秦好麗，程雅柔

貴州師范大學(xué)，貴陽 550001

貴陽市西郊水廠所供管網(wǎng)末梢水重金屬污染物季節(jié)性特征及潛在健康風(fēng)險評價

秦好麗*，程雅柔

貴州師范大學(xué)，貴陽 550001

以貴陽市西郊水廠2014年3月和7月所供管網(wǎng)末梢水中10種重金屬污染物檢測數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，進(jìn)行了季節(jié)性特征分析，并采用美國環(huán)保局(USEPA)推薦的健康風(fēng)險評價模型進(jìn)行了潛在健康風(fēng)險評價。結(jié)果表明，貴陽市西郊水廠所供管網(wǎng)末梢水中10種重金屬的濃度均符合國家飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)；重金屬污染物的濃度隨季節(jié)呈現(xiàn)出不同的特征，汞、鋅、硒、鉬和鋇5種重金屬的平均濃度呈現(xiàn)枯水期高于豐水期的特征，而鉛、銅、錳和鎳4種重金屬正好相反，砷濃度的季節(jié)性特征不顯著；成年人的年平均致癌風(fēng)險顯著大于兒童，但兩者年平均非致癌風(fēng)險接近；兒童和成年人2類人群經(jīng)口暴露途徑的健康風(fēng)險值均大于皮膚暴露，其中致癌風(fēng)險分別在2.49×10-6～9.16×10-6和3.26×10-8～9.59×10-8之間，非致癌風(fēng)險在2.29×10-8～3.20×10-8和1.85×10-10～4.14×10-10之間，且致癌風(fēng)險均大于非致癌風(fēng)險。貴陽市西郊水廠所供管網(wǎng)末梢水中10種重金屬污染物致癌風(fēng)險和非致癌風(fēng)險均未超過最大可接受水平，未對該供水區(qū)居民的健康造成威脅。

管網(wǎng)末梢水；重金屬；季節(jié)性特征；潛在健康風(fēng)險評價

由于人類活動引起環(huán)境中重金屬含量增加，超出了正常范圍，導(dǎo)致環(huán)境質(zhì)量惡化。目前，國內(nèi)對于重金屬污染研究主要涉及水源水、地下水、土壤、植物等領(lǐng)域，并以美國人群暴露參數(shù)為基礎(chǔ)，采用美國環(huán)保局(United States Environmental Protection Agency, USEPA)推薦模型進(jìn)行健康風(fēng)險評價[1-9]。環(huán)境中重金屬污染直接危害人體健康，從而成為民生關(guān)注的熱點問題之一，因此開展生活飲用水中重金屬污染研究具有十分重要的意義。

西郊水廠是貴陽市8個自來水廠中供水規(guī)模最大的一個，日處理水量為40萬t，占總供水量的36%，其主要供水區(qū)域為云巖區(qū)及觀山湖區(qū)，服務(wù)人口達(dá)100多萬。該水廠采用混凝、沉淀、過濾及消毒等常規(guī)處理工藝，對重金屬污染物無特殊處理。本研究以貴陽市西郊水廠2014年3月(枯水期)和7月(豐水期)的水質(zhì)檢測數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，調(diào)查西郊水廠所供管網(wǎng)末梢水中10種重金屬(砷、汞、鉛、銅、鋅、錳、鎳、硒、鉬、鋇)的污染狀況，分析10種重金屬污染物的季節(jié)性特征，參考2013年12月發(fā)布的《中國人群暴露參數(shù)手冊(成人卷)》[10]中貴州人群的暴露參數(shù)，運用USEPA推薦模型[11]進(jìn)行健康風(fēng)險評價。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 水廠概述

西郊水廠位于貴陽市西郊后壩，水源取自距離貴陽市28 km的清鎮(zhèn)市紅楓湖水庫，整個輸水、供水實行全流程重力流，水體處理后實行全流程全封閉輸配水。水源地紅楓湖為國家級風(fēng)景名勝區(qū)，是貴州省最大的人工湖泊，周圍及入庫河流羊昌河、后六河、麻線河、桃花源河流域分布有清鎮(zhèn)發(fā)電廠、水晶有機化工、天峰化工和貴州化肥廠等20多家能源、化工等大中型企業(yè)。

1.2 樣品的采集

根據(jù)西郊水廠的管網(wǎng)分布，供水人口的數(shù)量，本研究將采樣點分布在云巖區(qū)和觀山湖區(qū)的居民密集區(qū)、商業(yè)區(qū)以及公共辦公區(qū)，共12個采樣點，并于2014年3月(枯水期)和7月(豐水期)用聚乙烯瓶采集樣品，入戶采集過程中現(xiàn)場向水樣中加硝酸(優(yōu)級純)酸化使其pH≤2，帶回實驗室，放于冰箱保存(4 ℃，避光)。

1.3 儀器與方法

采用AFS-230E雙道原子熒光光度計(北京，海光儀器)檢測水樣中As的含量[12]；采用Tekran2500CVAFS 測汞儀(加拿大多倫多，Tekran公司)檢測水樣中總汞的含量[13]；采用Thermo Scientific X series 2電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(美國，Thermo Scientific公司)檢測水樣中Pb、Cu、Zn、Mn、Ni、Se、Mo和Ba的含量[6]。

1.4 質(zhì)量控制

為控制采樣和確保數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，在每次采樣時，各個采樣點同時采集3個平行樣品，并進(jìn)行回收率實驗。平行樣品的標(biāo)準(zhǔn)偏差小于5%，樣品加標(biāo)回收率在93.23%～102.75%之間。

1.5 統(tǒng)計學(xué)方法

采用Excel2010軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)錄入并建立水質(zhì)數(shù)據(jù)庫。采用SPSS 19.0中描述性統(tǒng)計分析模塊進(jìn)行正態(tài)性檢驗。結(jié)果表明，本組數(shù)據(jù)屬于正態(tài)性分布(P>0.05)，故采用均值表示，并進(jìn)行評價。

1.6 人體潛在健康風(fēng)險評價

由于我國的健康風(fēng)險評價模型尚不完善，目前普遍采用的健康風(fēng)險評價方法為1989年USEPA頒布的《超級基金場地健康評價手冊》中提出的四步法[11]，即數(shù)據(jù)收集和數(shù)據(jù)評估、毒性評估、暴露評估、風(fēng)險表征。

1.6.1 毒性評估

依據(jù)國際癌癥研究署的致癌性分類標(biāo)準(zhǔn)和USEPA的綜合風(fēng)險信息系統(tǒng)(IRIS)數(shù)據(jù)庫，判定所研究的10種重金屬中As為致癌物，Hg、Pb、Cu、Zn、Mn、Ni、Se、Mo和Ba為非致癌物。

1.6.2 暴露劑量計算

參考USEPA評價模型及貴州人群暴露參數(shù)，暴露人群分別考慮兒童和成年人，貴州人均期望壽命按71.1 a計算(2013年中國衛(wèi)生統(tǒng)計年鑒)，考慮經(jīng)口、經(jīng)皮膚2種途徑。

1.6.2.1 經(jīng)口暴露

通過飲水?dāng)z入途徑的化學(xué)物日攝入劑量依據(jù)公式(1)計算[14]。

(1)

式中，ADDdietary指經(jīng)口暴露劑量，mg·kg-1·d-1；CW為生活飲用水中目標(biāo)污染物的濃度，mg·L-1；IR指飲水?dāng)z入率，兒童取0.739 L·d-1(USEPA中兒童飲水?dāng)z入率占成年人的比例計算而來[15])，成年人為1.478 L·d-1[10]；EF表示暴露頻率，均為365 d·a-1[15]；ED表示暴露持續(xù)時間，兒童和成年人分別取9 a和30 a[15]；BW表示體重，兒童和成年人分別取30.4 kg[8]和59.2 kg[10]；AT表示平均接觸時間，兒童和成年人的AT相同，致癌物為71.1×365 d，非致癌為ED×365 d[15]。

1.6.2.2 經(jīng)皮膚暴露

對于接觸水的皮膚暴露，考慮洗澡和游泳2種活動模式，暴露吸收劑量依據(jù)公式(2)計算[14]。

(2)

式中，ADDdermal指皮膚吸收劑量，mg·kg-1·d-1；SA指皮膚接觸表面積，兒童和成年人分別取10 000 cm2[8]和16 000 cm2[10]；PC為化學(xué)物質(zhì)皮膚滲透常數(shù)，cm·h-1；ET表示暴露時間，均為0.22 h·d-1[10]；CF指體積轉(zhuǎn)換因子，10-3L·cm-3[15]；CW、EF、ED、BW和AT同公式(1)。

1.6.3 風(fēng)險表征

將化學(xué)物質(zhì)按照毒理學(xué)性質(zhì)分為無閾(即致癌物質(zhì))和有閾(即非致癌物質(zhì))兩類。致癌風(fēng)險及致癌總風(fēng)險[14]分別見公式(3)、(4)。

(3)

(4)

非致癌風(fēng)險及非致癌總風(fēng)險[14]分別見公式(5)、(6)。

(5)

(6)

本文研究的10種目標(biāo)污染物，致癌物砷的經(jīng)口和經(jīng)皮膚暴露的致癌強度系數(shù)q分別為1.5 (mg·kg-1·d-1)-1和3.66 (mg·kg-1·d-1)-1，PC為1.8×10-3cm·h-1[6]，其他9種非致癌污染物的經(jīng)口和經(jīng)皮膚暴露的RfD及PC見表1

表1 非致癌物的經(jīng)口和經(jīng)皮膚暴露的參考劑量 (RfD)[16-17]和皮膚滲透系數(shù)(PC)[18]Table 1 List of RfD (reference dose)[16-17] through ingestion exposure and dermal-contact，and PC (penetration coefficients)[18] of non-carcinogenic heavy metals

注：*表示暫無皮膚暴露的數(shù)值，用經(jīng)口暴露代替。

Note: *The dermal-contact reference dose for Hg and Pb were lack, their value were replaced with ingestion exposure reference dose, which signed with superscript.

1.6.4 健康風(fēng)險評價標(biāo)準(zhǔn)

不同的國家和機構(gòu)制定的最大可接受風(fēng)險水平值不同。對于化學(xué)致癌污染物，本研究采用國際輻射防護(hù)委員會推薦的標(biāo)準(zhǔn)5.0×10-5a-1；對于化學(xué)非致癌污染物，本研究采用英國皇家協(xié)會、瑞典環(huán)境保護(hù)局及荷蘭建設(shè)環(huán)境部等推薦的標(biāo)準(zhǔn)1.0×10-6a-1[19-20]。

2 結(jié)果與分析(Results and analysis )

2.1 水質(zhì)分析結(jié)果

2014年3月(枯水期)和7月(豐水期)12個采樣點10種重金屬的平均濃度見表2。

由表2可知，各類檢出的重金屬濃度范圍在3.84×10-6～2.79×10-2mg·L-1，均符合國家生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(GB5749—2006)。其中，Zn、Ba、Mn、Mo等濃度較高，這與水源地紅楓湖本身所含重金屬含量有關(guān)[21-23]。與河南、新疆等地的研究結(jié)果相比較，砷、銅、錳和汞的濃度比較接近，而鉛、鎳、硒和鉬的濃度較高，鋅、鋇濃度較低[6,24]。

2.2 水體中重金屬的季節(jié)性特征

本研究的10種重金屬呈現(xiàn)出一定的季節(jié)性特征，且變化趨勢不一致(見表2)。汞、鋅、硒、鉬和鋇5種重金屬的平均濃度呈現(xiàn)出枯水期高于豐水期的特征，鉛、銅、錳和鎳4種重金屬的濃度變化正好相反，而砷的季節(jié)性特征不顯著。銅的季節(jié)性變化最為明顯，豐水期的平均濃度是枯水期的5.2倍，其次是錳，豐水期的平均濃度是枯水期的4.2倍。

西郊水廠水源地紅楓湖由于長期納入大量的工業(yè)廢水、城鎮(zhèn)生活污水以及旅游垃圾，其水體已造成一定程度的污染[25]。同時，貴州是礦產(chǎn)資源大省，砷、鉛、汞、鋅、鐵、硒、金、鋇和銅均為其特色金屬，含量豐富[26]，開采過程中既可以粉塵的形式遷移至大氣中，又可滲入到土壤及水體中，進(jìn)而造成系列環(huán)境污染問題。豐水期由于雨水的稀釋作用，使汞、鋅、硒、鉬和鋇5種重金屬的平均濃度呈現(xiàn)出豐水期低于枯水期的季節(jié)性特征。而鉛、銅、錳和鎳呈現(xiàn)出豐水期更高的特征，可能因為貴州煤資源中鉛、銅、錳和鎳的含量非常高，均高于該元素在煤中含量的全國/世界平均值[27-28]，清鎮(zhèn)發(fā)電廠為火力發(fā)電，夏季為用電高峰期，而夏季同樣也是以煤化工為基礎(chǔ)的水晶有機化工廠的生產(chǎn)高峰期，這些均加大了夏季的燃煤用量，致使在開采和燃燒中產(chǎn)生更多的粉塵，并最終通過降雨大量進(jìn)入水體，導(dǎo)致其含量提高。這些因素與雨水的稀釋作用比較更為顯著，因此，鉛、銅、錳和鎳4種重金屬的平均濃度呈現(xiàn)出豐水期反而更高的季節(jié)性特征。

2.3 潛在健康風(fēng)險評價結(jié)果

利用公式(1)、(2)、(3)、(5)及相關(guān)參數(shù)計算得到兒童和成年人對目標(biāo)污染物的經(jīng)口和經(jīng)皮膚暴露風(fēng)險值，分別見表3、表4。

表3和表4可以看出，無論兒童或成年人，對同一重金屬而言，經(jīng)口暴露的平均風(fēng)險值均明顯大于經(jīng)皮膚暴露，最高可達(dá)5個數(shù)量級(鉛)，因此經(jīng)口暴露為主要暴露途徑。10種重金屬中，Hg、Zn、Se、Mo、Ba 5種金屬在枯水期的平均風(fēng)險值大于豐水期，其他則相反，顯示出不同的季節(jié)性特點。

對于致癌物砷，無論暴露途徑和暴露季節(jié)，成年人的致癌風(fēng)險均大于兒童。對于非致癌物的9種重金屬，則呈現(xiàn)出不同的風(fēng)險關(guān)系。無論兒童或成年人，枯水期時，經(jīng)口暴露的平均暴露風(fēng)險關(guān)系為Mo>Ba>Se>Pb>Hg>Zn>Mn>Ni>Cu，風(fēng)險水平在3.22×10-10～1.98×10-8之間，經(jīng)皮膚暴露的風(fēng)險關(guān)系為Mo>Zn>Se>Hg>Mn>Cu>Ni>Ba>Pb，風(fēng)險水平在1.53×10-14～3.02×10-10之間；豐水期的風(fēng)險水平與枯水期相當(dāng)，但經(jīng)口暴露的風(fēng)險關(guān)系為Mo>Pb>Mn>Ba>Se>Cu>Ni>Zn>Hg，經(jīng)皮膚暴露的風(fēng)險關(guān)系為Mo>Zn>Se>Mn>Cu>Hg>Ni>Ba>Pb。所有非致癌重金屬中鉬的健康風(fēng)險值最高。

表2 貴陽市西郊水廠所供管網(wǎng)末梢水中10種重金屬的平均濃度(mg·L-1)Table 2 Average concentration of 10 kinds of heavy metals in terminal tap water of Western Suburbs Water Plant of Guiyang (mg·L-1)

表3 目標(biāo)污染物對兒童及成年人的經(jīng)口暴露風(fēng)險Table 3 Exposure risk levels of target contaminants via dietary intake for minors and adults

表4 目標(biāo)污染物對兒童及成年人的經(jīng)皮膚暴露風(fēng)險Table 4 Exposure risk levels of target contaminants via dermal intake for minors and adults

利用公式(4)、(6)計算得到貴陽市西郊水廠所供管網(wǎng)末梢水重金屬污染物對兒童和成年人的健康風(fēng)險值，見表5。

表5顯示，對于致癌風(fēng)險，成年人的年平均致癌風(fēng)險明顯高于兒童，且不同暴露途徑的豐水期風(fēng)險值均略高于枯水期；對于非致癌風(fēng)險，成年人的年平均非致癌風(fēng)險值與兒童接近，不同暴露途徑的豐水期風(fēng)險值均低于枯水期。無論兒童或成年人，年平均致癌風(fēng)險均大于非致癌風(fēng)險。

2.4 不確定性分析

2.4.1 污染物種類和濃度的不確定性

對以上重金屬污染物的健康風(fēng)險進(jìn)行了評價，但隨著降水量的變化以及水源地紅楓湖因周邊工廠排放污染物所引起的變化，將導(dǎo)致管網(wǎng)末梢水污染物種類和濃度發(fā)生變化，相應(yīng)的各類人群的暴露劑量和潛在健康風(fēng)險也將隨之發(fā)生變化。

2.4.2 暴露評價和健康風(fēng)險評價參數(shù)的不確定性

由于本文中兒童的經(jīng)口暴露和經(jīng)皮膚暴露劑量是以全國兒童暴露參數(shù)[8]及USEPA提供的攝水量比例[15]為參考而推算，導(dǎo)致與貴州兒童暴露風(fēng)險的真實結(jié)果之間存在差異。另外，由于經(jīng)皮膚途徑的日均參考劑量以及致癌斜率因子參數(shù)的缺乏，本文中部分參數(shù)以經(jīng)口暴露參數(shù)代替[6]，這也對健康風(fēng)險評價結(jié)果造成一定的偏差。

表5 兒童和成年人的健康風(fēng)險值計算結(jié)果Table 5 Computed results of health risk for minors and adults

此外，研究中忽略了污染組分對人體健康危害的協(xié)同或拮抗關(guān)系，也將對健康風(fēng)險評價結(jié)果產(chǎn)生一定的影響。

3 結(jié)論與建議(Conclusions and recommendations)

本研究除砷外，其余9種重金屬濃度的季節(jié)性特征較明顯。汞、鋅、硒、鉬和鋇5種重金屬的平均濃度呈現(xiàn)出枯水期高于豐水期的特征，而鉛、銅、錳和鎳4種重金屬則呈現(xiàn)出豐水期更高的季節(jié)性特征，砷濃度的季節(jié)性特征則不顯著。從檢測結(jié)果可以看出，無論枯水期還是豐水期，貴陽市西郊水廠生活飲用水管網(wǎng)末梢水所測重金屬污染物均符合國家飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)。

對于致癌風(fēng)險，兒童和成年人的風(fēng)險值均未超過最大可接受水平(5.0×10-5)；對于非致癌風(fēng)險，兒童和成年人的風(fēng)險值均未超過最大可接受水平(1.0×10-6)。說明無論枯水期還是豐水期，貴陽市西郊水廠管網(wǎng)末梢水所測重金屬污染物均未對人體健康造成威脅。

目前，我國頒布了《中國人群暴露參數(shù)手冊(成人卷)》，但缺乏相關(guān)的兒童暴露參數(shù)數(shù)據(jù)，且采用USEPA模型進(jìn)行健康風(fēng)險評價計算，難以準(zhǔn)確、全面地反映確定或不確定因素下中國不同區(qū)域兒童及成年人群飲用水中污染物健康風(fēng)險的真實狀態(tài)。而針對今后貴陽市西郊水廠的水質(zhì)處理及檢測工作，一方面，可以結(jié)合水源地紅楓湖的水質(zhì)情況，對其水源及管網(wǎng)末梢水進(jìn)行更為全面的檢測、分析及風(fēng)險評價；另一方面，水廠可以考慮采取針對性、應(yīng)急性處理措施以全面提高生活飲用水的水質(zhì)。

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The Seasonal Characteristics and Potential Health Risk Assessment on Heavy Metal Pollution in Terminal Tap Water from Guiyang Western Suburbs Water Plant

Qin Haoli*, Cheng Yarou

Guizhou Normal University, Guiyang 550001, China

23 September 2014 accepted 9 January 2015

The seasonal characteristics of the 10 heavy metals were studied in terminal tap water from Guiyang Western Suburbs Water Plant, based on the data of water quality collected on March and July, 2014. The potential risk to human health was assessed by the model which is recommended by the U.S. Environmental Protection Agency (USEPA). The results showed that the concentration of 10 heavy metals satisfies the national sanitary standard for drinking water. The concentration of heavy metal pollutants demonstrated different characteristics with various seasons. The average concentration of Hg, Zn, Se, Mo and Ba in dry season was higher than wet season, and Pb, Cu, Mn and Ni showed higher average concentration in wet season. No obvious concentration change was observed for As. The average carcinogenic risk for adults were obviously greater than for minors, but the non-carcinogenic risk was almost the same. The health risk for both adults and minors via dietary intake were higher than the way via dermal intake, and the carcinogenic risk was greater than the non-carcinogenic risk. The indexes of risk were 2.49×10-6～9.16×10-6to 3.26×10-8～9.59×10-8, and 2.29×10-8～3.20×10-8to 1.85×10-10～4.14×10-10, respectively. In conclusion, the carcinogenic risk and the non-carcinogenic risk of 10 heavy metals in terminal tap water, supplied by Guiyang Western Suburbs Water Plant, were lower than the maximum allowance levels, which would not cause health hazard to human beings in the supply area.

terminal tap water; heavy metal; seasonal characteristic; potential health risk assessment

貴陽市科技計劃項目(筑科合同[2012103-83]號)

秦好麗(1973-)，女，博士，教授，主要從事環(huán)境科學(xué)研究，E-mail: hollyqin@126.com；

10.7524/AJE.1673-5897.20140923001

2014-09-23 錄用日期：2015-01-09

1673-5897(2015)2-411-07

X171.5

A

秦好麗, 程雅柔. 貴陽市西郊水廠所供管網(wǎng)末梢水重金屬污染物季節(jié)性特征及潛在健康風(fēng)險評價[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報, 2015, 10(2): 411-417

Qin H L, Cheng Y R. The seasonal characteristics and potential health risk assessment on heavy metal pollution in terminal tap water from Guiyang Western Suburbs water plant [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(2): 411-417(in Chinese)