張麗軍，陳 揚(yáng)，陳 嵐

綜述

廢物焚燒過程中產(chǎn)生二噁英的控制方法*

張麗軍1,2，陳 揚(yáng)2，陳 嵐1

（1.華北電力大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,河北保定071003；2.中國科學(xué)院北京綜合研究中心，北京100083）

本文針對垃圾焚燒過程中面臨的二噁英污染問題，主要介紹垃圾焚燒過程中二噁英特征、產(chǎn)生的途徑，綜述了近年來以催化氧化法、吸附法、生物法、等離子體技術(shù)為主的處理垃圾焚燒過程中產(chǎn)生二噁英的研究進(jìn)展。根據(jù)這些技術(shù)的研究現(xiàn)狀，指出未來等離子體技術(shù)應(yīng)用在處理二噁英方面有著巨大的潛力。

垃圾焚燒；二噁英；方法；降解

二噁英（PCDD/Fs）作為持續(xù)性有機(jī)污染物（persistentorganic pollution,POPS）具有環(huán)境持久性、生物蓄積性、長距離遷移能力和生物危害性，被列為《POPS公約》的首批控制名單[1]。它包括75種多氯二苯并二噁英（polychlorinated dibenzo-p-dioxin, PCDDs）和135種多氯二苯并呋喃（polychlorinated dibenzofuran,PCDFs），通常伴隨著廢棄物焚燒等熱處置過程而產(chǎn)生[2,3]。美國環(huán)境保護(hù)協(xié)會(huì)在1994年6月發(fā)表報(bào)告，指出二噁英是一種嚴(yán)重威脅公眾健康的物質(zhì)，它會(huì)極大損害人體免疫、生殖、內(nèi)分泌等系統(tǒng)，具有致癌、致畸、致突變作用。此外，二噁英屬于持續(xù)性有機(jī)污染物的一種，一旦形成便能在生態(tài)系統(tǒng)中殘留數(shù)年，甚至更久。我國在2014年7月1日實(shí)施了新的《生活垃圾焚燒污染控制標(biāo)準(zhǔn)》（GB18485-2014）將二噁英的排放限值從原來的1ngTEQ/Nm3下調(diào)至0.1ngTEQ/Nm3，和歐盟的排放標(biāo)準(zhǔn)相持平[4]。這使得中國垃圾焚燒企業(yè)將面臨更加嚴(yán)峻的二噁英減排問題，開發(fā)高效環(huán)保的二噁英去除方法變得至關(guān)重要。

1 二噁英生成機(jī)理

在垃圾焚燒過程中，二噁英的產(chǎn)生途徑主要可以歸納為以下4種：

（1）本已經(jīng)存在的原本存在與垃圾中，但是由于二噁英的熱穩(wěn)定性很高，在焚燒過程中，未能將其完全破壞或分解。

（2）前驅(qū)物合成由不完全燃燒和飛灰表面經(jīng)非均相催化反應(yīng)所形成的多氯聯(lián)苯、氯酚等前驅(qū)物相互聚合生成。

（3）重新合成在燃燒不充分時(shí)，煙氣中產(chǎn)生大量的未燃盡物，當(dāng)遇到適量的觸媒物質(zhì)（重金屬，特別是銅），及300~500℃的溫度環(huán)境，在高溫燃燒中已分解的二噁英將會(huì)重新生成。

（4）de-novo機(jī)理即當(dāng)有碳源、O3、氯元素和固相（焚燒產(chǎn)生的飛灰）存在時(shí)，二噁英便會(huì)形成。

Everaert和Baeyens等人經(jīng)過詳細(xì)統(tǒng)計(jì)熱焚燒過程中二噁英形成的數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)de-novo機(jī)理形成的二噁英往往占總數(shù)的大部分[5]。

2 處理二噁英常用的方法

2.1 催化氧化法

催化氧化法是在催化劑的作用下，達(dá)到氧化降解某些物質(zhì)的方法。為了控制二噁英及其它污染物的排放，國內(nèi)外學(xué)者針對二噁英的控制及降解作了大量研究，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明利用催化劑降解二噁英取得了良好效果。紀(jì)莎莎[6]等在200℃，采用蜂窩狀的V2O5-WO3/TiO2為催化劑可以將二噁英從2.05ng· m-3降低到0.1ng·m-3，而且隨著二噁英初始濃度增加到12.90ng·m-3，通過加入400mg·m-3的臭氧二者耦合后二噁英的降解率可以達(dá)到90%左右。任詠[7]等人通過臭氧和V2O5-WO3/TiO2催化劑再結(jié)合活性炭可以使二噁英的降解率達(dá)到95%左右。Marcel Goemans[8]等人研究發(fā)現(xiàn)，一個(gè)處理10萬t·a-1垃圾的焚燒廠采用V2O5和WO3/TiO2催化劑后，可將NOx和二噁英的排放量分別控制在50mg·Nm-3和0.001ngI-TEQ/Nm-3以下，使煙氣中NOx和二噁英的降解率分別達(dá)到90%和99%。吳西寧[9]等人選擇釩、鎢等過渡金屬作為催化劑的活性成分，TiO2為載體，偏釩酸銨，鎢酸銨等作為活性成分的來源，浸漬法生產(chǎn)了TiO2載釩催化劑。并進(jìn)行了以載釩型催化劑分解垃圾焚燒煙氣中的二噁英類的工業(yè)側(cè)流試驗(yàn)，在反應(yīng)溫度為240~320℃、氣體空速為7000~8000h-1的工藝條件下，二噁英的去除率可達(dá)95%~99%。Liu[10]等人采用浸漬法分別制得TiO2，Al2O3，SiO2負(fù)載的錳基催化劑，發(fā)現(xiàn)其中以TiO2做載體的MnOx性能顯示最佳，它在400℃即能降解100%的氯苯（1300×10-6）。Wang[11]等人利用溶膠凝膠法制備了MnOx-CeO2基催化劑，發(fā)現(xiàn)MnOx和CeO2兩種活性成分會(huì)產(chǎn)生明顯的協(xié)同作用，在254℃即可完全降1000×10-6的氯苯，并且沒有中間產(chǎn)物生成。金東東[12]等利用溶膠凝膠法和浸漬法制備了V-Mn-Ce-Ox/TiO2-CNTs催化劑，在臭氧輔助氧化條件下，對二噁英的降解十分顯著。

在催化劑方面應(yīng)用最多的是釩基催化劑，釩基催化劑在脫硝和二噁英催化降解方面應(yīng)用十分廣泛。但是釩基催化劑和其它催化劑在使用中都面臨著同樣的問題，受煙氣溫度和煙氣成分及灰塵等因素影響較大。而且部分催化劑在失活后會(huì)變成危險(xiǎn)廢物，為后期的處置帶來了新的挑戰(zhàn)。因此，開發(fā)高效，耐用，受環(huán)境影響較小的催化劑是工業(yè)化廣泛應(yīng)用的前提。

2.2 吸附法

吸附法是指利用吸附材料多孔的特性，吸附某些物質(zhì)的方法。目前，垃圾焚燒尾氣中二噁英的控制，主要采用的是活性炭吸附的方法?；钚蕴康膽?yīng)用方式主要有移動(dòng)床、固定床和攜帶流噴射聯(lián)合布袋除塵器3種方法[13]。在垃圾焚燒領(lǐng)域應(yīng)用最廣泛是攜帶流噴射聯(lián)合布袋除塵器工藝，這種工藝結(jié)構(gòu)簡單、脫除效率高、投資成本少、可用于大型焚燒爐[14]。

活性炭對二噁英的吸附除了受自身的孔隙結(jié)構(gòu)影響外，還會(huì)受到如煙氣溫度、活性炭噴入量、二噁英同系物分布等影響。據(jù)報(bào)道，攜帶流噴射聯(lián)合布袋除塵器對煙氣中二噁英的理想脫除效率可以達(dá)到95%[15]。活性炭纖維和碳納米管因其具有很好的吸附效果，也引氣了學(xué)者的關(guān)注?；钚蕴坷w維由于孔隙直接開在表面，吸附速度快且吸附效率高，對低濃度的污染物有較強(qiáng)的吸附效果[16]。碳納米管具有特殊的物理結(jié)構(gòu)和表面電化學(xué)性質(zhì)，對很多無機(jī)污染物（Cu2+、Cd2+等）和有機(jī)污染物（環(huán)芳香碳?xì)浠衔?、多氯?lián)苯等）都有較強(qiáng)的吸附效果[17，18]。ZHOU[19]等人通過實(shí)驗(yàn)比較了碳納米管和活性炭對二噁英的吸附性能，結(jié)果表明碳納米管具有更高的二噁英脫除效率，且其達(dá)到吸附飽和所需的時(shí)間更長。潘雪君[20]等人進(jìn)行了以布袋除塵器上的純活性炭粉末為吸附劑吸附二苯并呋喃的（二噁英的模擬物）研究，發(fā)現(xiàn)活性炭的材質(zhì)會(huì)影響二噁英的去除效果，同等條件下木質(zhì)活性炭要優(yōu)于煤質(zhì)活性炭，吸附效率可以達(dá)到90%以上。

吸附法脫除技術(shù)是將二噁英類從氣體中轉(zhuǎn)移到了固體中，而二噁英類物質(zhì)本身并未破壞。因此使用后的吸附劑如活性炭必須進(jìn)行二次高溫焚毀處理，這樣不僅增加了運(yùn)行成本，而且在這個(gè)過程中活性炭吸附的汞或者其它污染物也會(huì)再次釋放，極容易造成二次污染。開發(fā)具有更好吸附性、并可再生性更強(qiáng)、低成本的新型吸附材料成為未來該技術(shù)發(fā)展的必然要求。

2.3 生物法技術(shù)

生物法是利用一些好氧和厭氧微生物，通過自身的新陳代謝達(dá)到降解一些有機(jī)或者無機(jī)物的方法。二噁英類物質(zhì)在微生物的作用下，可以被分解為CO2和H2O。根據(jù)微生物的類型不同，可分為好氧微生物降解和厭氧微生物降解。一般而言，好氧微生物對高氯代二噁英的降解不是很明顯，往往只局限于低氯代二噁英，而厭氧微生物則可通過還原脫氯降解高氯代二噁英[21]。Nam[22]等人用Sphingomonas wittichii RW1來降解垃圾焚燒飛灰中的PCDDs，經(jīng)過15d后，有毒的PCDDs去除率達(dá)到75.5%。Adriaens[23]等人研究了在低氮源的培養(yǎng)基中接種P. chrysosporium，經(jīng)過27d后，對2,7-DCDD的降解率為50%。

利用微生物降解二噁英，具有投資成本低、環(huán)境污染小，能耗低，能使資源再生等優(yōu)點(diǎn)，具有良好的應(yīng)用前景。但是利用微生物法降解二噁英類物質(zhì)，對微生物的種類，O2的含量及污染物濃度要求較高，在使用中會(huì)有一定的局限性。

2.4 低溫等離子體技術(shù)

低溫等離子技術(shù)是通過放電的方式，產(chǎn)生高能電子和一些自由基，通過高能電子的撞擊和自由基的氧化達(dá)到去除污染物的目標(biāo)。程奎[24]等人利用介于熱等離子體和冷等離子體之間的一種新型的龍旋風(fēng)滑動(dòng)弧非平衡等離子體技術(shù)降解飛灰中六氯苯和二噁英。當(dāng)載氣為O2時(shí)，飛灰中二噁英的降解效果最好，二噁英的質(zhì)量降解率為66.2%，毒性當(dāng)量降解率為71.3%。PaoC H[25]等研究了采用介質(zhì)阻擋放電等離子體降解二噁英類物質(zhì)。結(jié)果表明水蒸氣含量對降解率的影響很大，當(dāng)其含量為20%時(shí)，能去除74%的PCDDs和89%的PCDFs，水蒸氣的加入使能量利用效率大大提高，從1.47ngTEQ/kJ增加到3.06ngTEQ/kJ。周遠(yuǎn)翔[26]等人采用快脈沖放電針-板電極系統(tǒng)處理垃圾焚燒后的飛灰，放電時(shí)間為2min，脈沖電壓峰值為20kV，電壓重復(fù)頻率為200次·s-1發(fā)現(xiàn)脈沖放電引起粉塵及其顆粒的有效脆性化，放電后試品中的二噁英含量明顯降低且正脈沖放電比負(fù)脈沖放電對粉塵中的二噁英有更明顯的降解效果。徐飛[27]等人采用納秒級窄脈寬脈沖電源和針一筒型放電系統(tǒng)處理包含在城市生活垃圾和醫(yī)療廢棄物垃圾焚燒爐飛灰中的二噁英發(fā)現(xiàn)初始濃度和峰值電壓對二噁英去除率的影響很大。電壓為30kV時(shí)對高濃度二噁英的降解效率為5%-15%左右，對低濃度二噁英的降解效率可以高達(dá)50%左右。峰值電壓為40kV時(shí)，對高濃度二噁英的降解效率可達(dá)30%左右。倪明江[28]等采用逆向渦流非平衡等離子體放電處理飛灰中的二噁英，研究發(fā)現(xiàn)其對二噁英有明顯的降解作用，在單位質(zhì)量飛灰中PCDD/Fs總質(zhì)量的平均降解率為49.6%，總毒性當(dāng)量I-TEQ的平均降解率為62.3%。YoshidaK[29]等研究了同時(shí)去除NOX和PCDDS/Fs的脈沖電源等離子體技術(shù)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)最大氣體流量達(dá)5000Nm3·h時(shí)，75%~84%的PCDD/Fs被分解破壞，93%NO轉(zhuǎn)化成NO2。

近年來，等離子體煙氣處理技術(shù)以其高效、環(huán)保、應(yīng)用領(lǐng)域廣泛等特點(diǎn)得到很多學(xué)者的研究。在未來等離子體技術(shù)廣泛應(yīng)用在二噁英和其它廢氣處理領(lǐng)域需要著力解決兩方面的問題，以實(shí)現(xiàn)低溫等離子技術(shù)更快更穩(wěn)的發(fā)展（1）降低等離子體反應(yīng)器的能耗（2）提高大功率電源的穩(wěn)定性，實(shí)現(xiàn)高性能電源和反應(yīng)器的匹配，實(shí)現(xiàn)最高能量的輸出。

2.5 其它方法

王宇峰[30]等采用水熱法，在高溫通氧等條件下，能夠降解飛灰中99%以上的二噁英。謝金龍[31]等人在水熱反應(yīng)中利用碳酰肼分解飛灰中的二噁英，二噁英的濃度明顯降低，在保溫溫度為245℃和260℃下二噁英分解率分別達(dá)到80%和90%以上。衛(wèi)櫻蕾[32]等將廢棄雞蛋殼/碳酸鈣作為鈣基添加劑，進(jìn)行飛灰中二噁英的機(jī)械化學(xué)無害化處理，蛋殼作為添加劑可以有效地降解飛灰中的二噁英，通過8h以上的球磨，二噁英的質(zhì)量分?jǐn)?shù)和毒性當(dāng)量都降低到50%以下，相同條件下，球磨轉(zhuǎn)速越高，二噁英的降解率也越高。PirjoIsosaari[33]等人用紫外光照射土壤中的PCDD/Fs，發(fā)現(xiàn)紫外光可以降解二噁英類物質(zhì)，降解率可達(dá)80%以上。徐旭[34]等在TiO2光催化作用下處理垃圾焚燒后飛灰中的二噁英，二噁英降解率最高可達(dá)96.1%，TiO2光催化降解二噁英受到垃圾焚燒飛灰中成分的影響，碳含量起到抑制作用，鐵和銅的含量可以起到一定的促進(jìn)作用。

3 結(jié)語

通過對上述典型的二噁英處理方法的研究分析發(fā)現(xiàn)，催化氧化法受條件的限制較大，吸附法會(huì)產(chǎn)生二次污染、處理成本高，生物法處理周期較長，而低溫等離子體技術(shù)，因易于控制，對處理?xiàng)l件要求較低且高效環(huán)保。因此，在推進(jìn)各類技術(shù)升級的同時(shí)，研發(fā)和推廣低溫等離子體技術(shù)在二噁英處理及其它廢氣處理方面的應(yīng)用是未來該領(lǐng)域發(fā)展的重要方向。

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Reviewing of dioxins control methods after waste incineration*

ZHANG Li-jun1,2，CHEN Yang2，CHEN Lan1
（1.School of Environmental Science and Engineering,North China Electric Power University，Baoding 071003，China；2.Beijing Advanced Sciences and Innovation Centre of CAS，Beijing 100083，China）

For waste incineration facing dioxins pollution problems,this paper mainly introduces features,generated pathways of dioxins and reviews advances in treatment of dioxins generated waste incineration process which contain catalytic oxidation,adsorption,biological method,plasma technology.According to researching status of these technologies,plasma technology has great potential in controlling dioxins in the future.

waste incineration；dioxins；method；degradation

X701

A

10.16247/j.cnki.23-1171/tq.20161250

2016-07-27

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目“低溫等離子體協(xié)同處理含汞廢氣和二噁英及活性劑增效機(jī)制”（11475211）資助；公益性行業(yè)科研專項(xiàng)“含汞廢物處置過程污染特征及污染風(fēng)險(xiǎn)控制技術(shù)研究”（201509054）資助

張麗軍（1990-），男，在讀碩士研究生，主要從事廢氣方面研究工作。

導(dǎo)師簡介：陳揚(yáng)（1971-），男，博士，主要從事環(huán)境領(lǐng)域相關(guān)研究工作。