趙寧波，聞雪友，2，李淑英

(1.哈爾濱工程大學(xué)動(dòng)力與能源工程學(xué)院，黑龍江 哈爾濱150001;2.哈爾濱船舶鍋爐渦輪機(jī)研究所，黑龍江哈爾濱150078)

作為一種新型的換熱工質(zhì)，納米流體是指在水(H2O)與乙二醇(ethylene glycol，EG)等傳統(tǒng)換熱工質(zhì)(基液)中添加一定比例的納米顆粒(例如銅Cu、氧化銅 CuO、氧化鋁Al2O3等)所形成的固－液兩相懸浮液。相比基液而言，納米流體具有更高的熱導(dǎo)率［1-3］與換熱性能［4-5］，已成為近年來熱科學(xué)領(lǐng)域的重要研究方向。

由于納米顆粒的小尺寸特征，納米流體的導(dǎo)熱機(jī)理相對(duì)比較復(fù)雜，目前難以直接采用傳統(tǒng)的固－液兩相懸浮液熱導(dǎo)率理論進(jìn)行合理描述［6-7］。受分子間作用力的影響，納米顆粒表面吸附基液分子所形成的界面層是影響納米流體熱導(dǎo)率的重要因素之一［8-9］。陳?。?0］基于分子動(dòng)力學(xué)模擬方法研究了納米流體的熱導(dǎo)率增強(qiáng)機(jī)理，結(jié)果發(fā)現(xiàn)在納米顆粒界面附近的液體分子密度明顯升高，距離納米顆粒越近，密度越大，并且這一現(xiàn)象在納米顆粒的布朗運(yùn)動(dòng)過程中依然存在。此外，文獻(xiàn)［11-12］采用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法也得到了相似的結(jié)果。在理論建模方面，Yu與Chio［13-14］在考慮界面層存在的基礎(chǔ)上，分別對(duì)Maxwell模型與Hamilton-Crosser模型進(jìn)行了修正，研究了界面層對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響。Xue等［15］將納米顆粒與其界面層視為等效復(fù)合顆粒，結(jié)合Bruggeman的有效滲流理論，提出了新的納米流體熱導(dǎo)率模型。Xie等［16］在建立納米流體熱導(dǎo)率模型時(shí)，假設(shè)界面層的熱導(dǎo)率呈線性變化并且界面層厚度為2 nm，而Nsofor等［17］認(rèn)為界面層的熱導(dǎo)率服從對(duì)數(shù)變化規(guī)律。Leong等［18］忽略納米顆粒之間的相互作用，認(rèn)為納米流體由納米顆粒、界面層以及基液三部分組成，并在此基礎(chǔ)上建立了新的納米流體熱導(dǎo)率模型，其研究結(jié)果表明，通過給定恰當(dāng)?shù)慕缑鎸雍穸?1 nm)與界面層熱導(dǎo)率，該模型能夠有效地預(yù)測納米流體熱導(dǎo)率。此外，文獻(xiàn)［19-21］也分別從不同的角度分析了界面層熱導(dǎo)率與厚度等因素對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響。

盡管大量研究已經(jīng)證明界面層的存在有利于增強(qiáng)納米流體的熱導(dǎo)率，但是目前還難以通過實(shí)驗(yàn)手段對(duì)界面層的厚度與熱導(dǎo)率進(jìn)行有效測量。有關(guān)界面層熱導(dǎo)率與厚度對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的具體影響機(jī)理尚不完善，缺乏系統(tǒng)性的對(duì)比分析研究。因此，本文在詳細(xì)討論現(xiàn)有考慮界面層效應(yīng)的納米流體熱導(dǎo)率模型基礎(chǔ)之上，深入分析不同納米顆粒尺寸與體積分?jǐn)?shù)條件下，界面層熱導(dǎo)率與厚度對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響。

1 現(xiàn)有考慮界面層熱導(dǎo)率的模型分析

如圖1所示，受分子間作用力的影響，納米顆粒表面附近的液體分子排列比較緊密，形成界面層。為了合理描述界面層對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響，相關(guān)研究人員陸續(xù)提出了一系列考慮界面層效應(yīng)的納米流體熱導(dǎo)率模型。

圖1 考慮界面層的納米流體組成Fig.1 Nanofluids consisting of nanoparticles，base liquid and interfacial nanolayers

1.1 Yu ＆ Choi模型

Yu與Choi［13］認(rèn)為界面層的存在可以提高納米顆粒的體積分?jǐn)?shù)，繼而影響納米流體的熱導(dǎo)率?？紤]界面層的存在，納米顆粒及其界面層所構(gòu)成的等效納米顆粒體積分?jǐn)?shù)φpl為

式中:β=h/rp，h為界面層厚度，rp為納米顆粒半徑;φ為納米顆粒體積分?jǐn)?shù)。

根據(jù)經(jīng)典的Maxwell理論，納米流體的熱導(dǎo)率模型可修正為

式中:γ=kl/kp，kp為納米顆粒熱導(dǎo)率，kl為界面層熱導(dǎo)率;kef為納米流體熱導(dǎo)率;kf為基液熱導(dǎo)率;kpl為等效納米顆粒熱導(dǎo)率。

當(dāng)利用上述模型計(jì)算懸浮有CuO納米顆粒的CuO/EG納米流體熱導(dǎo)率時(shí)，Yu與Choi假設(shè)界面層厚度為2 nm，且界面層熱導(dǎo)率等于納米顆粒熱導(dǎo)率，即γ=1。

1.2 Xue模型

在利用式(3)計(jì)算得到等效納米顆粒熱導(dǎo)率基礎(chǔ)上，Xue等［15］根據(jù)Bruggeman的有效滲流理論，建立了考慮界面層效應(yīng)的納米流體熱導(dǎo)率模型，即

式中:α=［1/(1+β)］3。

Xue等利用該模型計(jì)算CuO/EG與CuO/H2O 2種納米流體熱導(dǎo)率時(shí)，假設(shè)界面層厚度為3 nm，界面層熱導(dǎo)率則分別為1.2 W/(m·K)與10 W/(m·K)。

1.3 Xie模型

從界面層的熱阻角度出發(fā)，Xie等［16］考慮界面層熱導(dǎo)率的分布特性，推導(dǎo)得到界面層熱導(dǎo)率為

式中:r為界面層到納米顆粒中心的距離，滿足rp≤r≤rp+h;k(r)為界面層在納米顆粒半徑方向的熱導(dǎo)率分布，假設(shè)k(r)為線性變化，即有

此時(shí)，根據(jù)Lu等［22］提出的平衡硬球流體理論，考慮界面層效應(yīng)的納米流體熱導(dǎo)率模型可表示為

其中，Xie等利用該模型計(jì)算 CuO/EG、Cu/EG、Al2O3/H2O 3種納米流體熱導(dǎo)率時(shí)，假設(shè)界面層厚度為2 nm。

1.4 Leong模型

假設(shè)納米流體由納米顆粒、界面層以及基液3部分組成，忽略納米顆粒之間的相互作用，并且認(rèn)為納米顆粒與界面層之間以及界面層與基液之間的熱流密度是連續(xù)的，Leong等［18］建立了新的納米流體熱導(dǎo)率模型:

式中:β1=1+β，β2=1+β/2。

Leong等利用上述模型計(jì)算CuO/EG、Al2O3/H2O、Al2O3/EG、CuO/H2O 4種納米流體熱導(dǎo)率時(shí)，假設(shè)界面層的厚度為1 nm，界面層熱導(dǎo)率則根據(jù)納米流體的類型而確定，kl=(2～5)kf。

1.5 模型對(duì)比分析

為分析上述考慮界面層效應(yīng)的納米流體熱導(dǎo)率模型的適用性，以CuO/EG納米流體為例，圖2給出了不同納米顆粒體積分?jǐn)?shù)條件下的納米流體熱導(dǎo)率模型對(duì)比分析結(jié)果。其中，本文在進(jìn)行CuO/EG納米流體熱導(dǎo)率的理論計(jì)算時(shí)，均假設(shè) EG 的熱導(dǎo)率為0.253 W/(m·K)［23］，CuO 的熱導(dǎo)率為32.9 W/(m·K)［24］，CuO 納米顆粒半徑為15 nm［13］。

由圖2(a)可知，當(dāng)假設(shè)界面層厚度為0 nm或者界面層熱導(dǎo)率等于基液熱導(dǎo)率時(shí)，Yu＆Choi模型能夠回歸為Maxwell模型。從圖2(b)所示的對(duì)比分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)，改變界面層厚度與界面層熱導(dǎo)率無法使Xue模型回歸為Maxwell模型。而對(duì)于Xie模型，納米流體熱導(dǎo)率受界面層厚度的影響較為明顯，并且當(dāng)界面層厚度假設(shè)為0nm時(shí)，該模型可以回歸為Maxwell模型，如圖2(c)所示。此外，根據(jù)圖2(d)所示的對(duì)比分析結(jié)果還可以看出，只有同時(shí)滿足界面層厚度為0nm以及界面層熱導(dǎo)率等于基液熱導(dǎo)率2種條件時(shí)，Leong模型才可以回歸為Maxwell模型，并且相對(duì)于界面層厚度而言，界面層熱導(dǎo)率對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響更加顯著。由此可知，相比其他2種納米流體熱導(dǎo)率模型，Yu＆Choi模型與Xie模型的普適性更好，尤其對(duì)于Xie模型而言，其考慮了界面層熱導(dǎo)率的分布特性，為深入分析界面層對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響提供了基礎(chǔ)。

圖2 不同納米流體熱導(dǎo)率模型對(duì)比Fig.2 Comparisons of different thermal conductivity models for nanofluids

2 界面層熱導(dǎo)率的影響

目前，有關(guān)納米流體界面層熱導(dǎo)率的分布特性主要包括3種類型，如圖3所示。

圖3 界面層熱導(dǎo)率模型Fig.3 Thermal conductivity model of interfacial nanolayer

Xie 等［16］與 Rizvi等［20］假設(shè)界面層熱導(dǎo)率沿納米顆粒半徑方向服從線性變化規(guī)律，如式(6)。而Nsofor等［17］認(rèn)為納米顆粒側(cè)的界面層熱導(dǎo)率要明顯高于液體側(cè)的界面層熱導(dǎo)率，并假設(shè)界面層熱導(dǎo)率符合對(duì)數(shù)變化形式，即

Tillman等［23］利用經(jīng)典熱傳導(dǎo)方程和完全邊界條件來確定界面層厚度與熱導(dǎo)率，其中，界面層熱導(dǎo)率為

式中:m=100，參數(shù)k0與A分別根據(jù)熱導(dǎo)率連續(xù)性原理計(jì)算得到。

為對(duì)比不同界面層熱導(dǎo)率變化形式對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響，以式(7)給出的納米流體熱導(dǎo)率模型為基礎(chǔ)，分別采用圖3所示的3種界面層熱導(dǎo)率模型計(jì)算得到了不同界面層厚度(1 nm與2 nm)條件下CuO/EG納米流體熱導(dǎo)率隨納米顆粒體積分?jǐn)?shù)的變化，如圖4所示。此外，圖4還給出了Lee等［1］(納米顆粒半徑為17.5 nm)與 Eastman 等［24］(納米顆粒半徑為11.8 nm)的實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果以及Maxwell模型計(jì)算結(jié)果。

圖4 界面層熱導(dǎo)率對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響Fig.4 Effects of interfacial nanolayer thermal conductivity on the thermal conductivity of nanofluids

由圖4可知，無論界面層厚度為1 nm還是2 nm，采用上述3種界面層熱導(dǎo)率模型計(jì)算得到的納米流體熱導(dǎo)率均低于實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果，但是要明顯高于Maxwell模型的計(jì)算結(jié)果，說明界面層的存在能夠有效地強(qiáng)化納米流體熱導(dǎo)率。此外，圖4所示的對(duì)比分析結(jié)果表明，在納米顆粒體積分?jǐn)?shù)較小且假設(shè)界面層厚度為2 nm時(shí)，采用Xie界面層模型與Nsofor界面層模型計(jì)算得到的納米流體熱導(dǎo)率與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果擬合較好。同時(shí)，Xie界面層模型與Nsofor界面層模型在不同界面層厚度與納米顆粒體積分?jǐn)?shù)下的計(jì)算結(jié)果非常接近，這與Nsofor等［17］的研究結(jié)果基本一致。相比其他2種界面層模型而言，Tillman界面層模型所得到的界面層熱導(dǎo)率最小，并且隨著納米顆粒體積分?jǐn)?shù)的升高與界面層厚度的增加，該模型與其他2種模型的差異逐漸增大。由此可知，不同界面層熱導(dǎo)率變化形式對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響不同，在界面層厚度較大，納米顆粒體積分?jǐn)?shù)較高時(shí)，有必要考慮界面層熱導(dǎo)率分布規(guī)律對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響。

3 界面層厚度的影響

除了界面層熱導(dǎo)率之外，界面層厚度作為界面層的另外一個(gè)重要參數(shù)，也會(huì)影響納米流體的熱導(dǎo)率。此外，前文的研究結(jié)果還表明，界面層熱導(dǎo)率將受到界面層厚度的影響，進(jìn)而影響納米流體的熱導(dǎo)率。因此，研究界面層厚度對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響十分重要。

由于納米流體界面層的特殊性與復(fù)雜性，界面層厚度至今仍難以通過實(shí)驗(yàn)手段測量得到，大部分文獻(xiàn)通過假設(shè)(1～3 nm)給定界面層厚度。此外，Wang等［25］認(rèn)為在納米顆粒體積分?jǐn)?shù)較低時(shí)，納米顆粒對(duì)基液的吸附通常為單分子層吸附。此時(shí)，界面層厚度可根據(jù)Langmuir公式計(jì)算得到

式中:Mf為基液的液體分子量，ρf為基液的密度，NA為Avogadro常數(shù)。

Murshed 等［26］采用 Hashimoto 等［27］所建立的球形微域內(nèi)界面層厚度公式計(jì)算納米流體中納米顆粒界面層的厚度，即

式中:參數(shù)σ的取值為0.3～0.6 nm。

Li等［28］在式(16)基礎(chǔ)上，通過擴(kuò)展的德拜方程測定了兩相系統(tǒng)的界面層厚度。Tillman等［23］在考慮界面層熱導(dǎo)率變化規(guī)律的情況下，認(rèn)為界面層厚度取決于納米顆粒尺寸，大約為納米顆粒半徑的19% ～22%。Yu等［29］的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與Xue等［30］的分子動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果表明界面層大約為幾個(gè)原子厚度，約為1 nm，而Li等［11］采用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法研究認(rèn)為界面層厚度大約為0.5 nm。

為有效評(píng)估界面層厚度對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響，以式(7)給出的納米流體熱導(dǎo)率模型為基礎(chǔ)，采用圖3所示的界面層熱導(dǎo)率模型，分別計(jì)算得到不同界面層厚度(0.5～3 nm)條件下CuO/EG納米流體熱導(dǎo)率隨納米顆粒體積分?jǐn)?shù)的變化規(guī)律，如圖5所示。此外，圖5還給出了Lee等［1］(納米顆粒半徑為17.5 nm)與 Eastman等［24］(納米顆粒半徑為11.8 nm)的實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果以及Maxwell模型計(jì)算結(jié)果。由圖5可知，對(duì)于3種不同的界面層熱導(dǎo)率模型而言，界面層厚度對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響十分明顯，但是具體的影響程度不同。根據(jù)圖5(a)與(b)所示的對(duì)比分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)，當(dāng)納米顆粒體積分?jǐn)?shù)較低，且假設(shè)界面層厚度為2 nm時(shí)，采用Xie界面層模型與Nsofor界面層模型計(jì)算得到的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果較為一致，而當(dāng)納米顆粒體積分?jǐn)?shù)較高時(shí)，理論計(jì)算結(jié)果要低于實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果。而對(duì)于Tillman模型，即使納米顆粒體積分?jǐn)?shù)較低條件下，界面層厚度也需要3 nm才能與實(shí)驗(yàn)測量結(jié)果吻合，如圖5(c)所示。此外，計(jì)算結(jié)果還表明，隨著納米顆粒體積分?jǐn)?shù)的增加，界面層厚度對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響逐漸增大。

圖5 界面層厚度對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響Fig.5 Effects of interfacial nanolayer thickness on the thermal conductivity of nanofluids

圖6給出了CuO納米顆粒體積分?jǐn)?shù)為3%條件下，采用不同界面層熱導(dǎo)率模型計(jì)算得到的納米流體熱導(dǎo)率隨界面層厚度的變化規(guī)律。根據(jù)圖6可知，相對(duì)于Xie界面層模型與Nsofor界面層模型而言，由于Tillman界面層模型計(jì)算得到的界面層熱導(dǎo)率更接近基液的熱導(dǎo)率，以至于納米流體熱導(dǎo)率受界面層厚度的影響相對(duì)較小。

圖6 界面層厚度對(duì)界面層熱導(dǎo)率模型的影響Fig.6 Effects of interfacial nanolayer thickness on the thermal conductivity of interfacial nanolayer

4 納米顆粒尺寸的影響

現(xiàn)有研究結(jié)果表明，納米流體熱導(dǎo)率隨著納米顆粒尺寸的減小而升高，直接原因在于納米顆粒尺寸的減小能夠提高納米顆粒與基液的接觸面積，增強(qiáng)換熱。此外，納米顆粒尺寸還能夠影響界面層的熱導(dǎo)率與厚度，繼而共同影響納米流體的熱導(dǎo)率。

圖7給出了相同納米顆粒體積分?jǐn)?shù)(3%)條件下，CuO/EG納米流體熱導(dǎo)率隨納米顆粒尺寸的變化規(guī)律。根據(jù)圖7可知，傳統(tǒng)的Maxwell模型無法有效描述納米顆粒尺寸對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響。而采用考慮界面層效應(yīng)的納米流體熱導(dǎo)率模型計(jì)算得到的結(jié)果表明，隨著納米顆粒尺寸的增加，納米流體熱導(dǎo)率降低，界面層對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響也相應(yīng)減小。此外，當(dāng)納米顆粒半徑小于臨界納米顆粒半徑尺寸(約10 nm左右)時(shí)，界面層對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響十分明顯，并且界面層厚度的影響要高于界面層熱導(dǎo)率的影響。

圖7 納米顆粒尺寸對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響Fig.7 Effects of nanoparticle size on the thermal conductivity of nanofluids

5 結(jié)論

針對(duì)界面層對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響，本文對(duì)現(xiàn)有考慮界面層效應(yīng)的納米流體熱導(dǎo)率模型進(jìn)行了對(duì)比分析，分別研究了界面層熱導(dǎo)率、界面層厚度以及納米顆粒尺寸對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的影響，得到如下結(jié)論。

1)Yu＆Choi模型與Xie模型的普適性優(yōu)于其他模型。現(xiàn)有考慮界面層效應(yīng)的納米流體熱導(dǎo)率模型中，只有Yu＆Choi模型與Xie模型在界面層厚度為0或者界面層熱導(dǎo)率等于基液熱導(dǎo)率時(shí)可以回歸為Maxwell模型，而其他模型難以在上述單一條件下回歸為Maxwell模型。

2)界面層的存在能夠有效提高納米流體的熱導(dǎo)率，界面層熱導(dǎo)率與厚度是影響納米流體熱導(dǎo)率的重要影響因素。受納米顆粒體積分?jǐn)?shù)、納米顆粒尺寸以及界面層厚度的影響，界面層熱導(dǎo)率對(duì)納米流體熱導(dǎo)率的強(qiáng)化程度不同，當(dāng)納米顆粒體積分?jǐn)?shù)較高、納米顆粒尺寸較小以及界面層厚度較大時(shí)，不同界面層熱導(dǎo)率模型的強(qiáng)化差距比較明顯。

由于影響界面層的因素比較多，有必要進(jìn)一步深入研究基液與溫度等因素對(duì)界面層以及納米流體熱導(dǎo)率的影響。

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