、Enewetak和Rongelap3座環(huán)礁)[11]、內(nèi)華達(dá)試驗場(美國本土最大的綜合性核試驗場，涉及熱核試驗、安全試驗和钚材料特性試驗，主要包括GMX、L.Feller2、Palanquin和钚山谷4個場地)[14]、Tonopah試驗場(位于內(nèi)華達(dá)州，著名的OperationRollerCoaster模擬核事故爆轟試驗場地)[11]、Maralinga試驗場(位于澳大利亞，英國的核試驗場)[15]、SavannahRiver實驗室(南加利福尼亞州H區(qū)，钚材料特性試驗場)[11]、Johnston環(huán)礁(位于夏威夷群島，核導(dǎo)彈發(fā)射事故區(qū))[16]、切爾諾貝利-普里皮亞濟(jì)地區(qū)(烏克蘭，核電站事故區(qū)域)[17]和Palomares(西班牙，B-52空中爆炸-核材料泄漏事故)[18]等。進(jìn)行钚氣溶膠再懸浮環(huán)境危害評估的目的是獲得陳舊污染區(qū)域人類潛在輻射危害的必要信息和對穩(wěn)定及擾動條件下土壤中氣溶膠的湍流傳輸特性。三類典型的钚泄漏污染區(qū)分別是核爆試驗場地、含钚材料的非核試驗場地和核武器事故污染區(qū)域，通過對比三類污染區(qū)的钚氣溶膠再懸浮環(huán)境危害評估結(jié)果，可以明確不同類型钚泄漏事件對環(huán)境及人體輻射危害的嚴(yán)重程度。

利弗莫爾的健康與環(huán)境評估組(Shinn組)對內(nèi)華達(dá)試驗場的钚氣溶膠再懸浮環(huán)境危害評估完成于1986年[13]，主要包括4個區(qū)域：GMX、钚山谷、L.Feller2和Palanquin，前兩個區(qū)域為非核試驗場地，涉及安全試驗和钚材料特性試驗，后兩個區(qū)域為核試驗場地，評估時間距離钚泄漏事件已平均過去20～30a。對污染區(qū)的氣溶膠再懸浮特性進(jìn)行評估需首先進(jìn)行相應(yīng)的場地測量獲得初始數(shù)據(jù)，Shinn組利用一臺底部開口的便攜式風(fēng)洞(長10m，直徑0.75m)測量了穩(wěn)定狀態(tài)下的垂直通量Q?？諝庵械念袣馊苣z活度C主要通過高容量空氣采樣器、串級沖擊采樣器和光學(xué)顆粒計數(shù)器實現(xiàn)監(jiān)測，前兩種儀器還可以用來測量空氣中钚氣溶膠的質(zhì)量載荷M，以進(jìn)一步確定空氣中單位質(zhì)量再懸浮钚氣溶膠活度A，精度達(dá)到0.003Bq，沖擊采樣器可同時獲得钚氣溶膠顆粒尺寸分布，光學(xué)顆粒計數(shù)器可用以測量低尺度的環(huán)境背景濃度。

Shinn組對4個場地進(jìn)行了為期一個月(1982年7月)的短期測量，這一時段土壤最為干燥，風(fēng)化侵蝕程度最高。首先經(jīng)大氣采樣獲得垂直通量Q以及相關(guān)氣象參數(shù)(u*和p)，并經(jīng)土壤收集分析獲得單位質(zhì)量土壤中钚氣溶膠活度S，進(jìn)而通過數(shù)值計算得到钚氣溶膠的空氣活度C、土壤活度D、再懸浮率R、再懸浮因子Sf和再懸浮增強(qiáng)因子Ef等數(shù)據(jù),試驗測量及數(shù)值計算的結(jié)果見表1[14]。由表1可見：非核試驗場的再懸浮因子Sf和再懸浮增強(qiáng)因子Ef平均比核試驗場高2～3個數(shù)量級，其原因在于核爆炸產(chǎn)生的放射性钚氣溶膠主要以大尺寸的晶狀固體顆粒穩(wěn)定沉積在土壤中，因而其再懸浮的幾率很低；在4個污染區(qū)域中钚山谷區(qū)域的钚氣溶膠再懸浮率R、再懸浮因子Sf和再懸浮增強(qiáng)因子Ef均最高，原因在于該區(qū)域土壤的侵蝕度最大；4個污染區(qū)的钚氣溶膠顆粒分布均為正態(tài)分布，可吸入率RF相似(0.1～0.14);在針對內(nèi)華達(dá)試驗場的系統(tǒng)評估中，最重要的發(fā)現(xiàn)即為雖然钚山谷區(qū)域的單位質(zhì)量土壤中钚氣溶膠活度S遠(yuǎn)低于GMX和Palanquin區(qū)域，然而由于土壤的侵蝕度最高，導(dǎo)致钚山谷區(qū)域钚氣溶膠再懸浮的垂直通量Q和空氣中钚氣溶膠的質(zhì)量載荷M是4個污染區(qū)中最高的。

表1 內(nèi)華達(dá)試驗場钚氣溶膠再懸浮數(shù)據(jù)

注：AMAD為活度中值空氣動力學(xué)直徑(μm);RF為可吸入率(%)。

Shinn組進(jìn)一步對Palanquin試驗場進(jìn)行了為期4年的長期評估，具體研究了空氣中钚氣溶膠再懸浮的各項參數(shù)隨時間的變化情況。首先钚氣溶膠顆粒尺寸分布隨季節(jié)的變化非常微弱，活度中值空氣動力學(xué)直徑(AMAD)為2.5μm，幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.8μm。然而空氣中钚氣溶膠活度C隨時間的變化卻是劇烈的,該組對GMX區(qū)域距離試驗點3.2km的位置進(jìn)行了為期1a的采樣測量[13]，結(jié)果表明(見圖1)：在夏季最干燥的月份空氣中钚氣溶膠的質(zhì)量載荷M最大(30μg/m3),1月份最小(8μg/m3);單位質(zhì)量空氣中再懸浮钚氣溶膠活度A卻在三四月份間達(dá)到峰值(0.26Bq/g),7月份至來年1月份為最小值(0.04Bq/g)；空氣中钚氣溶膠質(zhì)量載荷M和單位質(zhì)量空氣中再懸浮氣溶膠活度A的不協(xié)調(diào)導(dǎo)致空氣中的钚氣溶膠活度C分別在三四月份間和11月份至來年1月份間達(dá)到峰值和谷值(3.1×10-6Bq/m3和3.7×10-7Bq/m3)。此外，對Palanquin核試驗區(qū)域的評估顯示，單位質(zhì)量空氣中再懸浮钚氣溶膠活度A未出現(xiàn)上述隨季節(jié)的變化情況[13]，這表明非核試驗區(qū)空氣中钚氣溶膠再懸浮特性隨環(huán)境條件的改變較核試驗區(qū)敏感。

1977年P(guān)alanquin區(qū)域發(fā)生了一次野外火災(zāi)，Shinn組通過火災(zāi)前后的對比評估，發(fā)現(xiàn)火災(zāi)區(qū)域空氣中钚氣溶膠活度C比平時增加了12倍，單位質(zhì)量空氣中懸浮氣溶膠活度A增加了3倍，空氣中钚氣溶膠質(zhì)量載荷M由平時的7.3μg/m3增加至23μg/m3，钚氣溶膠顆粒尺寸分布未發(fā)生明顯改變；此外，該組還在GMX區(qū)域進(jìn)行了各種類型的土壤擾動試驗[19]，钚氣溶膠再懸浮增強(qiáng)因子Ef的試驗結(jié)果見表2。表2中Ef值可直接反映钚氣溶膠再懸浮的劇烈程度，結(jié)果顯示經(jīng)過自然或人為擾動的非核試驗區(qū)表層土壤中沉積钚氣溶膠顆粒的再懸浮能力將平均增大2～7倍。

表2 GMX污染區(qū)域土壤擾動試驗中钚氣溶膠再懸浮增強(qiáng)因子Ef數(shù)據(jù)

綜合內(nèi)華達(dá)試驗場的評估數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)：非核試驗污染區(qū)潛在的钚氣溶膠再懸浮危害遠(yuǎn)高于核試驗污染區(qū)，且其各項钚氣溶膠再懸浮參數(shù)隨環(huán)境條件的變化非常敏感，需要對每一個區(qū)域每一時期進(jìn)行區(qū)別對待并系統(tǒng)評估；無論是自然因素還是人為擾動均可能導(dǎo)致陳舊輻射污染區(qū)域的各項钚氣溶膠再懸浮參數(shù)出現(xiàn)顯著增大。

除了核武器及核裝置試驗，核武器事故是另一類典型的钚泄漏事件。1966年1月17日，美國空軍一架B-52戰(zhàn)略轟炸機(jī)在西班牙東南濱海小鎮(zhèn)帕洛瑪雷上空與一架KC-130加油機(jī)相撞并發(fā)生爆炸，機(jī)上攜帶四枚核彈中的三枚墜落在小鎮(zhèn)郊外(另一枚墜海)，其中兩枚在與地面撞擊時發(fā)生高能炸藥化學(xué)爆炸，核彈中裝載的钚材料瞬間氣溶膠化并隨爆炸煙團(tuán)散布于周邊560英畝的灌木臺地、農(nóng)場及城鎮(zhèn)區(qū)域。1966年5月對該區(qū)域進(jìn)行土壤凈化作業(yè)時發(fā)現(xiàn)局部重度污染區(qū)土壤中钚氣溶膠沉積活度D達(dá)到驚人的1.18 MBq/m2,凈化作業(yè)人員依據(jù)土壤中的钚氣溶膠沉積活度不同將污染區(qū)域10～30 cm厚的土壤全部犁除并裝罐海運至美國封存[20]。1993年受西班牙政府的委托利弗莫爾的Shinn組對帕洛瑪雷核事故區(qū)進(jìn)行了钚氣溶膠再懸浮環(huán)境危害評估。在評估中該組接管了當(dāng)?shù)赜晌靼嘌繡IEMAT機(jī)構(gòu)搭建的氣象觀測點并在各觀測位置安裝了高容量空氣采樣器和串級沖擊采樣器，此外更先進(jìn)的超高容量空氣采樣器和便攜式等速顆粒累加器也投入使用,總共采樣分析了1.85×105m3的空氣樣本。在這次測量評估時使用的大氣采樣陣列已可進(jìn)行單日晝夜間空氣中钚氣溶膠的活度對比分析。圖2為對帕洛瑪雷核事故區(qū)Plot 2-1位置(CIEMAT氣象實驗站)單日晝夜間空氣中钚氣溶膠質(zhì)量載荷M的監(jiān)測結(jié)果。由圖2可見,該核事故區(qū)晝間空氣中的钚氣溶膠質(zhì)量載荷遠(yuǎn)高于夜間，出現(xiàn)這一結(jié)果的原因在于晝夜間氣象穩(wěn)定度的差異[21]。

Shinn組進(jìn)一步在帕洛瑪雷核事故區(qū)Plot 2-1位置進(jìn)行了為期12 d的持續(xù)采樣，獲得了相關(guān)钚氣溶膠再懸浮數(shù)據(jù)見表3。由表3可知，帕洛瑪雷核事故區(qū)經(jīng)過凈化作業(yè)后，土壤中钚氣溶膠沉積活度D降為35 kBq/m2，僅約為事故發(fā)生后短期土壤評估結(jié)果的百分之一；對比內(nèi)華達(dá)試驗場的數(shù)據(jù)可知，帕洛瑪雷核事故區(qū)钚氣溶膠再懸浮因子Sf與GMX區(qū)相近，钚氣溶膠再懸浮增強(qiáng)因子Ef略低于非核試驗場但仍遠(yuǎn)高于核試驗場[22]。

表3 帕洛瑪雷核事故區(qū)钚氣溶膠再懸浮數(shù)據(jù)

將上述5處污染區(qū)钚氣溶膠再懸浮評估結(jié)果中的钚氣溶膠空氣活度C匯總,并結(jié)合美國能源部公布[16]的公共環(huán)境中钚氣溶膠空氣活度允許峰值和輻射作業(yè)環(huán)境中钚氣溶膠空氣活度允許峰值進(jìn)行對比，列于表4中。由表4可知：上述5處陳舊輻射污染區(qū)的钚氣溶膠空氣活度C遠(yuǎn)低于輻射作業(yè)環(huán)境中钚氣溶膠空氣活度允許峰值；除GMX區(qū)和钚山谷區(qū)外，另3處污染區(qū)钚氣溶膠空氣活度均遠(yuǎn)低于美國公共環(huán)境中钚氣溶膠空氣活度允許峰值，也即說明理論上內(nèi)華達(dá)的核試驗場及帕洛瑪雷核事故區(qū)域的大氣環(huán)境中钚氣溶膠活度已達(dá)到公共活動標(biāo)準(zhǔn)。

表4 不同污染區(qū)钚氣溶膠空氣活度C對比表

3 結(jié) 論

(1) 钚氣溶膠再懸浮的經(jīng)驗?zāi)Ｐ涂梢暂^為準(zhǔn)確、快速地確定陳舊輻射污染區(qū)在土壤穩(wěn)定時期、自然和人為擾動時期钚氣溶膠再懸浮的劇烈程度。

(2) 非核試驗污染區(qū)潛在的钚氣溶膠再懸浮環(huán)境危害遠(yuǎn)高于核試驗污染區(qū)，且其各項钚氣溶膠再懸浮參數(shù)隨環(huán)境條件的變化非常敏感。通過開展亞臨界爆轟試驗、含钚材料沖擊加載試驗、钚氣溶膠外場擴(kuò)散試驗以及钚材料事故性泄漏的污染區(qū)域研究，可確定钚氣溶膠源項致環(huán)境危害的高危區(qū)域。其中對于重復(fù)使用型含钚材料試驗場地的再懸浮钚氣溶膠濃度需要進(jìn)行較長時間的重點監(jiān)測。

(3) 土壤侵蝕度是決定污染區(qū)氣溶膠再懸浮劇烈程度的內(nèi)因，對于污染區(qū)高侵蝕度的局部區(qū)域需要進(jìn)行钚氣溶膠再懸浮的重點監(jiān)測。

(4) 自然和人為擾動會促使污染區(qū)域短期內(nèi)氣溶膠再懸浮加劇，除核試驗場地外，钚泄漏污染區(qū)钚氣溶膠再懸浮程度將在每年三四月份間達(dá)到峰值。

(5) 各污染區(qū)再懸浮钚氣溶膠的顆粒尺寸分布是類似的，即無法通過測量顆粒尺寸分布來確認(rèn)钚氣溶膠再懸浮的劇烈程度，但保守認(rèn)為再懸浮钚氣溶膠體系的可吸入比率為0.25。

(6) 典型陳舊核污染區(qū)再懸浮钚氣溶膠對人類造成的可吸入危害是可控的，可通過移除高活度土壤及相關(guān)凈化作業(yè)將钚泄漏區(qū)域的輻射危害大幅降低，使得污染區(qū)域的钚氣溶膠再懸浮活度遠(yuǎn)低于環(huán)境允許標(biāo)準(zhǔn)。

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Environmental Evaluation of Plutonium Contaminated Sites Based on Aerosol Resuspension Model

LIU Wenjie,JIANG Qingyu

(InstituteofFluidPhysics,ChinaAcademicofEngineeringPhysics,Mianyang621900,China)

The plutonium material within the weapons grade nuclear devices will exist in the form of plutonium aerosol,which is released from the source-term and deposits in the soil after nuclear tests or accidents.Due to the natural and artificial perturbation,the plutonium aerosols deposited in the soil will resuspend into the air again.The assessment of plutonium aerosol resuspension of the dated radioactively contaminated regions will provide instructional data for studying the concentration fluctuation of plutonium aerosol in the environment and the related edaphic cleanup,which can make up the deficiency of aerosol diffusion model in evaluating the environmental hazards of dated plutonium contaminated regions.By comparing the resuspension parameters of plutonium aerosolization in typical dated nuclear contaminated areas,including nuclear test sites and a nuclear accident area,this paper finds out that the soil eroding is the intrinsic factor of plutonium aerosol resuspension;the airborne contaminated concentration of plutonium aerosol resuspension in the non-nuclear test site is much higher than that in the nuclear test sites;natural and human disturbance will cause in the short term drastic fluctuation of the airborne contaminated concentration in dated radioactively contaminated regions;through soil purification,plutonium aerosol resuspension concentration in the pollution areas can drop to meet the related environment standard.

plutonium aerosol;resuspension;nuclear test;nuclear accident;environmental evaluation

1671-1556(2015)01-0110-07

2014-04-29

2014-11-30

國家自然科學(xué)基金項目(21307119)

劉文杰(1982—)，男，博士，副研究員，主要從事核事故應(yīng)急響應(yīng)和放射性污染防治工作。E-mail:wjliu@mail.ustc.edu.cn

X822.7

A

10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2015.01.020