陳 強，梅 琨，朱慧敏，蔡賢雷，張明華，2

1．溫州醫(yī)科大學(xué)水環(huán)境應(yīng)用技術(shù)研究所，浙江 溫州 325035

2．加州大學(xué)戴維斯分校陸地、大氣與水資源系，美國戴維斯 CA 95616

顆粒物泛指以固態(tài)或液態(tài)懸浮在氣體中的氣溶膠粒子。當(dāng)顆粒物的空氣動力學(xué)當(dāng)量直徑小于或等于 2.5 μm時，則被定義為細(xì)顆粒物，即PM2.5，也稱可入肺顆粒物。細(xì)顆粒物在地球大氣成分中組分很少，但由于其對人體健康、大氣環(huán)境可能帶來的嚴(yán)重危害，已引起政府和公眾的極大關(guān)注。流行病學(xué)研究證實，顆粒物會對呼吸系統(tǒng)和心血管系統(tǒng)造成傷害，導(dǎo)致肺癌、心血管疾病、出生缺陷甚至過早死亡［1-2］。當(dāng)大氣中PM2.5濃度每增加10 μg/m3時，人的總死亡風(fēng)險會上升4%［3］。大氣環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域研究發(fā)現(xiàn)，細(xì)顆粒物是大氣能見度下降的主要原因，在部分地區(qū)對消光系數(shù)的貢獻(xiàn)可達(dá)80%以上［4］。此外，PM2.5還會給氣候變化、植物生長和生態(tài)系統(tǒng)帶來一定影響［5］。

國外20世紀(jì)80年代初便已系統(tǒng)開展了對細(xì)顆粒物的研究［6-7］，并制定了嚴(yán)格的國家空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)對污染源加以控制。中國相關(guān)研究起步較晚，大多數(shù)研究側(cè)重PM2.5的化學(xué)組成［8-9］、來源解析［10-11］以及其與氣象因子之間的關(guān)系［12］。胡偉等［13］通過在廣州地區(qū)采樣，從 PM2.5的化學(xué)構(gòu)成角度分析了廣州2010年亞運會期間顆粒物的污染特征。由于細(xì)顆粒物污染具有明顯空間性和時效性，針對某一地區(qū)或某一時段進(jìn)行的PM2.5濃度相關(guān)研究，并不能簡單套用到另一區(qū)域。Shi等［14］在研究香港地區(qū)PM2.5變化特征時發(fā)現(xiàn)，觀測期間PM2.5濃度在早晚人行高峰期呈顯著的雙峰模式，且工作日污染比周末更為嚴(yán)重，證明局部PM2.5濃度受人類活動影響較大。而在黃鶴等［15］對天津市顆粒物污染的研究中，發(fā)現(xiàn)天津地區(qū)工作日與周末期間污染物并未出現(xiàn)顯著差別。

此外，傳統(tǒng)研究普遍通過大氣環(huán)境定點監(jiān)測的方式獲取城市PM2.5濃度，然而各監(jiān)測點觀察結(jié)果只能表征其周圍一定半徑范圍內(nèi)的PM2.5分布情況，難以直觀反映整個區(qū)域的污染特征，為此需要借助空間插值方法和模型對城市連續(xù)空間曲面PM2.5濃度進(jìn)行模擬與預(yù)測。關(guān)于空間插值，常用方法有反距離權(quán)重、趨勢面、克里格插值等［16-17］。關(guān)于PM2.5的預(yù)測模型，目前主要有數(shù)值模型和統(tǒng)計模型兩種。翟崇治［18］利用Calpuff模型，結(jié)合地形數(shù)據(jù)、氣象數(shù)據(jù)、污染源數(shù)據(jù)，對重慶主城區(qū)的灰霾進(jìn)行了模擬和預(yù)測，得到較為可靠的結(jié)果。同類模型如多尺度空氣質(zhì)量模型(Models-3/CMAQ)在國外也得到良好應(yīng)用。由于數(shù)值模型復(fù)雜，對數(shù)據(jù)要求嚴(yán)格，在一些基礎(chǔ)資料缺乏地區(qū)的應(yīng)用往往受限。統(tǒng)計模型則體現(xiàn)了自身的經(jīng)濟易用性。在新興的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型(BP-ANN)應(yīng)用中，孫德智［19］選取氣象因子對北京城區(qū)夏季O3濃度進(jìn)行短期預(yù)測，取得較好的預(yù)測結(jié)果。同類文獻(xiàn)［20-23］亦表明，以氣象因子等為參數(shù)的 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型在大氣抽樣預(yù)測中，容易實現(xiàn)精準(zhǔn)預(yù)測，且精度優(yōu)于回歸模型等其他統(tǒng)計預(yù)測方法。

為此，本研究以中西部重工業(yè)城市鄭州為研究對象，利用統(tǒng)計學(xué)原理和地理信息系統(tǒng)(GIS)技術(shù)，分析了鄭州市PM2.5的時空分布特征，并結(jié)合氣象因子建立BP-ANN模型，對鄭州市PM2.5濃度污染進(jìn)行短期預(yù)測模擬，為公眾更好地了解鄭州地區(qū)顆粒物污染現(xiàn)狀及職責(zé)部門制定針對性防治措施提供理論依據(jù)。

1 鄭州區(qū)域概況及數(shù)據(jù)采集

鄭州市位于河南省中北部，地理區(qū)域范圍為東經(jīng) 112°42'～114°14'、北緯 34°16'～34°58'，北臨黃河，西依嵩山，東、南接黃淮平原。鄭州市市區(qū)位于平原地帶，地表起伏平緩。目前該市共設(shè)有9個大氣監(jiān)測站，包括市監(jiān)測中心、河醫(yī)大、煙廠、鄭紡機、銀行學(xué)校、供水公司、經(jīng)開區(qū)管委、四十七中，以及1個對比監(jiān)測站崗里水庫。2012年12月市環(huán)保局正式對公眾發(fā)布9個監(jiān)測站點數(shù)據(jù)。本研究中，所用PM2.5數(shù)據(jù)采集自國家環(huán)保部推出的“全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺”，記錄時段為2013年8月17日—12月31日，每天連續(xù)24 h監(jiān)測，所采集數(shù)據(jù)為每小時平均值。同期地面溫度、相對濕度、平均海平面氣壓、風(fēng)速、降雨量等氣象資料來自美國Weather Underground公司網(wǎng)站存檔數(shù)據(jù)和中國氣象科學(xué)數(shù)據(jù)共享中心。此外，基礎(chǔ)地理數(shù)據(jù)主要包括各測站經(jīng)緯度坐標(biāo)、鄭州市基礎(chǔ)地圖(ArcGIS Online數(shù)據(jù))等。

2 研究方法與原理

2.1 PM2.5時空分布分析

由各測站PM2.5小時濃度計算對應(yīng)時段鄭州市總體污染水平，利用單變量方差分析方法［24］，對鄭州市PM2.5濃度日變化特征和周末效應(yīng)進(jìn)行研究。為降低缺失數(shù)據(jù)的干擾，對每天觀測數(shù)據(jù)量少于12組的予以舍去。

結(jié)合地理數(shù)據(jù)，利用GIS空間分析中的反距離權(quán)重(IDW)算法［25］對各監(jiān)測站PM2.5濃度進(jìn)行插值，模擬出該市細(xì)顆粒物污染空間分布等級，并在GIS系統(tǒng)(ArcGIS 10.0)中進(jìn)行可視化表達(dá)。

式中:zp是未知點p的估計值;zi是控制點i的z值，具體在本研究中即各測站的PM2.5濃度;di是控制點i與點p間的距離;n是在估算中用到的控制點數(shù)目;k是確定的冪。

2.2 BP-ANN預(yù)測模型構(gòu)建

2.2.1 訓(xùn)練數(shù)據(jù)準(zhǔn)備

選擇鄭州市每日的平均氣溫、相對濕度、風(fēng)速、平均海平面氣壓、日照時數(shù)5項因子，考慮到降雨對PM2.5污染的沖刷作用及兩日間的關(guān)聯(lián)效應(yīng)，添加了五日內(nèi)降雨量、前一日的PM2.5濃度均值2個變量共7項指標(biāo)作為BP-ANN預(yù)測模型的輸入因子，由各測站小時實測數(shù)據(jù)計算整個鄭州市日平均PM2.5濃度，作為輸出因子。

所有輸入/輸出數(shù)據(jù)采集自2013年8—12月，以日為單位共得到137組樣本。隨機抽取80%(N=106)作為訓(xùn)練數(shù)據(jù)，用于構(gòu)建BP-ANN預(yù)測模型;將剩余20%(N=31)作為模型的驗證數(shù)據(jù)。對所有數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化，限定在［－1，1］區(qū)間內(nèi)，以消除各維數(shù)據(jù)間的數(shù)量級差別。

2.2.2 預(yù)測模型的構(gòu)建與訓(xùn)練

Robert Hecht-Nielsen證明，在不限制隱含層節(jié)點數(shù)的情況下，含有一個隱含層的3層BP網(wǎng)絡(luò)可以實現(xiàn)任意非線性映射［26］。本研究即采用此種結(jié)構(gòu)，通過模型自動尋優(yōu)確定隱含層最佳節(jié)點數(shù)為14，構(gòu)建PM2.5濃度BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型結(jié)構(gòu)，其中傳遞函數(shù)、學(xué)習(xí)算法等具體網(wǎng)絡(luò)參數(shù)設(shè)置見表1。所有過程均通過Matlab編程實現(xiàn)。IDW插值是GIS中常用的精確插值方法，基本原理是假設(shè)未知值的點受近距離控制點的影響比遠(yuǎn)距離控制點的影響更大，其通用方程為

表1 BP-ANN預(yù)測模型的結(jié)構(gòu)參數(shù)

2.2.3 模型評價與驗證

對所構(gòu)建的BP-ANN模型，通過擬合一致性指標(biāo)(D)［27］、相關(guān)系數(shù)(r)、平均偏差(MBE)、平均絕對誤差(MAE)、均方根誤差(RMSE)共5項因子(各自計算公式見式(2)～式(6))進(jìn)行模型評價。同時采用逐步回歸方法，構(gòu)建一個多元線性模型用于比較。利用驗證數(shù)據(jù)分別檢驗兩模型的擬合度和穩(wěn)定性。

式(2)～ 式(6)中:Oi為 PM2.5濃度實測值，為PM2.5濃度實測值的平均值，Pi為PM2.5濃度預(yù)測值，為PM2.5預(yù)測值的平均值。

3 結(jié)果與討論

3.1 PM2.5濃度日變化特征

圖1給出了周末、工作日與國慶節(jié)不同時期PM2.5濃度的日變化趨勢。從相似性角度分析，各時期細(xì)顆粒物污染日變化均具有明顯單峰分布特征，日平均波動幅度為37%，變化顯著。從早晨開始，隨著人類活動的加劇，機動車燃料不完全燃燒，PM2.5濃度逐漸積累并于上午11:00左右出現(xiàn)峰值;此外，觀測期間以秋冬兩季為主，水平方向上靜風(fēng)現(xiàn)象及垂直方向上逆溫現(xiàn)象經(jīng)常發(fā)生，亦加重了清晨后污染物的累積。隨著白天太陽輻射逐漸增強，近地面大氣混合層高度增加，為顆粒物的擴散提供了有利條件，導(dǎo)致下午13:00—17:00污染逐步減輕。夜間23:00、0:00時PM2.5濃度較高，可能與夜間行駛的機動車多為柴油重型車有關(guān)。

圖1 鄭州市總體PM2.5濃度日變化趨勢及周末效應(yīng)研究

從差異性角度分析，國慶節(jié)期間鄭州市整體細(xì)顆粒物污染日變化顯著，高出周末和工作日平均污染濃度的32.8%，這可能與長假出行車輛增多關(guān)系密切。據(jù)不完全統(tǒng)計，2013年國慶節(jié)期間鄭州主要高速收費站車流量達(dá)230萬輛以上，共接待游客995萬人次，遠(yuǎn)高于平日。通過單變量方差分析和成對比較(表2)，可以認(rèn)為周末、工作日均與國慶節(jié)時期的PM2.5濃度均值有顯著差異(P＜0.01)，國慶節(jié)期間空氣污染更為嚴(yán)重。工作日與周末兩個時期在圖1中相比，PM2.5濃度表現(xiàn)出前者高后者低的現(xiàn)象，這可能是由于工作日交通流量大、市民出行頻繁，周末人類活動程度相對較低所致;然而從統(tǒng)計學(xué)角度分析，兩者總體均值無顯著差異(P=0.146＞0.05)，尚不能認(rèn)為鄭州地區(qū)PM2.5濃度存在明顯“周末效應(yīng)［28］”。出現(xiàn)該結(jié)果的原因則可能是抽樣誤差的偶然性，導(dǎo)致犯了統(tǒng)計學(xué)中的“取偽”錯誤［29］，后期可通過延長觀測時期來增加樣本量加以改善。

表2 成對比較

3.2 PM2.5濃度空間變化特征

采用IDW算法，通過ArcGIS軟件中的空間分析模塊對已知監(jiān)測站進(jìn)行插值，生成鄭州地區(qū)PM2.5濃度連續(xù)曲面，進(jìn)行符號化處理后得到鄭州市細(xì)顆粒物污染空間分布圖(圖2)，并對9個測站數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計分析(表3)。

分析圖2、表3可知，觀測期間鄭州市以金水區(qū)、管城回族區(qū)為兩個污染中心，其中鄭紡機、經(jīng)開區(qū)管委兩測站 PM2.5平均濃度最高，分別達(dá)(138.3±92.0)μg/m3、(130.3 ± 76.8)μg/m3，與2012年國家制定的《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)日均二級濃度限值75 μg/m3相比，兩者的超標(biāo)天數(shù)均為102 d，占74.5%;二七區(qū)(河醫(yī)大測站附近)污染程度較低，超標(biāo)率為37.2%;位于遠(yuǎn)郊的對比監(jiān)測點崗里水庫，其平均PM2.5濃度并未隨距市中心的距離增大而降低，反而基本持平于觀測期間鄭州市109.4 μg/m3的總體污染水平。

圖2 觀測期間鄭州市PM2.5污染分布圖

表3 鄭州市各測站觀測期間PM2.5日均濃度描述統(tǒng)計

結(jié)合本研究觀測時期特點，城郊及北部農(nóng)村谷類、豆類農(nóng)作物在夏秋兩季正值收獲時節(jié)，秸稈焚燒現(xiàn)象時有發(fā)生［30］，且崗里水庫附近戶外燒烤成風(fēng)，均對該地區(qū)PM2.5濃度存在重要貢獻(xiàn);市中心地帶受11月開始的燃煤供暖、密集交通、其他點源污染影響，污染物排放增加，且觀測期間鄭州市大氣環(huán)境經(jīng)常性處于穩(wěn)定狀態(tài)，湍流運動不明顯，空氣對流運動弱，不易于污染物的擴散稀釋，以及由此生成的二次硫酸鹽、二次硝酸鹽等粒子增多，造成了更為嚴(yán)重的二次污染。此外，觀測期間，鄭州城區(qū)多處進(jìn)行的地鐵施工、大型建筑施工等建設(shè)所產(chǎn)生的揚塵、水泥塵對PM2.5濃度貢獻(xiàn)也不容忽視。根據(jù)鄭州市環(huán)保局統(tǒng)計數(shù)據(jù)，鄭州市燃煤對霧霾的平均貢獻(xiàn)率為41%，其次為揚塵、機動車尾氣，分別占28%、24%。

3.3 BP-ANN模型驗證

表4給出了構(gòu)建BP-ANN模型的輸入因子與輸出因子間的Pearson相關(guān)系數(shù)，除五日內(nèi)降雨量因子外，其余因子均通過了顯著性檢驗(P＜0.05)。結(jié)合具體氣象數(shù)據(jù)，所有測站最大的PM2.5濃度值均出現(xiàn)在風(fēng)速低于1 m/s、能見度低于1 km、持續(xù)濃霧的天氣中，而最小的PM2.5濃度值則出現(xiàn)在降雨過后的1—4 d內(nèi)、風(fēng)速大于3.3 m/s、能見度大于15 km的晴天，表明PM2.5濃度在一定程度上受氣象條件影響，驗證了通過氣象數(shù)據(jù)預(yù)測細(xì)顆粒物污染程度的合理性。

表4 預(yù)測因子與目標(biāo)值間的相關(guān)系數(shù)

為了更好驗證所構(gòu)建BP-ANN模型的優(yōu)劣，采用逐步回歸方法，在SPSS中構(gòu)建多元線性回歸模型用于比較，其最優(yōu)方程為

式中:x1為由各測站計算出的整個鄭州市前一日PM2.5平均濃度(μg/m3)，x2為風(fēng)速(km/h)，x3為平均海平面氣壓(hPa)。

分別將31組驗證數(shù)據(jù)帶入BP-ANN模型和逐步回歸模型，對各模型的預(yù)測值和實際監(jiān)測值進(jìn)行對比，結(jié)果如圖3、圖4所示。

通過計算兩模型的評價指標(biāo)發(fā)現(xiàn)(見表5)，在建模階段，BP-ANN模型的擬合一致性指標(biāo)取值(D=0.944)更接近于1，表明在建模階段該取值更好地學(xué)習(xí)了樣本規(guī)律;在驗證階段，兩模型與觀測值的Pearson系數(shù)相近，但多元線性回歸模型的一致性指標(biāo)(D=0.794)低于 BP-ANN模型(D=0.854)，且其平均偏差和均方根誤差均高于后者;分析整個過程(圖5)，所構(gòu)建的BP-ANN模型的預(yù)測結(jié)果與實際監(jiān)測值的線性擬合能力(R2=0.759)優(yōu)于回歸模型(R2=0.667)。綜上，所構(gòu)建的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測結(jié)果能更為精確地模擬鄭州市細(xì)顆粒物污染濃度的分布，擬合效果更好。

從圖3、圖4亦可看出，在驗證樣本觀測日期為2013年12月18、26日處，兩模型預(yù)測結(jié)果擬合度較差。結(jié)合同期氣象數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)12月16—25日均為濃霧天氣，18、26日前3日平均風(fēng)速分別為1.3、1 m/s，PM2.5平均濃度分別為259.7、357.4 μg/m3。而18日當(dāng)天，鄭州地區(qū)出現(xiàn)了降雪，平均風(fēng)速為3.5 m/s，26日為晴天，風(fēng)速達(dá)4.2 m/s，兩日 PM2.5濃度驟降至 75 μg/m3以下。這表明氣象因素是兩日PM2.5迅速下降的主要原因，同時也反映出在處理變異點問題上，所構(gòu)建的BP-ANN模型的準(zhǔn)確度尚待改進(jìn)，這也是本研究今后所需開展的方向。

圖3 BP-ANN模型PM2.5濃度預(yù)測值與實測值對比

圖4 多元線性回歸模型PM2.5濃度預(yù)測值與實測值對比

表5 BP-ANN預(yù)測模型的評價指標(biāo)

圖5 BP-ANN模型(左)和多元線性回歸模型(右)建模與驗證階段預(yù)測值與實測值散點圖

4 結(jié)論

通過對觀測期間鄭州市PM2.5濃度進(jìn)行統(tǒng)計，結(jié)合氣象數(shù)據(jù)、基礎(chǔ)地理數(shù)據(jù)進(jìn)行綜合分析，得到如下結(jié)論:

1)觀測期間鄭州市PM2.5平均濃度為109.4 μg/m3，按PM2.5日二級標(biāo)準(zhǔn)評價，鄭州市PM2.5日均值超標(biāo)天數(shù)88 d，超標(biāo)率為64.2%。其中，中度以上污染占污染日的33.1%，污染情況不容樂觀。

2)鄭州市PM2.5濃度日變化呈單峰模式，受逆溫現(xiàn)象和污染累積影響于上午11:00出現(xiàn)峰值，下午13:00—17:00逐漸下降。國慶節(jié)期間顆粒物污染程度顯著高于平日，表明人為活動的加劇影響PM2.5的排放;周末效應(yīng)則不明顯。鄭州市PM2.5濃度空間變化中，金水區(qū)、管城回族區(qū)污染最為嚴(yán)重，工業(yè)燃煤、地鐵施工等源排放是造成其污染的主要原因;位于遠(yuǎn)郊的崗里水庫，受秸稈焚燒和市區(qū)污染輸送等影響，亦造成PM2.5濃度的居高不下。

3)在氣象因素中，風(fēng)速、相對濕度、平均海平面氣壓是影響鄭州市PM2.5濃度的主要因子，驗證了通過氣象數(shù)據(jù)預(yù)測細(xì)顆粒物污染程度的科學(xué)性。相對于傳統(tǒng)回歸模型，BP-ANN模型在用于鄭州市PM2.5濃度擬合驗證中擬合一致性指標(biāo)達(dá)0.854，具備更好的短期預(yù)測能力。

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