基于胺法的旋流噴淋氣液吸收煙氣CO2的性能

何書申,　趙兵濤,　俞致遠

(上海理工大學(xué) 能源與動力工程學(xué)院,上?！?00093)

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基于胺法的旋流噴淋氣液吸收煙氣CO2的性能

何書申,趙兵濤,俞致遠

(上海理工大學(xué) 能源與動力工程學(xué)院,上海200093)

摘要：為了強化CO2捕集過程的氣液傳質(zhì),設(shè)計了一類多級旋流噴淋反應(yīng)器,實驗研究了典型的醇胺(乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA))脫除CO2的分離效率和傳質(zhì)系數(shù),并分析了操作條件的影響.結(jié)果表明：在相同的實驗條件下,MEA的脫碳效率(最大值95%)大于DEA的脫碳效率(最大值92.3%).與相關(guān)研究數(shù)據(jù)的對比表明,多級旋流噴淋可以有效增強醇胺-CO2噴淋反應(yīng)系統(tǒng)的傳質(zhì)過程.醇胺溶液旋流氣液吸收煙氣CO2的脫碳效率受操作條件的影響,其隨著吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)、吸收劑流量和反應(yīng)溫度的增加而提高,隨著煙氣中CO2體積分?jǐn)?shù)和煙氣流量的增加而降低.

關(guān)鍵詞：旋流噴淋; 醇胺; 氣液吸收; CO2捕集; 分離效率; 傳質(zhì)系數(shù)

CO2的捕集與封存技術(shù)(CCS)是目前應(yīng)對全球變暖和氣候變化的有效途徑[1].我國制定了到2020年單位國內(nèi)生產(chǎn)總值CO2排放比2005年降低40%～45%的目標(biāo)[2].化學(xué)吸收法相對于吸附、膜分離、化學(xué)鏈燃燒以及生物法等技術(shù)而言工藝相對成熟,被認(rèn)為是具有大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用的電廠碳捕集技術(shù)之一[3].

在化學(xué)吸收法中,基于胺法的碳捕集原理工藝因其具有高的吸收速率和吸收劑可再生性能等優(yōu)點而得到廣泛應(yīng)用[4].但是,如何實現(xiàn)胺法煙氣吸收過程的強化仍然是目前研究的重點方向之一.利用旋流技術(shù),改進傳統(tǒng)的吸收原理和工藝是一種有效的方式.例如,研究較多的旋轉(zhuǎn)填料床和旋流板塔,通過高速旋轉(zhuǎn)構(gòu)件產(chǎn)生高的離心力場來強化吸收劑與CO2傳質(zhì),但是,由于增加了轉(zhuǎn)動結(jié)構(gòu),使這些設(shè)備結(jié)構(gòu)復(fù)雜,且能耗增加[5-6].Javed等[7-8]提出采用氣體旋流來強化氣液傳質(zhì),并通過實驗驗證了切向進氣的傳質(zhì)性能優(yōu)于軸向進氣的;李蔭堂等[9]指出噴淋塔旋流進氣使氣體流動順暢、均勻上升,在塔內(nèi)停留時間延長;李正興等[10]研究了靜態(tài)旋流器的吸收傳質(zhì)性能,稱其具有更高的比相界面積.Kuntz等[11]研究發(fā)現(xiàn)乙醇胺(MEA)直流噴淋吸收CO2的氣液體積總傳質(zhì)系數(shù)受操作條件的影響;牛振祺[12]將操作條件對CO2脫除效率的影響因素歸結(jié)為反應(yīng)物摩爾比、液氣比和溫度.但是,這些研究或主要針對低濃度CO2,或具有噴淋末端液滴凝并的缺點,對于在旋流條件下基于胺法的旋流脫除燃燒煙氣CO2的研究則很少涉及.

本文根據(jù)旋流氣液傳質(zhì)的強化原理,設(shè)計了一種旋流進氣多級噴淋氣液逆向接觸的靜態(tài)旋流反應(yīng)器,采用切向進氣和多級噴淋耦合的方式來優(yōu)化改進脫碳原理和工藝.氣體切向旋流增加了氣液湍流強度,氣液混合均勻.液體多級噴淋以達到液滴的穩(wěn)定性和均勻性.以胺法中最常用的乙醇胺(MEA)和二乙醇胺(DEA)作為吸收劑,研究此裝置脫除煙氣中CO2的性能.重點研究了吸收劑濃度、吸收劑流量、CO2體積分?jǐn)?shù)、煙氣流量和反應(yīng)溫度對CO2分離效率和傳質(zhì)性能的影響.并且對比了兩種吸收劑及本研究與其他研究成果的脫碳和傳質(zhì)性能,以期為電廠脫碳技術(shù)原理和工藝提供新的思路和方法.

1反應(yīng)機制

醇胺溶液吸收CO2的具體反應(yīng)機制比較復(fù)雜,但是,MEA 和DEA與CO2的反應(yīng)機制則可用Caplow提出的兩性離子機理來描述[13].首先,分子反應(yīng)生成兩性離子(式(1)),其形成過程如圖1所示[14].兩性離子與醇胺溶液反應(yīng)生成氨基甲酸根離子(式(2)),其中,部分氨基甲酸根離子發(fā)生水解生成自由醇胺(式(3))[15].

CO2+R1R2NH?R1R2NH+COO-

(1)

R1R2NH+COO-+R1R2NH?

(2)

(3)

2實驗系統(tǒng)

2.1實驗裝置

設(shè)計的旋流進氣多級噴淋氣液逆向接觸反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)如圖2所示.反應(yīng)器為有機玻璃圓柱塔,內(nèi)徑D=50 mm,總高度H=650 mm.主體反應(yīng)部分共有三級噴淋,每層噴淋的有效間距h=150 mm.噴霧顆粒的平均粒徑為75～125 μm[16].吸收塔氣體進口和出口結(jié)構(gòu)尺寸為a×b=20 mm×2 mm.

圖2　實驗裝置示意圖

2.2實驗方法

實驗流程如圖3所示.在實驗室條件下,反應(yīng)氣體采用模擬煙氣.首先,不同體積分?jǐn)?shù)的CO2與N2混合氣經(jīng)流量計控制其流量,從反應(yīng)器底部切向進入反應(yīng)器,與頂部噴淋向下的吸收劑旋流逆向接觸吸收后從反應(yīng)器頂部解旋排出.吸收劑采用分析純(純度大于等于99%)的MEA和DEA,配成不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的溶液,經(jīng)流量計控制其流量,由防腐蝕化工泵送入反應(yīng)器各級噴淋層,經(jīng)高壓霧化噴頭在反應(yīng)器內(nèi)均勻良好霧化.完成吸收后的廢液流入底部液體收集槽,定期排出.經(jīng)吸收后的模擬煙氣部分經(jīng)過稀硫酸溶液吸收氣體中攜帶的堿性液體成分,再經(jīng)干燥器干燥后,通入煙氣分析儀,測試出口CO2體積分?jǐn)?shù).煙氣分析儀測量CO2的體積分?jǐn)?shù)精度為0.01%.

圖3　實驗流程圖

2.3工況設(shè)計

實驗研究了5個操作工況對胺法吸收煙氣CO2脫除效率和傳質(zhì)性能的影響,分別為吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)CL、吸收劑流量QL、模擬煙氣CO2體積分?jǐn)?shù)Cg、模擬煙氣流量Qg、反應(yīng)溫度T,其具體數(shù)值如表1所示.

表1　實驗參數(shù)

2.4性能參數(shù)

實驗研究較多采用脫碳效率和氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)作為評價吸收設(shè)備脫除煙氣CO2的性能參數(shù)[5-6,11,17].脫碳效率根據(jù)惰性氣體物料衡算可表示為

(4)

式中:Ci為入口氣體CO2體積分?jǐn)?shù);Co為出口氣體CO2體積分?jǐn)?shù).

根據(jù)雙膜理論,化學(xué)吸收CO2的總體積傳質(zhì)速率

由物料平衡建立化學(xué)吸收基礎(chǔ)方程[18]

(5)

(6)

3實驗結(jié)果與討論

3.1吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的影響

脫碳效率和總體積傳質(zhì)系數(shù)隨著吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化的關(guān)系如圖4所示.實驗操作條件如工況1所示(見表1).由圖4(a)可見,MEA的脫碳效率和總體積傳質(zhì)系數(shù)比DEA的高.脫碳效率和總體積傳質(zhì)系數(shù)隨著吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的提高均增加.吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)從7%增至21%時,脫碳效率顯著增大.MEA脫碳效率增加了10%,DEA脫碳效率增加了29.4%.這是因為提高吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù),增加了氣液界面中與CO2反應(yīng)的活性醇胺分子的數(shù)量,提高了化學(xué)增強因子,液相分傳質(zhì)系數(shù)提高,從而提高了總體積傳質(zhì)系數(shù)和脫碳效率.當(dāng)吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)從21%增至28%時，脫碳效率增加不明顯.此時,液側(cè)的反應(yīng)進行得比較徹底,再增加吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù),液側(cè)傳質(zhì)阻力降低較小.而且吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)的提高增加了溶液的粘度,影響了吸收產(chǎn)物在液相中的擴散速度.圖4(b)中選取了直流進氣吸收設(shè)備胺法脫除CO2的傳質(zhì)系數(shù)進行比較,其中，直流噴霧塔的傳質(zhì)系數(shù)是根據(jù)文獻中脫碳效率計算所得.在相近的吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍內(nèi),MEA直流噴淋(噴霧)脫除CO2的總體積傳質(zhì)系數(shù)低于本文旋流氣液多級接觸的總體積傳質(zhì)系數(shù).其中,牛振祺的模擬煙氣CO2體積分?jǐn)?shù)為15%,流量為7.6 L/min;吸收劑流量為10.8 L/h,吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%～40%,反應(yīng)溫度為28 ℃[12].Kuntz的模擬煙氣CO2體積分?jǐn)?shù)為15%,流速為382 m3/(m2·h);吸收劑流速為1.9 m3/(m2·h),吸收劑濃度為3～7 mol/L,反應(yīng)為常溫[11].

3.2吸收劑流量的影響

脫碳效率和總體積傳質(zhì)系數(shù)隨吸收劑流量變化的關(guān)系如圖5所示.實驗操作條件如工況2所示.由圖5(a)可見,吸收劑流量增加,MEA和DEA的脫碳效率和總體積傳質(zhì)系數(shù)升高,隨后逐漸趨于平穩(wěn).吸收劑流量從90 L/h增至150 L/h時,MEA脫碳效率增加了7.1%,DEA的脫碳效率增加了25.7%.吸收劑流量從150 L/h增至180 L/h時,MEA的脫碳效率增加了0.6%,DEA的脫碳效率增加了2.5%.首先,吸收劑流量增加使噴淋塔液滴粒徑更細,增加了單位體積內(nèi)液滴表面積和氣液有效界面面積,增強了傳質(zhì)；其次,流量增加使液相流速加快,液相邊界層厚度和液相傳質(zhì)阻力降低,從而增加了總體積傳質(zhì)系數(shù).吸收劑流量增加使得液相中的活性吸收劑分子得到及時更新,氣液兩相界面具有較高的吸收劑濃度,吸收產(chǎn)物能被吸收劑快速帶走,提高了脫碳效率.圖5(b)中對比了塔截面單位面積吸收劑流量約為本實驗2倍的直流噴淋塔的總體積傳質(zhì)系數(shù).VL為吸收劑流速.在低的吸收劑噴淋流速下,旋流多級噴淋具有較高的總體積傳質(zhì)系數(shù).其中,Kuntz的模擬煙氣CO2體積分?jǐn)?shù)為15%,流速為382 m3/(m2·h);吸收劑濃度為5 mol/L,流速為1.9～4.58 m3/(m2·h),反應(yīng)為常溫[11].

圖4　吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)對于脫碳效率和傳質(zhì)系數(shù)的影響

3.3煙氣中CO2體積分?jǐn)?shù)的影響

脫碳效率和總體積傳質(zhì)系數(shù)隨煙氣中CO2體積分?jǐn)?shù)變化的關(guān)系如圖6所示.實驗操作條件如工況3所示.由圖6(a)可見,CO2體積分?jǐn)?shù)增加,脫碳效率稍有升高后逐漸降低,總體積傳質(zhì)系數(shù)不斷降低.CO2體積分?jǐn)?shù)對MEA脫碳效率的影響弱于對DEA的影響.CO2體積分?jǐn)?shù)從5%增至20%時,MEA的脫碳效率降低了5.1%,DEA的脫碳效率降低了18.5%.CO2體積分?jǐn)?shù)的增加可以提高CO2的溶解度，但是,在吸收劑濃度和流量一定的情況下,液膜內(nèi)吸收劑的CO2吸收容量恒定,此時隨著CO2分壓升高,溶液化學(xué)吸收趨于飽和.根據(jù)雙膜理論,CO2體積分?jǐn)?shù)的提高導(dǎo)致氣相邊界層增厚,增大了氣相邊界層阻力,降低了總體積傳質(zhì)系數(shù)[19].圖6(b)中對比了MEA直流噴淋(噴霧)脫除相同CO2體積分?jǐn)?shù)煙氣的總體積傳質(zhì)系數(shù)，可以看出,在脫除高CO2體積分?jǐn)?shù)的煙氣時,旋流噴淋具有較好的傳質(zhì)性能.DEA旋流噴淋脫除CO2的總體積傳質(zhì)系數(shù)高于填料塔的總體積傳質(zhì)系數(shù).其中,牛振祺的模擬煙氣CO2體積分?jǐn)?shù)為7%～15%,流量為7.6 L/min;吸收劑流量為10.8 L/h,吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%,反應(yīng)溫度為32 ℃[12].Kuntz的模擬煙氣CO2體積分?jǐn)?shù)為5%～15%,流速為764 m3/(m2·h);吸收劑流速為1.53 m3/(m2·h),吸收劑濃度為5 mol/L,反應(yīng)溫度為常溫[11].

圖5　吸收劑流量對于脫碳效率和傳質(zhì)系數(shù)的影響

3.4煙氣流量的影響

脫碳效率和總體積傳質(zhì)系數(shù)隨煙氣流量變化的關(guān)系如圖7所示(見下頁).實驗操作條件如工況4所示.由圖7(a)可見，隨著煙氣流量的增加,MEA和DEA的脫碳效率迅速減小,總體積傳質(zhì)系數(shù)不斷增加.這是因為煙氣流量增加,提高了煙氣流速,使其在塔內(nèi)的停留時間變短,氣液接觸時間減小.CO2沒來得及充分?jǐn)U散和吸收就被帶走,從而降低了CO2脫碳效率.氣體流量增加,使氣體流速加快,氣液界面?zhèn)髻|(zhì)阻力減小,從而提高了總體積傳質(zhì)系數(shù).因此,在確定煙氣流量時,應(yīng)根據(jù)吸收塔尺寸充分考慮傳質(zhì)和停留時間的綜合影響.圖7(b)中對比了塔截面單位面積煙氣流量相似的直流噴淋(噴霧)的總體積傳質(zhì)系數(shù).Vg為煙氣流速.其中,本文的煙氣旋流接觸反應(yīng)器具有高的總體積傳質(zhì)系數(shù)，旋流增加了氣相湍流強度,旋流湍動流場的剪切作用可使液相形成更細的液滴和更薄的邊界層.根據(jù)雙模理論,氣液間的傳質(zhì)阻力減小,從而強化了氣液間的傳質(zhì).其中,牛振祺的模擬煙氣CO2體積分?jǐn)?shù)為15%,流量為7.6～32.8 L/min;吸收劑流量為9.6 L/h,吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20%,反應(yīng)溫度為28 ℃[12].Kuntz的模擬煙氣CO2體積分?jǐn)?shù)為15%,流速為153.7～748.5 m3/(m2·h);吸收劑流速為1.53 m3/(m2·h),吸收劑濃度為5 mol/L,反應(yīng)溫度為常溫[11].

圖6　CO2體積分?jǐn)?shù)對于脫碳效率和

Fig.6Effect of the CO2volume fraction on efficiency and mass transfer coefficient

3.5反應(yīng)溫度的影響

脫碳效率和總體積傳質(zhì)系數(shù)隨反應(yīng)溫度變化的關(guān)系如圖8所示(見下頁).實驗中反應(yīng)溫度變化范圍為20～50 ℃,其他操作條件如工況5所示.由圖8(a)可見,相同的溫度下,MEA的脫碳效率和總體積傳質(zhì)系數(shù)比DEA的高.隨著溫度的升高,脫碳效率和總體積傳質(zhì)系數(shù)均增大.溫度升高,有利于增大醇胺的擴散系數(shù),提高反應(yīng)速率,從而提高脫碳效率.但是,隨著溫度的繼續(xù)升高,氣體的溶解度會降低[20],溶質(zhì)解吸會抵消部分影響.通過與直流噴霧脫除CO2的總體積傳質(zhì)系數(shù)的對比可見如圖8(b),在相同溫度條件下,旋流氣液多級接觸吸收具有高的總體積傳質(zhì)系數(shù).其中,牛振祺的模擬煙氣CO2體積分?jǐn)?shù)為15%,流量為7.6 L/min;吸收劑流量為10.8 L/h,吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%,反應(yīng)溫度為28～54 ℃[12].

圖7　煙氣流量對于脫碳效率和傳質(zhì)系數(shù)的影響

圖8　反應(yīng)溫度對于脫碳效率和傳質(zhì)系數(shù)的影響

4結(jié)論

通過實驗研究與數(shù)據(jù)的對比分析,可以得到以下結(jié)論:

a. 對于噴淋吸收塔,旋流逆向多級噴淋接觸的方式可以有效增加氣體旋流強度,同時增強液滴噴淋的均勻性,減小末端液滴凝并的機率,其在醇胺-CO2反應(yīng)系統(tǒng)中的傳質(zhì)性能優(yōu)于直流噴淋反應(yīng)系統(tǒng).

b. 在相同實驗操作條件下,基于醇胺法的強旋湍流氣液吸收煙氣CO2,MEA吸收劑的分離效率和傳質(zhì)性能明顯優(yōu)于DEA吸收劑的.實驗中,MEA的最高脫碳效率為95%,其對應(yīng)的氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)為0.56 kmol/(m3·h·kPa);DEA的最高脫碳效率為92.5%,氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)為0.48 kmol/(m3·h·kPa).

c. 醇胺溶液旋流噴淋吸收煙氣CO2的脫碳效率受實驗操作條件的影響.脫碳效率隨著吸收劑質(zhì)量分?jǐn)?shù)、吸收劑流量和反應(yīng)溫度的增加而提高,隨著進口煙氣CO2體積分?jǐn)?shù)和煙氣流量的增加而降低.煙氣流量為一個特殊的影響因素.從傳質(zhì)動力學(xué)的角度而言,增加煙氣流量可以提高氣體的切向旋流速度和軸向排出速度,增加湍流強度,強化氣液傳質(zhì).但從實際情況來看,增加流量會縮短煙氣在塔內(nèi)的停留時間,降低設(shè)備整體的脫碳效率.因此,在實際應(yīng)用中應(yīng)綜合考慮對傳質(zhì)系數(shù)與停留時間的影響來確定煙氣流量.

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(編輯:石瑛)

Performance of CO2Capture from Flue Gas with Amines in Vortex Flow Spraying Scrubber

HE Shushen,ZHAO Bingtao,YU Zhiyuan

(School of Energy and Power Engineering,University of Shanghai for Science and Technology,Shanghai 200093,China)

Abstract：A multistage vortex flow spraying scrubber was designed to enhance the gas-liquid transfer for CO2 capture.The CO2 capture efficiency and mass transfer coefficient of typical alcohol amines (MEA and DEA) were experimentally investigated and the effect of operating conditions on efficiency was analyzed.The results show that the efficiency of CO2 capture by MEA (maximum value 95%) is higher than that by DEA (maximum value 92.3%) under the same experimental conditions.The comparison of the results with literature data demonstrates that the multistage vortex flow spraying scrubber enhances the mass transfer process of amines-CO(2 )reaction system.The CO2 removal efficiency increases with the increase of the mass fraction of amines,liquid flow rates and reaction temperature.The lower CO2 inlet volume fraction and gas flow rate are beneficial to promote CO2 removal efficiency.

Keywords：vortex flow spraying; alcohol amine; gas-liquid absorption;CO(2 )capture; removal efficiency; mass transfer coefficient

中圖分類號：X 701

文獻標(biāo)志碼：A

通信作者：趙兵濤(1976-),男,副教授.研究方向:大氣污染物控制.E-mail:zhaobingtao@usst.edu.cn

基金項目：國家自然科學(xué)基金資助項目(50806049);上海市自然科學(xué)基金資助項目(08ZR1415100)

收稿日期：2014-11-05

DOI：10.13255/j.cnki.jusst.2016.01.005

文章編號：1007-6735(2016)01-0025-06

第一作者： 何書申(1989-),男,碩士研究生.研究方向:燃燒污染物控制.E-mail:heshushen01@163.com