張文正, 楊 華, 昝川莉, 孔慶芬

(1. 低滲透油氣田勘探開發(fā)國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室, 陜西 西安 710018; 2. 長(zhǎng)慶油田分公司勘探開發(fā)研究院, 陜西 西安 710018;3. 長(zhǎng)慶油田分公司, 陜西 西安 710018)

0 引 言

鄂爾多斯盆地是我國(guó)特大型低滲透含油氣盆地,

古生界含氣范圍廣, 天然氣資源十分豐富。通過(guò)長(zhǎng)期的勘探, 已探明靖邊奧陶系風(fēng)化殼大氣田和蘇里格、榆林、子洲、米脂、神木和大牛地等特大型、大型氣田[1], 并發(fā)展成為我國(guó)最重要的天然氣生產(chǎn)基地之一。近年來(lái), 在盆地伊陜斜坡中南部地區(qū)也取得了重要的勘探成果。該區(qū)熱演化程度已達(dá)過(guò)成熟演化階段, 開展該區(qū)古生界天然氣地球化學(xué)研究有助于加深過(guò)成熟天然氣地球化學(xué)特征的認(rèn)識(shí), 更好地進(jìn)行高演化天然氣的成因判識(shí)。

1 地質(zhì)背景

研究區(qū)位于鄂爾多斯盆地伊陜斜坡中南部(圖 1),其西部屬蘇里格氣田南部地區(qū), 東部為高橋氣田主體, 是近期鄂爾多斯盆地古生界天然氣勘探的重點(diǎn)地區(qū)之一。該區(qū)上古生界砂巖儲(chǔ)層普遍致密, 具有普遍含氣的特征, 下石盒子組盒 8和山西組為主力氣層。其中東部地區(qū)儲(chǔ)層相對(duì)發(fā)育, 且儲(chǔ)層物性相對(duì)較好; 西部地區(qū)上古生界儲(chǔ)層發(fā)育較差。研究區(qū)中東部奧陶系風(fēng)化殼儲(chǔ)層較為發(fā)育, 含氣性較好, 并且發(fā)育富集區(qū), 使得靖邊氣田向南、向西進(jìn)一步擴(kuò)大。

研究區(qū)上古生界煤系烴源巖發(fā)育程度一般, 煤層較薄, 累計(jì)厚度一般分布在 4～8 m 之間, 暗色泥巖一般分布在30～50 m之間, 另外還發(fā)育一定厚度的海相灰?guī)r、泥灰?guī)r, 最大厚度約為 30 m, 在平面上自東向西逐步變薄。上古生界煤巖屬腐殖煤, 暗色泥巖干酪根的δ13C值主要分布在–23‰～ –24‰之間, 有機(jī)母質(zhì)類型以腐殖型為主。灰?guī)r的母質(zhì)類型以混合型為主[2]。該區(qū)上古生界煤系氣源巖Ro值分布在 2.0%～2.6%之間, 自北往南呈增高趨勢(shì), 屬高熱演化地區(qū)。奧陶系發(fā)育海相碳酸鹽巖生烴巖, 其有機(jī)質(zhì)豐度低, 生烴能力較差[3]。

2 高演化天然氣地球化學(xué)特征

本次研究共采集區(qū)內(nèi)天然氣樣品 35個(gè), 其中,上古生界氣樣26個(gè), 奧陶系頂部風(fēng)化殼氣樣9個(gè)。另外采集天環(huán)坳陷北段奧陶系內(nèi)部天然氣樣品 2個(gè)。樣品采集采用排水取氣法, 均采自探井試氣放噴測(cè)試過(guò)程。天然氣組分分析采用美國(guó)瓦里安(Varian)公司生產(chǎn)的 CP3800Ⅱ型三通道氣相色譜儀,碳同位素分析儀器為美國(guó)熱電公司生產(chǎn)的DeltaPlusXP氣體同位素質(zhì)譜儀。所有分析均由低滲透油氣田勘探開發(fā)國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室地質(zhì)實(shí)驗(yàn)研究室完成。

2.1 天然氣烴類組分特征

影響天然氣烴類組成的地質(zhì)地球化學(xué)因素較多,烴源巖有機(jī)母質(zhì)類型和熱成熟度被認(rèn)為是最主要的因素, 此外, 還有運(yùn)移、成藏過(guò)程及儲(chǔ)層中產(chǎn)生的一些物理化學(xué)作用。研究區(qū)高演化天然氣具有甲烷含量高、重?zé)N組分含量低的特征, 除 1個(gè)樣品的天然氣濕氣系數(shù)((C2+/∑Cn)×100)較高(為 5.24%)外, 其他樣品的濕氣系數(shù)小于4.5%, 大多數(shù)樣品小于2%, 屬典型的干氣(表 1)。平面上, 研究區(qū)由北向南, 天然氣濕氣系數(shù)呈現(xiàn)降低的趨勢(shì), 反映出熱成熟度是影響研究區(qū)天然氣烴類組成的主要因素。

2.2 天然氣烴類組分碳同位素組成特征

從天然氣在線碳同位素測(cè)試結(jié)果(表 1)可以看出, 受研究區(qū)高熱演化程度的影響, 天然氣中甲烷呈偏重的碳同位素組成特征。從產(chǎn)層來(lái)看, 上古生界氣樣的δ13C1(‰, VPDB)值分布于–33.7‰～ –25.9‰之間, 平均δ13C1值為–28.6‰ (26個(gè)樣); 下古生界氣樣的δ13C1值分布于–33.5‰～ –27.8‰之間, 平均δ13C1值為–31.1‰ (9個(gè)樣)。總的來(lái)看, 奧陶系風(fēng)化殼天然氣的甲烷碳同位素組成相對(duì)偏輕。從圖2可以看出,上古生界天然氣隨著濕氣系數(shù)的降低, 甲烷碳同位素組成呈現(xiàn)出明顯變重的趨勢(shì), 說(shuō)明熱演化程度是影響天然氣碳同位素組成的主要因素。下古生界天然氣的濕氣系數(shù)很低, 甲烷碳同位素組成與濕氣系數(shù)之間的相關(guān)性不太明顯。

圖1 研究區(qū)位置及采樣井點(diǎn)分布圖Fig.1 The diagram showing the location of the study area and the distribution of sampling wells

研究區(qū)天然氣樣的C2＋重?zé)N組分的碳同位素組成變化大。其中, 上古生界氣樣的δ13C2(‰, VPDB)值分布于–35.7‰～ –22.5‰之間, 其中 12個(gè)氣樣的δ13C2值小于–28.5‰, 占總樣品數(shù)的近一半; 下古生界氣樣的δ13C2值分布于–37.3‰～ –26.5‰之間, 除 1個(gè)氣樣外, 其他氣樣的δ13C2值分布于–37.3‰～–32.7‰之間?？偟膩?lái)說(shuō), 奧陶系風(fēng)化殼天然氣的乙烷等重?zé)N組分具有顯著偏輕的碳同位素組成特征(見(jiàn)表1)。需要特別指出的異?，F(xiàn)象是, 與伊陜斜坡中北部地區(qū)相比, 雖然研究區(qū)的熱演化程度更高,但是, 上古生界卻出現(xiàn)了較多乙烷等重?zé)N組分碳同位素組成顯著偏輕的氣樣。與甲烷碳同位素組成隨著濕氣系數(shù)的降低而逐步變重不同的是, 乙烷碳同位素組成隨著濕氣系數(shù)的降低反而變輕(見(jiàn)圖3)。尤其是熱演化程度更高(上古生界Ro值為2.5%左右)的研究區(qū)東南部, 上、下古生界天然氣的濕氣系數(shù)更低(＜1%), 甲烷碳同位素組成卻更重, 而乙烷碳同位素卻顯著偏輕。這一現(xiàn)象反映了甲烷與乙烷成因上的差異性, 因而乙烷的碳同位素特征主要反映自生的成因, 并不能完全反映天然氣的成因。

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圖2 古生界天然氣δ13C1與濕氣系數(shù)的相關(guān)關(guān)系Fig.2 The relationships between δ13C1 and wetness of the Paleozoic natural gases in the study area

圖3 古生界天然氣δ13C2與濕氣系數(shù)的相關(guān)關(guān)系Fig.3 The relationships between δ13C2 and wetness of the Paleozoic natural gases in the study area

相應(yīng)地, 研究區(qū)出現(xiàn)了較多碳同位素倒轉(zhuǎn)(δ13C1＞δ13C2)的天然氣樣。其中, 上古生界約有 50%氣樣呈碳同位素倒轉(zhuǎn), 下古生界更是絕大部分樣品呈碳同位素倒轉(zhuǎn)。從圖 4～圖 6可以看出, 氣樣的δ13C2–1(δ13C2–δ13C1, 以下同)與δ13C1的相關(guān)性不太明顯, 而與δ13C2、濕氣系數(shù)有著明顯的相關(guān)性。乙烷碳同位素越輕、濕氣系數(shù)越小, 碳同位素倒轉(zhuǎn)越顯著。因而, 碳同位素倒轉(zhuǎn)的氣樣集中分布于成熟度更高的高橋地區(qū)南部和蘇南地區(qū)東南部。

3 討 論

3.1 高演化天然氣乙烷等重?zé)N組分碳同位素顯著偏輕的成因

從氣態(tài)烴的生成與熱演化過(guò)程來(lái)看, 甲烷是有機(jī)母質(zhì)和烴類熱降解、熱裂解的最終產(chǎn)物, 而乙烷等重?zé)N組分是一類中間產(chǎn)物, 在更高的溫度下會(huì)發(fā)生熱裂解。溫壓釜封閉系統(tǒng)低階煤熱模擬實(shí)驗(yàn)表明[4],在實(shí)驗(yàn)溫度為400～450 ℃、相應(yīng)的Ro值約為1.75%時(shí), 乙烷等重?zé)N組分的產(chǎn)率達(dá)到峰值, 隨著實(shí)驗(yàn)溫度的繼續(xù)升高, 乙烷等重?zé)N組分的產(chǎn)率顯著降低,氣體組成也不斷變“干”?？梢?jiàn), 在整個(gè)熱演化過(guò)程中, 天然氣中乙烷等重?zé)N組分的生成與演化可劃分為有機(jī)母質(zhì)熱降解(整個(gè)熱演化階段)和液態(tài)烴熱裂解(高—過(guò)成熟階段)生成與自生熱裂解-消亡兩個(gè)階段。在生成階段, 由于生成乙烷等重?zé)N組分的碳鏈要比甲烷長(zhǎng), 因而, 其碳同位素動(dòng)力學(xué)分餾效應(yīng)小于甲烷(見(jiàn)表2, 450 ℃前), 碳同位素組成相對(duì)穩(wěn)定[5–7], 正是基于這一點(diǎn), 許多研究者通常把乙烷碳同位素組成作為天然氣成因判識(shí)的重要指標(biāo)。但是, 在更高的演化階段, 即干氣階段, 由于乙烷等重?zé)N組分發(fā)生熱裂解, 而12C—12C鍵與13C—12C鍵的化學(xué)穩(wěn)定性上差異性, 導(dǎo)致反應(yīng)速度的不一致性, 從而產(chǎn)生碳同位素動(dòng)力學(xué)分餾[5], 殘留的乙烷等重?zé)N組分的碳同位素組成也隨之變重, 例如余探 1井奧陶系油型氣(見(jiàn)表1)。

圖5 研究區(qū)古生界天然氣δ13C2–1與δ13C2的相關(guān)關(guān)系Fig.5 The correlation between δ13C2–1 and δ13C2 of the Paleozoic natural gases in the study area

圖6 研究區(qū)古生界天然氣δ13C2–1與濕氣系數(shù)的相關(guān)關(guān)系Fig.6 The correlation between δ13C2–1 and wetness of the Paleozoic natural gases in the study area

表2 奧陶系平?jīng)鼋M泥灰?guī)r熱解氣的碳同位素組成數(shù)據(jù)表Table 2 Carbon isotopic compositions of pyrolytic gases from the marlite of the Ordovician Pingliang Formation

前文已經(jīng)指出, 乙烷碳同位素顯著偏輕的氣樣集中分布于高橋和蘇南的東南部熱演化程度更高的地區(qū), 并且, 上古生界與奧陶系風(fēng)化殼天然氣均呈乙烷碳同位素顯著偏輕的特征。該區(qū)天然氣的濕氣系數(shù)一般小于1%, 乙烷含量很低, 說(shuō)明在深埋演化階段乙烷已發(fā)生大量熱裂解, 從碳同位素動(dòng)力學(xué)分餾來(lái)說(shuō), 乙烷的碳同位素組成應(yīng)變重。因此, 該區(qū)古生界天然氣乙烷等重?zé)N組分碳同位素組成顯著偏輕是一種異常的現(xiàn)象。這一異?，F(xiàn)象可能是后期少量乙烷等重?zé)N組分含量高、碳同位素組成顯著偏輕天然氣的混入引起的。

另外, 上古生界的氣源巖為海陸交互相煤系烴源巖, 主要生烴母質(zhì)為腐殖型, 加之熱演化程度高,甲烷碳同位素組成顯著偏重。因而, 南部地區(qū)上古生界天然氣顯著偏輕的乙烷等重?zé)N組分的碳同位素組成特征并不能指示天然氣屬油型氣, 可能僅僅反映了后期一定數(shù)量的油裂解氣的混入。

從埋藏?zé)嵫莼穪?lái)看, 伊陜斜坡在早白堊世末達(dá)到最大埋深[8–9]。由于該地區(qū)熱演化程度很高, 深埋階段的高溫裂解作用已使得天然氣中的乙烷等重?zé)N組分含量極低。在隨后的抬升階段初期, 雖然古地溫逐步降低, 但仍處于液態(tài)烴熱裂解階段, 氣源巖和儲(chǔ)層中殘余的少量液態(tài)烴會(huì)繼續(xù)裂解生成碳同位素組成顯著偏輕、乙烷等重?zé)N組分含量高的天然氣。雖然這一過(guò)程生成的天然氣量有限, 但由于原有的天然氣中C2+組分極少, 因此, 一定數(shù)量富12C、富 C2+組分天然氣混入就可使得天然氣中乙烷等重?zé)N組分的碳同位素組成顯著變輕, 而并未引起甲烷碳同位素組成的明顯變化。

3.2 引起碳同位素倒轉(zhuǎn)的原因

一般而言, 同一氣源的天然氣不會(huì)發(fā)生烷烴氣碳同位素倒轉(zhuǎn)現(xiàn)象, 因此, 通常把碳同位素倒轉(zhuǎn)的原因歸結(jié)為各種混源作用和細(xì)菌氧化等次生作用[10–11]。但是, 混源氣并非必然會(huì)呈碳同位素倒轉(zhuǎn)的特征。只有氣體組分與碳同位素組成顯著不同的天然氣的混合才更易形成碳同位素倒轉(zhuǎn), 例如重?zé)N含量很低的煤成氣中混入少量重?zé)N含量高的油型氣就會(huì)形成碳同位素倒轉(zhuǎn)。

就研究區(qū)而言, 雖然上古生界煤系地層中發(fā)育一定厚度的海相灰?guī)r、泥灰?guī)r, 其母質(zhì)類型為混合型, 可以提供一定數(shù)量的油型氣, 但是, 甲烷碳同位素顯著偏重的特征反映主要?dú)庠磶r為煤巖層和腐殖型暗色泥巖。同一層系中海相灰?guī)r、泥灰?guī)r生成的少量油型氣的混入不足以引起上古生界天然氣甲烷與乙烷的碳同位素組成的倒轉(zhuǎn)。另外, 儲(chǔ)層中可能存在的細(xì)菌降解、氧化、硫酸鹽熱化學(xué)還原反應(yīng)(TSR反應(yīng))、水洗等次生作用往往會(huì)使得烷烴氣、特別是含量低的乙烷等重?zé)N組分的碳同位素變重。而次生作用對(duì)不同組分碳同位素組成影響程度上的差異往往會(huì)引起重?zé)N組分之間的碳同位素倒轉(zhuǎn), 但不會(huì)引起甲烷與乙烷之間的碳同位素倒轉(zhuǎn)。因此,研究區(qū)古生界高演化天然氣碳同位素倒轉(zhuǎn)應(yīng)是一種特殊的混源作用引起的。

相關(guān)性分析(圖4和圖5)清楚地表明, 研究區(qū)高演化天然氣碳同位素組成的倒轉(zhuǎn)是由于乙烷碳同位素組成異常偏輕引起的。因此, 碳同位素倒轉(zhuǎn)與乙烷等重?zé)N組分碳同位素組成顯著偏輕是同一因素引起的。即碳同位素組成顯著偏重、乙烷等重?zé)N組分含量很低的高演化天然氣中混入了少量乙烷含量高、碳同位素組成偏輕的油裂解氣。

3.3 高演化天然氣的成因判識(shí)

由于高演化天然氣中乙烷等重?zé)N組分含量低,較易受次生作用的影響, 而引起碳同位素組成的異常變化[12]。因此, 雖然甲烷的碳同位素的動(dòng)力學(xué)分餾作用較為顯著, 進(jìn)入高熱演化階段后會(huì)使得油型氣與煤成氣之間碳同位素組成的差異縮小, 但是,仍應(yīng)作為天然氣成因判識(shí)的主要指標(biāo)[12]?；谇拔牡睦碛? 乙烷等重?zé)N組分碳同位素組成是低成熟－高成熟天然氣成因判識(shí)的重要指標(biāo), 但是, 對(duì)于高演化天然氣而言, 應(yīng)將乙烷等重?zé)N組分碳同位素組成作為天然氣成因判識(shí)的參考指標(biāo)較為適宜。

對(duì)于研究區(qū)來(lái)說(shuō), 西北部上古生界天然氣的甲烷及乙烷等重?zé)N組分均具有偏重的碳同位素組成特征, 加之上古生界煤系以腐殖型為主, 因此, 可以確定為典型的煤成氣。

對(duì)于乙烷等重?zé)N組分碳同位素組成異常偏輕的東南部(高橋地區(qū))的古生界天然氣成因判識(shí)以甲烷碳同位素組成作為主要依據(jù)。該區(qū)上古生界天然氣的δ13C1(‰, VPDB, )值分布于–29.1‰～ –25.9‰之間,與天環(huán)坳陷余探 1井奧陶系內(nèi)幕氣藏天然氣相比,雖然該區(qū)的成熟度要略高于余探1井奧陶系(鄰近的天2井Ro值為2.5%), 但是, 兩者之間甲烷碳同位素組成的顯著差異, 足以判定該區(qū)上古生界高演化天然氣屬煤成氣。相反, 如果以乙烷等重?zé)N組分碳同位素組成作為主要指標(biāo)進(jìn)行成因判識(shí), 就會(huì)得出該區(qū)上古生界高演化天然氣屬油型氣的結(jié)果, 顯然,這樣的判識(shí)結(jié)果與上古生界煤系氣源巖以腐殖型為主的實(shí)際情況是不相符合的。該區(qū)奧陶系風(fēng)化殼天然氣的δ13C1(‰, VPDB)值分布于–33.2‰～–27.8‰之間, 要比同區(qū)上古生界天然氣偏輕一些, 但是, 與余探1井和龍?zhí)?井[10]奧陶系內(nèi)幕氣藏天然氣相比則明顯偏重, 說(shuō)明主要?dú)庠慈詾樯瞎派缑撼蓺?。造成該區(qū)奧陶系風(fēng)化殼天然氣甲烷碳同位素組成相對(duì)偏輕的原因主要是運(yùn)移成藏方面的因素, 以及一定數(shù)量油型氣的混入。油型氣的來(lái)源為太原組、本溪組海相碳酸鹽巖和下古生界低豐度海相碳酸鹽巖。

4 認(rèn) 識(shí)

蘇里格南部和高橋高熱演化地區(qū)古生界天然氣中乙烷等重?zé)N組分含量低, 大多數(shù)樣品的濕氣系數(shù)小于2%。天然氣甲烷碳同位素顯著偏重, 乙烷等重?zé)N組分碳同位素變化大。乙烷等重?zé)N組分碳同位素異常偏輕、碳同位素倒轉(zhuǎn)的氣樣分布于熱演化程度更高、甲烷碳同位素更重、濕氣系數(shù)更低的研究區(qū)東南部。常見(jiàn)的混源和次生作用不能合理解釋研究區(qū)古生界高演化天然氣乙烷等重?zé)N組分碳同位素組成顯著偏輕、甲烷與乙烷碳同位素倒轉(zhuǎn)的現(xiàn)象。其原因可能是后期抬升階段, 氣源巖和儲(chǔ)層中殘余的

少量液態(tài)烴熱裂解生成的碳同位素組成顯著偏輕的乙烷等重?zé)N組分的混入作用。因此, 對(duì)于乙烷含量很低的高演化天然氣的成因判識(shí), 應(yīng)首選甲烷碳同位素組成作為主要指標(biāo), 而應(yīng)將乙烷等重?zé)N組分碳同位素組成作為參考指標(biāo)較為適宜, 并進(jìn)行地質(zhì)地球化學(xué)綜合判識(shí)。綜合分析認(rèn)為研究區(qū)古生界以煤成氣為主, 并存在少量油型氣的混入。

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