謝婷玉，荊肇乾，王 鄭，徐佳瑩

（南京林業(yè)大學(xué) 土木工程學(xué)院，江蘇 南京 210037）

殼聚糖的絮凝性能及其在廢水脫色處理中的應(yīng)用

謝婷玉，荊肇乾，王 鄭，徐佳瑩

（南京林業(yè)大學(xué) 土木工程學(xué)院，江蘇 南京 210037）

介紹了殼聚糖的理化性質(zhì)及其作為絮凝劑的優(yōu)點(diǎn)，探討了殼聚糖的絮凝機(jī)理，分析了殼聚糖絮凝效果的影響因素（包括廢水pH、絮凝溫度、攪拌轉(zhuǎn)速及時(shí)間、殼聚糖投加量、殼聚糖脫乙酰度及相對(duì)分子質(zhì)量、廢水濁度），總結(jié)了殼聚糖改性和復(fù)合后在廢水脫色處理中的應(yīng)用。指出：未來還需更深入地研究絮凝機(jī)理，同時(shí)也需進(jìn)一步研究影響絮凝效果的因素；新型殼聚糖絮凝劑將向更高效、成本更低且環(huán)境友好的方向發(fā)展。

殼聚糖；絮凝；機(jī)理；脫色

殼聚糖是甲殼素經(jīng)脫乙?；玫降囊环N天然陽(yáng)離子多糖。殼聚糖分子中帶有游離氨基，在酸性溶液中易成鹽，呈陽(yáng)離子性質(zhì)。殼聚糖具有天然、無毒、可生物降解等特性，其制備原料甲殼素在自然界廣泛存在。殼聚糖及其衍生物作為環(huán)境友好型材料可用作絮凝劑、吸附劑、螯合劑、阻垢劑和污泥調(diào)理劑等［1］，特別是作為絮凝劑在水處理方面得到了廣泛應(yīng)用。

傳統(tǒng)無機(jī)絮凝劑多為鋁系或鐵系化合物，雖然價(jià)格便宜，但在實(shí)際應(yīng)用中存在受pH變化影響大、生成的絮體易碎、處理后水中金屬離子含量過高等問題［2］。有機(jī)高分子絮凝劑在一定程度上克服了無機(jī)絮凝劑的缺點(diǎn)，但其本身或殘余單體通常有毒，導(dǎo)致其應(yīng)用領(lǐng)域有限。絮凝劑發(fā)展的總趨勢(shì)是廉價(jià)實(shí)用、無毒高效。殼聚糖是一種典型的陽(yáng)離子絮凝劑［3］，因其獨(dú)特的分子結(jié)構(gòu)，對(duì)許多類型的染料、有機(jī)物具有極高的親合力，既可凝聚廢水中的有機(jī)物、染料，又不產(chǎn)生二次污染，是一種性能優(yōu)良、無毒、可生物降解的水處理材料，因而具有廣闊的應(yīng)用前景。

本文介紹了殼聚糖的理化性質(zhì)及其作為絮凝劑的優(yōu)點(diǎn)，探討了殼聚糖的絮凝機(jī)理，分析了殼聚糖絮凝效果的影響因素，總結(jié)了殼聚糖改性和復(fù)合后在廢水脫色處理中的應(yīng)用。

1 殼聚糖的絮凝機(jī)理

以殼聚糖及其衍生物作為絮凝劑進(jìn)行廢水處理時(shí)，其主要的絮凝機(jī)理目前研究得還不是很透徹，綜合前人的研究結(jié)果，本節(jié)主要對(duì)電性中和作用、吸附架橋作用和基團(tuán)反應(yīng)作用做簡(jiǎn)要介紹。

1.1 電性中和作用

Roussy等［5］測(cè)試了殼聚糖對(duì)高濃度膨潤(rùn)土懸浮液的絮凝效果，發(fā)現(xiàn)殼聚糖的有效濃度遠(yuǎn)低于完全中和膨潤(rùn)土微粒表面負(fù)電荷所需濃度，由此認(rèn)為該絮凝過程中電中和所占的比重較小。

1.2 吸附架橋作用

殼聚糖在絮凝過程中還通過吸附架橋起作用。當(dāng)高分子鏈的一端吸附了某一膠粒后，另一端吸附另一膠粒，形成“膠粒-高分子-膠?！钡男跄w，使顆粒粘結(jié)成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。

殼聚糖為陽(yáng)離子型聚合物，具有電性中和與吸附架橋雙重作用。一般認(rèn)為，吸附架橋在殼聚糖絮凝中起主要作用。這種絮凝需要絮凝劑的濃度在一定范圍內(nèi)才能發(fā)生，投加量過少不足以使膠粒通過架橋連接，投加量過多又會(huì)產(chǎn)生膠體保護(hù)作用。

殼聚糖架橋的能力與殼聚糖的黏度相關(guān)，而黏度受相對(duì)分子質(zhì)量的影響較大［6］。Guibal等［7］研究了不同相對(duì)分子質(zhì)量的殼聚糖對(duì)陰離子染料RB5的絮凝效果，發(fā)現(xiàn)隨殼聚糖相對(duì)分子質(zhì)量的增大脫色效率不增反降。該絮凝過程中架橋作用并不是主要的，而是電中和作用占主導(dǎo)。通常架橋作用隨相對(duì)分子質(zhì)量的增大而提高，但此處的架橋作用卻不夠補(bǔ)償可用氨基的減少。

1.3 基團(tuán)反應(yīng)作用

絮凝劑分子中的某些活性基團(tuán)與污染物中相應(yīng)的基團(tuán)發(fā)生反應(yīng)凝聚進(jìn)而沉淀下來，分子中的氨基、羥基還可與金屬離子形成穩(wěn)定的螯合物［2］。

陳揚(yáng)［8］認(rèn)為，殼聚糖上的氨基和羥基與鉛、鉻、銅等重金屬離子形成穩(wěn)定的五環(huán)狀螯合物，使直鏈的殼聚糖成為交聯(lián)的高聚物。此外，汞離子也可與殼聚糖上的氨基和羥基螯合，形成穩(wěn)定的內(nèi)絡(luò)鹽［9］。

2 殼聚糖絮凝效果的影響因素

2.1 廢水pH

pH主要通過影響殼聚糖表面的電荷來影響絮凝效果，處理不同性質(zhì)的污染物時(shí)需特別注意pH的控制［10］。

朱啟忠等［11］在研究殼聚糖對(duì)3種染料廢水的脫色性能時(shí)發(fā)現(xiàn)：脫色效果受pH的影響較大；當(dāng)pH 為8.4即堿性時(shí)3種染料廢水均有較好的脫色效果；而pH在酸性或中性范圍內(nèi)時(shí)脫色效果均不佳。這是因?yàn)椋涸趬A性條件下，殼聚糖分子鏈上的陽(yáng)離子活性基團(tuán)可中和廢水中膠體微粒表面的電荷；而在酸性條件下，由于膠體及懸浮微粒表面帶正電荷性，電中和作用減弱，導(dǎo)致脫色效果變差。Sakkayawong等［12］采用殼聚糖對(duì)合成活性染料廢水進(jìn)行脫色，當(dāng)溶液初始pH為2.0～5.0時(shí)脫色率可達(dá)99%。在酸性條件下，殼聚糖中的氨基質(zhì)子化，同時(shí)染料發(fā)生溶解且其磺酸基離解為陰離子，兩種離子發(fā)生電中和而使溶液脫色。

2.2 絮凝溫度

Patel等［13］用殼聚糖處理剛果紅染料水溶液，在27～77 ℃之間設(shè)置了6個(gè)溫度梯度，發(fā)現(xiàn)當(dāng)溫度在27～67 ℃范圍內(nèi)逐漸升高時(shí)脫色率也逐漸增大，且在67 ℃達(dá)到最大值。Xiao等［14］研究了低溫對(duì)絮凝動(dòng)力學(xué)及絮體表面形態(tài)的影響，發(fā)現(xiàn)低溫會(huì)減緩絮凝過程，減緩作用主要體現(xiàn)在聚集速率的下降上。羅世江［15］用殼聚糖絮凝劑澄清藥液和分離中藥成分，發(fā)現(xiàn)溫度宜控制在40～50 ℃。溫度在一定范圍內(nèi)提高，膠體微粒的布朗運(yùn)動(dòng)速度加快，碰撞頻率增加，此時(shí)電中和與吸附架橋作用均比較充分，絮凝效果好；但溫度過高時(shí)，形成的絮凝體細(xì)小且含水量高，影響絮凝效果［16］。

2.3 攪拌轉(zhuǎn)速及時(shí)間

絮凝過程中的攪拌轉(zhuǎn)速及時(shí)間對(duì)絮凝效果也有影響。

適當(dāng)?shù)臄嚢钑r(shí)間能使絮凝劑和膠體顆粒充分接觸混合。如攪拌時(shí)間過短，攪拌不充分，會(huì)形成一部分飽和帶絮微粒，與另一部分無絮微粒分布不均，絮凝分離效果不好。如攪拌時(shí)間過長(zhǎng)，可能破壞已形成的絮體，也不利于絮凝沉淀［17］。

張建偉等［18］在研究殼聚糖與單寧復(fù)合絮凝劑對(duì)中藥水提液除雜的實(shí)驗(yàn)中，調(diào)節(jié)攪拌轉(zhuǎn)速在10～60 r/min范圍內(nèi)，發(fā)現(xiàn)60 r/min時(shí)效果最好，隨攪拌速度的加快，殼聚糖與膠體顆粒的接觸概率增加，電中和、吸附架橋作用比較充分。攪拌轉(zhuǎn)速較慢時(shí)絮凝劑與膠體顆粒接觸不夠充分，而轉(zhuǎn)速過快時(shí)絮凝劑的長(zhǎng)鏈結(jié)構(gòu)易斷裂，絮凝效果反而變差。

2.4 殼聚糖投加量

在一定條件下，對(duì)任何絮凝劑來說都有最佳投加量：絮凝劑投加量過少時(shí)，無法中和體系中膠體顆粒所帶的負(fù)電荷；投加量過多時(shí)，絮凝劑會(huì)迅速包卷絮體，使膠體重新穩(wěn)定，且絮體的體積變大會(huì)導(dǎo)致在攪拌作用下被打碎。

Patel等［13］研究了殼聚糖對(duì)染料剛果紅溶液的脫色效果，在5～35 mg/L間設(shè)置了7個(gè)投加量梯度，發(fā)現(xiàn)脫色率隨殼聚糖投加量的增加而先升高后降低，25 mg/L為最佳投加量。脫色率降低是因?yàn)樾躞w的再懸浮，且殼聚糖濃度過高會(huì)使膠粒表面帶正電荷而重新分散。丁仕強(qiáng)［19］采用殼聚糖絮凝劑處理印染廢水，發(fā)現(xiàn)4 mg/L為殼聚糖的最佳投加量，過多地投加絮凝劑除了會(huì)使膠體重新穩(wěn)定外，還會(huì)使水中有機(jī)物含量增加，從而增大COD值。

2.5 殼聚糖脫乙酰度及相對(duì)分子質(zhì)量

殼聚糖的物理化學(xué)性質(zhì)主要與其脫乙酰度及相對(duì)分子質(zhì)量相關(guān)。

殼聚糖脫乙酰度越高，分子中自由氨基越多，越易與溶液中其他分子產(chǎn)生靜電相互作用［20］。秦雯［21］選擇相對(duì)分子質(zhì)量相近、不同脫乙酰度的殼聚糖絮凝處理實(shí)際水樣，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：殼聚糖脫乙酰度在78%～85%之間增加時(shí)，濁度去除率逐漸提高；在投加脫乙酰度為85%的殼聚糖絮凝劑時(shí)，濁度去除率達(dá)84.5%；殼聚糖脫乙酰度繼續(xù)增加時(shí)，濁度去除率提升緩慢。

一般來講，殼聚糖的相對(duì)分子質(zhì)量越大，則黏度越大，吸附架橋效率越高，絮凝效率也就越高。于秀華等［22］用相對(duì)分子質(zhì)量為1.05×106和5.43×104的殼聚糖處理生活污水，發(fā)現(xiàn)兩種殼聚糖絮凝過程中的污水透光率變化趨勢(shì)相同，但絮凝效果相差較大。殼聚糖質(zhì)量濃度為5 mg/L時(shí)，經(jīng)高相對(duì)分子質(zhì)量殼聚糖處理的污水透光率在99%以上，而經(jīng)低相對(duì)分子質(zhì)量殼聚糖處理的污水透光率為95.2%，高相對(duì)分子質(zhì)量殼聚糖的絮凝性能較為優(yōu)越。

2.6 廢水濁度

對(duì)殼聚糖絮凝動(dòng)力學(xué)的研究表明，溶液的濁度越大，穩(wěn)態(tài)絮體的直徑越大，形成穩(wěn)態(tài)絮體需要的時(shí)間越短，濁度去除率也就越大［23］。

孫加龍等［24］利用未脫蛋白質(zhì)殼聚糖絮凝處理制漿造紙廢液，發(fā)現(xiàn)廢液的稀釋程度對(duì)絮凝效果有一定影響，稀釋度越小，廢液的濁度越大，絮凝效果也越好。Jadhav等［25］研究發(fā)現(xiàn)，殼聚糖在中性條件下對(duì)濁度的去除效果相當(dāng)可觀，但初始濁度僅影響絮體的形狀及形成速率，而不改變絮凝平衡。

3 殼聚糖在廢水脫色處理中的應(yīng)用

印染行業(yè)是工業(yè)廢水排放大戶，含有染料、漿料、助劑、油劑、酸堿、纖維雜質(zhì)、砂類、無機(jī)鹽等難處理物質(zhì)。印染廢水具有COD高、色度大、成分復(fù)雜等特點(diǎn)，并向抗氧化、抗生物降解方向發(fā)展［26］，屬難處理的工業(yè)廢水。

處理印染廢水通常先通過物理化學(xué)方法進(jìn)行脫色，而后通過生化處理達(dá)到理想效果。物理法中最廣泛使用的是吸附法，對(duì)大部分染料來說，最好的吸附劑是活性炭，但其再生困難。一些發(fā)達(dá)國(guó)家已經(jīng)開始研究利用殼聚糖作為絮凝劑處理印染廢水［11］。我國(guó)仍采用傳統(tǒng)無機(jī)絮凝劑對(duì)印染廢水進(jìn)行脫色處理，但其脫色效果較差，COD去除率較低，且存在殘留問題。聚丙烯酰胺類有機(jī)高分子絮凝劑雖然用量少、絮凝速度快，但其單體毒性強(qiáng)，存在二次污染等問題［27］。用單一的殼聚糖絮凝劑處理印染廢水雖不存在二次污染的問題，但對(duì)處理?xiàng)l件要求較高，且成本較高，故目前多通過殼聚糖改性及與其他絮凝劑復(fù)合使用，既能提高處理效率，同時(shí)也可有效降低成本。

3.1 改性使用

殼聚糖的溶解性較差，不溶于水、堿性溶液和大部分有機(jī)溶劑，可通過物理和化學(xué)改性的方法，引進(jìn)新的基團(tuán)來改善殼聚糖的理化性質(zhì)，以達(dá)到更好的絮凝效果。常用的殼聚糖改性方法有交聯(lián)、接枝共聚、烷基化、羧基化、?；?、季銨鹽化、外加磁芯、模板化等［28］。

程建華等［29］將殼聚糖、丙烯酰胺、二甲基二烯丙基氯化銨進(jìn)行三元共聚反應(yīng)，合成出改性殼聚糖脫色絮凝劑，對(duì)印染廢水的脫色率為96.0%，COD去除率達(dá)86.5%，比直接使用未改性殼聚糖的脫色效果明顯提高。周芝蘭［30］用丙烯酰胺與殼聚糖的接枝共聚物作為絮凝劑處理印染廢水，改性絮凝劑投加量為60 mg/L時(shí)，廢水脫色率達(dá)95%以上，COD去除率達(dá)75%以上，處理效果同樣明顯優(yōu)于未改性殼聚糖。

Huang等［31］用交聯(lián)丁二酰殼聚糖去除水溶液中的陽(yáng)離子染料亞甲基藍(lán)，相較于單獨(dú)使用殼聚糖而言，脫色性能更好，而且可利用豐富的可再生資源作為合成原料。賴悅騰等［32］利用殼聚糖和海藻酸鈉醚化反應(yīng)制得改性殼聚糖縮聚物，以該縮聚物為絮凝劑研究了其對(duì)印染廢水中水溶性染料的絮凝效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：該縮聚物對(duì)水溶性染料廢水有較好的脫色效果，當(dāng)其投加量約為400 mg/L、pH 為2.5～6.5時(shí)，廢水脫色率、COD去除率和濁度去除率分別達(dá)94%、96%和94%以上。

3.2 復(fù)合使用

單獨(dú)使用殼聚糖絮凝劑時(shí)投加量較大，形成的絮體絮凝性能較差，顆粒松散，不易沉降。將殼聚糖與其他絮凝劑復(fù)合使用可顯著減少殼聚糖使用量，大幅降低成本。

周謹(jǐn)［33］用稀土-殼聚糖復(fù)合絮凝劑處理某紡織廠的印染廢水，當(dāng)絮凝劑投加量為1.5 g/L、pH為8、溫度為35 ℃時(shí)，濁度去除率為97.56%，COD去除率為91.83%，脫色率為80.17%，不僅改善了絮凝效果，而且具有復(fù)配增效和協(xié)同作用，大幅節(jié)省絮凝劑用量。Nair等［34］利用殼聚糖-堿性木質(zhì)素復(fù)合材料去除廢水中染料，控制殼聚糖與木質(zhì)素質(zhì)量分?jǐn)?shù)均為50%時(shí)，該復(fù)合材料對(duì)蒽醌染料、雷馬素亮藍(lán)R廢水均有最大脫色率，且與兩種材料分別單獨(dú)使用相比，脫色率均有明顯提升。去除機(jī)理一是殼聚糖上的氨基、羥基官能團(tuán)與染料的官能團(tuán)之間的靜電作用，以及與染料的羰基部分之間的化學(xué)作用。Zheng等［35］合成了硅藻土/殼聚糖-三價(jià)鐵復(fù)合絮凝劑，去除水中的陰離子偶氮染料，熱力學(xué)分析結(jié)果表明該過程為放熱、自發(fā)的過程，且對(duì)測(cè)試的幾種染料都有良好的去除能力。尚玉婷等［36］采用殼聚糖-改性納米TiO2復(fù)合絮凝劑處理模擬染料廢水，殼聚糖與改性納米TiO2的質(zhì)量比為3∶1，0.25 g絮凝劑即可完成50 mL模擬廢水的處理。單用殼聚糖絮凝劑時(shí)廢水的脫色率為82.8%，COD去除率為79.4%，而復(fù)合絮凝劑對(duì)廢水的脫色率為90.4%，COD去除率為88.2%。岳思羽等［37］制備了一種聚合硅酸氯化鋁鐵-殼聚糖復(fù)合絮凝劑，并考察了其凈化印染廢水的效果。研究結(jié)果表明，廢水的吸光度由2.420 8降至0.253 0，COD去除率達(dá)80.93%，對(duì)于高COD、高吸光度的廢水處理效果較為理想。

4 結(jié)語(yǔ)

殼聚糖來源廣泛、天然、無毒、可生物降解、無二次污染，在廢水的脫色處理中顯示出一定的優(yōu)勢(shì)。殼聚糖絮凝的機(jī)理往往不是單一的，而是兩種或多種機(jī)制的共同作用，且對(duì)于不同的絮凝過程占主導(dǎo)的作用也不相同，未來還需更深入地研究絮凝機(jī)理。同時(shí)也需進(jìn)一步研究影響絮凝效果的因素，以此探尋最佳的絮凝條件，得到更好的處理效果。目前主要對(duì)殼聚糖進(jìn)行改性和復(fù)合處理以應(yīng)用于印染廢水處理，相較于使用單獨(dú)未改性殼聚糖作為絮凝劑，改性和復(fù)合使用可以有效降低成本并且提高絮凝效果。未來，新型殼聚糖絮凝劑將向更高效、成本更低且環(huán)境友好的方向發(fā)展。

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（編輯 魏京華）

Flocculation performance of chitosan and its application in decolorization of wastewater

Xie Tingyu，Jing Zhaoqian，Wang Zheng，Xu Jiaying

（School of Civil Engineering，Nanjing Forestry University，Nanjing Jiangsu 210037，China）

The physicochemical properties of chitosan and its advantages used as a flocculant are introduced，and the flocculation mechanism of chitosan is discussed. The factors affecting flocculation are analyzed，such as：wastewater pH，fl occulation temperature，stirring speed and time，chitosan dosage，deacetylation degree and relative molecular mass of chitosan and wastewater turbidity，and so on. The applications of modifi ed and composite chitosan in decolorization treatment of wastewater are summarized. It is pointed out that The flocculation mechanism and the affecting factors should be further studied in the future，and novel chitosan fl occulant with higher effi ciency，lower cost and more environmental friendliness will be developed.

chitosan；fl occulation；mechanism；decolorization

X791

A

1006-1878（2016）04-0381-05

10.3969/j.issn.1006-1878.2016.04.005

2016 - 01 - 29；

2016 - 04 - 20。

謝婷玉（1993—），女，江蘇省宿遷市人，碩士生，電話 13812423422，電郵 13812423422@163.com。聯(lián)系人：荊肇乾，電話 13915967569，電郵 zqjing@njfu.edu.cn。

國(guó)家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目（2015BAL02B04）；住房和城鄉(xiāng)建設(shè)部科學(xué)技術(shù)項(xiàng)目（2015-K7-012）。