曹環(huán)宇　朱傳慶　邱楠生

摘 要：泥頁巖的熱演化是其在不同地質時期的成熟度狀態(tài)，對油氣藏的勘探開發(fā)與油氣資源評價都具有重要意義。泥頁巖的熱演化主要受時間與溫度的控制，其中又以溫度為主。利用等效鏡質體反射率與磷灰石裂變徑跡古溫標數(shù)據(jù)重建川東地區(qū)熱史，分析川東地區(qū)下志留統(tǒng)龍馬溪組熱演化史，討論熱演化與頁巖氣的關系。結果表明：川東地區(qū)晚元古代—晚古生代熱狀態(tài)穩(wěn)定，熱流較低（45～50 mW·m-2），于海西期開始熱流逐漸升高，晚二疊世（250 Ma左右）達到最高值（60～80 mW·m-2），隨后熱流持續(xù)降低直至現(xiàn)今（45～65 mW·m-2）；龍馬溪組成熟度演化與生烴過程呈階段性，存在兩次快速成熟，分別對應海西期東吳運動地殼拉張與晚三疊世以來的地層快速埋深；龍馬溪組于晚白堊世（約80 Ma）達到最高熱演化程度，隨后開始遭受抬升降溫，生烴作用停止；泥頁巖熱演化與頁巖氣密切相關，龍馬溪組頁巖氣成藏可劃分為生物氣階段（250～430 Ma）、熱解氣階段（80～250 Ma）與抬升改造階段（0～80 Ma），經(jīng)歷快速成熟演化保證了充足的氣量并促進了儲集空間的形成，后期快速抬升降溫改善了泥頁巖儲集性能，有利于頁巖氣的保存。

關鍵詞：熱演化；地溫場；鏡質體反射率；磷灰石裂變徑跡；頁巖氣；下志留統(tǒng)；龍馬溪組；四川盆地

中圖分類號：P618.130.2 文獻標志碼：A

Thermal Evolution of Lower Silurian Longmaxi Formation

in the Eastern Sichuan Basin

CAO Huan-yu1，2， ZHU Chuan-qing1， QIU Nan-sheng1

（1. State Key Laboratory of Petroleum Resources and Prospecting， China University of Petroleum，

Beijing 102249， China； 2. Exploration Company of SINOPEC， Chengdu 610041， Sichuan， China）

Abstract： Thermal evolution of shale， which is the maturity stage in different geological times， has great importance in hydrocarbon exploration and development as well as hydrocarbon resource assessment. Thermal evolution of shale is mostly controlled by time and temperature， and especially by temperature. The thermal history in the eastern Sichuan Basin was reconstructed by geothermometer data of equivalent vitrinite reflectance and apatite fission track； the thermal evolution history of Lower Silurian Longmaxi Formation in the eastern Sichuan Basin was analyzed； the relationship between thermal evolution of shale and shale gas accumulation was discussed. The results show that the thermal state is stable from Late Proterozoic to Late Paleozoic in the eastern Sichuan Basin， and the heat flow is low （45-50 mW·m-2）； the heat flow begins to increase during Hercynian， and reaches the peak （60-80 mW·m-2） in Late Permian （about 250 Ma）， and then persistently decreases to the present value （45-65 mW·m-2）； the maturity evolution and hydrocarbon generation process of Longmaxi Formation have two rapid maturation stages， including the crust extension of Dongwu movement in Hercynian and rapid bury of stratum since Late Triassic； the thermal evolution of Longmaxi Formation reaches the peak in Late Cretaceous （about 80 Ma）， and the following intensive uplift and cooling lead to the termination of hydrocarbon generation； the thermal evolution has close relationship with shale gas accumulation， which can be divided into biogenic gas stage （250-430 Ma）， pyrolysis gas stage （80-250 Ma） and uplifting and reforming stage （0-80 Ma） in Longmaxi Formation； rapid maturation and hydrocarbon generation provide the abundance of gas， and accelerate the formation of reservoir space， and the following rapid uplift and cooling improve the reservoir property of shale， and are advantageous for the preservation of shale gas.

Key words： thermal evolution； geothermal field； vitrinite reflectance； apatite fission track； shale gas； Lower Silurian； Longmaxi Formation； Sichuan Basin

0 引 言

泥頁巖的熱演化是其在不同地質時期的成熟度狀態(tài)。泥頁巖的熱演化研究是動態(tài)研究油氣生、排、運、聚等成藏過程的基礎，對油氣藏勘探開發(fā)與油氣資源評價等都具有重要的指導意義。泥頁巖的熱演化過程與演化程度直接控制生成的油氣量與油氣性質；對于直接儲存于泥頁巖中的頁巖氣，熱演化對其由生至儲全過程都具有不可忽視的影響。

下志留統(tǒng)龍馬溪組黑色、暗色泥頁巖有機質豐度高且厚度大，是四川盆地重要的烴源巖，具有良好的生烴潛力[1]。四川盆地龍馬溪組既是石炭系氣藏的主要氣源巖[2]，也是重要的古生界頁巖氣儲層[3]。川東地區(qū)是四川盆地油氣勘探的重要區(qū)塊，不僅發(fā)現(xiàn)了普光超大型氣田[4]，也成功在焦石壩龍馬溪組中獲得工業(yè)性氣流[5-7]，為中國尚在起步階段的頁巖氣開發(fā)提供了寶貴經(jīng)驗。

近年來，隨著古生界海相地層在油氣勘探中受重視程度的提升，針對四川盆地龍馬溪組的研究逐漸增多，包括沉積相、儲集層、有機地球化學參數(shù)、頁巖氣富集條件等方面[3，8-12]。謝曉黎等對四川盆地地溫場已經(jīng)進行了長期的研究，對現(xiàn)今地溫場特征與古地溫場演化等取得了重要認識，同時也積累了大量的古溫標數(shù)據(jù)與巖石熱物理參數(shù)[13-20]，為進一步研究打下了堅實的基礎。但前人對四川盆地下志留統(tǒng)龍馬溪組泥頁巖熱演化史的研究比較匱乏。筆者通過對等效鏡質體反射率、磷灰石裂變徑跡古溫標等多種參數(shù)的綜合分析，恢復川東地區(qū)熱史，在此基礎上對下志留統(tǒng)龍馬溪組熱演化史進行研究，并討論了泥頁巖熱演化與頁巖氣成烴成藏的關系。

1 地質背景與現(xiàn)今地溫場

1.1 地質背景

四川盆地是位于揚子克拉通的大型海相-陸相疊合盆地，其形成與演化經(jīng)歷了中—晚元古代揚子地臺基底形成階段、震旦紀—中三疊世被動大陸邊緣階段、晚三疊世盆山轉換與前陸盆地形成演化階段、侏羅紀—第四紀前陸盆地沉積構造演化階段[21]，可分為川東高陡褶帶、川南低陡褶帶、川中平緩褶帶、川西南低陡褶帶、川北低平褶帶、川西低隆褶帶等次一級構造單元[22]。本文所指的川東地區(qū)即為川東高陡褶帶，位于華鎣山、石龍峽以東，齊岳山以西，北至大巴山逆沖推覆構造帶，南至綦江一帶（圖1）。四川盆地發(fā)育自震旦系至第四系逾10 000 m地層，其中震旦系到中三疊統(tǒng)海相地層厚4 100～7 000 m，上三疊統(tǒng)到第三系陸相地層厚3 500～6 000 m[21]。四川盆地經(jīng)受多次抬升剝蝕，地層之間存在多個不整合，主要包括中—新生界之間的不整合、侏羅系與三疊系之間的不整合、上二疊統(tǒng)與下二疊統(tǒng)之間的不整合以及早古生界頂部不整合[23]。四川盆地西南部發(fā)育峨眉山玄武巖，其形成于二疊紀晚期的地幔柱活動[24]，何斌等依據(jù)沉積特征將其分為內(nèi)帶、中帶與外帶[25]，川東地區(qū)僅有少部分位于外帶范圍之內(nèi)。

Ⅰ為川東高陡褶帶；Ⅱ為川南低陡褶帶；Ⅲ為川中平緩褶帶；Ⅳ為川西南低陡褶帶；Ⅴ為川北低平褶帶；Ⅵ為川西低隆褶帶；

圖件引自文獻[25]，有所修改

圖1 四川盆地及鄰區(qū)構造單元分布

Fig.1 Distribution of Structural Units in Sichuan Basin and Its Adjacent Region

四川盆地下志留統(tǒng)龍馬溪組沉積于局限的深水陸棚環(huán)境，主要分布在川東和川南地區(qū)，川西地區(qū)樂山—龍女寺隆起被剝蝕殆盡[8，26]。該盆地具有兩個沉積中心，分別位于萬縣—石柱地區(qū)和瀘州—自貢—宜賓地區(qū)，最大沉積厚度為700 m[27]。龍馬溪組有機碳豐度表現(xiàn)出下部較高、上部較低的特征，下段黑色頁巖有機碳豐度一般大于2.0%，上段粉砂巖、灰色薄層鈣質巖有機碳豐度一般小于1.0%，有機質類型以I型為主[11]。熱演化程度總體偏高，鏡質體反射率（Ro）主要分布于2.0%～3.6%之間，最高可達4.0%，處于高成熟—過成熟狀態(tài)[27]。

1.2 現(xiàn)今地溫場

四川盆地現(xiàn)今地溫場是地溫演化的最后一幕，是進行古地溫恢復的基礎和前提。四川盆地是典型的“冷盆”，大部分地區(qū)地溫梯度介于20～25 ℃·km-1之間，呈西南高東北低、中部高周緣低的分布特征；韓永輝等研究得到四川盆地平均熱流介于47.0～53.2 mW·m-2之間，與地溫梯度分布特征一致，同樣表現(xiàn)出川中地區(qū)較高（約70 mW·m-2）且向四周降低（最低僅40 mW·m-2）的特點，兩者之間存在的細微差異主要是由于不同地區(qū)地層的熱導率存在差異[14-15，19-20]，現(xiàn)今局部地溫梯度較高地段可能與基底中局部富含放射性元素有關[11]。四川盆地地殼熱流較地幔熱流高，屬于“熱殼冷幔”型盆地，但二者數(shù)值均較低，為構造相對穩(wěn)定區(qū)[28-29]。川東地區(qū)為四川盆地中較“冷”的區(qū)域，地溫梯度主要介于16～23 ℃·km-1之間，大地熱流主要介于45～65 mW·m-2之間，由NE朝SW向呈增大的趨勢。

2 熱史恢復

2.1 熱史恢復方法

盆地熱史與古溫度的研究方法包括古溫標法和熱動力學模型法兩大類[30-31]。前者主要從盆地尺度進行研究，后者則從巖石圈尺度來考察。本文主要采用古溫標法，包括等效鏡質體反射率與磷灰石裂變徑跡。

鏡質體反射率作為最可靠的有機質成熟度指標，在沉積盆地熱史研究中得到了廣泛應用。用鏡質體反射率恢復盆地熱史的基礎是地層溫度史主要受地層埋藏與盆地熱流的控制，地層鏡質體反射率記錄了地層的埋藏史與盆地的熱流史。將鉆井剖面按實際地層和不整合分為若干構造層，每一個構造層內(nèi)至多有剝蝕厚度與剝蝕開始時的熱流兩個未知量，采用平行化學反應模型[32]從最上一個構造層開始自上而下反演，當構造層內(nèi)實測鏡質體反射率與相應的模擬值達到最佳擬合時，則兩個變量同時確定。利用磷灰石裂變徑跡反演熱史時，主要根據(jù)實測長度分布與徑跡年齡等參數(shù)推測熱歷史，用物源參數(shù)與現(xiàn)今地溫參數(shù)確定模擬的起點、終點參數(shù)，應用隨機逼近法類比熱史，并在諸多“正確”熱史路徑中根據(jù)實際地質資料選擇合適的路徑作為模擬結果[33]。

2.2 晚古生代以來的熱史恢復

根據(jù)上述熱史恢復方法，結合模擬鉆井分層數(shù)據(jù)（表1）與古溫標數(shù)據(jù)（圖2、3），對川東地區(qū)16口鉆井的熱史進行模擬，據(jù)此重建川東地區(qū)晚古生代以來的熱史。模擬中采用的中—新生界剝蝕量利用古溫標法從地熱學角度恢復；古生界的幾期剝蝕量難以通過古溫標法恢復且對古地溫研究影響較小，因此，其主要參考盧慶治等的研究成果[15，23-24，34]。川東地區(qū)于晚二疊世（約250 Ma）出現(xiàn)熱流高峰，隨后熱流持續(xù)降低直至現(xiàn)今。

表1 模擬鉆井分層數(shù)據(jù)

Tab.1 Stratigraphy Data of Simulated Wells

圖2 鏡質體反射率古溫標數(shù)據(jù)

Fig.2 Data of Geothermometer of Vitrinite Reflectance

以川東地區(qū)幾口典型鉆井為例，PG2井磷灰石裂變徑跡反演結果顯示80～90 Ma時其達到最高古溫度，隨后溫度持續(xù)降低，經(jīng)受2 500～3 000 m厚度的剝蝕（圖4）。鏡質體反射率模擬結果表明：PG2井晚二疊世（約250 Ma）熱流為62 mW·m-2，晚白堊世（約80 Ma）為48 mW·m-2，現(xiàn)今為42 mW·m-2（圖5、6）；CY84井晚二疊世（約250 Ma）熱流為70 mW·m-2，晚白堊世（約80 Ma）為52 mW·m-2，現(xiàn)今為50 mW·m-2；X14井晚二疊世（約250 Ma）熱流為73 mW·m-2，晚白堊世（約80 Ma）為62 mW·m-2，現(xiàn)今為60 mW·m-2；G8井晚二疊世（約250 Ma）熱流為77 mW·m-2，晚白堊世（約80 Ma）為60 mW·m-2，現(xiàn)今為51 mW·m-2。雖然這幾口鉆井現(xiàn)今熱流差異較大，但晚二疊世時的熱流峰值呈現(xiàn)由北向南升高的趨勢。

對于四川盆地晚二疊世熱流高峰的形成機制，目前有兩種觀點：①受二疊紀峨眉山地幔柱及玄武巖熱效應的影響；②受地殼拉張減薄基底熱流上升的影響[18，35-36]。Zhu等在位于川東地區(qū)的MA1與T1兩口鉆井中發(fā)現(xiàn)鏡質體反射率剖面存在錯斷現(xiàn)象，并認為這是二疊紀巖漿活動造成的[37]，但位于川東地區(qū)的其他鉆井卻并不能觀察到這種現(xiàn)象，且?guī)r漿侵入的熱效應在時間與空間上的影響范圍都很小[38-39]。因此，推測川東地區(qū)晚二疊世存在巖漿活動，但影響范圍與影響程度有限。此外，何麗娟等用構造模擬的方法證明地幔柱對其外帶及以外地區(qū)影響很小[35]。綜上所述，川東地區(qū)二疊紀熱流高峰的出現(xiàn)主要受地殼拉張的控制，向南靠近峨眉山地幔柱和玄武巖而受其影響增加，導致熱流高峰呈升高趨勢。

圖3 磷灰石裂變徑跡長度分布

Fig.3 Distributions of Apatite Fission Track Length

圖4 磷灰石裂變徑跡反演結果

Fig.4 Inversion Results of Apatite Fission Track

圖5 埋藏史與熱史模擬結果

Fig.5 Simulated Results of Burial History and Thermal History

圖6 典型鉆井熱流史

Fig.6 Heat Flow History of Typical Wells

2.3 晚古生代之前的熱史討論

由于古溫標法本身的局限性，四川盆地晚古生代之前的早期熱史難以通過古溫標法恢復，而熱動力學模型法主要從巖石圈尺度進行研究，其恢復熱史的精度難以達到用于沉積盆地研究的要求。筆者從早古生代四川盆地的構造性質入手，對其熱史演化進行討論。四川盆地晚元古代—古生代為弱造山與穩(wěn)定的克拉通盆地[22]，構造作用微弱，地層以持續(xù)埋藏為主，可認為其深部熱源恒定。在晚元古代地溫場的基礎上，保持底部熱源恒定，新沉積地層生熱致使盆地熱流發(fā)生變化。利用地層沉積速度、沉積地層的巖石熱物理參數(shù)等可計算川東地區(qū)晚古生代以前的熱流史。焦亞先統(tǒng)計全球典型克拉通盆地現(xiàn)今熱狀況，發(fā)現(xiàn)它們的大地熱流多集中于40～50 mW·m-2[40]。因此，本文計算中將川東地區(qū)晚元古代熱流定為45 mW·m-2，巖石熱物理參數(shù)采用文獻[20]、[41]的研究成果，地層分層數(shù)據(jù)采用鉆井與地震數(shù)據(jù)。結果表明，川東地區(qū)晚古生代以前的熱流變化不明顯，始終處于較低水平（低于50 mW·m-2）。

圖7 典型鉆井龍馬溪組沉降史與埋藏史

Fig.7 Subside History and Burial History of Longmaxi Formation of Typical Wells

2.4 小 結

川東地區(qū)古生代以來整體熱史表現(xiàn)為：晚元古代—晚古生代熱狀態(tài)穩(wěn)定，熱流較低（45～50 mW·m-2），于海西期熱流開始逐漸上升，于晚二疊世（250 Ma左右）達到最高值（60～80 mW·m-2），隨后熱流持續(xù)降低直至現(xiàn)今（45～65 mW·m-2）（圖6）。

3 下志留統(tǒng)龍馬溪組熱演化史

有機質的成熟演化主要受時間與溫度的控制，其中又以溫度為主。對于一套特定的烴源巖，其經(jīng)歷的地質時間是確定的，而影響地層溫度史的關鍵因素是大地熱流史與地層埋藏史。由熱史恢復過程中得到的單井地層埋藏史可知：川東地區(qū)龍馬溪組開始沉積的早志留世至中三疊世為海相地層沉積階段，沉積緩慢，存在幾期規(guī)模較小的抬升（小于500 m），在此期間龍馬溪組始終處于較淺埋深狀態(tài)；晚三疊世以后，隨著四川盆地進入陸相地層沉積階段，沉積速率陡然增大，龍馬溪組迅速埋深；晚白堊世開始，四川盆地經(jīng)受大規(guī)模抬升剝蝕，抬升量巨大（大于2 000 m）；現(xiàn)今龍馬溪組埋深在川東北地區(qū)較大（5 000～6 000 m），在川東南地區(qū)較?。? 000～4 000 m）（圖7）。

川東地區(qū)下志留統(tǒng)龍馬溪組熱演化過程呈明顯的階段性。從開始沉積至晚二疊世，由于埋藏深度淺（小于2 000 m）且盆地熱流低（小于50 mW·m-2），地層溫度較低，一直處于未成熟狀態(tài)；晚二疊世受熱流高峰影響，龍馬溪組經(jīng)歷第一次快速演化，成熟度迅速升高，該組進入成熟階段開始生油；隨后由于大地熱流降低，龍馬溪組演化速度變緩；晚三疊世開始，受地層快速埋深的影響，于中侏羅世經(jīng)歷第二次快速演化，短時間內(nèi)進入熱裂解生干氣階段；晚白堊世，地層達到最大埋深，地層溫度為160 ℃～250 ℃；此后經(jīng)受大規(guī)模抬升，地層溫度降低，成熟演化停止，成熟度不再增高，現(xiàn)今龍馬溪組處于過成熟狀態(tài)（圖8）。從平面上看，早三疊世時，雖然研究區(qū)南部大地熱流較高，但地層埋深較北部淺，龍馬溪組成熟度呈北高南低、東高西低展布特征；中侏羅世時，地層快速埋藏，沉積中心發(fā)生遷移，龍馬溪組成熟度平面展布特征發(fā)生變化，呈中間高、東西低的特征；晚二疊世時，龍馬溪組成熟度仍然呈中間高、東西低的特征，成熟度達到最高（圖9）。

圖8 典型鉆井龍馬溪組成熟度演化

Fig.8 Maturation Evolution of Longmaxi

Formation of Typical Wells

圖9 不同時代龍馬溪組成熟度演化等值線

Fig.9 Contour Maps of Maturation Evolution of Longmaxi Formation in Different Times

本文用相對產(chǎn)烴率與累計烴轉換率表征龍馬溪組生烴史（圖10）；與成熟演化特征對應，龍馬溪組生烴過程同樣具有階段性，存在3期生烴高峰，分別為埋藏早期的生物化學生烴、晚二疊世熱降解生烴與中侏羅世熱裂解生烴。4 熱演化與頁巖氣的關系

頁巖氣是指主體位于暗色泥頁巖或高碳泥頁巖中，以吸附或游離狀態(tài)為主要存在方式的天然氣聚集[42]，其中吸附氣體積分數(shù)一般介于20%～85%之間[43]。泥頁巖的熱演化過程對頁巖氣的成烴、保存及改造全過程都具有重要的影響。

熱演化對頁巖氣生成的影響體現(xiàn)在頁巖氣類型、氣量與性質等方面。頁巖氣按成因類型可劃分為生物氣、熱成因氣及二者混合氣。在全球著名的富含頁巖氣盆地中，熱成因氣占主要地位；有機質熱演化程度很高的川東地區(qū)龍馬溪組頁巖氣類型同樣為熱成因氣。隨著泥頁巖熱演化程度的升高，有機質的生烴潛力逐漸被釋放，由熱降解作用與熱裂解作用生成的氣量增多。此外，有機質類型主要為Ⅰ型的龍馬溪組在生烴高峰期以生油為主，天然氣主要由原油裂解形成，且干燥系數(shù)較高。

圖10 典型鉆井龍馬溪組生烴史

Fig.10 Hydrocarbon Generation History of Longmaxi

Formation of Typical Wells

熱演化對頁巖氣保存與改造的影響體現(xiàn)在頁巖氣儲集空間與儲集性能等方面。泥頁巖的有機質孔隙是重要的吸附氣儲集空間，其形成與熱演化密切相關。隨著泥頁巖的成熟演化，大量有機質孔隙得以形成，甚至超過基質孔隙成為泥頁巖的主要孔隙類型[44-45]。隨著泥頁巖熱演化過程中溫度的升高，其吸附性能也受到顯著影響，泥頁巖的吸附能力隨溫度的升高而下降，且最終趨近于一常量[46-47]。在泥頁巖的熱演化過程中，埋深增大是最重要的增溫方式，而隨著埋深的增大，地層壓力也相應增大。在溫度與壓力的共同作用下，深部的泥頁巖吸咐性能低于淺部[48-49]，對于游離氣而言，深部壓縮程度高于淺部。

綜上所述，可將龍馬溪組頁巖氣成烴與成藏史劃分為3個階段：①生物氣階段，早志留世—晚二疊世（250～430 Ma）龍馬溪組處于未成熟階段，主要由生物化學作用生成少量天然氣；②熱解氣階段，晚二疊世—晚白堊世（80～250 Ma）龍馬溪組受熱流高峰與地層埋深迅速增大的影響，有機質快速成熟進入熱解氣階段，并形成大量有機質孔隙；③抬升改造階段，晚白堊世以來（0～80 Ma），地層大規(guī)模抬升，泥頁巖生烴停止，頁巖氣進入純散失狀態(tài)。隨著溫度與壓力的降低，游離氣體積膨脹，泥頁巖吸附性能得到改善，游離氣轉變?yōu)楦€(wěn)定的吸附氣。其抬升時間近、抬升量大的特點對頁巖氣保存較有利。

5 結 語

（1）川東地區(qū)晚元古代—古生代為穩(wěn)定的克拉通盆地，熱狀態(tài)穩(wěn)定，熱流較低（45～50 mW·m-2）；熱流于海西期開始逐漸上升，晚二疊世（約250 Ma）達到最高值（60～80 mW·m-2），熱流高峰的出現(xiàn)受峨眉山地幔柱與地殼拉張減薄共同控制，其中地殼減薄導致基底熱流上升占主要地位，隨后熱流持續(xù)降低直至現(xiàn)今（45～65 mW·m-2）。

（2）川東地區(qū)下志留統(tǒng)龍馬溪組成熟演化與生烴過程呈階梯狀特征，存在兩次快速成熟，分別對應海西期東吳運動地殼拉張與晚三疊世以來的地層快速埋深。晚白堊世以來，川東地區(qū)遭受抬升降溫，生烴作用停止，現(xiàn)今處于過成熟狀態(tài)。

（3）泥頁巖熱演化與頁巖氣密切相關，川東地區(qū)龍馬溪組頁巖氣成藏過程可分為3個階段：生物氣階段（250～430 Ma）、熱解氣階段（80～250 Ma）與抬升改造階段（0～80 Ma）。龍馬溪組經(jīng)歷快速成熟演化保證了早期豐富的生氣量與大量有機質孔隙的形成，后期快速抬升降溫改善了泥頁巖儲集性能，有利于頁巖氣的保存。

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