郭漢杰

(1：北京科技大學(xué)冶金與生態(tài)工程學(xué)院 北京100083;2：高端金屬材料特種熔煉與制備北京市重點實驗室 北京100083)

·專題綜述·

非焦煤煉鐵基本原理再研究及最理想工藝與裝備的設(shè)想(上)

郭漢杰①1,2

(1：北京科技大學(xué)冶金與生態(tài)工程學(xué)院 北京100083;2：高端金屬材料特種熔煉與制備北京市重點實驗室 北京100083)

對非焦煤煉鐵的諸多研究中，最重要的是要非常清楚氧化鐵還原的基本原理。對碳素還原Fe2O3、Fe3O4和FeO的熱力學(xué)原理做了進一步研究，找到了氧化鐵碳素還原過程的最低碳素消耗和CO2的最小排放；并由Hess循環(huán)的計算，發(fā)現(xiàn)了高爐內(nèi)部的碳還原鐵的氧化物還原反應(yīng)是在700～800K左右就與CO2分壓達(dá)到了平衡。就C還原Fe2O3、Fe3O4和FeO來說，當(dāng)CO2平衡分壓為1時，與此對應(yīng)的溫度分別為853.06K，994.73K和1013K。在這些溫度和CO2分壓不大于1的條件下，高爐內(nèi)部碳素還原鐵氧化物的反應(yīng)總是可以進行的，表明高爐內(nèi)部得到鐵的還原反應(yīng)的條件是很寬松的，為非焦煉鐵工藝發(fā)展的提供了參考借鑒和理論研究。

非焦煤煉鐵 碳還原鐵氧化物 二氧化碳排放

1 引言

長期以來，人們在研究的非焦煤煉鐵，逐步演變?yōu)榉墙姑旱闹苯舆€原，但漫長的研究和工藝實施，進展似乎總是不能達(dá)到預(yù)期。本系列文章可以看出，從工藝和裝備的角度看，非焦煤煉鐵主要分為兩大類：第一是800～900℃的中溫固態(tài)還原，是利用還原性氣體CO和H2；第二是在1300℃以上高溫熔融還原，其還原劑直接使用煤。筆者認(rèn)為非焦煤煉鐵的研究與工藝實施的進展總是不能達(dá)到預(yù)期的主要原因，也許還是對碳素還原鐵的氧化物的反應(yīng)機理還沒有完全被人們所認(rèn)識，導(dǎo)致在工藝與裝備的配置上多少有些盲目或不知所措。

另外當(dāng)前世界范圍都在關(guān)心“低碳”的問題[1]，而鋼鐵的低碳革命被擺在首要位置，鐵的氧化物的碳還原的極限到底是多少，似乎也沒有一個明確的說法。歐盟啟動了低碳制鋼的ULCOS計劃，提出了20年低碳路線圖；日本擬定了低碳排放工業(yè)技術(shù)路線圖及“冷地球50”的COURSE50計劃。世界各國不約而同地把鋼鐵工業(yè)的減碳定位低碳革命的首要位置。根據(jù)IEA(國際能源機構(gòu))的預(yù)測，世界經(jīng)濟在低速增長下的鋼產(chǎn)量在2015年將為16億噸、2030年為19億噸、2050年為23億噸，而在高速增長下則分別為17億噸、22億噸、27億噸。同時IEA還按照溫室氣體(按CO2計算)排放量2050年比2005年減半的目標(biāo)提出了各行業(yè)的減排方案，有關(guān)鋼鐵業(yè)的目標(biāo)如下：低速發(fā)展方案下，按60年全球鋼鐵業(yè)CO2排放總量為27億噸的水平計算，到2050年的排放總量將達(dá)到47億噸，而減排目標(biāo)是降低到13億噸。降低34億噸CO2的主要措施是通過提高效率和轉(zhuǎn)換燃料減排13億噸、用可再生能源電力和節(jié)電減排12億噸、CO2分離回收(CCS)減排9億噸。在高速發(fā)展方案下，CO2總排放量由53億噸減至13億噸，應(yīng)通過提高效率和轉(zhuǎn)換燃料減排15億噸、用可再生能源電力和節(jié)電減排14億噸、CO2分離回收(CCS)減排11億噸。因此，單位鋼產(chǎn)量的CO2排放量需減至現(xiàn)今的1/3左右，任務(wù)相當(dāng)艱巨。

任何事物的發(fā)展規(guī)律都應(yīng)該是科學(xué)的發(fā)展，不應(yīng)該脫離科學(xué)規(guī)律。

全球到目前為止，還沒有找到一種材料可以取代鋼鐵材料，而鋼鐵材料的制取也沒有找到實質(zhì)上取代碳還原的方法，因此各國都在尋求碳還原過程中更為低碳的方法[3]，歐洲低碳鋼項目(ULCOS)[4]、生物質(zhì)還原[5]。就煉鐵的方法來說，ULCOS開發(fā)的Hisarna[6]和堿性電解煉鐵工藝[7]等無疑都在最大限度降低工藝過程的碳消耗，以取得最低的CO2排放。但就熱力學(xué)原理來說，到底碳還原制取鐵的限度是多少？似乎還沒有人進行系統(tǒng)的計算。

針對鐵的氧化物的碳還原，設(shè)計幾種在熱力學(xué)上可能實現(xiàn)的熱力學(xué)理論模型，提出碳還原過程的碳消耗和CO2排放的極限，以便在進行減碳的工藝設(shè)計時有明確的目標(biāo)。

氧化鐵利用碳還原的理論能量消耗及與此相適應(yīng)的CO2排放都在各教科書中有很多種計算，似乎已經(jīng)形成定論，沒有必要再研究了，但找遍所有的教科書，沒有找到碳還原制鐵的最低量的計算值及依據(jù)。

在對氧化物進行還原時，可以利用C與CO作為還原劑，可以分別利用Ellingham圖和計算兩個方面討論其還原性的強弱，如圖1所示。以進一步討論高爐內(nèi)部的直接還原與間接還原的問題。

直接還原反應(yīng)的還原劑：

2C+O2=2CO

ΔrGφ=-232630-167.78T

(1)

間接還原反應(yīng)的還原劑：

2CO+O2=2CO2

ΔrGφ=-558150-167.94T

(2)

由式(2)-(1)得：

2CO=CO2+C

ΔrGφ=-162760+167.86T

(3)

這個反應(yīng)即是碳的氣化反應(yīng)的逆反應(yīng)，也表示直接還原與間接還原的轉(zhuǎn)化。

T轉(zhuǎn)=969.6K

C與CO作為還原劑的討論，可從圖1看出，在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下：

1)當(dāng)T

2)在T=T轉(zhuǎn)(969.6K)，CO與C的還原能力相同，這時C與CO對氧化物的直接還原、間接還原同時進行；

3)T>T轉(zhuǎn)(969.6K)，C的還原能力比CO強，體系中發(fā)生直接還原反應(yīng)，但還原反應(yīng)發(fā)生是在2C+O2=2CO線與每一條線交點溫度以上的溫度范圍。

圖1 C與CO作為還原劑的還原強弱比較

一定要強烈關(guān)注反應(yīng)(3)！雖然它的正逆反應(yīng)過程代表了直接還原與間接還原的轉(zhuǎn)化過程，它實際上還是還原氣CO中的碳素析出(正反應(yīng)，所謂的積碳)和碳素氣化(逆反應(yīng))的原理，由于篇幅的關(guān)系，在此不再贅述。

綜上所述，對于鐵的氧化物還原的熱力學(xué)原理還有必要進行深入的基礎(chǔ)研究，這些都清楚了，非焦煤煉鐵也就清楚了。但必須指出，高爐煉鐵是人類煉鐵歷史上迄今為止發(fā)展最為成熟的工藝、裝備，所以在研究鐵還原的基本原理過程中，還必須要對高爐過程進行基礎(chǔ)研究，為非焦煤煉鐵尋求工藝和裝備上的發(fā)展依據(jù)。

2 氧化鐵碳還原最理想的熱力學(xué)模型

1)利用熱力學(xué)原理研究問題的便利是只需考慮始態(tài)和終態(tài)，雖然氧化鐵碳還原的工藝都設(shè)計在高溫下完成的，但使用的原料鐵礦和碳素是由常溫開始，升高溫度到達(dá)反應(yīng)溫度(TK)，完成還原反應(yīng)后，得到鐵再降低到常溫。

(注：以下諸章節(jié)中為了研究方便，暫時不研究H2的還原。)

2)最理想鐵的氧化物碳還原的熱力學(xué)原理為：

這其中，組元數(shù)C=5，分別為FexOy、CO2、O2、Fe、C；元素數(shù)m=3，分別為：Fe、C、O，所以在這個體系中獨立的化學(xué)反應(yīng)數(shù)為：

r=C-m=5-3=2

因此從熱力學(xué)理論上，只要用兩個獨立的化學(xué)反應(yīng)描述氧化鐵的碳還原，從最原始的狀態(tài)到獲得產(chǎn)物的末態(tài)，實際上就反映了全部的工藝過程。

3)另外，就進一步的反應(yīng)機理研究中，必須注意到一個問題，碳素在反應(yīng)體系中不僅充當(dāng)還原劑的角色，由于還原反應(yīng)需要反應(yīng)熱，它必須進行氧化反應(yīng)，以提供給體系用以支撐反應(yīng)體系的運行。因此從理論上將還原鐵的氧化物所需的碳分為兩部分，一是碳作為還原劑所消耗的量是多少；二是還原過程都是吸熱反應(yīng)，碳作為發(fā)熱劑所提供的量是多少。理論上還原鐵的過程所需的碳是這兩部分相加和。

4)因此根據(jù)熱力學(xué)的基本原理，研究鐵的氧化物碳還原工藝的理論基礎(chǔ)是，建立科學(xué)選取2個獨立的化學(xué)反應(yīng)的基礎(chǔ)上，利用熱力學(xué)的Hess定律進行工藝設(shè)計，而促成Hess循環(huán)反應(yīng)的能量由碳的完全燃燒反應(yīng)提供。這是最理想的、能源極限利用的及CO2最低排放的煉鐵流程，其熱力學(xué)模型的構(gòu)成如反應(yīng)(4)(5)所示。

C+Fe2O3(Fe3O4)→Fe+CO2(298K)ΔHφ

(4)

↓ ↑

C+Fe2O3(Fe3O4)→Fe+CO2(K)

C+O2=CO2

(5)

5)可以看出，這是一個想象中最理想的碳還原氧化鐵的理論模型，其中的能源消耗分為兩個部分：

(1)按照反應(yīng)(4)還原的化學(xué)計量所需要的碳素；

(2)由碳的完全燃燒反應(yīng)(5)提供給反應(yīng)(4)需要的化學(xué)熱所消耗的碳素；

(3)CO2的排放由反應(yīng)(4)及(5)的化學(xué)計量算出。

2.1 C還原鐵的氧化物的理論消耗及CO2排放的計算

1)首先根據(jù)上述設(shè)計的最理想的理論模型，從理論上計算還原Fe2O3的耗碳量。以還原1kgFe計算，若碳素還原Fe2O3的反應(yīng)，計算還原時碳素的理論消耗。由化學(xué)反應(yīng)(6)、(7)

C+O2=CO2

ΔH298φ=-393.52kJ/mol

(6)

ΔH298φ=-825.5kJ/mol

(7)

得反應(yīng)(8)

2Fe2O3+3C=4Fe+3CO2ΔH298φ=470.44kJ

(8)

36 223.4 470.44kJ

x 1000 y

注：此處36為3mol碳的質(zhì)量；223.4為4mol鐵的質(zhì)量；470.44kJ為反應(yīng)熱，根據(jù)交叉相乘的原理，可以計算還原1000g鐵需要的碳的質(zhì)量和需要提供的熱量。

由此計算得：

(1)還原1kg鐵，理論需要的還原劑碳素為

(2)需要提供的熱量為

這些熱量如果全部由碳素完全燃燒反應(yīng)(6)提供，則由

C+O2=CO2ΔH298φ=-393.52kJ/mol

可計算得，提供這些熱量需要碳的質(zhì)量和O2的量分別為

或空氣

綜合以上兩項，在碳素同時作為還原劑和發(fā)熱劑兩個角色時，發(fā)生的反應(yīng)都是完全的前提下，則還原1kgFe2O3的總消耗為

WC=161.15+64.21=225.36g

所以，熱力學(xué)理論意義上，還原反應(yīng)和碳的燃燒反應(yīng)都進行完全的前提下，用Fe2O3還原1t鐵需要碳素為225.36kg(其中還原劑碳161.15kg，發(fā)熱劑碳為64.21kg)；需要O2為120Nm3(或空氣570Nm3)。

2)以下還有兩項需要計算：

(1)1kg的碳素和1kg標(biāo)煤的區(qū)別與換算

在工業(yè)統(tǒng)計時一般都用標(biāo)準(zhǔn)煤Ce的概念，理論意義上的碳素和標(biāo)煤Ce的關(guān)系如何？有必要首先推算標(biāo)準(zhǔn)煤Ce和碳素C熱值的關(guān)系。理論上1kg碳素完全燃燒的發(fā)熱量為：

而1kg標(biāo)煤的發(fā)熱量的定義為：

這樣的話，如果按照發(fā)熱值計算，1kg標(biāo)煤Ce與1kg碳素C的換算為：

1kgC=1.12kgCe

現(xiàn)在的各種工業(yè)統(tǒng)計都是以標(biāo)煤計量的，可以將上述碳素還原鐵的氧化物的理論消耗折算為標(biāo)煤，最理想的氧化鐵碳還原理論碳耗為252.4kgCe/tFe。

(2)CO2的生成

從反應(yīng)(6)和反應(yīng)(8)可以看出，不管是碳素還原鐵的反應(yīng)還是碳素的燃燒反應(yīng)，碳的消耗與O2的消耗的化學(xué)計量是相同的，這兩部分分別為：

碳素還原產(chǎn)生的CO2為：

碳素燃燒產(chǎn)生的CO2為：

二者合計，即為理論上用碳素還原一噸鐵產(chǎn)生的CO2排放為：420.66Nm3/tFe。

3)同理，可以計算碳素還原Fe3O4的理論能耗及其他相關(guān)數(shù)據(jù)，與Fe2O3的計算結(jié)果一并列于表1中。

從表1可以看出，不同的鐵氧化物的理論碳素消耗差別很大，使用磁鐵礦(Fe3O4)比使用赤

表1 兩種鐵的氧化物碳還原的理論能耗、用氧及CO2排放

鐵礦(Fe2O3)煉鐵時，理論上噸鐵少消耗21.82kg的碳素(24.44kgCe)和7Nm3的氧氣(33.33Nm3空氣)。

2.2 理想的鐵氧化物碳還原過程趨勢推測

在上面提出的理想的鐵氧化物碳還原的熱力學(xué)模型能否進行，需要用熱力學(xué)理論進行驗證，并對反應(yīng)的趨勢進行預(yù)測。

2.2.1 碳素還原Fe2O3的反應(yīng)熱力學(xué)

1)利用標(biāo)準(zhǔn)自由能計算碳素還原Fe2O3的趨勢。設(shè)Fe2O3的碳還原反應(yīng)為

2Fe2O3+3C=4Fe+3CO2

(9)

計算其標(biāo)準(zhǔn)自由能，使用的熱力學(xué)數(shù)據(jù)[8]：

ΔGφ=-540570+170.29T (298-1809K)

CS+O2=CO2

ΔGφ=-395390+0.08T (298-3400K)

得式(10)

ΔrGφ=435540-510.63T

(10)

利用化學(xué)反應(yīng)的等溫方程式

ΔGφ=-RTInPCO2

整理，得(11)

(11)

2)可以做T與PCO2的關(guān)系圖，如表2及圖2。

可以看出，用碳還原Fe2O3生成CO2的反應(yīng)，是隨著溫度的增加，平衡的CO2壓強也逐漸增加。有以下規(guī)律：

(1)在溫度為700K之前，CO2平衡壓強都非常小，趨于零。說明此時體系稍微有壓強很小的CO2，碳都是不可能還原Fe2O3的；

(2)當(dāng)溫度大于700K，隨著溫度的增加，CO2平衡壓強迅速增加，當(dāng)溫度增加到850K左右時，CO2平衡壓強接近1。也就是說，CO2平衡壓強隨溫度的變化都基本上在這150K的溫度范圍內(nèi)，這

表2 氧化鐵碳還原理想模型T與PCO2的關(guān)系

圖2 Fe2O3的碳還原理想模型CO2壓強與溫度的關(guān)系

段范圍，只要體系中的CO2壓強小于平衡壓強，碳還原Fe2O3的反應(yīng)都是可以進行的；

(3)當(dāng)反應(yīng)產(chǎn)生的CO2壓強PCO2=1時，溫度增加到T=853.06K。這就是說，當(dāng)溫度大于T=853.06K，即使CO2壓強恒等于1，在體系中存在碳素的情況下，稍微增加反應(yīng)溫度，碳還原Fe2O3的反應(yīng)都將繼續(xù)進行。

3)以上討論說明，按照理想的熱力學(xué)模型，在任何反應(yīng)器中，只要提供體系中T=853.06K的溫度，用碳與Fe2O3的反應(yīng)都是可以無條件進行的。因為產(chǎn)生的CO2壓強絕對不會超過、甚至遠(yuǎn)低于圖2中的平衡值。

2.2.2 碳素還原Fe3O4的反應(yīng)熱力學(xué)

利用標(biāo)準(zhǔn)自由能計算碳素還原Fe3O4的趨勢。設(shè)反應(yīng)為

Fe3O4+2C=3Fe+2CO2

(12)

使用的熱力學(xué)數(shù)據(jù)[8]：

3Fe+2O2=Fe3O4

ΔGφ=-1085540+296.39T(1500～1650K)

C(S)+O2=CO2

ΔGφ=-395390+0.08T(298～3400K)

得反應(yīng)(12)的標(biāo)準(zhǔn)自由能表達(dá)式，如式(13)

ΔrGφ=294760-296.23T

(13)

由(13)及化學(xué)反應(yīng)等溫方程式整理，得式(14)

(14)

由式(14)，可得反應(yīng)時(12)平衡溫度T與PCO2的關(guān)系，如表3所示。

表3 碳素還原Fe3O4的平衡溫度T與PCO2的關(guān)系

可以做T與PCO2的關(guān)系圖，如圖4所示。

圖3 碳素還原Fe3O4的平衡溫度T與PCO2的關(guān)系

由表2和圖3可以看出，碳還原Fe3O4的反應(yīng)趨勢與還原Fe2O3的反應(yīng)趨勢差不多，所不同的是溫度與壓強的關(guān)系整體提高了100K左右，CO2壓強增加到1的溫度范圍也延長了50K左右；當(dāng)平衡的PCO2=1時，與此對應(yīng)的T=994.73K。

2.2.3 碳素還原FeO的反應(yīng)熱力學(xué)

1)利用標(biāo)準(zhǔn)自由能計算碳素還原FeO的趨勢。設(shè)反應(yīng)為

2FeO+C=2Fe+CO2

(15)

使用的熱力學(xué)數(shù)據(jù)[8]：

ΔGφ=-261920+63.51T(1500～1650K)

C(S)+O2=CO2

ΔGφ=-395390+0.08T(298～3400K)

得反應(yīng)(15)的標(biāo)準(zhǔn)自由能表達(dá)式，如式(16)

ΔrGφ=128450-126.94T

(16)

由(16)及化學(xué)反應(yīng)等溫方程式整理，得式(17)

(17)

由式(17)，可得反應(yīng)時(15)平衡溫度T與PCO2的關(guān)系，如表4所示。

2)由表3和圖4可以看出，碳還原FeO的趨勢與還原Fe2O3、Fe3O4的趨勢差不多，所不同的是，溫度與壓強的關(guān)系整體又提高了，當(dāng)平衡的PCO2=1時，與此對應(yīng)的溫度由Fe3O4的T=994.73K增加到T=1013K。

3)可以看出，以上三個氧化物Fe2O3、Fe3O4和FeO的碳還原的討論雖然簡單，但從熱力學(xué)原理上更為直觀，反映了熱力學(xué)的本質(zhì)，還原了鐵冶煉的始態(tài)和狀態(tài)。就高爐而言，鐵的氧化物還原就是把含有碳素的固體焦炭和固態(tài)的鐵的氧化物加入，在生成鐵和CO2(當(dāng)然還有CO)。從高爐出來的CO2的分壓(一般為0.2～0.3)，由此可以得到兩點結(jié)論：

(1)高爐內(nèi)部的碳還原鐵的氧化物還原反應(yīng)是在700～800K左右就與CO2分壓達(dá)到了平衡；

(2)就C還原Fe2O3、Fe3O4和FeO來說，當(dāng)平衡的PCO2=1時，與此對應(yīng)的溫度分別為T=853.06K、T=994.73K和T=1013K。

圖4 碳還原FeO平衡溫度T與PCO2的關(guān)系

T/KPCO23001.82E-164007.12E-115001.61E-076002.78E-057000.0011018000.0173799000.14857510000.82695910100.96364810110.97833910120.99322510131.00830711003.368762120010.85906

3 結(jié)論

通過對碳素還原鐵的三種氧化物Fe2O3、Fe3O4和FeO的熱力學(xué)研究，找到氧化鐵碳素還原過程的最低碳素消耗和CO2的最小排放，研究

發(fā)現(xiàn)了如下結(jié)論：

1)不同的鐵氧化物的理論碳素消耗差別很大，使用磁鐵礦(Fe3O4)比使用赤鐵礦(Fe2O3)煉鐵時，理論上噸鐵少消耗21.82Kg的碳素(24.44KgCe)和7Nm3的氧氣(33.33Nm3空氣)

2)利用熱力學(xué)的Hess循環(huán)計算發(fā)現(xiàn)高爐內(nèi)部的碳還原鐵的氧化物還原反應(yīng)是在700～800K左右就與CO2分壓達(dá)到了平衡；

3)就C還原Fe2O3、Fe3O4和FeO來說，當(dāng)平衡的PCO2=1時，與此對應(yīng)的溫度分別為T=853.06K、T=994.73K和T=1013K。也就是說，如果高爐內(nèi)部鐵的氧化物在這些溫度時，PCO2≤1的情況下，碳素還原氧化鐵的反應(yīng)總是可以進行的，說明高爐內(nèi)部鐵的還原反應(yīng)的條件是很寬松的。

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Future Study on the Basic Principle and the Imagination on the Ideal Technology and Equipment for Non-coking coal Ironmaking Process (Ⅰ)

Guo Hanjie1,2

(1：School of Metallurgical and Ecological Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083;2：Beijing Key Laboratory of Special Melting and Reparation of High-end Metal Materials, Beijing 100083)

For the study on the non-coking coal ironmaking, the most important thing is to make clear the basic principle of iron oxide reduction. Further research on the thermodynamic principle of Fe2O3, Fe3O4and FeO reduction by carbon was made, to search the minimum carbon consumption and the minimum CO2emission. By Hess Cycle calculation, the result that when temperature was around 700～800K, CO2partial pressure could reach a balance for the iron oxide reduction reaction inside the blast furnace, was found. For C reducing Fe2O3, Fe3O4and FeO, when CO2partial pressure reaches a balance, the corresponding temperature are 853.06K, 994.73K and 1013K. At these temperatures and CO2partial pressure≤1, the iron oxide reduction reaction can always carry through, which turns out that the reduction condition inside blast furnace is very loose, and provides reference for non-coking coal ironmaking process.

Non-coking coal ironmaking Reduction of iron ores with C CO2emission

郭漢杰，男，1957年出生，1992年3月畢業(yè)于北京科技大學(xué)獲得博士學(xué)位，教授，博士生導(dǎo)師，主要研究方向：冶金物理化學(xué)；冶金能源綜合利用；導(dǎo)磁與磁性材料等

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10.3969/j.issn.1001-1269.2015.05.001

2015-06-22)