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      O3/NaClO協(xié)同氧化處理雨水的試驗(yàn)研究

      2016-02-21 06:06:54王麗娟張洪丹李前進(jìn)邸松韓非
      關(guān)鍵詞:原水投加量臭氧

      王麗娟,張洪丹,李前進(jìn),邸松,韓非

      (1.河北工業(yè)大學(xué)土木工程學(xué)院,天津300401;2.霸州市城鄉(xiāng)規(guī)劃局,河北霸州065700)

      O3/NaClO協(xié)同氧化處理雨水的試驗(yàn)研究

      王麗娟1,張洪丹1,李前進(jìn)2,邸松1,韓非1

      (1.河北工業(yè)大學(xué)土木工程學(xué)院,天津300401;2.霸州市城鄉(xiāng)規(guī)劃局,河北霸州065700)

      采用O3/NaClO協(xié)同高級(jí)氧化技術(shù)對(duì)校園屋面雨水COD、氨氮去除效果及最佳反應(yīng)條件進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究,并與O3單獨(dú)氧化進(jìn)行了對(duì)比.試驗(yàn)結(jié)果表明:O3單獨(dú)氧化最佳pH值為10,最佳反應(yīng)時(shí)間為20 m in,原水中COD和氨氮的去除率分別達(dá)到77.95%,60.54%;O3/NaClO協(xié)同氧化最佳反應(yīng)時(shí)間為30min,最佳pH為7,雨水中COD、氨氮的去除率分別為87.45%,82.83%.COD和氨氮含量分別符合《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3838-2002)I類和II類的水質(zhì)指標(biāo)要求.

      臭氧;氧化;雨水回用;去除率

      雨水是一種輕度污染的水源,雨水回用不僅是開源、節(jié)流的一條有效途徑,而且對(duì)改善生態(tài)環(huán)境、控制水污染等方面都具有重大意義.臭氧具有很強(qiáng)的氧化能力,近年來已被廣泛應(yīng)用于飲用水的除臭、脫色和去除微污染物的處理[1].溶于水中的臭氧將大分子的有機(jī)物氧化后,使有機(jī)物的結(jié)構(gòu)發(fā)生改變,最終生成CO2和H2O,從而達(dá)到處理水中有機(jī)物以及消毒的目的.但是臭氧是有選擇性的氧化劑,并不能達(dá)到徹底去除污染物的目的,單純的臭氧氧化還是存在局限性的.NaClO是一種常用的強(qiáng)氧化劑,它溶于水后才真正發(fā)揮作用,水解生成的次氯酸具有強(qiáng)氧化性和漂白的能力.而且,與傳統(tǒng)的氯系氧化劑液氯相比,次氯酸鈉不僅使用安全而且可進(jìn)一步減少消毒副產(chǎn)物產(chǎn)生[2-3].

      本文以校園屋面雨水為研究對(duì)象,在試驗(yàn)中,通過改變?cè)囼?yàn)參數(shù)考察O3/NaClO協(xié)同氧化對(duì)COD,氨氮的去除效果,優(yōu)化試驗(yàn)參數(shù),為日后雨水回用研究提供參考依據(jù).

      1 試驗(yàn)方法

      1.1 試驗(yàn)儀器和材料

      儀器和設(shè)備:欣美臭氧發(fā)生器,臭氧發(fā)生量為10000mg/h,青島欣美凈化設(shè)備有限公司;721可見分光光度計(jì),上海菁華科技儀器有限公司;pHSJ-4A精密pH計(jì),天津市盛邦科學(xué)儀器技術(shù)開發(fā)有限公司;AL204電子天平,梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司;JJ-4六聯(lián)數(shù)顯電動(dòng)攪拌器,江蘇金壇市金城國勝實(shí)驗(yàn)儀器廠;CJJ78-1磁力加熱攪拌器,江蘇金壇市白塔新寶儀器廠;5B-3B多參數(shù)水質(zhì)分析儀,蘭州連華環(huán)??萍加邢薰?;5B-1(V8)智能消解器V8版,蘭州連華環(huán)??萍加邢薰荆?/p>

      材料和試劑:0.1 mol/L的硫代硫酸鈉溶液,20%的KI溶液,10%NaClO分析純?nèi)芤?,H2SO4,可溶性淀粉,NaOH,HCl.試驗(yàn)中所用藥劑均為分析純,試驗(yàn)用水均為去離子水.

      1.2 試驗(yàn)原水水質(zhì)

      試驗(yàn)原水取自天津某高校土木實(shí)驗(yàn)樓屋面雨水,取水時(shí)間8月底,原水水樣指標(biāo)值:COD32.13 mg/L;氨氮2.66mg/L;pH為6.7.

      1.3 試驗(yàn)流程

      試驗(yàn)以空氣作為氣源,產(chǎn)氣量為10 000 mg/h的臭氧發(fā)生器產(chǎn)生臭氧后,采用硅膠管導(dǎo)氣的方式進(jìn)入反應(yīng)器中與原水充分曝氣,尾氣由KI溶液吸收.原水經(jīng)臭氧氧化處理的水樣靜置20 m in后,加入NaClO進(jìn)行協(xié)同氧化,同時(shí)通過JJ-4六聯(lián)數(shù)顯電動(dòng)攪拌器進(jìn)行攪拌.所有試驗(yàn)均在室溫常壓下完成.

      臭氧氧化階段反應(yīng)器以750 m L玻璃洗氣瓶為主要反應(yīng)裝置,同時(shí)將洗氣瓶置于磁力攪拌器上,通過磁力攪拌器攪拌的作用,達(dá)到充分反應(yīng)和洗氣的效果.

      NaClO協(xié)同氧化階段采用燒杯靜態(tài)試驗(yàn),將分別盛有100m L待處理水樣的6個(gè)200m L燒杯置于JJ-4六聯(lián)數(shù)顯電動(dòng)攪拌器下,測定不同NaClO投加量、不同接觸時(shí)間以及不同pH值條件下COD、氨氮的去除率.

      1.4 分析指標(biāo)以及方法

      臭氧濃度的測定采用碘量法,我國建設(shè)部發(fā)布的CJ/T 3028.2-1994《臭氧發(fā)生器臭氧濃度、產(chǎn)量、電耗的測量》標(biāo)準(zhǔn);COD濃度采用5B-3B多參數(shù)水質(zhì)分析儀快速密閉消解法測定;氨氮濃度的檢測參照水和廢水監(jiān)測分析方法(第4版),采用納氏試劑分光光度測定處理單元氨氮含量,使用20mm比色皿,以純水為空白,在波長為420mm處測吸光度.

      2 結(jié)果與討論

      2.1 單獨(dú)臭氧氧化條件下初始pH值對(duì)COD、氨氮去除率的影響

      試驗(yàn)中取處理原水3 L,分成每份500m L的待處理水樣,臭氧投加量為15.6mg/L,設(shè)定初始反應(yīng)時(shí)間為30min,調(diào)節(jié)原水初始pH分別為:6.7、8、9、10、11、12,考察初始pH值對(duì)COD,氨氮去除率的影響.圖1為單獨(dú)臭氧氧化階段不同初始pH出水中COD,氨氮的去除率.

      由圖1可知,在原水初始pH偏酸性情況下,氨氮含量沒有降低反而增加.但隨初始pH值升高,COD和氨氮的去除率均升高.當(dāng)初始pH達(dá)到10時(shí),COD的去除率最大,為79.53%,氨氮的去除率為59.50%,初始pH值繼續(xù)升高,COD的去除率反而下降,而氨氮的去除率增加緩慢,基本達(dá)到平衡.在偏酸性條件下,氨氮去除率為負(fù)的原因與臭氧的氧化機(jī)理有關(guān),在酸性條件下,臭氧發(fā)生直接氧化反應(yīng),氨氮與臭氧分子及羥基自由基(OH)的反應(yīng)速率常數(shù)低,同時(shí),臭氧又將有機(jī)氮氧化成氨氮,導(dǎo)致氨氮濃度升高;在堿性條件下,OH能促進(jìn)臭氧分解生成OH,OH氧化性強(qiáng)且反應(yīng)速率快,因此,在高pH條件下氨氮的去除率較高[4-5],但OH濃度過高,會(huì)抑制臭氧產(chǎn)生OH的鏈發(fā)生劑的生成,進(jìn)而降低OH的產(chǎn)生,降低了臭氧利用率.因此,會(huì)出現(xiàn)初始pH值達(dá)到10后,COD去除率降低,氨氮去除率逐漸穩(wěn)定的現(xiàn)象.綜上,初始pH值對(duì)氨氮去除率的影響明顯高于對(duì)COD去除率的影響.試驗(yàn)選取臭氧氧化最佳初始pH值為10.

      2.2 單獨(dú)臭氧氧化條件下氧化時(shí)間對(duì)COD、氨氮去除率的影響

      試驗(yàn)中取處理原水3L,分成每份500m L的待處理水樣,臭氧投加量為15.6mg/L,初始pH為10,控制不同反應(yīng)時(shí)間為:10m in,20m in,30m in,40m in,50min,60m in,考察反應(yīng)時(shí)間對(duì)COD,氨氮的影響.圖2為單獨(dú)臭氧氧化階段不同反應(yīng)時(shí)間出水中COD,氨氮的去除率.

      由圖2可知,反應(yīng)主要發(fā)生在20m in之前,反應(yīng)時(shí)間從10m in增加到20m in時(shí),COD的去除率由68.50%上升到77.95%;氨氮的去除率變化不大,由60.02%上升到60.54%.隨著接觸反應(yīng)時(shí)間的增長,COD的去除率雖有所增加,但基本趨于平衡,而氨氮的去除率呈現(xiàn)下降的趨勢(shì).在反應(yīng)時(shí)間較短的情況下,臭氧在水中通過直接反應(yīng)去除有機(jī)物和氨,接觸時(shí)間不斷延長,間接反應(yīng)的作用趨于完善,進(jìn)行到20m in時(shí),臭氧在水中基本反應(yīng)完全,此時(shí),pH值已經(jīng)降低到偏中性.從圖2中得到氨氮受初始pH值影響較大,氧化時(shí)間越長,水中的OH消耗的越多,OH濃度不斷減少,不利于氨氮的去除.綜上,臭氧氧化階段最佳反應(yīng)時(shí)間為20min.

      圖1 初始pH對(duì)COD、氨氮去除率的影響Fig.1 Effectof pH valueon removal rateof COD and ammonia-nitrogen

      圖2 不同反應(yīng)時(shí)間對(duì)COD、氨氮去除率的影響Fig.2 Effectof reaction timeon removal rateof COD and ammonia-nitrogennia-nitrogen

      2.3 單獨(dú)臭氧氧化條件下NaClO的投加量對(duì)COD、氨氮去除率的影響

      試驗(yàn)中取處理原水1 L,調(diào)節(jié)初始pH為10,臭氧投加量為15.6mg/L,設(shè)定反應(yīng)20m in,將臭氧氧化出水靜置20min后,分成6份,每份100m L的待處理水樣,設(shè)定初始轉(zhuǎn)速為200 r/m in,接觸時(shí)間30min,出水pH值保持不變,不同NaClO投加量分別為:1.25mg/L,2.5mg/L,3.75mg/L,5mg/L,6.25mg/L,7.5 mg/L,考察NaClO的投加量對(duì)COD,氨氮的影響.圖3為單獨(dú)臭氧氧化條件下NaClO投加量出水中COD、氨氮的去除率.

      由圖3可知,隨著NaClO投加量的增加,COD和氨氮的去除率均得到相應(yīng)提高,NaClO投加量2.5~3.75 mg/L時(shí),COD和氨氮的去除率迅速提高,投加量達(dá)到5 mg/L時(shí),COD和氨氮的去除率基本達(dá)到平衡,去除率分別為86.61%,83.58%.這主要與NaClO的氧化機(jī)理有關(guān),首先,NaClO水解生成的HClO能分解生成具有強(qiáng)氧化作用的新生態(tài)氧[O],NaClO投加量比較少時(shí),新生態(tài)氧[O]生成量少,可以被降解的有機(jī)物沒有被完全降解[6];其次,NaClO水解生成的HClO氧化性強(qiáng),能夠跟水中的氨氮反應(yīng)生成微量的氯胺化合物,最終將氨氮氧化成氮?dú)猓C上,單獨(dú)臭氧氧化階段NaClO最佳投加量選取為5mg/L.

      圖3 NaClO投加量對(duì)COD、氨氮去除Fig.3 Effectof NaClO dosageon removal rateof COD and ammonia-nitrogen

      2.4 O3/NaClO協(xié)同氧化接觸時(shí)間對(duì)COD、氨氮去除率的影響

      試驗(yàn)中取處理原水1 L,調(diào)節(jié)初始pH為10,臭氧氧化20 m in,臭氧、NaClO投加量分別為15.6 mg/L、5mg/L,保持出水pH不變,考察O3/NaClO協(xié)同氧化接觸時(shí)間對(duì)COD,氨氮的影響.圖4為O3/NaClO協(xié)同氧化接觸時(shí)間出水中COD、氨氮的去除率.

      由圖4可知,O3/NaClO協(xié)同氧化階段,氧化反應(yīng)進(jìn)行速度很快.反應(yīng)初期COD和氨氮的去除率迅速增加,當(dāng)反應(yīng)進(jìn)行到30m in時(shí),COD和氨氮的去除率分別為86.38%,83.69%.隨著接觸時(shí)間的不斷延長,COD和氨氮的去除率趨于穩(wěn)定.從經(jīng)濟(jì)節(jié)能的角度考慮,O3/NaClO協(xié)同氧化最佳接觸時(shí)間選取為30min.

      圖4 O3/NaClO協(xié)同氧化接觸時(shí)間對(duì)COD、氨氮去除率的影響Fig.4 Effectof reaction timeon removal rateof COD and ammonia-nitrogen by O3/NaClO oxidation

      2.5 O3/NaClO協(xié)同氧化初始pH對(duì)COD、氨氮去除率的影響

      試驗(yàn)中取處理原水1 L,調(diào)節(jié)初始pH為10,臭氧氧化20 m in,臭氧、NaClO投加量分別為15.6 mg/L、5mg/L,O3/NaClO協(xié)同氧化接觸時(shí)間為30 m in,調(diào)節(jié)臭氧氧化出水pH值,考察O3/NaClO協(xié)同氧化初始pH對(duì)COD、氨氮的影響.圖5為O3/NaClO協(xié)同氧化初始pH出水中COD、氨氮的去除率.

      由圖5可知,隨初始pH值增加,COD和氨氮的去除率均呈現(xiàn)先升高后下降的趨勢(shì),當(dāng)初始pH值為7時(shí),COD的去除效果最好,去除率為87.45%;氨氮在初始pH值為7~8時(shí),去除效果最好,去除率為82.83%~83.24%.這是因?yàn)?,NaClO的氧化性主要是水解產(chǎn)生HClO,在強(qiáng)酸性條件下,水解產(chǎn)生很多HClO,但HClO分解很快[7],COD和氨氮的去除率比較低;而在強(qiáng)堿性條件下,NaClO的水解受到抑制,氧化性減弱,不利于氧化COD和氨氮,去除率降低.綜合考慮,O3/NaClO協(xié)同氧化階段最佳初始pH值選取為7.

      圖5 O3/NaClO協(xié)同氧化初始pH對(duì)COD、氨氮去除率的影響Fig.5 Effectof pH valueon removal rateof COD and ammonia-nitrogen by O3/NaClO oxidation

      3 結(jié)論

      1)O3/NaClO協(xié)同氧化處理是一種高效的水處理技術(shù):臭氧在適宜的條件下與羥基自由基(OH)將雨水中的大分子有機(jī)物氧化分解成小分子有機(jī)物或者完全氧化生成無機(jī)物CO2和H2O,進(jìn)而能夠快速去除雨水中的COD和氨氮.NaClO水解生成的HClO具有強(qiáng)氧化性,與雨水中氨氮接觸反應(yīng)生成極少量的氯胺化合物或者完全反應(yīng)生成氮?dú)?,迅速的去除雨水中的氨氮,達(dá)到回用的標(biāo)準(zhǔn).

      2)臭氧單獨(dú)氧化處理雨水,當(dāng)臭氧投加量為15.6mg/L,初始pH值為10,氧化時(shí)間為20min時(shí),對(duì)原水中COD和氨氮的去除率分別達(dá)到77.95%,60.54%.

      3)O3/NaClO協(xié)同氧化的效果優(yōu)于單獨(dú)臭氧氧化技術(shù),尤其對(duì)氨氮的去除率有明顯提高.當(dāng)NaClO投加量為5mg/L,接觸氧化時(shí)間為30m in,初始pH為7時(shí),雨水中COD、氨氮的去除率分別為87.45%,82.83%.此時(shí),COD和氨氮含量分別符合《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3838-2002)I類和II類的水質(zhì)指標(biāo)要求.

      [1]張紅專,高乃云,張永明.臭氧技術(shù)在飲用水處理中的應(yīng)用和研究現(xiàn)狀[J].給水排水,2009,35(s2):59-62.

      [2]王雨.污水深度處理次氯酸鈉消毒副產(chǎn)物生成潛能研究[D].青島:青島理工大學(xué),2013.

      [3]楊濤,傅金祥,梁建浩.次氯酸鈉預(yù)氧化處理微污染水源水的試驗(yàn)[J].工業(yè)用水與廢水,2005,36(6):14-16.

      [4]Barbara Kasprzyk-Hordern,Jacek Naw rocki.Catalytic ozonation reactionsandmethodsof enhancingmolecularozone reactions inwater treatment [J].ApplCatal B,2003,46(4):639-669.

      [5]Augustina TE,Ang HM,Vareek V K.A review of synergistic effectof photocatalysisand ozonation onwastewater treatment[J].JPhotochem Photobiol,2005,6(4):264-73.

      [6]陸賢.次氯酸鈉氧化法深度處理造紙廢水試驗(yàn)研究[J].環(huán)境科學(xué)與技術(shù),2011,34(3):90-92.

      [7]程建中,何永亮,趙明.次氯酸鈉催化氧化法處理十二碳硫醇惡臭污水[J].城市環(huán)境與城市生態(tài),2001,14(2):32-33.

      [責(zé)任編輯 楊屹]

      Experimental research on the treatmentof rainwater by O3/NaClO process

      WANG Lijuan1,ZHANG Hongdan1,LIQianjin2,DISong1,HAN Fei1

      (1.SchoolofCivilEngineering,HebeiUniversityof Technology,Tianjin300401,China;2.Bazhou Urbanand RuralPlanning Bureau, HebeiBazhou 065700,China)

      Advanced O3/NaClO collaborativeoxidation isused to removeCOD and ammonia-nitrogen treating school roof rainwater to research the removaleffectivenessand theoptimalreaction conditions.Itisalso comparedw ith the individual O3oxidation treating process.Theexperimental resultshows thattheoptimalreaction conditionsof individualO3oxidation are:Theoptimum reaction time is20m innutesand pH=10,w ith the removal rateofCOD and ammonia-nitrogen respectively reaching up to 77.95%,60.54%;at the same time,the optimal reaction conditionsof O3/NaClO oxidation process are:Theoptimum reaction time is30m insand pH=7,w ith the removal rate of the rainwaterCOD and ammonia-nitrogen respectively reaching up to 87.45%,82.83%.A fter the treating,the concentrationsof ammonia-nitrogen and COD both have reached the requirement of Environmental Quality Standards of the water quality I and II for Surface Water (GB3838-2002).

      ozone;oxidation;rainwater reuse;removal

      X703.1

      A

      1007-2373(2016)03-0114-05

      10.14081/j.cnki.hgdxb.2016.03.019

      2015-12-26

      河北省博士后基金項(xiàng)目(B2013005003);河北省教育廳研究項(xiàng)目(99);河北省住房和城鄉(xiāng)建設(shè)廳研究項(xiàng)目(2013-125)

      王麗娟(1972-),女(漢族),高級(jí)工程師,博士.

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