孫平安, 卞保力, 袁云峰, 張興雅, 曹 劍*

(1. 中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院 巖溶地質(zhì)研究所, 國(guó)土資源部/廣西巖溶動(dòng)力學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣西 桂林 541004; 2. 南京大學(xué) 地球科學(xué)與工程學(xué)院, 江蘇 南京 210023; 3. 中國(guó)石油新疆油田公司 勘探開(kāi)發(fā)研究院, 新疆 克拉瑪依 834000)

0 引 言

準(zhǔn)噶爾盆地是我國(guó)西部的一個(gè)典型大型疊合含油氣盆地[1–3], 其南緣(準(zhǔn)南)地區(qū)通常是指緊鄰天山北部的山前地區(qū), 面積約1600 km2[4–5]。準(zhǔn)南天然氣勘探長(zhǎng)久以來(lái)深受關(guān)注, 原因主要有三, 一是區(qū)內(nèi)獨(dú)山子油田是我國(guó)發(fā)現(xiàn)和開(kāi)發(fā)最早的油氣田之一[6],泥火山常年有氣泡(天然氣)逸出[7], 暗示地下有天然氣存在; 二是烴源巖研究表明, 區(qū)內(nèi)可能存在從二疊系—古近系等 5套潛在烴源巖[7–12], 特別是發(fā)育了在我國(guó)西北, 乃至整個(gè)中亞地區(qū)都廣泛存在的侏羅紀(jì)煤系[13], 屬于潛在的優(yōu)質(zhì)氣源巖, 加之二疊系—侏羅系在很多地區(qū)均已進(jìn)入高—過(guò)成熟演化階段[11], 因此天然氣成藏前景看好; 三是在與研究區(qū)隔天山相望的庫(kù)車(chē)坳陷, 天然氣勘探取得了巨大成功, 發(fā)現(xiàn)了我國(guó)迄今為止最大的陸相氣田(庫(kù)車(chē)氣田)[14], 而鑒于天山南北具有相似的天然氣成藏地質(zhì)背景[15], 因此理論而言, 準(zhǔn)南地區(qū)的天然氣勘探也應(yīng)具有良好前景。

然而, 根據(jù)盆地最近一輪的第三次資源評(píng)價(jià)結(jié)果, 準(zhǔn)南地區(qū)的天然氣勘探結(jié)果卻與預(yù)期相去甚遠(yuǎn),探明率僅有2.4%[16], 這一方面說(shuō)明天然氣的勘探依然有很大前景, 另一方面也說(shuō)明天然氣成藏過(guò)程和分布規(guī)律的復(fù)雜性, 限制了勘探部署與成效。其中,天然氣的來(lái)源與成因是一個(gè)重要方面。傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為,研究區(qū)內(nèi)的天然氣成因主要以侏羅紀(jì)煤系為主[17–21],但鑒于區(qū)內(nèi)尚有其他多套潛在烴源巖系[7–12], 因此是否有其他來(lái)源與成因天然氣并不很清楚。

考慮到前人研究大多是在單個(gè)油氣藏發(fā)現(xiàn)后針對(duì)個(gè)體的解剖, 相互之間對(duì)比不多, 這可能是導(dǎo)致天然氣成因認(rèn)識(shí)存在不確定性的一個(gè)重要原因, 故本文擬通過(guò)系統(tǒng)的天然氣地球化學(xué)分析, 包括組分、烷烴系列碳同位素、輕烴等, 結(jié)合地質(zhì)地球化學(xué)背景, 加強(qiáng)不同地區(qū)之間的相互對(duì)比, 對(duì)研究區(qū)的天然氣進(jìn)行成因分類與氣源分析, 在此基礎(chǔ)上討論分布規(guī)律, 期望研究結(jié)果可為區(qū)域油氣勘探提供參考信息, 而且鑒于研究區(qū)屬于我國(guó)中西部的一個(gè)典型前陸盆地, 因此研究結(jié)果還可供具有相似地質(zhì)背景地區(qū)在進(jìn)行天然氣勘探和研究時(shí)類比參考。

1 地質(zhì)背景

準(zhǔn)噶爾盆地位于我國(guó)西北邊陲, 周緣為山系環(huán)繞, 其中, 西北界為扎伊爾山和哈拉阿拉特山, 東北界為青格里底山和克拉美麗山, 南界為伊林黑比爾根山和博格達(dá)山, 總面積13.4萬(wàn)km2。在區(qū)域大地構(gòu)造位置上, 盆地位于準(zhǔn)噶爾地塊核心穩(wěn)定區(qū), 處于哈薩克斯坦、西伯利亞和塔里木古地塊交匯處[16]。盆地可劃分為 6個(gè)一級(jí)構(gòu)造單元, 其中, 準(zhǔn)噶爾盆地南緣研究區(qū)位于北天山山前沖斷帶, 進(jìn)一步可分出西段四棵樹(shù)凹陷、東段山前齊古斷褶帶和東段中部霍-瑪-吐背斜帶3個(gè)次一級(jí)的二級(jí)構(gòu)造單元(圖1)。

準(zhǔn)噶爾盆地南緣研究區(qū)主要沉積了二疊系到第四系的地層, 由老至新發(fā)育有二疊系、三疊系、侏羅系、白堊系、古近系等多套(潛在)烴(氣)源巖。其中, 二疊系烴源巖主要分布在東段烏魯木齊至阜東地區(qū)(圖 1), 有機(jī)質(zhì)豐度高, 有機(jī)碳含量平均 1.8%,有機(jī)質(zhì)類型以Ⅱ型為主, 總體處于高—過(guò)成熟演化階段, 是一套潛在的氣源巖。

三疊系烴源巖主要分布在東段烏魯木齊至齊古一帶(圖1), 其有機(jī)質(zhì)豐度高, 有機(jī)碳含量平均1.6%,有機(jī)質(zhì)類型以Ⅲ型為主, 目前處于高—過(guò)成熟演化階段, 也是一套潛在的氣源巖[12]。

侏羅系煤系烴源巖全區(qū)廣泛分布, 有機(jī)碳含量很高, 平均為 5.7%, 最高可達(dá) 29.7%, 以Ⅲ型干酪根為主[13], 因此屬于優(yōu)質(zhì)氣源巖。侏羅系烴源巖成熟度自北向南隨埋深的增加而增加, 呈現(xiàn)出北低南高的趨勢(shì), 在研究區(qū)成熟度差異較大, 如在位于沉積中心的呼圖壁地區(qū),Ro值大于 2.0%, 而在四棵樹(shù)凹陷,Ro值則僅為0.8%～1.2%[13]。因而, 侏羅系為一套優(yōu)質(zhì)氣源巖, 且地區(qū)差異較大。

白堊系烴源巖主要是下統(tǒng)吐谷魯群, 主要分布在中段霍-瑪-吐地區(qū)(圖1), 其有機(jī)碳含量在1.0%左右, 以Ⅱ型干酪根為主, 目前尚處于低—中等成熟演化階段, 因此, 該套烴源巖以生油為主[22]。

圖1 準(zhǔn)噶爾盆地南緣烴源巖沉積中心和天然氣成因類型分布示意圖Fig.1 Sketch map showing the depositional center of source rocks and the distribution of gases with different origins in southern Junggar Basin

古近系烴源巖主要是中上統(tǒng)安集海河組, 主要分布在研究區(qū)西段四棵樹(shù)凹陷(圖1), 有機(jī)質(zhì)豐度較高, TOC含量平均為0.85%, 以Ⅰ-Ⅱ型干酪根為主,但成熟度較低,Ro值大部分在0.6%～0.8%之間, 僅在獨(dú)山子南到高泉以南一段較小的范圍內(nèi)達(dá)到或稍超過(guò)了1.0%[11]。因此, 該套烴源巖與白堊系烴源巖類似, 應(yīng)以生油為主。

這些多套潛在氣源巖所生的天然氣部分經(jīng)勘探已有發(fā)現(xiàn), 垂向上因斷裂的導(dǎo)通作用聚集于多個(gè)層位, 包括三疊系、侏羅系、古近系和新近系等。

2 樣品與方法

對(duì)研究區(qū)已發(fā)現(xiàn)的天然氣進(jìn)行了系統(tǒng)的采樣與地球化學(xué)分析, 包括天然氣組分、烷烴系列碳同位素、輕烴, 以及凝析油、共生原油與儲(chǔ)層抽提物的生物標(biāo)志物分析。天然氣組分(C1–C5)分析采用HP5890Ⅱ型氣相色譜儀, 色譜柱為 HP-PONA 毛細(xì)色譜柱, 50 m × 0.53 mm, 載氣為氦氣, 天然氣為直接進(jìn)樣。色譜升溫程序?yàn)槌跏紲囟?30 ℃, 恒溫 10 min, 然后以10 ℃/min程序升溫至180 ℃。

天然氣的組分(C1–C4)碳同位素采用 Optima同位素質(zhì)譜儀分析, 天然氣樣品在HP5890Ⅱ氣相色譜儀中經(jīng)過(guò)色譜柱(HP-PLOT Q柱, 30 m × 0.32 mm ×20 μm)分離為單組分, 單組分烴類通過(guò)高溫轉(zhuǎn)化爐轉(zhuǎn)化為CO2后直接進(jìn)入同位素質(zhì)譜儀測(cè)定碳同位素組成。色譜儀初始爐溫35 ℃, 以8 ℃/min 升至80 ℃,以5 ℃/min升至260 ℃, 保持10 min。

天然氣中輕烴(C5–C8)分析采用 HP5890Ⅱ型氣相色譜儀, 色譜柱為HP-PONA 毛細(xì)色譜柱, 50 m×0.2 mm×0.5 μm, 載氣為氦氣。色譜升溫程序?yàn)槌跏紲囟?0 ℃, 恒溫15 min, 然后分別以l.5 ℃/min程序升溫至70 ℃, 3 ℃/min程序升溫至160 ℃, 5 ℃/min程序升溫至280 ℃, 恒溫20 min。色譜儀進(jìn)樣口溫度120 ℃, FID 檢測(cè)器溫度為320 ℃。常規(guī)輕烴含量較高的天然氣為直接進(jìn)樣, 進(jìn)樣量一般為 10～15 mL, 用液氮冷阱在色譜柱前富集輕烴, 確保分析用量。對(duì)于輕烴含量較少的干氣樣品, 采用的是冷凍富集濃縮輕烴指紋分析方法, 加大進(jìn)樣量, 增加富集時(shí)間, 確保有足夠的輕烴組分用于分析, 具體方法詳見(jiàn)文獻(xiàn)[23]。

天然氣凝析油、共生原油與儲(chǔ)層抽提物的色譜-質(zhì)譜分析采用HP 6890 II型氣相色譜儀結(jié)合Quattro II質(zhì)譜儀。色譜柱為HP-PONA 毛細(xì)色譜柱 (30 m ×0.25 mm × 25 μm), 載氣為氦氣。色譜升溫程序?yàn)槌跏紲囟?0 ℃, 恒溫2 min, 然后分別以2 ℃/min程序升溫至100 ℃, 3 ℃/min程序升溫至310 ℃, 恒溫15 min。檢測(cè)方式為多離子檢測(cè)。

3 天然氣地球化學(xué)特征

3.1 天然氣組分

天然氣的組分是指其中各種化學(xué)組成的相對(duì)含量, 反映了天然氣的宏觀面貌, 受烴源巖母質(zhì)類型、成熟度等多種因素的影響[24–27]。如表1, 研究區(qū)的天

然氣組成呈現(xiàn)出了顯著的地區(qū)差異, 其中, 西段四棵樹(shù)凹陷 8件天然氣樣品的干燥系數(shù)(C1/C1～5)分布在0.67～0.96之間, 平均0.83; 中段南安集海、霍爾果斯和安集海地區(qū) 13件天然氣樣品的干燥系數(shù)分布在0.63～1.00之間, 平均0.87; 東段瑪納斯、吐谷魯、齊古和呼圖壁地區(qū)25件天然氣樣品的干燥系數(shù)分布在0.90～1.00之間, 平均0.93。因此, 天然氣干燥系數(shù)具有東高西低的特征, 初步反映了天然氣成因, 特別是成熟度東高西低的地區(qū)差異。此外, 還發(fā)現(xiàn)了個(gè)別成因比較特殊的天然氣樣品, 如南安 1井中發(fā)現(xiàn)的天然氣, 其組分僅檢出甲烷和乙烷, 且乙烷含量極低, 干燥系數(shù)近乎于 1.0, 考慮到該樣品埋深較淺(509 ～ 786 m), 適宜生物活動(dòng), 因而推測(cè)該天然氣可能屬于生物氣, 結(jié)合其甲烷碳同位素來(lái)看,屬于次生生物氣的可能性較大[25]。

?

?

3.2 天然氣碳同位素

天然氣的碳同位素組成與其組分類似, 對(duì)其成因、母質(zhì)類型、成熟度等具有重要指示意義, 尤其是甲烷和乙烷碳同位素, 兩者分別與天然氣的成熟度和成因關(guān)系較大, 在天然氣成因研究中應(yīng)用較多[28–31]。

對(duì)于天然氣甲烷碳同位素, 依國(guó)內(nèi)使用較多的戴金星公式, 得出了煤型氣和油型氣不同成熟度階段所具有的δ13C1值[32](圖 2), 再將準(zhǔn)南研究區(qū)的天然氣數(shù)據(jù)投入該圖版中, 發(fā)現(xiàn)研究區(qū)自西段的四棵樹(shù)凹陷至東段的呼圖壁地區(qū), 成熟度有著明顯增加。具體而言, 四棵樹(shù)凹陷的天然氣大多處于成熟演化階段, 而呼圖壁、瑪納斯地區(qū)和吐 002井的天然氣則大多處于高成熟演化階段, 齊古地區(qū)甚至有1個(gè)天然氣樣品處于高過(guò)成熟演化階段, 這與前述天然氣組分所反映出的成熟度變化特征基本一致。

圖2 準(zhǔn)噶爾盆地南緣天然氣δ13C1與δ13C2相關(guān)關(guān)系圖Fig.2 Cross plot of δ13C1 vs. δ13C2 for natural gases in southern Junggar Basin

相較于甲烷碳同位素, 天然氣的乙烷碳同位素更能反映生源特征[30–33]。基于大量的天然氣分析數(shù)據(jù)(包括研究區(qū)所在的準(zhǔn)噶爾盆地), 戴金星等[33]提出δ13C2＞–27.5‰和δ13C2＜–29‰分別對(duì)應(yīng)于煤型氣和油型氣, 而介于兩者之間的天然氣為混合成因。這一劃分方案在準(zhǔn)噶爾盆地得到了廣泛應(yīng)用[34–35]。如表1和圖2, 準(zhǔn)南研究區(qū)天然氣的δ13C2值分布在–29.7‰ ～–24.7‰之間, 平均–26.8‰, 可見(jiàn)天然氣成因以煤型氣為主, 而油型氣僅發(fā)現(xiàn)于四棵樹(shù)凹陷卡6井的1個(gè)天然氣(3956～3980 m, J3q), 其δ13C2值為–29.7‰。

除了以上討論的天然氣甲烷和乙烷碳同位素外,天然氣的系列碳同位素組成也是反映其成因的一個(gè)重要判識(shí)標(biāo)準(zhǔn)[36]。如圖3, 研究區(qū)天然氣的系列碳同位素分析揭示出了明顯的倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象, 尤其是C4同位素的倒轉(zhuǎn)。其原因, 理論而言, 可能包括4種: (1)有機(jī)烷烴氣和無(wú)機(jī)烷烴氣相混合; (2)煤成氣和油型氣的混合; (3)同型不同源或同源不同期次氣的混合;(4)天然氣的某一(些)組分被細(xì)菌氧化[36]。根據(jù)準(zhǔn)南研究區(qū)的區(qū)域地質(zhì)背景, 目前為止還未發(fā)現(xiàn)無(wú)機(jī)成因烷烴氣, 因此, 研究區(qū)天然氣 C4同位素的倒轉(zhuǎn)很可能是同型不同源和/或同源不同期次氣混合的影響, 以及天然氣遭受微生物作用影響的結(jié)果。無(wú)論何種可能性, 都反映出研究區(qū)天然氣具有較為復(fù)雜的成因。

3.3 天然氣輕烴

天然氣的輕烴組成與其組分和碳同位素類似,可用來(lái)進(jìn)行天然氣類型、成熟度、氣源對(duì)比等方面的研究[37–39]。本次工作分析的天然氣主要輕烴參數(shù)見(jiàn)表2。

庚烷值和異庚烷值是衡量有機(jī)質(zhì)熱演化程度的重要指標(biāo)[38]?；谠趪?guó)內(nèi)廣泛使用的劃分標(biāo)準(zhǔn)[40–42],將天然氣劃分為不同的成熟度范圍(圖 4a), 發(fā)現(xiàn)準(zhǔn)南研究區(qū)的天然氣基本處于成熟階段, 這相較于通過(guò)天然氣的組成及碳同位素所反映的成熟度略低,從而表明天然氣中的輕烴部分可能有一些原油的混入, 或是天然氣的充注是一個(gè)連續(xù)的過(guò)程, 相對(duì)早期進(jìn)入的重組分成熟度較低, 而后期進(jìn)入的輕組分成熟度較高。

圖3 準(zhǔn)噶爾盆地南緣天然氣碳同位素系列分布圖Fig.3 Diagrams showing distribution of carbon isotope series for gases in southern Junggar Basin

圖4 準(zhǔn)噶爾盆地南緣天然氣庚烷值與異庚烷值相關(guān)關(guān)系圖(a)(據(jù)程克明等[40]), MCH-∑DMCP-nC7圖解(b)Fig.4 Cross plot of heptane index vs. isoheptane index (a) and ternary plot of MCH-∑DMCP-nC7 for light hydrocarbons (b)in natural gases in southern Junggar Basin The boundary lines between gases of different maturities in Fig.4a are after Cheng et al.[40]

輕烴中的 C7系列化合物的相對(duì)含量可用來(lái)區(qū)分天然氣成因[43]。如表2和圖4b, 研究區(qū)天然氣的甲基環(huán)己烷相對(duì)含量分布在 44.2%～71.8%, 平均54.0%; 二甲基環(huán)戊烷相對(duì)含量分布在5.8%～29.7%,平均18.2%; 正庚烷相對(duì)含量分布10.0%～38.6%, 平均 27.8%, 可見(jiàn), 研究區(qū)天然氣以甲基環(huán)己烷為主,即天然氣烴源巖的母質(zhì)以陸源母質(zhì)為主, 偏腐殖型,這與前述通過(guò)碳同位素組成所形成的認(rèn)識(shí)基本一致。

表2 準(zhǔn)噶爾盆地南緣天然氣主要輕烴參數(shù)Table 2 Representative geochemical parameters for light hydrocarbons in natural gases in southern Junggar Basin

4 天然氣成因分類

通過(guò)以上較系統(tǒng)的天然氣地球化學(xué)特征初步分析, 發(fā)現(xiàn)準(zhǔn)南研究區(qū)的天然氣從成因上看, 以煤型氣占絕對(duì)優(yōu)勢(shì), 但同時(shí)也發(fā)現(xiàn)了少量油型氣, 典型如卡 6井的 1個(gè)樣品, 成熟度具有地區(qū)差異。這些不同成因天然氣根據(jù)區(qū)域烴源巖發(fā)育背景(圖1), 煤型氣的來(lái)源可能包括二疊系(甚至石炭系亦不能完全排除可能)、三疊系和侏羅系, 而油型氣的來(lái)源可能包括白堊系和古近系。

4.1 煤型氣

煤型氣是準(zhǔn)南研究區(qū)分布最為廣泛的天然氣成因類型, 而且可能有不同來(lái)源。典型如齊古地區(qū)的1件天然氣樣品(齊009, 2557～2587 m, 表1), 甲烷碳同位素為–29.3‰, 乙烷碳同位素為–20.6‰, 這是研究區(qū)迄今發(fā)現(xiàn)天然氣碳同位素最重的樣品, 并且有著很高的干燥系數(shù)(接近于1), 總體表現(xiàn)為過(guò)成熟煤型氣特征。鑒于齊古地區(qū)侏羅系烴源巖的Ro值主體處于 1.0%～1.2%之間[13], 與該類天然氣明顯不符,因此該類天然氣只能來(lái)自于地層更老、成熟度更高的烴源巖。實(shí)際上, 齊古地區(qū)天然氣碳同位素存在著顯著的倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象(圖 3d), 也表明該地區(qū)存在多種成因來(lái)源天然氣的混合。

在齊古地區(qū), 侏羅系之下主要分布有三疊系和二疊系烴源巖, 甚至是石炭系[12,16], 是該天然氣的可能來(lái)源。從該區(qū)天然氣的丙烷和丁烷碳同位素來(lái)看, 兩者分別為–27.0‰ ～ –25.2‰和–28.3‰ ～ –25.4‰,明顯輕于研究區(qū)其他煤型氣(表1), 而與準(zhǔn)噶爾盆地腹部二疊系來(lái)源天然氣接近[34], 因此二疊系是可能的來(lái)源。實(shí)際上, 研究區(qū)的確分布有二疊系地層, 且二疊系的有機(jī)質(zhì)母質(zhì)類型變化較大, 存在腐殖型的泥巖[11]。

對(duì)于三疊系烴源巖, 據(jù)陳建平等[44]的研究, 其與二疊系油氣有著相近的碳同位素值, 明顯輕于侏羅系油氣。相比而言, 石炭系所生油氣碳同位素較重。據(jù)此可以推斷, 該處的高過(guò)成熟天然氣氣源也有可能來(lái)自三疊系, 考慮到石炭系有機(jī)質(zhì)可能存在相變, 其氣源貢獻(xiàn)可能亦不能完全排除。多種不同成因來(lái)源/成熟度油氣的混合, 造成了其化學(xué)組成和碳同位素組成具有多種來(lái)源的特征, 并且有著較大的成熟度變化范圍, 符合地質(zhì)背景。

除此之外, 對(duì)于其他在研究區(qū)廣泛分布的煤型氣, 其乙烷碳同位素普遍重于–27.5‰, 并主要分布在–26‰ ～ –22‰之間, 表現(xiàn)為典型煤型氣特征, 與其輕烴C7系列化合物中以甲基環(huán)己烷占優(yōu)勢(shì)相一致(圖4b)。天然氣組分和甲烷碳同位素變化較大, 如以甲烷碳同位素為例, 在研究區(qū)西段四棵樹(shù)凹陷最輕,分布在–34.5‰ ～ –39.7‰之間; 中段安集海和霍爾果斯地區(qū)略重, 分布在–33.5‰ ～ 35.9‰之間; 相比而言, 研究區(qū)東段更重, 分布在–31.0‰ ～ –34.3‰之間(圖 2)。

鑒于這些天然氣根據(jù)乙烷碳同位素判斷, 成因類型類似, 因此天然氣組分和甲烷碳同位素的差異主要反映的是成熟度的差異, 即準(zhǔn)南研究區(qū)侏羅系來(lái)源的天然氣成熟度自西向東差異明顯, 其中, 西段四棵樹(shù)凹陷天然氣處于低成熟—成熟演化階段,中段安集海和霍爾果斯地區(qū)天然氣處于成熟演化階段, 而東段瑪納斯和呼圖壁等地區(qū)天然氣則處于成熟—高成熟演化階段。

這種成熟度的差異, 理論而言, 又可能與氣源、儲(chǔ)層埋深, 或是后生次生蝕變演化作用有關(guān)。對(duì)比發(fā)現(xiàn), 這些天然氣的儲(chǔ)層埋深差異很大(表 1), 并未展示出與成熟度的良好線性關(guān)系。后生次生蝕變作用除了極個(gè)別樣品(如前述的南安1井生物氣), 也并不強(qiáng)烈。因此, 可以認(rèn)為, 天然氣的甲烷組分/碳同位素及其反映的成熟度差異主要反映了氣源(即侏羅系烴源巖)成熟度的差異。有意義的是, 這恰與研究區(qū)侏羅系烴源巖自西向東埋深增加, 沉降中心位于呼圖壁地區(qū)相吻合：研究區(qū)侏羅系是一套典型的煤系地層, 該套烴源巖在呼圖壁地區(qū)Ro值大于2.0%,瑪納斯地區(qū)Ro值在1.4%～1.6%之間, 安集海地區(qū)Ro值在 1.2%～1.4%之間, 而四棵樹(shù)凹陷Ro值在0.6%～1.2%之間[13]。因此, 侏羅系的天然氣聚集具有“源控”特征。

此外, 如前文所述, 天然氣的組分、碳同位素、輕烴所反映的成熟度不甚一致, 可能反映天然氣中的輕烴部分有部分原油的混入, 或是天然氣的充注是一個(gè)連續(xù)的過(guò)程。為對(duì)此進(jìn)行分析, 進(jìn)一步挑選典型凝析油樣品進(jìn)行了研究。以霍-瑪-吐地區(qū)為例,如圖5, 霍10井、瑪納001井凝析油生標(biāo)特征呈現(xiàn)為Pr/Ph值小(＜1.0), 伽馬蠟烷/C30藿烷比值高(＞0.4),三環(huán)萜烷 C20、C21、C23呈上升型或山峰型, 指示典型鹽湖相低等生源母質(zhì)的特征, 并與研究區(qū)白堊系烴源巖生標(biāo)特征相吻合[22], 而與侏羅系烴源巖的特征明顯不同, 其特征通常是高 Pr/Ph值(＞3.0)、低三環(huán)萜烷豐度(三環(huán)萜烷/五環(huán)三萜烷＜0.1)、低伽馬蠟烷豐度(伽馬蠟烷/C30藿烷＜0.1)[16]。據(jù)此, 可以推測(cè),侏羅系來(lái)源天然氣輕烴所反映的成熟度較低現(xiàn)象可能是天然氣成藏過(guò)程中受到了白堊系來(lái)源相對(duì)低成熟原油混入的影響。實(shí)際上, 該區(qū)已廣泛發(fā)現(xiàn)有白堊系來(lái)源原油[22], 即存在油氣不同源, 油的輕組分和氣的重組分相混合。當(dāng)然, 需要注意的是, 基于目前的分析數(shù)據(jù), 天然氣的連續(xù)充注影響因素并不能完全排除, 這也是一種可能性。

4.2 油型氣

相較前述分析的煤型氣, 油型氣在研究區(qū)發(fā)現(xiàn)較少, 典型如四棵樹(shù)凹陷卡 6井的 1個(gè)天然氣樣品(3956～3980 m, 表 1), 甲烷碳同位素為–42.1‰, 乙烷碳同位素為–29.7‰, 表現(xiàn)為典型的成熟油型氣特征, 明顯有異于其它天然氣(煤型氣)(圖 2), 反映出多種來(lái)源天然氣的充注。實(shí)際上, 從四棵樹(shù)凹陷天然氣普遍存在碳同位素倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象(圖 3a), 也可說(shuō)明存在不同成因天然氣的混合。可見(jiàn), 四棵樹(shù)凹陷除侏羅系來(lái)源煤型天然氣外, 還可能存在另一類油型天然氣, 其乙烷碳同位素輕于–29‰, 甲烷碳同位素輕于–40‰, 屬于成熟油型氣。根據(jù)地質(zhì)背景, 如前所述, 天然氣的來(lái)源理論而言可能來(lái)自于白堊系和/或古近系。

圖5 準(zhǔn)噶爾盆地南緣霍10井和瑪納001井凝析油m/z 191色質(zhì)圖Fig.5 m/z 191 chromatograms for condensates of Wells Huo 10 and Mana 001 in southern Junggar Basin

前人研究發(fā)現(xiàn), 白堊系的生烴中心位于瑪納斯-呼圖壁一帶, 相比而言, 四棵樹(shù)凹陷白堊系烴源巖類型較差, 偏腐殖型[11]。對(duì)于古近系安集海河組烴源巖，其沉積中心位于四棵樹(shù)凹陷, 有機(jī)質(zhì)豐度較高, TOC含量平均為0.85%, 以Ⅰ-Ⅱ型干酪根為主,Ro值大部分在 0.6%～0.8%之間, 處于低成熟—成熟演化階段[11], 與該油型氣特征比較符合。

此外, 在四棵樹(shù)凹陷目前已發(fā)現(xiàn)的原油和儲(chǔ)層抽提物中, 大部分有著典型侏羅系來(lái)源特征, 如高Pr/Ph值(＞2.0), 高 C19三環(huán)萜烷相對(duì)豐度(三環(huán)萜烷中含量最高), 低三環(huán)萜烷相對(duì)豐度(三環(huán)萜烷/五環(huán)三萜烷＜0.1), 低伽馬蠟烷相對(duì)豐度(伽馬蠟烷/C30藿烷＜0.1)(圖6a, 6b)。但除此之外, 也有一部分原油和儲(chǔ)層抽提物表現(xiàn)出不同于侏羅系的特征(圖 6c, 6d),其Pr/Ph值在1.0左右, C19三環(huán)萜烷含量不高, C20、C21、C23三環(huán)萜烷分布呈上升型或山峰型, 伽馬蠟烷/C30藿烷相對(duì)含量在0.2左右, C29甾烷20S/(20S+20R)和 C29甾烷 ββ/(αα+ββ)值都小于 0.4?？紤]到這些生標(biāo)組成所反映的成熟度較白堊系烴源巖要稍低, 并且伽馬蠟烷含量遠(yuǎn)低于典型白堊系來(lái)源原油[22], 所以推測(cè)其不是(至少不主要是)白堊系來(lái)源。有意義的是, 這些生標(biāo)特征與古近系安集海河組烴源巖生標(biāo)特征(圖 7)比較接近, 因此, 綜合推測(cè)這類油型氣應(yīng)來(lái)自于古近系安集海河組。

綜合上述, 可將本次工作所研究的準(zhǔn)南地區(qū)天然氣主要根據(jù)地球化學(xué)組成, 結(jié)合地質(zhì)背景分為 3類(表 3), 前兩種屬于煤型氣, 第三種屬于油型氣,需要說(shuō)明的是, 有個(gè)別侏羅系煤型氣還受到了次生生物作用影響(南安 1井, 表 1), 但因發(fā)現(xiàn)比例低,因此未做成因類型細(xì)分。

5 天然氣分布規(guī)律與控制因素

如前所析, 研究區(qū)主要有三種端元成因類型天然氣(表3), 這三類天然氣平面分布上有著明顯的地區(qū)差異, 具體而言, 三疊系/二疊系來(lái)源煤型氣僅發(fā)現(xiàn)于齊古地區(qū), 古近系來(lái)源油型氣主要分布于四棵樹(shù)凹陷, 而在研究區(qū)廣泛分布的侏羅系來(lái)源煤型氣特征具有顯著的東西差異, 即東部和西部的天然氣分別以干氣和濕氣為主(圖1)。

表3 準(zhǔn)噶爾盆地南緣天然氣主要端元成因類型及其分布與典型地球化學(xué)特征Table 3 Occurrence and representative geochemical parameters of three main genetic types of natural gases in southern Junggar Basin

圖6 準(zhǔn)噶爾盆地南緣四棵樹(shù)凹陷原油和儲(chǔ)層抽提物m/z 191色質(zhì)圖Fig.6 m/z 191 chromatograms of oils and reservoir bitumen in Sikeshu sag, southern Junggar Basin

圖7 準(zhǔn)噶爾盆地南緣四棵樹(shù)凹陷古近系安集海河組烴源巖m/z 191色質(zhì)圖Fig.7 m/z 191 chromatograms of Anjihai Group source rocks in Sikeshu sag, southern Junggar Basin

這些天然氣在不同地區(qū)還跟原油, 或者其他類型的天然氣具有普遍混合現(xiàn)象, 具體而言, 自西向東, 西段四棵樹(shù)凹陷為侏羅系和古近系的混合, 東段中部霍-瑪-吐地區(qū)為侏羅系和白堊系的混合, 而東段山前齊古地區(qū)為侏羅系和三疊系/二疊系的混合。對(duì)比分析發(fā)現(xiàn), 這種天然氣的分布規(guī)律受控于“源”(圖1), 即不同成因天然氣圍繞著各自烴源巖的生烴中心分布, 這是研究區(qū)天然氣的分布規(guī)律與一個(gè)重要控制因素。因此, 對(duì)于天然氣的勘探, 應(yīng)緊緊圍繞烴源巖沉積中心來(lái)進(jìn)行。

由老至新, 首先對(duì)于最老的二疊系, 如前所述,分布比較局限, 主體位于東段山前地區(qū), 且侏羅紀(jì)后已進(jìn)入高過(guò)成熟演化階段, 僅與齊古地區(qū)發(fā)現(xiàn)的天然氣成熟度相符, 因此其貢獻(xiàn)量還需做進(jìn)一步深入研究。

其次, 對(duì)于三疊系烴源巖, 雖然在準(zhǔn)噶爾盆地廣泛分布, 但在研究區(qū)則僅分布于東部地區(qū), 沉積厚度可達(dá) 300多 m[12], 這與研究區(qū)三疊系來(lái)源天然氣僅見(jiàn)于東部齊古地區(qū)相吻合。

第三, 對(duì)于研究區(qū)最廣泛分布的侏羅系烴源巖,其成熟度變化較大, 四棵樹(shù)凹陷僅處于成熟階段,而呼圖壁地區(qū)目前已達(dá)到了過(guò)成熟階段[13], 這與研究區(qū)天然氣成熟度變化特征相一致。

第四, 對(duì)于白堊系烴源巖, 主要分布在霍-瑪-吐地區(qū), 處于成熟演化階段, 為生油高峰期, 因而生氣量有限。并且有意義的是, 白堊系烴源巖分布區(qū)與侏羅系高—過(guò)成熟烴源巖分布區(qū)相疊合, 因此考慮到侏羅系烴源巖在此處處于生氣高峰期, 故白堊系生成的有限油型氣很可能與大量的侏羅系煤型氣相混合, 或許是因?yàn)榛旌狭勘容^低, 所以從目前的天然氣地球化學(xué)數(shù)據(jù)特征來(lái)看, 似乎白堊系來(lái)源的天然氣極少。

第五, 古近系安集海河組烴源巖雖然在研究區(qū)分布較廣, 但因其埋深較淺, 大部分尚處于未成熟階段,僅在埋深較大的四棵樹(shù)凹陷部分地區(qū)達(dá)到成熟[16], 因此生氣量有限。這也與目前僅在四棵樹(shù)凹陷發(fā)現(xiàn)古近系來(lái)源天然氣相一致, 并因其成熟度較低, 生氣量有限, 因此天然氣以溶解氣為主, 未見(jiàn)獨(dú)立氣層氣。

綜合上述, 可見(jiàn)研究區(qū)天然氣成因復(fù)雜, 分別至少有來(lái)自于三疊系/二疊系、侏羅系和古近系烴源巖的貢獻(xiàn), 且成熟度差異大, 遵循源控論。這種多類型成因天然氣的存在為大規(guī)模成藏提供了物質(zhì)基礎(chǔ)。相較而言, 在這4套主力烴(氣)源巖中, 三疊系和二疊系烴源巖可能因分布范圍相對(duì)局限, 而古近系烴源巖因成熟度較低, 因此生氣量均較為有限。相比而言, 侏羅系烴源巖在研究區(qū)廣泛分布, 并且其成熟度在霍-瑪-吐背斜帶主體處于高—過(guò)成熟演化階段, 為生氣高峰期, 具備了形成大中型氣田的烴源巖背景。因而, 侏羅系天然氣是研究區(qū)目前最為現(xiàn)實(shí)的勘探目標(biāo), 而霍-瑪-吐背斜帶是重點(diǎn)勘探目標(biāo)區(qū)。以侏羅系天然氣為主力勘探目標(biāo)也與我國(guó)中西部地區(qū)其他前陸盆地的勘探方略一致。

此外, 需要注意的是, 對(duì)比區(qū)域烴源巖發(fā)育地質(zhì)背景, 還可能在白堊系烴源巖的沉積中心霍-瑪-吐地區(qū)存在一些少量油型氣, 其可能與侏羅系煤型氣混合, 但混合量較低, 故而特征被掩蓋, 從而在目前的天然氣數(shù)據(jù)中不易發(fā)現(xiàn)該類油型氣的特征,但不能完全排除其存在, 除了前述從天然氣凝析油的分析中可以得到佐證外(圖5), 還可以從相鄰四棵樹(shù)凹陷的特征中得到啟示。四棵樹(shù)凹陷主要發(fā)育古近系烴源巖, 其有機(jī)質(zhì)豐度和母質(zhì)類型與白堊系烴源巖類似, 但成熟演化程度相對(duì)白堊系還要更低,因此理論而言, 其生氣量要更少, 但古近系油型天然氣卻已有發(fā)現(xiàn)(卡6井)。分析認(rèn)為, 這是因?yàn)楸緟^(qū)雖然古近系油型氣生氣量較小, 但侏羅系的煤型氣生成量也因?yàn)槌墒於容^低而比霍-瑪-吐地區(qū)要小得多, 故而造成侏羅系和古近系天然氣相互混合后, 古近系油氣仍可以占有一定比重, 這也許是為什么研究區(qū)基于目前的天然氣地球化學(xué)組成, 可以發(fā)現(xiàn)古近系成因天然氣, 而未發(fā)現(xiàn)白堊系成因天然氣的一個(gè)重要原因。

6 結(jié) 論

(1) 準(zhǔn)噶爾盆地南緣研究區(qū)目前所發(fā)現(xiàn)的天然氣主要有 3種成因類型, 分別是侏羅系來(lái)源低成熟—高成熟煤型氣、三疊系/二疊系來(lái)源高—過(guò)成熟煤型氣、古近系來(lái)源低成熟—成熟油型氣。其中, 以侏羅系來(lái)源煤型氣為主。

(2) 天然氣成因類型具有明顯的地區(qū)差異, 其中, 西段四棵樹(shù)凹陷天然氣為成熟侏羅系來(lái)源煤型氣和低成熟古近系來(lái)源油型氣的混合; 東段山前齊古地區(qū)天然氣為侏羅系來(lái)源成熟煤型氣和三疊系/二疊系來(lái)源高—過(guò)成熟煤型氣的混合; 而東段中部其他地區(qū)天然氣則為成熟—高成熟侏羅系來(lái)源煤型氣和白堊系油氣的混合, 天然氣成熟度自西部的安集海和霍爾果斯地區(qū)至東部的呼圖壁地區(qū)顯著增高。

(3) 天然氣的分布遵循“源控論”, 據(jù)此, 侏羅系天然氣是區(qū)域最為現(xiàn)實(shí)的勘探目標(biāo), 霍-瑪-吐背斜帶是重點(diǎn)勘探目標(biāo)區(qū)。

審稿專家與編輯提出諸多寶貴意見(jiàn), 誠(chéng)致謝忱！

:

[1] Cao J, Zhang Y J, Hu W X, Yao S P, Wang X L, Zhang Y Q,Tang Y. The Permian hybrid petroleum system in the northwest margin of the Junggar Basin[J]. Mar Petrol Geol,2005, 22(3): 331–349.

[2] 張義杰, 曹劍, 胡文瑄. 準(zhǔn)噶爾盆地油氣成藏期次確定與成藏組合劃分[J]. 石油勘探與開(kāi)發(fā), 2010, 37(3): 257–262.Zhang Yi-jie, Cao Jian, Hu Wen-xuan. Timing of petroleum accumulation and the division of reservoir-forming assemblages,Junggar Basin, NW China[J]. Pet Explor Develop, 2010, 37(3):257–262 (in Chinese with English abstract).

[3] 金之鈞. 疊合盆地油氣成藏體系研究思路與方法——以準(zhǔn)噶爾盆地中部地區(qū)油氣藏為例[J]. 高校地質(zhì)學(xué)報(bào), 2011,17(2): 161–169.Jin Zhi-jun. Methods in studying petroleum accumulation systems in a superimposed basin: A case study of petroleum reservoirs in the central Junggar Basin[J]. Geol J China Univ,2011, 17(2): 161–169 (in Chinese with English abstract).

[4] 李忠權(quán), 張壽庭, 陳更生, 余明清. 新疆準(zhǔn)噶爾盆地南緣構(gòu)造特征差異及成因[J]. 礦物巖石, 1998, 18(3): 82–86.Li Zhong-quan, Zhang Shou-ting, Chen Geng-sheng, Yu Ming-qing. Structure feature differences and its formation mechanism in south margin of Zhungeer Basin, Xinjiang,China[J]. J Mineral Petrol, 1998, 18(3): 82–86 (in Chinese with English abstract).

[5] 王嶼濤, 谷斌, 王立宏. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣油氣成藏聚集史[J].石油與天然氣地質(zhì), 1998, 19(4): 291–295.Wang Yu-tao, Gu Bin, Wang Li-hong. Pool-forming history of oil and gas in south margine of Junggar Basin[J]. Oil Gas Geol, 1998,19(4): 291–295 (in Chinese with English abstract).

[6] 張聞林, 況軍, 王立宏. 獨(dú)山子油田成藏機(jī)制剖析[J]. 天然氣勘探與開(kāi)發(fā), 1999, 22(3): 20–24.Zhang Wen-lin, Kuang Jun, Wang Li-hong. Pool-forming mechanism of Dushanzi oilfield[J]. Nat Gas Explor Decelop,1999, 22(3): 20–24 (in Chinese).

[7] Dai J X, Wu X Q, Ni Y Y, Wang Z C, Zhao C Y, Wang Z Y,Liu G X. Geochemical characteristics of natural gas from mud volcanoes in the southern Junggar Basin[J]. Sci China Earth Sci, 2012, 55(3): 355–367.

[8] 況軍, 何釗. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣生儲(chǔ)蓋組合、圈閉與找油領(lǐng)域[J]. 新疆石油地質(zhì), 1989, 10(2): 8–13.Kuang Jun, He Zhao. Source-reservoir-cap rock, trap and petroleum exploration area of southern Junggar Basin[J].Xinjiang Pet Geol, 1989, 10(2): 8–13 (in Chinese).

[9] 李學(xué)義, 邵雨, 李天明. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣三個(gè)油氣成藏組合研究 [J]. 石油勘探與開(kāi)發(fā), 2003, 30(6): 32–34.Li Xue-yi, Shao Yu, Li Tian-ming. Three oil-reservoir combinations in south marginal of Junggar Basin, Northwest China[J]. Pet Explor Develop, 2003, 30(6): 32–34 (in Chinese with English abstract).

[10] 郭春清, 沈忠民, 張林曄, 徐興友, 孔祥星, 朱日房. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣烴源巖生源特征及原油分類[J]. 成都理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2005, 32(3): 257–262.Guo Chun-qing, Shen Zhong-min, Zhang Lin-ye, Xu Xing-you, Kong Xiang-xing, Zhu Ri-fang. Biogenic origin characteristics of hydrocarbon source rocks and classification of oils in the south part of Junggar Basin, China[J]. J Chengdu Univ Technol (Sci Technol), 2005, 32(3): 257–262 (in Chinese with English abstract).

[11] 魏東濤, 趙應(yīng)成, 阿不力米提, 陳濤, 楊海波, 吳梁宇, 李世宏. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣前陸沖斷帶油氣成藏差異性分析[J].高校地質(zhì)學(xué)報(bào), 2010, 16(3): 339–350.Wei Dong-tao, Zhao Ying-cheng, Abulimiti, Chen Tao, Yang Hai-bo, Wu Liang-yu, Li Shi-hong. Difference of hydrocarbon accumulation in the foreland thrust-fold belt of the southern Junggar Basin[J]. Geol J China Univ, 2010, 16(3): 339–350(in Chinese with English abstract).

[12] 康素芳, 向?qū)毩? 廖健德, 阿布力米提·依明, 孫平安. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣三疊系烴源巖地球化學(xué)特征 [J]. 西南石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2012, 34(2): 43–53.Kang Su-fang, Xiang Bao-li, Liao Jian-de, Ablimit Imin, Sun Ping-an. Organic geochemistry of Triassic source rock in the southern Junggar Basin[J]. J Southwest Pet Univ (Sci Technol),2012, 34(2): 43–53 (in Chinese with English abstract).

[13] Dai J X, Zou C N, Li J, Ni Y Y, Hu G Y, Zhang X B, Liu Q Y,Yang C, Hu A P. Carbon isotopes of Middle-Lower Jurassic coal-derived alkane gases from the major basins of northwestern China[J]. Int J Coal Geol, 2009, 80: 124–134.

[14] 賈承造, 周新源, 王招明, 皮學(xué)軍, 李啟明. 克拉 2氣田的發(fā)現(xiàn)及勘探技術(shù)[J]. 中國(guó)石油勘探, 2002, 7(1): 79–88.Jia Cheng-zao, Zhou Xin-yuan, Wang Zhao-ming, Pi Xue-jun,Li Qi-ming. Discovery of Kela-2 gas field and exploration technology[J]. China Pet Explor, 2002, 7(1): 79–88 (in Chinese with English abstract).

[15] 況軍, 劉得光. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣與塔里木盆地庫(kù)車(chē)坳陷天然氣成藏條件對(duì)比[J]. 新疆石油地質(zhì), 2001, 22(4): 287–290.Kuang Jun, Liu De-guang. Comparative analysis on natural gas reservoir-formed conditions between south margin of Junggar Basin and Kuche depression of Tarim Basin[J].Xinjiang Pet Geol, 2001, 22(4): 287–290 (in Chinese with English abstract).

[16] 王緒龍, 況軍, 楊海波. 準(zhǔn)噶爾盆地第三次油氣資源評(píng)價(jià)[R]. 克拉瑪依: 新疆油田公司勘探開(kāi)發(fā)研究院, 2000.Wang Xu-long, Kuang Jun, Yang Hai-bo. The third-round assessment of hydrocarbon resources in the Junggar Basin[R].Karamay: Research Institute of Petroleum Exploration and Development, PetroChina Xinjiang Oilfield Company, 2000(in Chinese).

[17] 范光華, 蔣少斌. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣和腹部天然氣成因類型[J]. 新疆石油地質(zhì), 1993, 14(4): 332–337.Fan Guang-hua, Jiang Shao-bin. Genetic type of natural gases in the south margin and hinterland of Junggar Basin[J].Xinjiang Pet Geol, 1993, 14(4): 332–337 (in Chinese with English abstract).

[18] 李延鈞, 王廷棟, 張艷云, 陳世加, 王緒龍. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣天然氣成因與成藏解剖[J]. 沉積學(xué)報(bào), 2004, 22(3):529–534.Li Yan-jun, Wang Ting-dong, Zhang Yan-yun, Chen Shi-jia, Wang Xu-long. Natural gas genesis and formation of gas pools in the south margin of Junggar Basin[J]. Acta Sedimentol Sinica, 2004,22(3): 529–534 (in Chinese with English abstract).

[19] 陳世加, 王緒龍, 阿布力米提, 李延均, 王立宏. 呼圖壁氣藏成藏地球化學(xué)特征[J]. 天然氣工業(yè), 2004, 24(3): 16–18.Chen Shi-jia, Wang Xu-long, Abulimiti, Li Yan-jun, Wang Li-hong. Geochemical study of forming gas reservoir in Hutubi field in Zhungeer Basin[J]. Nat Gas Ind, 2004, 24(3):16–18 (in Chinese with English abstract).

[20] 康素芳, 王緒龍, 廖健德, 周妮, 羅玲. 準(zhǔn)噶爾盆地霍爾果斯油氣田油氣特征及油氣充注次序[J]. 特種油氣藏, 2008,15(4): 20–23.Kang Su-fang, Wang Xu-long, Liao Jian-de, Zhou Ni, Luo Ling. Oil and gas characteristics and charging priority in Huoerguosi oilfield of Junggar Basin[J]. Spec Oil Gas Reserv,2008, 15(4): 20–23 (in Chinese with English abstract).

[21] 白振華, 姜振學(xué), 宋巖, 趙孟軍, 方世虎, 張健. 準(zhǔn)南前陸盆地瑪納斯背斜油氣動(dòng)態(tài)成藏過(guò)程[J]. 天然氣工業(yè), 2013,33(4): 37–42.Bai Zhen-hua, Jiang Zhen-xue, Song Yan, Zhao Meng-jun,Fang Shi-hu, Zhang Jian. Dynamic hydrocarbon accumulation process in Manasi anticline in the southern Junggar foreland basin[J]. Nat Gas Ind, 2013, 33(4): 37–42 (in Chinese with English abstract).

[22] Cao J, Wang X L, Wei D T, Sun P A, Hu W X, Jia D, Zhao Y C. Complex petroleum migration and accumulation in the central region of the southern Junggar Basin, northwest China[J]. J Earth Sci, 2010, 21(1): 83–93.

[23] 劉光祥, 蔣啟貴, 潘文蕾, 蔡立國(guó), 呂俊祥. 干氣中濃縮輕烴分析及應(yīng)用——以川東北、川東區(qū)天然氣氣/源對(duì)比研究為例[J]. 石油實(shí)驗(yàn)地質(zhì), 2003, 25(增刊): 585–589.Liu Guang-xiang, Jiang Qi-gui, Pan Wen-lei, Cai Li-guo, Lü Jun-xiang. Analysis and concentration of light hydrocarbons in dry natural gas and its application: A case study ongas-source rocks correlations in the east and northeast of Sichuan basin[J]. Pet Geol Exp, 2003, 25(suppl): 585–589 (in Chinese with English abstract).

[24] Behar F, Kressmanm S, Rudkiewicz J L, Vandenbroucke M.Experimental simulation in a confined system and kinetic modeling of kerogen and oil cracking [J]. Org Geochem, 1992,19(1–3): 173–189.

[25] Pallasser R J. Recognising biodegradation in gas/oil accumulations through theδ13C compositions of gas components [J]. Org Geochem, 2000, 31: 1363–1373.

[26] 孫平安, 王緒龍, 唐勇, 萬(wàn)敏, 曹劍. 準(zhǔn)噶爾盆地淺層天然氣多種成因地球化學(xué)研究[J]. 地球化學(xué), 2012, 41(2): 109–121.Sun Ping-an, Wang Xu-long, Tang Yong, Wan Min, Cao Jian.Geochemical constraints on the multiple origins of shallow-buried natural gases in the Junggar Basin[J]. Geochimica,2012, 41(2): 109–121 (in Chinese with English abstract).

[27] 孫永革, 楊中威, Bernhard Cramer. 煤系有機(jī)質(zhì)多階段成氣的分子碳同位素表征及其對(duì)高成熟干酪根生氣潛力評(píng)價(jià)的啟示[J]. 地球化學(xué), 2013, 42(2): 97–102.Sun Yong-ge, Yang Zhong-wei, Bernhard Carmer. Multiple stages of gas generation from coal organic matter as revealed by molecular isotopic geochemistry and implications for gas generation potential assessment of highly to over mature kerogen[J]. Geochimica, 2013, 42(2): 97–102 (in Chinese with English abstract).

[28] Stahl W, Koch J.13C-12C relation of North-German natural-gasmaturity characteristic of their parent substances[J]. Erdol Kohle Erdgas Petrochem, 1974, 27(10): 623.

[29] Clayton C. Carbon isotope fractionation during natural gas generation from kerogen[J]. Mar Petrol Geol, 1991, 8(2): 232–240.

[30] Galimov E M. Isotope organic geochemistry[J]. Org Geochem,2006, 37: 1200–1262.

[31] 肖芝華, 謝增業(yè), 李志生, 馬成華. 川中-川南地區(qū)須家河組天然氣同位素組成特征[J]. 地球化學(xué), 2008, 37(3): 245–250.Xiao Zhi-hua, Xie Zeng-ye, Li Zhi-sheng, Ma Cheng-hua.Isotopic charactertics of natural gas of Xujiahe Formation in southern and middle of Sichuan Basin[J]. Geochimica, 2008,37(3): 245–250 (in Chinese with English abstract).

[32] 戴金星. 各類烷烴氣的鑒別[J]. 中國(guó)科學(xué)(B輯), 1992,22(2): 185–193.Dai Jinxing. Identification of different hydrocarbon gas[J]. Sci China (B), 1992, 22(2): 185–193 (in Chinese).

[33] 戴金星, 秦勝飛, 陶士振, 朱光有, 米敬奎. 中國(guó)天然氣工業(yè)發(fā)展趨勢(shì)和天然氣地學(xué)理論重要進(jìn)展[J]. 天然氣地球科學(xué), 2005, 16(2): 127–142.Dai Jin-xing, Qin Sheng-fei, Tao Shi-zhen, Zhu Guang-you,Mi Jing-kui. Developing trends of natural gas industry and the significant progress on natural gas geological theories in China[J]. Nat Gas Geosci, 2005, 16(2): 127–142 (in Chinese with English abstract).

[34] Cao J, Wang X L, Sun, P A, Zhang Y Q, Tang Y, Xiang B L,Lan W F, Wu M. Geochemistry and origins of natural gases in the central Junggar Basin, northwest China[J]. Org Geochem,2012, 53: 166–176.

[35] 吳小奇, 黃士鵬, 廖鳳蓉, 李振生. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣天然氣地球化學(xué)特征及來(lái)源[J]. 天然氣地球科學(xué), 2011, 22(2): 224–232.Wu Xiao-qi, Huang Shi-peng, Liao Feng-rong, Li Zhen-sheng.Geochemical characteristics and sources of natural gas from the south margin of Junggar Basin[J]. Nat Gas Geosci, 2011,22(2): 224–232 (in Chinese with English abstract).

[36] 戴金星. 概論有機(jī)烷烴氣碳同位素系列倒轉(zhuǎn)的成因問(wèn)題[J].天然氣工業(yè), 1990, 10(6): 15–20.Dai Jin-xing. A brief discussion on the problem of the geneses of the carbon isotopic series reversal in organogenic alkane gases[J]. Nat Gas Ind, 1990, 10(6): 15–20 (in Chinese with English abstract).

[37] Thompson K F M. Light hydrocarbons in subsurface sediments[J]. Geochim Cosmochim Acta, 1979, 43: 657–672.

[38] Thompson K F M. Classification and thermal history of petroleum based on light hydrocarbon[J]. Geochim Cosmochim Acta, 1983, 47: 303–316.

[39] Mango F D. The origin of light hydrocarbon in petroleum: A kinetic test of the steady state catalytic hypothesis[J].Geochim Cosmochim Acta, 1990, 54: 1315–1323.

[40] 程克明, 金偉明, 何忠華, 陳建平, 楊忠芳. 陸相原油及凝析油的輕烴單體組成特征及地質(zhì)意義[J]. 石油勘探與開(kāi)發(fā),1987, 14(1): 33–34.Chen Ke-ming, Jin Wei-ming, He Zhong-hua, Chen Jian-ping,Yang Zhong-fang. Composition characteristics of light hydrocarbons in continental oil and condensate and their geological significance[J]. Pet Expolor Develop, 1987, 14(1):33–34 (in Chinese with English abstract).

[41] 高麗麗, 張敏, 趙紅靜. 松遼盆地南部梨樹(shù)斷陷天然氣輕烴地球化學(xué)研究[J]. 天然氣地球科學(xué), 2011, 22(4): 709–714.Gao Li-li, Zhang Min, Zhao Hong-jing. Geochemical characteristics of light hydrocarbon in natural gas from Lishu fault depression in Songliao Basin[J]. Nat Gas Geosci, 2011,22(4): 709–714 (in Chinese with English abstract).

[42] 李林, 陳世加, 楊迪生, 路俊剛, 趙克斌, 徐懷民. 準(zhǔn)噶爾盆地石東地區(qū)油氣成因及來(lái)源[J]. 石油實(shí)驗(yàn)地質(zhì), 2011,33(5): 536–539.Li Lin, Chen Shi-jia, Yang Di-sheng, Lu Jun-gang, Zhao Ke-bin, Xu Huai-min. Petroleum origin and source in Shidong area, Junggar Basin[J]. Pet Geol Exp, 2011, 33(5): 536–539(in Chinese with English abstract).

[43] Hu G Y, Li J, Shan X Q, Han Z X. The origin of natural gas and the hydrocarbon charging history of the Yulin gas field in the Ordos Basin, China[J]. Int J Coal Geol, 2010, 81: 381–391.

[44] 陳建平, 梁狄剛, 王緒龍, 鄧春萍, 靳濤, 向書(shū)政, 劉宏偉.準(zhǔn)噶爾盆地三疊系生源油藏的發(fā)現(xiàn)及其意義[J]. 地球化學(xué),2003, 32(6): 582–590.Chen Jian-ping, Liang Di-gang, Wang Xu-long, Deng Chun-ping, Jin Tao, Xiang Shu-zheng, Liu Hong-wei. The discovery and significance of the crude oils derived from Triassic source rocks in the Junggar Basin[J]. Geochimica,2003, 32(6): 582–590 (in Chinese with English abstract).