我國(guó)10城市冬季大氣顆粒物中多環(huán)芳烴污染及呼吸暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

王蕊，蘇玉紅，卓少杰，韓洋，沈國(guó)鋒，沈惠中，陳源琛，杜偉，孟文君，陶澍

1.新疆大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，烏魯木齊 830046 2.北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院 地表過(guò)程分析與模擬教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871

我國(guó)10城市冬季大氣顆粒物中多環(huán)芳烴污染及呼吸暴露風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

王蕊1,2，蘇玉紅，卓少杰2，韓洋2，沈國(guó)鋒2，沈惠中2，陳源琛2，杜偉2，孟文君2，陶澍2

1.新疆大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，烏魯木齊 830046 2.北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院 地表過(guò)程分析與模擬教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100871

多環(huán)芳烴；大氣顆粒物；大氣污染；暴露風(fēng)險(xiǎn)；冬季

了解大氣顆粒物中多環(huán)芳烴的組成、分布和潛在來(lái)源，可以系統(tǒng)評(píng)價(jià)環(huán)境空氣中多環(huán)芳烴污染程度，既為個(gè)體健康風(fēng)險(xiǎn)提供數(shù)據(jù)支持，也可為有效控制多環(huán)芳烴污染提供重要的科學(xué)支撐[12]。目前，國(guó)內(nèi)學(xué)者對(duì)我國(guó)城市大氣顆粒物中多環(huán)芳烴的污染狀況已進(jìn)行了一些研究，但主要集中在北京、南京、廣州等大城市和區(qū)域，黃石、南昌、昆明和綿陽(yáng)等中國(guó)二三線城市的相關(guān)數(shù)據(jù)鮮有報(bào)道。因此，本文對(duì)比研究了廣州、昆明、黃石、晉中等10個(gè)城市冬季大氣顆粒物中多環(huán)芳烴的污染水平和空間分布，分析溫度條件對(duì)其的影響，并估算了各城市居民因多環(huán)芳烴呼吸暴露而引起的潛在肺癌風(fēng)險(xiǎn)。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 樣品采集

2013年12月和2014年1月，對(duì)我國(guó)10個(gè)城市(廣州，廈門(mén)，昆明，南昌，綿陽(yáng)，黃石，南京，青島，晉中和北京，如圖1)進(jìn)行大氣可吸入顆粒物(PM10)的采集，采樣點(diǎn)分布在居民、商業(yè)及交通等綜合區(qū)域。10個(gè)城市采樣點(diǎn)的情況如表1，分布如圖1。每次采樣持續(xù)72 h，各點(diǎn)分別采集4個(gè)樣品進(jìn)行分析。

用帶有PM10切割頭的大流量采樣器(中科院廣州地球化學(xué)研究所)采集大氣環(huán)境中空氣動(dòng)力學(xué)直徑小于10 μm的顆粒物(PM10)。流量設(shè)為300 L·min-1。采樣介質(zhì)為玻璃纖維濾膜(GFF，20 cm × 15 cm)，使用前在450 ℃的馬弗爐中灼燒6 h。用高精度分析天平測(cè)定顆粒物重量(10-5g，瑞士 Mettler Toledo)，采樣前后分別將濾膜放置于干燥器中平衡48 h以上。采樣后的濾膜用鋁箔包裹并保存在-20 ℃冰箱中待處理。

1.2 化學(xué)試劑及樣品前處理

所用化學(xué)試劑及樣品前處理過(guò)程參見(jiàn)文獻(xiàn)Li等[7]。相比于文獻(xiàn)，層析柱凈化樣品時(shí)，先后用10 mL正己烷溶劑和50 mL正己烷/二氯甲烷混合溶劑(體積，1:1)淋洗。

表1 10個(gè)城市采樣點(diǎn)的情況Table 1 The condition of ten sampling sites

1.3 樣品分析

中醫(yī)法5～7分者的30日內(nèi)死亡率高于2～4分者，差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義（x2=55.456，P=0.000＜0.05）；7分以上者死亡率為89.19%。NEWS法5～7分者的20日內(nèi)死亡率高于2～4分者，差異有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義（x2=55.088，P=0.000＜0.05）；7分以上者死亡率為89.04%。見(jiàn)表1。二者的曲線擬合度Z為0.239，P為0.81。

本研究采用氣相色譜-質(zhì)譜(Agilent GC 6890/MSD 5973)串聯(lián)法分析目標(biāo)化合物，內(nèi)標(biāo)法定量。分析條件參見(jiàn)Li等[7]。

1.4 質(zhì)量控制

在樣品分析過(guò)程中，做實(shí)驗(yàn)室空白、試劑空白及加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)進(jìn)行質(zhì)量控制。實(shí)驗(yàn)室空白與試劑空白區(qū)別不大。加標(biāo)回收率為66.1%～109%，平行樣的相對(duì)偏差不超過(guò)10%。隨機(jī)選擇12個(gè)樣品添加了回收率指示物(2-氟聯(lián)苯、對(duì)三聯(lián)苯-d14)(表2)，2種回收率均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為(88.3%±3.40%)和(98.5%±8.73%)。27種PAHs的方法檢出限如表3。

1.5 PAH暴露風(fēng)險(xiǎn)參數(shù)

ILCRs計(jì)算公式如下[9]：

ILCR = CSF × LADD

(1)

LADD = C × IR × ED × EF/(BW×ALT)

(2)

公式中：C是顆粒物中BaP人口密度加權(quán)濃度(ng·m-3)；IR代表每天空氣攝入量(m3·d-1)；EF代表每年的暴露頻率(d·a-1)，一般數(shù)值設(shè)為350；ED是持續(xù)暴露時(shí)間(a)；BW代表體重(kg)；ALT代表平均暴露時(shí)間(a)；CSF代表致癌強(qiáng)度系數(shù) (mg·kg-1·d)-1，呼吸暴露途徑的CSF數(shù)值設(shè)為26.6，即評(píng)價(jià)風(fēng)險(xiǎn)的最大值[9,14]；LADD代表PAHs的日均暴露劑量(mg·(kg·d)-1)。暴露人群分為3組：兒童(0～10歲)、青少年(11～18歲)及成年人(19～70歲)。

圖1 采樣點(diǎn)分布與27種PAHs

表2 12個(gè)樣品的回收率Table 2 The recoveries of 12 samples

表3 27種PAHs的方法檢出限Table 3 The method detection limits of 27 PAHs

PAF計(jì)算公式如下[10-11]：

(3)

rr(Cbap)=[UURcum.exp=100](Cbap×70/100)

(4)

公式中：rr和URR是根據(jù)BaP人口密度加權(quán)濃度計(jì)算的相對(duì)風(fēng)險(xiǎn)(Cbap,μg·m-3)和單元相對(duì)風(fēng)險(xiǎn)[15]。基于每年暴露于BaP的濃度為100 μg·m-3[15]和一生暴露70年的假設(shè)，URR值設(shè)為4.49[10,16]。

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 PAHs濃度水平及空間分布

大氣顆粒物PM10中PAHs的總濃度與PM10濃度存在顯著的相關(guān)性(r=0.6140，P<0.05)。整個(gè)采樣期間27種PAHs總濃度(PAH27)如圖1。DaiP和DahP在部分樣品中沒(méi)有檢出。PAH27變化范圍為13.7～2 002 ng·m-3。由圖1可知，在所有采樣點(diǎn)中，晉中和北京的濃度相對(duì)較高，廣州、廈門(mén)水平相對(duì)低?？傮w特征上，北方點(diǎn)PAHs高于南方點(diǎn)。冬天北方地區(qū)需要燃煤或生物質(zhì)來(lái)采暖，這些物質(zhì)的燃燒都將提高PAHs污染水平。晉中位于山西省中部的晉中盆地南部，本地PAHs污染水平受當(dāng)?shù)厣钤醇爸車(chē)鸁捊构I(yè)影響嚴(yán)重，且受盆地地勢(shì)的影響不利于污染物擴(kuò)散。此外，晉中點(diǎn)附近，受當(dāng)?shù)鼐用裨诙臼褂脗鹘y(tǒng)爐灶燃燒大量劣質(zhì)煤和生物質(zhì)的影響。南方地區(qū)，冬季天氣溫和，無(wú)需大量燃煤或生物質(zhì)取暖。廣州和廈門(mén)的PAHs濃度水平低于其他點(diǎn)，這與兩個(gè)城市的溫度高于其他城市有關(guān)。Di-mashki等[17]發(fā)現(xiàn)單個(gè)多環(huán)芳烴化合物與溫度成負(fù)相關(guān)，這主要是因?yàn)橄鄬?duì)高的溫度能提高PAHs的反應(yīng)活性，加快PAHs的光降解速率。在高溫條件下，大氣中PAHs可以與OH自由基及氮氧化物更快地完成降解過(guò)程，同時(shí)，較高的溫度導(dǎo)致對(duì)流更加活躍，污染物更容易擴(kuò)散。各點(diǎn)PAHs濃度水平及溫度高低如圖2所示。在研究區(qū)域的北方點(diǎn)中，沿海城市青島的濃度相對(duì)低，在南方有類(lèi)似的發(fā)現(xiàn)，沿海城市廈門(mén)濃度比其他點(diǎn)低。東部沿海地區(qū)一般為平原，地勢(shì)平坦，有利于污染物的擴(kuò)散。本研究中冬季大氣多環(huán)芳烴分布趨勢(shì)與文獻(xiàn)報(bào)道一致[18-21]。

2.2 PAHs譜分布

圖2 采樣點(diǎn)的溫度與∑27PAHs

在27種PAHs中，15種優(yōu)控多環(huán)芳烴占80.9%～93.9%。Shen等[22]報(bào)道木柴燃燒時(shí)排放的16種優(yōu)控PAHs占總PAHs濃度的比例為84%～95%。各點(diǎn)PAHs的歸一化譜圖分布見(jiàn)圖3。由圖可知，不同采樣點(diǎn)的譜分布總體特征相似。在27種PAHs中，占主導(dǎo)地位的單體為FLA (7.56%～19.8%)，PYR (6.72%～13.8%)，CHR (12.8%～19.6%)和BkF (8.59%～15.5%)，4者總共貢獻(xiàn)PAH27的42.1%～64.3%。這些物種是大氣中較為常見(jiàn)的多環(huán)芳烴單體。例如，在廈門(mén)地區(qū)的2004年到2005年P(guān)M10中PAHs的研究發(fā)現(xiàn)每個(gè)季節(jié)的15種PAHs中主要化合物均是PHE (16.5%～45.5%)，PYR (9.5%～21.4%)，F(xiàn)lA (4.3%～21.0%) 和CHR (4.9%～12.7%)，這些化合物所占比例為70.2%～83.8%[12]。

按照分子量的大小，PAHs可以分為低分子量化合物(LMWs)和高分子量化合物(HMWs)。LMWs是指分子量小于228的PAHs(從ACE到CcdP)，分子量大于等于228的化合物為HMWs(從BaA到DP)。相比于HMWs，LMWs易揮發(fā)[23]，因此固態(tài)比例較低。所有采樣點(diǎn)中HMWs比例(58.2%～77.4%) 高于LMWs (22.6%～41.8%)。HMWs由于其高致癌性和致突變性，受到更多的關(guān)注。由于本研究北方區(qū)域的生活燃料主要依靠煤和生物質(zhì)，其HMWs的排放比例高，也導(dǎo)致了大氣環(huán)境中HMWs比重的增大，而南方地區(qū)大量的燃煤電廠和煤炭生產(chǎn)等工業(yè)排放對(duì)HMWs有貢獻(xiàn)。

2.3 BaP濃度與潛在肺癌風(fēng)險(xiǎn)分析

由于PAHs濃度水平分布不均和人群暴露行為模式的差別，不同地區(qū)的個(gè)體暴露水平有顯著的差異[10]。在本文中，PAHs污染指示物BaP用于評(píng)價(jià)潛在的暴露風(fēng)險(xiǎn)。本研究期間，各點(diǎn)的大氣BaP濃度變化范圍為0.598～97.5 ng·m-3。根據(jù)我國(guó)空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，可接受的所有采樣點(diǎn)，晉中BaP濃度(97.5 ng·m-3)顯著高于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(P<0.05)，北京(12.0 ng·m-3)高于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(P >0.05)，而其他點(diǎn)低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)(P >0.05)。

圖3 采樣點(diǎn)多環(huán)芳烴譜圖分布特征

BaP最高日平均濃度(室外)是10.0 ng·m-3[24]。根據(jù)研究區(qū)域BaP人口密度加權(quán)濃度，表4列舉了3組人群(兒童、青少年和成年人)的ILCRs。如表所示，不同地區(qū)ILCRs分布規(guī)律一致，女性的暴露風(fēng)險(xiǎn)大于男性，由高到低的順序?yàn)槌赡耆?、青少年和兒童。一般而言，ILCRs數(shù)值介于10-6和10-4之間認(rèn)為具有潛在的致癌風(fēng)險(xiǎn)，而數(shù)值大于10-4表示具有相對(duì)高的健康風(fēng)險(xiǎn)[25]。本文中，ILCRs范圍為8.94×10-6～4.77×10-4，研究區(qū)域人群具有潛在的致癌風(fēng)險(xiǎn)。所有采樣點(diǎn)中晉中和北京的BaP污染水平相對(duì)高，導(dǎo)致當(dāng)?shù)鼐用窀叩闹掳╋L(fēng)險(xiǎn)。

如圖4在采樣點(diǎn)中依據(jù)BaP人口密度加權(quán)濃度估算的PAFs變化范圍為0.487%～13.2%，均值是3.44%，高于Zhang[10]估算的全國(guó)均值(1.6%)。其中，晉中(13.2%)和北京(10.4%)顯著高于其他采樣城市(P<0.05)，說(shuō)明2個(gè)城市大氣BaP呼吸暴露是誘發(fā)人群肺癌發(fā)病的重要因素之一。圖4中同時(shí)顯示了當(dāng)?shù)胤伟?shí)際發(fā)病率[26]。由圖可見(jiàn)，肺癌發(fā)病率與PAF存在明顯的相關(guān)關(guān)系，PAF高的地區(qū)，肺癌實(shí)際發(fā)病率亦高。雖然BaP只是顆粒態(tài)PAHs的一種，甚至是眾多大氣污染物中的一類(lèi)組分，但PAHs污染與其他燃燒有關(guān)的污染物(如顆粒物等)存在空間共變關(guān)系，即PAHs濃度較高的地區(qū)，大氣顆粒物及其他不完全燃燒產(chǎn)物亦趨于較高污染水平，因此，整體上提高了大氣污染物暴露的肺癌風(fēng)險(xiǎn)。

必須指出的是由于本研究只采集室外的大氣顆粒物，沒(méi)有涉及室內(nèi)的個(gè)體暴露。且由于條件的限制，在采樣城市只設(shè)置1個(gè)采樣點(diǎn)，因此呼吸暴露風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)價(jià)具有一定的局限性和不確定性。

綜上，(1)采樣期間，研究區(qū)域PAH27總濃度范圍為13.7～2 002 ng·m-3，其中廈門(mén)濃度最低、晉中最高；從污染水平上看，北方點(diǎn)高于南方，東部沿海城市低于其他點(diǎn)。

表4 采樣點(diǎn)ILCRs估算值Table 4 The calculated ILCRs at different sampling sites

圖4 采樣點(diǎn)的PAFs和肺癌發(fā)病率

(2)不同采樣點(diǎn)的譜分布總體特征一致。在27種PAHs中，F(xiàn)LA (7.56%～19.8%)，PYR (6.72%～13.8%)，CHR (12.8%～19.6%)和BkF (8.59%～15.5%)，這4種化合物占PAH27的一半左右(42.1%～64.3%)。在27種PAHs中，15種優(yōu)控化合物所占比例較大(80.9%～93.9%)。

(3)不同采樣點(diǎn)的BaP濃度變化范圍為0.598～97.5 ng·m-3。通過(guò)BaP人口密度加權(quán)濃度評(píng)價(jià)呼吸暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)，ILCRs估算數(shù)值為8.94×10-6～4.77×10-4。據(jù)此估算的PAFs數(shù)值為0.487%～13.2%，與當(dāng)?shù)鼐用穹伟┎“l(fā)率存在相關(guān)性。

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Pollution and Inhalation Exposure Risk of PM10-Bound Polycyclic Aromatic Hydrocarbons during the Winter Time in Ten Cities,China

Wang Rui1,2,Su Yuhong1,*,Zhuo Shaojie2,Han Yang2,Shen Guofeng2,Shen Huizhong2,Chen Yuanchen2,Du Wei2,Meng Wenjun2,Tao Shu2

1.College of Chemistry and Chemical Engineering,Xinjiang University,Urumqi 83046,China 2.Key Laboratory for Earth Surface Processes of Ministry of Education,College of Urban and Environmental Science,Peking University,Beijing 100871,China

17 March 2015 accepted 13 May 2015

Ambient particulate matter (PM) and polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) pollutions attract wide public attentions due to the adverse impacts on environment and human health.In this study,PM10-bound PAHs samples were collected and analyzed from ten cities in China during a winter time (December,2013 and January,2014).27 parent PAHs including 15 US EPA priority pollutants and 12 non-priority PAHs were analyzed through a laboratory pretreatment by silica gel-alumina column and GC-MS detection.PAH pollution level,composition profiles and spatial distribution were analyzed,and the ILCRs and PAF were calculated to assess potential health risks to humans caused by PAHs inhalation exposure.The results showed that the sum concentration of ∑PAH27ranged from 13.7 ng·m-3to 2 002 ng·m-3.The pollution levels in the northern cities were generally higher than those in the southern cities,and those in the eastern coastal cities were relatively low.Ambient level of PM10-bound PAHs was negatively correlated with temperature.The dominated PAHs found in PM10were bluoranthene (7.56%～19.8%),pyrene (6.72%～13.8%),chrysene (12.8%～19.6%) and benzo(k) fluoranthene (8.59%～15.5%),the total of which contributed to about 42.1%～64.3% of ∑PAH27.Due to PAHs inhalation exposure,estimated ILCRs were from 8.94×10-6to 4.77×10-4,and the associated PAFs ranged from 0.487% to 13.2% with the mean of 3.44%,which was higher than the previously reported national average of 1.6%.The study provided valuable basic information for the study on ambient PAHs pollution and associated health outcomes.

PAHs; PM10; air pollution; exposure risk; winter time

國(guó)家自然科學(xué)基金(41390240,41161160559，41130754)

王蕊(1988-)，女，碩士研究生，研究方向?yàn)榄h(huán)境污染化學(xué)，E-mail: wangrui090613@163.com；

*通訊作者(Corresponding author)，E-mail: yuhong_su2010@sina.com

10.7524/AJE.1673-5897.20150317007

2015-03-17 錄用日期：2015-05-13

1673-5897(2015)4-096-09

X171.5

A

蘇玉紅(1973-)，女，博士，教授，主要研究方向?yàn)榄h(huán)境污染與修復(fù)。

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