基于飛秒激光的表面微納加工技術(shù)綜述與展望

董世運， 剛　肖， 閆世興， 王　斌

(裝甲兵工程學(xué)院裝備再制造技術(shù)國防科技重點實驗室， 北京 100072)

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基于飛秒激光的表面微納加工技術(shù)綜述與展望

董世運， 剛肖， 閆世興， 王斌

(裝甲兵工程學(xué)院裝備再制造技術(shù)國防科技重點實驗室， 北京 100072)

摘要：飛秒激光脈沖寬度超短、峰值功率超強，在表面微納加工領(lǐng)域得到了廣泛的關(guān)注和應(yīng)用。簡述了飛秒激光誕生至今的應(yīng)用概況，然后依據(jù)不同的加工對象(金屬、透明材料、聚合物)闡述了飛秒激光與其相互作用的機理，從激光燒蝕、雙光子聚合加工、飛秒激光微納加工系統(tǒng)3方面對飛秒激光表面微納加工技術(shù)進行了綜述，最后探討了待解決問題并進行了展望。

關(guān)鍵詞：飛秒激光； 表面微納加工； 激光燒蝕； 雙光子聚合

表面微納加工技術(shù)是在材料、機械、電氣和生物醫(yī)學(xué)等基礎(chǔ)上發(fā)展起來的前沿交叉技術(shù)，加工內(nèi)容包括特征尺寸在1nm～1mm之間的微納米器件、微納米尺度的微結(jié)構(gòu)和表面微納織構(gòu)等。目前，已有諸多技術(shù)如微注塑成型技術(shù)、高能束(電子束、CO2激光、等離子體等)刻蝕技術(shù)和電氣化學(xué)微加工等得到了實際應(yīng)用，但它們都受到技術(shù)本身及加工環(huán)境的限制。激光刻蝕是一種非接觸式的微納加工技術(shù)，通過激光與材料相互作用產(chǎn)生熱效應(yīng)和光子吸收效應(yīng)來去除作用區(qū)域的材料，進而實現(xiàn)對作用對象的三維立體加工或表面形貌改變[1]。

自20世紀(jì)60年代激光誕生以來，人們不斷嘗試提升激光的質(zhì)量，其中最主要的工作就是研究如何縮短激光的脈沖寬度并提高峰值功率。1976年，人們首次在染料激光器中實現(xiàn)了飛秒(10-15s)量級的激光脈沖輸出[2]。作為典型的超短脈沖激光，飛秒激光(femtosecondlaser)在多個領(lǐng)域受到了廣泛關(guān)注，關(guān)于其應(yīng)用的研究也從未間斷。目前，飛秒激光技術(shù)已在視力矯正、白內(nèi)障治愈手術(shù)[3]和超快過程探測[4]等領(lǐng)域展開了實質(zhì)應(yīng)用，在高爆危險品切割[5]、激光引發(fā)核聚變和信息存儲非線性晶體的超衍射極限微結(jié)構(gòu)[6-7]等領(lǐng)域取得了突破性研究進展。但事實上，基于飛秒激光脈沖寬度短、峰值功率高等特點的微納加工技術(shù)才是實現(xiàn)這些應(yīng)用的基礎(chǔ)，且其應(yīng)用領(lǐng)域十分廣泛，涵蓋了生物醫(yī)療[8]、光電信息[9]、機械制造[10]和3D打印[11]等多個領(lǐng)域。

基于此，筆者通過對比多種微納加工技術(shù)，歸納了飛秒激光加工特性，進而對飛秒激光與金屬材料、透明材料和聚合物等相互作用的理論進行研究，總結(jié)出飛秒激光表面微納加工技術(shù)的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀，提出面臨的問題及前景展望，以期為后續(xù)研究提供建議和研究方向。

1飛秒激光微納加工特性

飛秒激光微納加工技術(shù)涉及激光、材料加工和自動化控制等多個領(lǐng)域，是一種具有獨特優(yōu)勢的微納加工新方法。與其他加工技術(shù)和以往的普通激光刻蝕技術(shù)相比，飛秒激光微納加工技術(shù)具有如下加工特性：

1)加工精度高，尺寸小。圖1為飛秒激光微納加工突破衍射極限示意圖[12]，可以看出：飛秒激光作用下可得到的最小燒蝕直徑是中心波長的1/10甚至更小。因此，可突破其衍射極限，實現(xiàn)高精度、高分辨率的微納加工。

2)熱效應(yīng)小[13]。傳統(tǒng)的光刻技術(shù)受技術(shù)或設(shè)備局限，能量集中程度不夠高，多產(chǎn)生較大的熱影響區(qū)，易造成熱損傷。飛秒激光的優(yōu)勢在于，其單脈沖能量小且與材料的作用時間極短，因此產(chǎn)生熱效應(yīng)很小，近似于冷加工。

3)加工對象范圍廣。經(jīng)過聚焦之后的飛秒激光具有超高的光強，遠高于大部分材料的破壞閾值，因而可加工材料不局限于光刻膠、金屬材料等，幾乎適用于所有材料[14]。

4)工藝簡單且綠色環(huán)保。該技術(shù)無掩膜、無需制造模具，可對材料直接加工，工藝簡單；同時，加工過程產(chǎn)生廢料極少，無污染，屬于新興綠色加工方法。

圖1飛秒激光微納加工突破衍射極限示意圖

2與不同材料的作用機理

與長脈沖激光加工過程[15]不同，飛秒激光的平均能量低，峰值能量高，以摻鈦藍寶石飛秒激光器為例，經(jīng)過啁啾放大技術(shù)和聚焦后的激光峰值功率密度高達1021W/cm2[16]。超短脈寬、超高能量密度這兩大特性使得飛秒激光在與不同材料加工過程的作用機理有別于長脈沖激光。

2.1作用于金屬

一般認(rèn)為，飛秒激光作用于金屬過程中發(fā)生了線性吸收和雪崩電離現(xiàn)象。激光的能量被自由電子吸收，并演變?yōu)殡娮幼酉到y(tǒng)(subsystem)的加熱過程。針對飛秒激光與金屬作用的機理研究，科學(xué)家們提出了多種模型和方法進行探索，如表1所示。

Anisimov等[17]提出的雙溫模型是研究超短脈沖激光與材料相互作用機理的經(jīng)典模型，該模型基于一維非穩(wěn)態(tài)的熱傳導(dǎo)方程，針對光子與電子、電子與晶格之間復(fù)雜的相互作用過程列出了微分方程組。假設(shè)激光能量為一定值，則雙溫方程可表示為

(1)

(2)

式(1)描述電子系統(tǒng)的溫度變化規(guī)律，式(2)描述晶格的演化過程。式中：Te、Ti分別為電子與晶格的溫度；Ci、Ce分別為晶格與電子的比熱容；ke為電子熱傳導(dǎo)率；A(x,t)=(1-R)αg(t)exp(-αx)，為激光熱源項，其中R為靶材的反射率，α為靶材的光學(xué)吸收系數(shù)，g為靶材的電聲耦合系數(shù)。

液相爆破理論[20]可能是解釋飛秒激光加工金屬材料最合適的機理：飛秒激光引發(fā)高度激發(fā)的自由電子和離子，產(chǎn)生微米尺寸的等離子體；隨后，限制在材料內(nèi)部的等離子體膨脹至周圍材料，產(chǎn)生爆炸，形成沖擊波，并產(chǎn)生氣泡；同時，聲波產(chǎn)生壓力，與中心氣泡分離，中心氣泡不斷膨脹并最終塌陷,過程結(jié)束。

雙溫模型主要從電子和晶格等微觀角度進行分析，液相爆破和閾值理論則主要從能量輸入角度展開分析。另外，也有學(xué)者從分子動力學(xué)角度進行模擬研究，如：Horiuchi等[23]預(yù)測了等離子體的膨脹速度、蝕除速度與光強化之間的規(guī)律；Wang[24]分析了靶材空穴產(chǎn)生的原因，提出了一種阻止壓力波反射的新方法，即施加一半無限體于材料的底部邊界。劉璇等[25]采用該方法對飛秒激光與銅金屬(面心立方)作用過程進行了描述，確定了蝕除閾值并且預(yù)測出熔深隨時間上升的基本規(guī)律和趨勢，發(fā)現(xiàn)了過熱現(xiàn)象的存在。但分子動力學(xué)的方法目前研究還不夠透徹，有待深入[26]。

總體來說，飛秒脈沖激光加工材料為直接蒸發(fā)，無需經(jīng)過熔化階段，因而與固體熔點無關(guān)。但限于金屬的不透明性，針對金屬的微納加工仍為二維[27]。

2.2作用于透明材料

透明材料只能對飛秒激光能量進行非線性吸收，其非線性光學(xué)過程有多光子電離和雪崩電離2種方式。激光作用下，透明介質(zhì)中的一個價電子同時吸收光場中多個光子后，獲得高于帶隙的足夠能量，從而擺脫束縛成為自由電子，此過程稱為多光子電離[28]。該自由電子作為碰撞電離的種子電子而發(fā)生雪崩電離，即自由電子密度猶如雪崩一樣呈指數(shù)增加的現(xiàn)象[29]。

種子自由電子吸收能量、碰撞電離，并產(chǎn)生新的自由電子，依次循環(huán)往復(fù)，而自由電子相互碰撞發(fā)生電離逐漸形成等離子體。等離子體中的電子通過逆韌致輻射吸收的方式吸收激光能量，逐漸被加熱到極高的溫度。隨后，電子將能量傳給晶格，晶格快速升溫成為過熱液體，達到熱力學(xué)臨界溫度時發(fā)生爆炸性的破裂，產(chǎn)生氣體和小液滴組成的混合物而從材料表面脫離，材料發(fā)生改性。飛秒激光與透明材料相互作用過程中呈現(xiàn)出多種強烈的非線性效應(yīng)，如自聚焦、自相位調(diào)制、群速色散和白光超連續(xù)譜等[30-31]。

2.3作用于聚合物

聚合物中的多鍵吸收過多能量后發(fā)生斷裂,由此出現(xiàn)燒蝕現(xiàn)象[32]。美國學(xué)者Sauerbrey等[33]指出激光燒蝕閾值有一個等價條件，即當(dāng)所吸收的光子數(shù)密度等于發(fā)色團密度時，標(biāo)志著已達到閾值條件。日本學(xué)者Nakamura等[34]研究了四氟乙烯和六氟乙烯對能流的依賴關(guān)系，運用鈦寶石激光器改變脈沖間隔參數(shù)進行實際操作，發(fā)現(xiàn)5光子吸收在170fs時占據(jù)主要地位。德國學(xué)者Baudach等[35]則引入累積模式，研究表明：燒蝕閾值與脈沖次數(shù)有極大的關(guān)系，即單脈沖時能流值應(yīng)較大，而多脈沖時應(yīng)采用較低的能量伴以較多的脈沖次數(shù)才能達到燒蝕目的。

3飛秒激光微納加工的研究現(xiàn)狀

假設(shè)聚焦后的激光束衍射極限光斑直徑約1μm，則降低光束光強后的實際加工范圍理論上應(yīng)小于0.1μm，精度提高了1個數(shù)量級[36-37]。短脈寬、高精度和低熱輸入等特點使得飛秒激光得到了廣泛應(yīng)用，主要集中在激光燒蝕、雙光子聚合微納加工和飛秒激光微納加工系統(tǒng)3個方面[38-39]。

3.1激光燒蝕

飛秒激光燒蝕的常見對象有金屬、石英和陶瓷等剛性材料[40]。影響飛秒激光燒蝕質(zhì)量的主要參數(shù)有激光能量密度、波長、脈沖寬度和偏振形式等。

3.1.1激光能量密度

由激光功率密度的定義可知：激光功率密度=單脈沖能量/光斑面積。德國漢諾威激光中心的Chickkov研究小組[41]對比分析了納秒、飛秒脈寬條件下對鋁、鐵和銅等金屬材料微細加工的效果，如圖2所示。可以看出：激光能量密度更高的飛秒激光具有更清潔的孔邊緣和形貌。

圖2納秒激光與飛秒激光的鉆孔質(zhì)量對比

王禹茜等[42]以TiC陶瓷為對象對不同激光功率密度條件下加工微孔的圓度和直徑進行了分析，結(jié)果表明：隨著功率密度的增加，入口圓度均不低于99%，而出口圓度則隨之提高并穩(wěn)定在95%左右；同時，微孔直徑也逐漸增大，但增幅較小。研究[43]指出：當(dāng)功率密度增加時，呈高斯分布的激光能量的有效作用區(qū)域直徑會變大，表明對材料去除能力更強。

3.1.2波長

飛秒激光燒蝕金屬、半導(dǎo)體表面可誘導(dǎo)形成周期條紋結(jié)構(gòu)。針對這一現(xiàn)象，人們試圖利用一些模型來解釋表面微納米結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的深層原因，其中包括干涉模型、分子動力學(xué)模型、庫倫爆炸-自組織模型和氧化模型等[44-45]，但結(jié)果都不太理想。

Borowiec等[46]報道了在多種復(fù)合半導(dǎo)體材料表面，分別利用波長為800、1 300、2 100nm的飛秒激光脈沖，均獲得了小于入射光波長的周期性波紋。波長對條紋周期有重大影響，條紋周期與激光波長的依賴關(guān)系[47]如圖3所示。

圖3條紋周期與激光波長的依賴關(guān)系

此外，飛秒激光的波長也會影響材料的光吸收特性以及燒蝕結(jié)果。陳洪新等[48]研究了可見光區(qū)，和近紅外區(qū)的SiC材料燒蝕閾值，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：在可見光區(qū)，燒蝕閾值隨波長的增加而增加，而在近紅外區(qū)則基本不發(fā)生變化；依據(jù)計算結(jié)果分析得出光致電離和碰撞電離的作用導(dǎo)致了上述現(xiàn)象。

在此基礎(chǔ)上，人們將飛秒激光誘導(dǎo)周期結(jié)構(gòu)與光干涉技術(shù)相結(jié)合，在合適的能量和脈沖參數(shù)條件下可用來制備二維周期結(jié)構(gòu)。目前已經(jīng)能夠制備出具有六角形、周期條紋、三角形和納米顆粒等形貌的周期結(jié)構(gòu)，如圖4所示[49]。

圖4氧化鋅表面雙光束干涉制備二維周期結(jié)構(gòu)

3.1.3脈沖寬度

脈沖寬度是區(qū)分飛秒激光、皮秒激光與納秒激光等脈沖激光的時間尺度。張菁等[50]在綜合考慮了前人對電子密度衰減機制研究的基礎(chǔ)上[51]，對多光子電離和雪崩電離過程進行了模擬計算，分析得出：脈沖寬度與多光子電離過程的自由電子比例呈正比關(guān)系，即脈寬越大，該比例也越大，表明多光子電離作用增強；反之，表明雪崩電離起主導(dǎo)作用。

朱詩佳等[52]利用分子動力學(xué)方法，以50、200、500、1 000fs的不同脈寬條件燒蝕90nm厚的B2結(jié)構(gòu)鎳鈦合金，研究其相互作用機制，運行結(jié)果顯示：脈寬大小帶來了熱影響區(qū)的變化，脈寬越大，中心處電子升溫越慢，晶格溫度峰值反而越大。

3.1.4偏振形式

常見的激光加工偏振形式有圓偏振和線偏振。吳東江等[53]在石英玻璃上開展實驗，通過調(diào)節(jié)掃描速度和線重疊率來研究2種偏振形式對燒蝕線寬的影響規(guī)律，如圖5所示。結(jié)果表明：圓偏振條件下的線寬要小于線偏振，且這一差異隨著激光功率的增加更為明顯；當(dāng)線重疊率為65%～90%時，圓偏振光燒蝕后的表面粗糙度要大于線偏振光，且隨重疊率增大而提高。

圖5不同偏振形式下線寬隨功率的變化規(guī)律

影響燒蝕加工形貌的參數(shù)還有脈沖次數(shù)[54]、外部氣體環(huán)境[55]和入射角度[56]等。如Jiao[57]等分別研究了在酒精浸泡和空氣環(huán)境下飛秒激光誘導(dǎo)硅的周期性表面結(jié)構(gòu)隨入射激光脈沖個數(shù)的變化規(guī)律，但對該現(xiàn)象出現(xiàn)的原因并未作詳細的解釋。

3.2雙光子聚合微納加工

雙光子吸收是指在光強足夠強，物質(zhì)與光相互作用過程中同時吸收2個光子的現(xiàn)象[58]。雙光子聚合微納加工分辨率高，熱影響區(qū)小，可無掩膜加工，是真正的三維微加工[59]。Kawata[60]領(lǐng)導(dǎo)的研究小組于2002年將飛秒激光高度聚焦后照射到感光聚合樹脂材料上，成功地在樹脂材料上光硬化出長10μm、高7μm的三維立體公牛圖。此后，許多科學(xué)家看到了雙光子微納加工的獨特魅力，相繼制造出了不同結(jié)構(gòu)的微納器件或形貌。袁大軍等[61]和王新林[62]分別制作出了納米級的齒輪、微型支撐架和微型懸臂梁。Deube[63]利用納米印刷技術(shù)，先后加工出了二維的駿馬造型和英格蘭地區(qū)的地形輪廓圖。Li等[64]利用低于衍射極限的激光束，制備了大面積的復(fù)雜微納結(jié)構(gòu)，得到星形以及“H”形的結(jié)構(gòu)，該方法可同時生成600萬個相同的結(jié)構(gòu)。賈雁鵬等[65]利用飛秒激光雙光子微納加工技術(shù)與化學(xué)鍍工藝制備了三維金屬微彈簧結(jié)構(gòu)。部分結(jié)構(gòu)表征圖如圖6所示。

圖6雙光子聚合方法制備的部分二維及三維結(jié)構(gòu)表征圖

3.3飛秒激光微納加工系統(tǒng)

自飛秒激光出現(xiàn)以來，隨著啁啾放大(ChirpedPulseArnplication，CPA)技術(shù)、鈦寶石晶體增益介質(zhì)和克爾透鏡鎖模(KerrLensModel，KLM)技術(shù)等的發(fā)展，飛秒激光器也從最初的染料激光器發(fā)展到現(xiàn)在的光纖飛秒激光器和全固態(tài)泵浦飛秒激光器[66]。飛秒激光微納加工系統(tǒng)由飛秒激光器(含振蕩器、展寬部分、放大器等)，光路傳輸部分(光纖或光學(xué)組件)及配套的加工系統(tǒng)以及輔助設(shè)備組成。

為滿足科研需求和工業(yè)應(yīng)用，國外許多單位在飛秒激光器研制方面加大了研究力度，如：法國AmplitudeSystems公司、德國Optores公司、英國LaserQuantum公司和美國AdvaluePhotonic公司等研制生產(chǎn)的激光器范圍基本上涵蓋了幾飛秒到幾百飛秒，但真正達到10fs甚至更短的少之又少，因此這也是目前的研究重點。此外，飛秒激光器的穩(wěn)定性也在逐步提升，如CPA-21系列的激光器具有20年的種子光平均無故障使用時間，這使得其壽命大大延長，間接地降低了飛秒激光的使用成本。

在配套的飛秒激光微納加工系統(tǒng)研制方面，國內(nèi)也主要以從事超短脈沖激光研究的科研院所為主，如：陳國夫等[67]研制了一套飛秒激光三維光存儲寫入裝置；何飛等[68]發(fā)明了一套飛秒激光快速加工裝置；周明等[69]發(fā)明了一種并行飛秒激光雙光子光聚合微納加工方法及其裝置。這些發(fā)明裝置對飛秒激光微納加工技術(shù)具有極大的推動作用，同時也為后續(xù)工作給予啟發(fā)。

4展望

利用飛秒激光進行表面微納加工是當(dāng)今研究熱點，也是今后發(fā)展重點。目前，飛秒激光微納加工依然面臨著工藝水平有待優(yōu)化、設(shè)備昂貴和加工效率較傳統(tǒng)表面加工技術(shù)低等問題。但隨著激光技術(shù)發(fā)展和激光器制造水平的提升，飛秒激光微納加工技術(shù)將在以下領(lǐng)域獲得進一步發(fā)展：

1)精密微納器件的加工制造。航天科技、高速信息化技術(shù)等領(lǐng)域都需要更為精細、穩(wěn)定的微納零件或器件，飛秒激光的優(yōu)越性能將在其中得以發(fā)揮。

2)大面積表面微納結(jié)構(gòu)的制備。不同的材料結(jié)合相應(yīng)的表面微納結(jié)構(gòu)，可廣泛應(yīng)用于超疏水自清潔表面、裝備防污防腐、新型吸光材料等方面[70]。

3)3D打印時代的新方式。利用雙光子光聚合技術(shù)可進行微納結(jié)構(gòu)的3D打印，同時飛秒激光的峰值能量密度較高，有望在微金屬器件3D打印方面取得突破。

4)綠色再制造行業(yè)。利用飛秒激光的加工特性去修復(fù)受損的零件微小部位，或者重新刻劃修復(fù)光波導(dǎo)、精密零件等。

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(責(zé)任編輯：尚菲菲)

Status and Prospects of Surface Micro-Nano Fabrication Technology Based on Femtosecond Laser

DONGShi-yun,GANGXiao,YANShi-xing,WANGBin

(NationalDefenseKeyLaboratoryforRemanufacturingTechnology,AcademyofArmoredForceEngineering,Beijing100072,China)

Keywords:femtosecondlaser;surfacemicro-nanofabrication;laserablation;two-photonpolymerization

Abstract：Theultrashortpulsewidthandsuperstrongpeakpoweroffemtosecondlaserhavebeenwidelyconcernedandappliedinthemicro-nanofabricationfield.Theapplicationstatusoffemtosecondlaserisreviewedsinceitcomesintobeing,andtheinteractionmechanismbetweenmaterialsandfemtosecondlaserisdescribedaccordingtodifferentprocessingobjects(metal,transparentmaterialsandpolymer).Thesurfacemicro-nanofabricationtechnologyoffemtosecondlaserissummarizedinthreeaspects:laserablation,two-photonpolymerization,femtosecondlasermicro-nanofabricationsystem.Finally,thepotentialproblemsandprospectivesarediscussed.

文章編號：1672-1497(2016)03-0083-07

收稿日期：2016-03-13

基金項目：國家“973”計劃項目(2011CB013403)

作者簡介：董世運(1973-)，男，研究員，博士。

中圖分類號：TN249

文獻標(biāo)志碼：A

DOI：10.3969/j.issn.1672-1497.2016.03.018