李俊龍， 王丹丹， 郭緒強(qiáng)， 劉愛(ài)賢， 楊蘭英,姜興劍， 馮長(zhǎng)志， 周 叢

(1.中國(guó)石油大學(xué)(北京)，北京 102249；2.神華包頭煤化工有限責(zé)任公司，內(nèi)蒙古包頭 014010)

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甲醇合成工藝馳放氣位置優(yōu)化研究

李俊龍1， 王丹丹1， 郭緒強(qiáng)1， 劉愛(ài)賢1， 楊蘭英1,姜興劍2， 馮長(zhǎng)志2， 周 叢2

(1.中國(guó)石油大學(xué)(北京)，北京 102249；2.神華包頭煤化工有限責(zé)任公司，內(nèi)蒙古包頭 014010)

利用Aspen HYSYS流程模擬軟件對(duì)英國(guó)DAVY公司串并聯(lián)甲醇合成工藝進(jìn)行穩(wěn)態(tài)工藝過(guò)程模擬。采用平衡反應(yīng)器，引入平衡溫距表示反應(yīng)過(guò)程與達(dá)到平衡的差距，對(duì)比馳放氣釋放的不同位置，對(duì)甲醇合成反應(yīng)器進(jìn)出口物流組成、粗甲醇質(zhì)量流量、粗甲醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)和循環(huán)氣質(zhì)量流量的影響。對(duì)比結(jié)果表明,優(yōu)化馳放氣的排放位置以后可以在保證粗甲醇產(chǎn)量的基礎(chǔ)上降低循環(huán)氣的質(zhì)量流量，進(jìn)而降低循環(huán)氣壓縮機(jī)功耗，改善甲醇合成系統(tǒng)的操作彈性，對(duì)實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程起到指導(dǎo)作用，同時(shí)可以為后續(xù)新流程新工藝設(shè)計(jì)提供參考。

甲醇； 馳放氣； Aspen Hysys； 循環(huán)氣； 能耗

甲醇是重要的化工原料，在石油化工、生物化工以及能源、交通運(yùn)輸?shù)刃袠I(yè)均有廣泛的應(yīng)用，在國(guó)民經(jīng)濟(jì)中占有十分重要的地位[1]。目前，我國(guó)甲醇生產(chǎn)工藝構(gòu)成比例是煤氣化占51.86%，聯(lián)醇占18.78%，天然氣低壓占15.85%，焦?fàn)t氣轉(zhuǎn)化占13.51%[2]。發(fā)展煤氣化制合成氣通過(guò)凈化和調(diào)節(jié)碳?xì)浔壬a(chǎn)甲醇既符合我國(guó)“多煤少油”的能源結(jié)構(gòu)，同時(shí)可以提高煤炭的利用率，增加附加值。特別是神華包頭煤制烯烴工業(yè)示范裝置平穩(wěn)運(yùn)行，作為煤制烯烴重要的中間過(guò)程，甲醇合成反應(yīng)工藝特別是大型甲醇合成工藝受到越來(lái)越多的關(guān)注。

1 工藝流程及模型框架

神華包頭煤化工有限責(zé)任公司甲醇合成工藝采用英國(guó)DAVY公司的串并聯(lián)耦合甲醇合成工藝，流程圖如圖1所示。

圖1 甲醇合成反應(yīng)流程示意圖

Fig.1 Process schematic of methanol synthesis

新鮮合成氣分成兩股分別進(jìn)入操作壓力不同的1號(hào)和2號(hào)甲醇合成反應(yīng)器。1號(hào)甲醇合成反應(yīng)器出口物流經(jīng)過(guò)熱量回收后送入1號(hào)粗甲醇分離罐分離出液相粗甲醇產(chǎn)品。氣相物流與另一股新鮮氣混合后經(jīng)過(guò)壓縮進(jìn)入2號(hào)甲醇合成反應(yīng)器。 反應(yīng)氣體在2號(hào)甲醇合成反應(yīng)器中反應(yīng)過(guò)程與1號(hào)反應(yīng)器類似，經(jīng)過(guò)催化反應(yīng)后的氣相同樣回收熱量進(jìn)入2號(hào)粗甲醇分離罐得到液相粗甲醇產(chǎn)品和氣相未反應(yīng)氣體，未反應(yīng)氣體分成兩股：一股作為循環(huán)，一股作為馳放氣排出。在該流程中馳放氣的采出位置為2號(hào)粗甲醇分離罐頂部，在模擬流程中將該馳放氣采出位置標(biāo)識(shí)為位置A。該甲醇合成工藝過(guò)程根據(jù)新鮮原料氣進(jìn)入不同，甲醇合成反應(yīng)器可以看作是并聯(lián)結(jié)構(gòu)，同時(shí)一個(gè)甲醇合成反應(yīng)器未反應(yīng)的循環(huán)氣進(jìn)入另一個(gè)甲醇合成反應(yīng)器，可以將該流程看作是串聯(lián)結(jié)構(gòu)，因此可以將該甲醇合成過(guò)程叫做串并聯(lián)耦合甲醇合成反應(yīng)器。

該甲醇合成系統(tǒng)串并聯(lián)的結(jié)構(gòu)可以根據(jù)催化劑不同活性，靈活周期調(diào)節(jié)新鮮原料氣進(jìn)入兩個(gè)反應(yīng)器的比例，從而保證甲醇合成反應(yīng)器內(nèi)部溫度保持在規(guī)定范圍內(nèi)[3]。裝置在運(yùn)行過(guò)程中發(fā)現(xiàn)，2011年和2012年循環(huán)氣的流量分別為770 t/h和867 t/h，而設(shè)計(jì)循環(huán)氣流量為609 t/h，循環(huán)氣實(shí)際流量高出設(shè)計(jì)值26.44%和42.36%。

通過(guò)對(duì)比兩個(gè)甲醇合成反應(yīng)器出口物流的組成模擬結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，在不同位置采出馳放氣對(duì)甲醇合成反應(yīng)器出口物流組成影響較小，說(shuō)明進(jìn)入粗甲醇分離罐的物流組成相近，同時(shí)由于分離的溫度相同，可以說(shuō)明1號(hào)粗甲醇分離罐頂部物料組成與2號(hào)粗甲醇分離罐頂部組成接近，在1號(hào)粗甲醇分離罐頂部采出馳放氣與2號(hào)粗甲醇分離罐相比對(duì)甲醇的產(chǎn)量沒(méi)有影響。而將馳放氣的采出位置優(yōu)化到1號(hào)粗甲醇分離罐的頂部，可以降低進(jìn)入循環(huán)氣壓縮機(jī)中的循環(huán)氣的流量，降低的量為馳放氣流量，從而降低循環(huán)氣循環(huán)氣壓縮機(jī)的能耗。而實(shí)際改造過(guò)程僅僅需要改動(dòng)馳放氣的位置便可以達(dá)到，不僅可以降低裝置的能耗，同時(shí)對(duì)后續(xù)的設(shè)計(jì)工作可以提供一定的借鑒工作。

2 模擬工具與狀態(tài)方程

2.1 模擬工具

HYSYS 是功能強(qiáng)大的過(guò)程模擬軟件, 由加拿大HYPROTECH公司研發(fā)。模擬過(guò)程分穩(wěn)態(tài)模擬與動(dòng)態(tài)模擬兩類, 用于過(guò)程與設(shè)備模擬、分析、設(shè)計(jì)、優(yōu)化及開(kāi)停車指導(dǎo)、動(dòng)態(tài)仿真培訓(xùn)、設(shè)計(jì)先進(jìn)控制系統(tǒng)等, 廣泛應(yīng)用于石油化工、電解質(zhì)、制藥、氣體處理等相關(guān)領(lǐng)域[4]。王勇、李娟花等[5]利用HYSYS軟件進(jìn)行了天然氣凈化模擬計(jì)算，國(guó)內(nèi)其他油氣田脫硫裝置的設(shè)計(jì)、分析和投產(chǎn)提供參考。李士富、韓志杰等[6]利用HYSYS給出了計(jì)算流程圖并進(jìn)行了液化流程計(jì)算和混合冷劑的初步篩選。郭峰[7]在對(duì)天然氣凈化工藝進(jìn)行優(yōu)化過(guò)程中采用該軟件完成了詳細(xì)的模擬計(jì)算。軟件在其他行業(yè)還有廣泛的應(yīng)用[8-15]。

此外Aspen HTSYS V7.3版本可以借用Aspen Plus 強(qiáng)大的物性數(shù)據(jù)庫(kù)，結(jié)合自身操作單元聯(lián)立方程求解，整體序貫?zāi)K化，易于操作。

2.2 物性方程

本文利用該軟件完成對(duì)串并聯(lián)甲醇合成工藝流程過(guò)程的穩(wěn)態(tài)模擬，模擬采用的物性方程為SRK方程。

Soave于1972年提出了Redilich-Kwong(簡(jiǎn)稱RK方程)的改進(jìn)形式：Soave-Redilich-Kwong方程(簡(jiǎn)稱SRK方程)。SRK方程在保留了RK方程形式簡(jiǎn)單的基礎(chǔ)上提高了計(jì)算氣、液相逸度的精度[16]。SRK物性方程的形式為：

(1)

式中：p為壓力，Pa；R為氣體常數(shù)，J/(mol·K)；T為溫度，K；ν為摩爾體積，m3/mol；a(T)為溫度函數(shù)；b為體積函數(shù)，其計(jì)算方法可以參考郭天民等[17]編著的多元?dú)狻浩胶夂途s。

SRK方程能夠比較準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)純物質(zhì)的飽和蒸汽壓，同時(shí)可以用于多元體系的汽-液相平衡計(jì)算，尤其適合烴類體系。

2.3 模擬過(guò)程

化工過(guò)程模擬軟件Aspen HYSYS的模擬過(guò)程主要分為兩個(gè)部分：第一部分是基礎(chǔ)環(huán)境，即在基礎(chǔ)環(huán)境中選擇模擬過(guò)程所需要的所有組分、用于計(jì)算氣液相物性的狀態(tài)方程以及所涉及的相關(guān)化學(xué)反應(yīng)；另一部分為模擬環(huán)境，根據(jù)流程圖搭建甲醇合成工藝過(guò)程并輸入相關(guān)的物流組成以及操作參數(shù)，最終完成模擬過(guò)程。研究為了保證對(duì)比結(jié)果的可信度，對(duì)比流程中僅僅改變馳放氣位置而保持其它操作參數(shù)一致。

3 合成工藝過(guò)程模擬

3.1 原料氣組成

合成氣制甲醇原料氣組成見(jiàn)表1[18]。

表1 合成氣組成

新鮮合成氣的溫度為40 ℃，壓力為7.5 MPa。

3.2 單元操作模擬

3.2.1 反應(yīng)器模擬 選取平衡反應(yīng)器模擬甲醇合成反應(yīng)器，配合平衡溫距表示反應(yīng)與達(dá)到平衡的，平衡溫距選取20 ℃。合成氣制甲醇主反應(yīng)有3個(gè)：

(2)

(3)

(4)

在反應(yīng)器中選取反應(yīng)(2)和(3)作為自由反應(yīng)，設(shè)定的平衡溫距為20 ℃[19]。低壓甲醇合成反應(yīng)器的進(jìn)口溫度為250 ℃，反應(yīng)壓力為7.5 MPa，出口溫度為290 ℃，高壓甲醇合成反應(yīng)器的進(jìn)口溫度為250 ℃，出口溫度為290 ℃，反應(yīng)壓力為8 MPa。通過(guò)調(diào)節(jié)移走反應(yīng)熱來(lái)控制反應(yīng)器內(nèi)部溫度，控制指標(biāo)為保證反應(yīng)器內(nèi)部溫度低于290 ℃以防止出現(xiàn)甲烷化以及延長(zhǎng)催化劑的使用壽命。

3.2.2 換熱設(shè)備模擬 合成工藝換熱主要包括3種：(1)工藝物流之間換熱；(2)空氣冷卻器；(3)水冷冷卻器。而為了達(dá)到簡(jiǎn)化流程的目的將流程中串聯(lián)的空氣冷卻器和水冷冷卻器合并采用冷凝器表示。

3.2.3 其他設(shè)備選擇 粗甲醇分離罐、甲醇閃蒸罐、粗甲醇凈化槽均用分離器替代。

3.3 結(jié)果與討論

流程模擬首先在基礎(chǔ)環(huán)境中選擇流程涉及全部組分，在流體包中選擇物性方程。在模擬環(huán)境中，根據(jù)設(shè)計(jì)流程以及各個(gè)操作單元在軟件中相應(yīng)的模型表示搭建穩(wěn)態(tài)工藝流程，對(duì)比在不同位置釋放馳放氣對(duì)循環(huán)氣流量、甲醇產(chǎn)量、合成反應(yīng)器進(jìn)出口組成的影響。

圖2 馳放氣不同位置甲醇合成模擬流程圖

Fig.2 Simulation flow diagram of methanol synthesis with different exhausted gas positions

馳放氣位置A馳放氣的位置為2號(hào)粗甲醇分離罐的氣相物流，同時(shí)也是目前工業(yè)運(yùn)行中馳放氣排放位置，相應(yīng)地優(yōu)化的馳放氣采出位置B為1粗甲醇分離罐氣相物流，為模擬優(yōu)化的位置。

3.3.1 馳放氣位置對(duì)進(jìn)出口組成的影響 根據(jù)穩(wěn)態(tài)模擬結(jié)果，選取甲醇合成工藝中低壓甲醇合成反應(yīng)器的進(jìn)出口物流中主要反應(yīng)組分的摩爾分率，對(duì)比兩種放氣位置對(duì)合成反應(yīng)器的進(jìn)出口物流組成影響，結(jié)果見(jiàn)表2。為了使模擬結(jié)果具有對(duì)比性，不同流程在保持其它操作條件不變的基礎(chǔ)上，僅改變馳放氣采出位置。具體工藝參數(shù)為：新鮮合成氣進(jìn)入高低壓甲醇合成反應(yīng)器的物質(zhì)的量比為1∶4；低壓反應(yīng)器的進(jìn)口溫度250 ℃，反應(yīng)壓力為7.5 MPa，出口溫度290 ℃；低壓粗甲醇分離罐的分離溫度為45 ℃；高壓反應(yīng)器進(jìn)口溫度250 ℃，反應(yīng)壓力為8.0 MPa，出口溫度290 ℃；高壓粗甲醇分離罐分離溫度45 ℃。

表2 馳放氣位置對(duì)低壓甲醇合成反應(yīng)器進(jìn)出口物流組成的影響

由表2可知，在不同位置采出相同數(shù)量的馳放氣,對(duì)甲醇合成反應(yīng)系統(tǒng)中兩反應(yīng)器的進(jìn)出口物流組成變化較小。因此，在不同位置去除馳放氣對(duì)于兩個(gè)反應(yīng)器的反應(yīng)深度基本不變。甲醇合成工藝過(guò)程能耗主要包括壓縮機(jī)以及換熱器兩部分，合成系統(tǒng)在不同位置采出馳放氣能量消耗對(duì)比如表3所示。由表3可知，串并聯(lián)耦合甲醇合成工藝中，可以在不同位置采出馳放氣并對(duì)比不同方案對(duì)系統(tǒng)能耗的影響(馳放氣流量6 t/h)，在1號(hào)粗甲醇分離罐頂部采出馳放氣比2號(hào)粗甲醇分離罐頂部采出馳放氣能耗低，可以確定位置A為較優(yōu)馳放氣采出位置。

3.3.2 馳放氣位置對(duì)粗甲醇產(chǎn)量影響 考察了馳放氣采出位置對(duì)甲醇合成工藝中甲醇合成反應(yīng)器進(jìn)出口物流組成影響的基礎(chǔ)上進(jìn)一步分析馳放氣位置對(duì)甲醇合成工藝中粗甲醇產(chǎn)量的影響。

表3 不同馳放氣位置下合成系統(tǒng)能耗

對(duì)比馳放氣采出位置對(duì)甲醇合成反應(yīng)器進(jìn)出口組成影響的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步考察馳放氣采出位置對(duì)甲醇產(chǎn)量的影響。甲醇的產(chǎn)量是評(píng)價(jià)對(duì)工藝過(guò)程優(yōu)化的一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)，降低合成系統(tǒng)能耗不能以降低甲醇產(chǎn)量為代價(jià)，因此，表4對(duì)比了不同位置采出馳放氣對(duì)粗甲醇產(chǎn)品質(zhì)量流量的影響。由表4可知，在不同位置、不同馳放氣流量下，粗甲醇的質(zhì)量流量基本保持不變，因此說(shuō)明在不同位置采出馳放氣不會(huì)降低甲醇產(chǎn)量?？梢詮馁|(zhì)量守恒角度分析原因，進(jìn)入單元的質(zhì)量流量為新鮮氣的量保持不變。由表4可以看出，粗甲醇流量?jī)H受到馳放氣流量影響而與馳放氣采出的位置無(wú)關(guān)，由此說(shuō)明可以通過(guò)優(yōu)化馳放氣采出位置降低循環(huán)氣流量的方法是可行的。

表4 馳放氣位置對(duì)粗甲醇質(zhì)量流量的影響

表5為馳放氣位置對(duì)粗甲醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)的影響。

表5 馳放氣位置對(duì)粗甲醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)的影響

由表5可知，在不同位置采出馳放氣對(duì)甲醇合成工藝中粗甲醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)影響較小。改變馳放氣采

出位置不會(huì)影響甲醇的質(zhì)量指標(biāo)。其原因同樣可以通過(guò)質(zhì)量守恒解釋，不同點(diǎn)在于質(zhì)量守恒所分析的對(duì)象不是單個(gè)操作單元，而是整體甲醇合成單元。當(dāng)進(jìn)出合成單元的有效組分一定時(shí)，通過(guò)表1可以看出，在不同位置采出馳放氣時(shí)，進(jìn)出甲醇合成反應(yīng)器的有效組分含量基本不變，說(shuō)明有效組分轉(zhuǎn)化率基本一致，最終導(dǎo)致粗甲醇產(chǎn)品中甲醇的質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化較小。

3.3.3 馳放氣位置對(duì)循環(huán)氣流量影響 圖3為不同采出位置對(duì)甲醇合成工藝中循環(huán)氣質(zhì)量流量的影響。

圖3 馳放氣不同位置對(duì)循環(huán)氣質(zhì)量流量影響

Fig.3 Mass flow of recycle gas with different exhausted gas positions

由圖3可以看出，隨著馳放氣質(zhì)量流量的提高，循環(huán)氣質(zhì)量流量逐漸降低，但在不同位置取出馳放氣時(shí)，相同質(zhì)量流量馳放氣條件下，位置A所對(duì)應(yīng)的循環(huán)氣流量要比位置B低，說(shuō)明在位置A時(shí)馳放氣對(duì)惰性組分的調(diào)節(jié)效果更好。不同位置對(duì)循環(huán)氣的調(diào)節(jié)效果隨著馳放氣流量的升高而降低。在1號(hào)粗甲醇分離罐采出馳放氣可以有效降低循環(huán)氣質(zhì)量流量的原因?yàn)樗沙龅鸟Y放氣不與新鮮原料合并進(jìn)入循環(huán)氣壓縮機(jī)壓縮，因此可以直接降低循環(huán)氣的質(zhì)量流量。

4 結(jié)論

利用Aspen HYSYS流程模擬軟件作為平臺(tái)，采用軟件提供的相關(guān)單元模塊完成了甲醇合成串并聯(lián)耦合穩(wěn)態(tài)工藝過(guò)程模擬，引入平衡溫距表示反應(yīng)與達(dá)到平衡時(shí)的差距。在此基礎(chǔ)上，對(duì)比了不同馳放氣采出位置對(duì)反應(yīng)器進(jìn)出口物流組成、粗甲醇產(chǎn)量、粗甲醇中甲醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)以及循環(huán)氣的影響，得出了將馳放氣的采出位置由原來(lái)的2號(hào)粗甲醇分離罐優(yōu)化到1號(hào)粗甲醇分離罐，可以在不影響其它操作條件基礎(chǔ)上降低循環(huán)量，進(jìn)而降低系統(tǒng)的負(fù)荷，為以后的實(shí)際生產(chǎn)以及設(shè)計(jì)工作提供相關(guān)建議。

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(編輯 宋官龍)

Simulation Optimization of Exhausted Gas Position in Methanol Synthesis Process

Li Junlong1， Wang Dandan1， Guo Xuqiang1， Liu Aixian1， Yang Lanying1,Jiang Xingjian2， Feng Changzhi2， Zhou Cong2

(1.ChinaUniversityofPetroleum(Beijing),Beijing102249,China;2.ShenhuaBaotouCoalChemicalCo.,Ltd.,BaotouInnerMongolia014010，China)

Process simulation software Aspen HYSYS was used to establish British DAVY series-parallel methanol synthesis upon steady state process in this study. A concept of equilibrium temperature interval was used to show the distance to equilibrium state in the model of equilibrium reactor. According to the contrast results of influence of exhausted gas positions on inlet gas and outlet gas mole fraction of methanol syntheses reactors, mass flow of crude methanol, mass fraction of crude methanol and recycle gas mass flow, different exhausted gas positions were proposed. Mass flow of recycle gas could be reduced at a lower value with this new exhausted gas position, which could widen the operation flexibility of methanol synthesis process. It could play a direct role in the actual production as well as design of following new process.

Methanol； Exhausted gas； Aspen HYSYS； Recycle gas； Energy consumption

1006-396X(2015)04-0007-06

2015-05-12

2015-05-27

國(guó)家科技部973項(xiàng)目“綠色低碳導(dǎo)向的高效煉油過(guò)程基礎(chǔ)研究”子課題“煉油過(guò)程低碳產(chǎn)品高效分離與精制”(2012CB215005)；國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目“基于可再生、生物型促進(jìn)劑的綠色高效水合分離實(shí)驗(yàn)及機(jī)理研究”(21306226)。

李俊龍(1986-)，男，博士研究生，從事煤制烯烴、煤制甲醇等煤化工研究；E-mail：lijunlongjiayou@163.com。

郭緒強(qiáng)(1963-)，博士，教授，博士生導(dǎo)師，從事煤化工及高壓流體相平衡等研究；E-mail：guoxq@cup.edu.cn。

TE664； TQ536.9

A

10.3969/j.issn.1006-396X.2015.04.002