李緒錄,許春玲,林 梵,史華明,張軍曉 (國家海洋局南海調查技術中心,廣東 廣州 510300)
深圳灣及鄰近水域中的溶解有機氮——其時空分布、來源和生物利用率
李緒錄*,許春玲,林 梵,史華明,張軍曉 (國家海洋局南海調查技術中心,廣東 廣州 510300)
依據2000~2014年每月的監(jiān)測資料,分析了深圳灣及鄰近沿岸水域中溶解有機氮(DON)質量濃度的時空分布,并結合鹽度、5d生物需氧量和顆粒有機物實測數據探討DON的來源和生物利用率.結果表明,深圳灣中DON質量濃度為(0.45±0.45)mg/L,夏、冬季較高,春、秋季較低,在2000~2004年呈上升趨勢,而在2005~2014年呈下降趨勢;珠江口東南沿岸中DON質量濃度為(0.16±0.08)mg/L,季節(jié)變化小,研究期間總體上略呈上升趨勢.深圳灣和珠江口東南沿岸中DON均呈現出保守并具有同源性.依二元混合質量平衡模式估算的深圳灣中DON陸源質量分數約為80%,而珠江口東南沿岸中約為38%,顯示深圳灣DON主要來自陸源,而珠江口東南沿岸主要來自海源.依實測數據和回歸分析結果估算的深圳灣中平均DON生物利用率為14.8%,而珠江口東南沿岸中為15.5%,與珠江口下段高鹽區(qū)中實測溶解有機碳生物利用率相近.
DON;時空分布;來源;生物利用率;沿岸水;深圳灣;珠江口
雖然海洋中溶解無機氮(DIN)是最易被生物利用的氮形態(tài),但溶解有機氮(DON)作為初級生產者的潛在氮源早已被認知,而且寡營養(yǎng)體系中DON的生物利用超過無機形態(tài)[1].在沿岸海域中,即使有大量人為的、河流的和大氣的DIN輸入,但DON仍占總溶解氮(TDN)的大部分[2-3].DON包括大范圍的化合物,并以大范圍的時空尺度循環(huán)[4].從來源方面考慮,DON可分為自生的和外來的.自生 DON是指浮游生物食物網中病毒與死亡細胞自溶、海藻、浮游植物與細菌直接分泌和攝食浮游植物的原始與多細胞動物排泄所釋放的DON[5].外來DON是指大氣沉降[6]、沉積物釋放[7]和通過河流、地表徑流與地下水進入沿岸環(huán)境的陸源與人為排放[8]的 DON.從生物利用率方面考慮,可以把它分為不穩(wěn)定 DON(LDON)和難降解DON (RDON,其中也包含半不穩(wěn)定DON).LDON僅占DON總量的小部分,是微生物和浮游生物生長必需的快速循環(huán)的小分子有機物(如游離氨基酸、胺和脲);RDON占DON總量的大部分,為耐微生物降解的、結構復雜和未知的巨大分子有機物[9].海水中LDON能夠在幾分鐘至幾天的時間內被細菌利用并降解為無機氮化合物,半不穩(wěn)定DON可存在幾周至幾個季節(jié),而 RDON可存在幾年至幾千年[10].
浮游生物例如自養(yǎng)細菌和海藻均利用DON來實現它們(至少是部分)的氮需求[11].微生物既是DON的消耗者也是DON的生產者[12].在有機氮的降解過程中,一些生化先驅進行無生命的自發(fā)凝聚[9],形成RDON.另一方面,由于生物酶作用,太陽輻射(特別是 280~400nm的紫外線輻射)可使表層水中的RDON降解為LDON或氨氮[13-14],相反,太陽輻射也可把 LDON改變?yōu)镽DON[15].盡管15N示蹤技術和生物測定已提供有關DON循環(huán)短期動態(tài)有價值的信息[16-17],但有關 DON在具體系統(tǒng)中以較大尺度(季節(jié)、年際)的演變很少被了解[18].近幾十年來,因為絕大多數監(jiān)測任務中只測量DIN而沒有測量總溶解氮(TDN),所以有關 DON的時空動態(tài)研究較為鮮見.香港特區(qū)政府環(huán)境保護署(EPD)的監(jiān)測計劃是一個長期監(jiān)測項目.1986年以來EPD一直每月或每兩個月一次監(jiān)測香港周圍水域中的生態(tài)與環(huán)境參數.本研究選取EPD已實施的監(jiān)測項目中2000~2014年每月的水質監(jiān)測資料,依據DIN和TDN實測系列數據導出的 DON質量濃度,描述和討論深圳灣及鄰近水域中 DON的時空分布,并結合海水鹽度(S)、5d生化需氧量(BOD5)和顆粒有機物(POM)的實測數據,應用二元混合質量平衡模式和簡單回歸分析法定量確定DON的來源和生物利用率.
1.1 研究海區(qū)與監(jiān)測站位
深圳灣是珠江口伶仃洋東側中部一個由西向東偏北嵌入陸地約17.5km的半封閉型淺水海灣,隸屬于香港特別行政區(qū)和深圳市.周邊陸地為丘陵低山,沿岸有深圳河、大沙河及元朗河等注入,岸線長約 60km,水域面積約為 90.8km2;灣的東部(灣頂即深圳河口附近)較淺,西部(灣口)較深,深度一般小于5m,平均為2.9m[19].低潮時在深圳河口附近露出一片巨大的潮灘.自深圳河口由東向西伸展,兩岸均有紅樹林分布.北岸有深圳福田紅樹林候鳥自然保護區(qū).南岸有香港米埔拉姆薩爾公約濕地.集水區(qū)內發(fā)達的經濟和密集的人口產生大量工農業(yè)、第三產業(yè)和生活廢水通過小河流和地面徑流排放入海,深圳灣接受了大量的陸源物質輸入,污染嚴重,水質劣于國家海水水質標準四類[20],富營養(yǎng)化嚴重[21].
選用EPD監(jiān)測項目中11個代表不同地理區(qū)域的監(jiān)測站,其中4個(D1~D4站)代表深圳灣海區(qū)和7個(D5、N1~N3、N5~N6和N8站)代表珠江口東南沿岸海區(qū). 圖1為具體水質監(jiān)測站位.
圖1 深圳灣及鄰近沿岸水域中水質監(jiān)測站位Fig.1 Monitoring sites for water quality in the Shenzhen Bay and adjacent coastal waters
1.2 樣品采集與要素測量
圖2 2000~2014年深圳灣及鄰近沿岸水域中平均DON質量濃度(mg/L)的水平分布Fig.2 Horizontal distribution of average DON concentration in the Shenzhen Bay and adjacent coastal waters from 2000 to 2014
Seacat19+CTD溫鹽深剖面儀結合計算機控制的多瓶式采樣器被用來測量現場參數和采集海水樣品.收集表、中、底層測量數據.表層指海表面下1m深的位置;中層指水深一半的位置;底層指距海底1m深的位置.水深<4m時,只收集表層;水深4~6m時,僅收集表、底層;水深>6m時,收集表、中、底層.氨氮(NH3-N)和總凱氏氮(TKN)均由流動注射分析法測定[22-23].每個樣品的 DON質量濃度由等式[DON]=[TKN]-[NH3-N]求得.BOD5由培養(yǎng)法測定[24].POM由重量法測定[25]. S、NH3-N、TKN、BOD5和POM的報告限分別為0.1、0.005mg/L、0.05mg/L、0.1mg/L和0.5mg/L.有必要說明是,用于BOD5測定的樣品沒有進行任何預處理,取樣后立即進行培養(yǎng),而用于POM、NH3-N和 TKN測定的樣品進行如下的預處理:取樣后立即用預先在450℃下灼燒4h的GF/F玻璃纖維濾膜(孔徑:0.7μm)減壓過濾,濾膜上的固體樣品和過濾過的海水樣品置于-20℃冷凍保存至實驗室進行POM、NH3-N和TKN測定.
1.3 數據處理
依據所有的測量數據,應用 Excel軟件,求取2000~2014年各站水柱(包括表層、中層和底層)中DON質量濃度各月的平均值,并選取1、4、7和10月代表冬、春、夏和秋季來分析其水平分布的季節(jié)變化;求取研究期間所有站表層、中層和底層水中 DON質量濃度各月的平均值來分析其年變化;求取DON質量濃度各航次的平均值來分析其年際變化.另外,鑒于實驗分析可能出現偶然誤差,在進行回歸分析時,設置了一個濾波器濾掉個別被認為是“偶然誤差”的離散數點,被濾掉的數點控制在總數點的1%之內[25].
2.1 DON的時空分布
研究期間深圳灣和珠江口東南沿岸中DON質量濃度分別為(0.45±0.45)和(0.16±0.08) mg/L.圖2為2000~2014年研究海區(qū)中春、夏、秋和冬季的代表性 DON質量濃度的水平分布.如圖所示,深圳灣 DON質量濃度遠高于珠江口東南沿岸.研究海區(qū)中各季 DON質量濃度的水平分布趨勢基本一致,灣內從深圳河口向灣口逐步遞減,灣外均為北部略高于南部.深圳灣中 DON質量濃度在夏、冬季較高,而在春、秋季較低,春、夏、秋和冬季的變化范圍分別為 0.22~0.61、0.26~1.17、0.21~0.79和 0.19~1.43mg/L,平均分別為0.40、0.64、0.44和0.75mg/L.夏季珠江口東南沿岸中DON質量濃度略高于其他季節(jié),春、夏、秋和冬季的變化范圍分別為0.14~0.17、0.16~0.20、0.13~0.17和0.13~0. 17mg/L,平均分別為0.16、0.18、0.15和0.15mg/L.
圖3 2000~2014年深圳灣和珠江口東南沿岸中DON質量濃度的年變化和年際變化Fig.3 Intra- and inter-annual variabilities of DON concentration in the Shenzhen Bay and the coastal southeastern Pearl River Estuary from 2000 to 2014
圖3為2000~2014年深圳灣和珠江口東南沿岸中DON質量濃度各月均值的年變化和各航次均值的年際變化.從圖3(a)中可以看出,在深圳灣,表層DON質量濃度呈較明顯的半年周期性變化,最高峰值出現在1月,次高峰值出現在6月,最低谷值出現在 3月,次低谷值出現在 11月;底層DON質量濃度略呈年周期性變化,最高值出現在8月,最低值出現在3月.在珠江口東南沿岸,各層DON質量濃度的年變化比深圳灣的小得多,略呈年周期性變化[圖 3(b)],8月最高(約為0.20mg/L),12月最低(約為0.13mg/L).如圖3(c)所示,深圳灣中 DON質量濃度的年際變化波動較大,2000~2004年呈上升趨勢,從0.36mg/L上升至0.53mg/L,2005~2014年呈下降趨勢,從0.58mg/L下降至0.36mg/L.珠江口東南沿岸中DON質量濃度的年際變化波動較小,2000~2014年略呈上升趨勢[圖3(d)],從0.15mg/L上升至0.18mg/L.
綜上所述,深圳灣 DON質量濃度遠高于珠江口東南沿岸.這一分布模式與DIN[26]、TDN[27]和 POM[28]質量濃度的相一致,主要是沿海城市香港和深圳的人為向海排放及深圳灣的特殊自然環(huán)境所造成的.深圳灣屬半封閉型海灣,與開闊的珠江口相比,其水動力條件較差,水交換較弱,排放物(包含DON)難以向外擴散.另外,深圳灣中營養(yǎng)鹽質量濃度終年較高[26-28],為富營養(yǎng)化海域
[21],可能導致高初級生產力,而沿岸中的大面積濕地,生長著大片的互花米草和紅樹林等,這些都會給DON帶來一定的貢獻.深圳灣中DON質量濃度的年變化呈較明顯的半年周期性,不同于該區(qū)域水文環(huán)境因素的明顯年周期性,這暗示其分布變化取決于集水區(qū)內陸源有機氮的人為排放.珠江口東南沿岸中 DON質量濃度的年變化呈較明顯的年周期性,與該區(qū)域水文環(huán)境因素的年周期性相同,暗示其時空分布主要受到珠江徑流量的制約.此外,珠江口東南沿岸中夏季 DON質量濃度明顯高于其他季節(jié),而且從表層向底層逐漸降低,一方面是因為雨季集水區(qū)內的大量降水使珠江徑流量急速增大,珠江口接受了大量的陸源排放有機氮,另一方面還可能是由于夏季浮游植物生長繁殖旺盛,對DON有一定的貢獻.深圳灣中DON質量濃度在2000~2004年呈上升趨勢,而在2005~2014年呈下降趨勢,表明近十年來,隨著周邊地區(qū)環(huán)境保護設施(如污水處理廠等)投入的增加,陸源有機氮的人為排放已得到一定的遏制.2000~2014年珠江口東南沿岸中DON質量濃度略呈上升趨勢,顯示十幾年來珠江口集水區(qū)內陸源有機氮排放不斷增加.
2.2 DON與鹽度(S)的關系及其海源質量分數(w[DONMar])和陸源質量分數(w[DONTer])
由于受到多種因素的影響,海水中DON一般被認為是一個非保守變量.然而, 由圖4所示的回歸分析表明,2000~2014年深圳灣和珠江口東南沿岸中各站平均DON與S之間均存在著顯著的線性負相關.因為 S是一個保守變量,所以可依據珠江口鄰近外海處的多年平均DON質量濃度和 S(分別為 0.11mg/L和 32.00)及各站的DON質量濃度和 S,用二元混合質量平衡模式
[29-30]定量估算出各站DON的海源和陸源質量分數,結果見表1.由表1中可知,珠江口東南沿岸中 w[DONTer]的變化范圍為 26.6%~49.1%,平均為 37.6%,而深圳灣中 w[DONTer]的變化范圍為62.0%~93.0%,平均為79.7%.
圖4 深圳灣和珠江口中各站平均DON與鹽度(S)之間的關系圖Fig.4 Diagram of correlation between DON and salinity(S)averaged at various sites in the Shenzhen Bay and Pearl River Estuary
表1 2000~2014年研究水域中各監(jiān)測站的平均DON海源和陸源質量分數Table 1 Average marine and terrestrial fractions of DON at various sites in the waters studied from 2000 to 2014
DON與S之間存在著顯著的線性負相關.這暗示研究海區(qū)中的混合過程比生物地球化學過程占優(yōu)勢,DON呈現出保守且具有同源性,異養(yǎng)消除與自養(yǎng)生產幾乎平衡,對 DON質量濃度的凈改變?。?1-32].研究海區(qū)中 DIN[26]、TDN[27]和POM[28]也呈現出保守.珠江口中鹽度(5~20)混合區(qū)中溶解有機碳(DOC)也呈現出保守[33].He等[32]的研究也表明在珠江口下段高鹽區(qū)中DOC與S成線性分布.深圳灣中w[DONTer] (約80%)明顯高于w[DONMar] (約20%),顯示其DON主要來自陸源排放.珠江口東南沿岸中w[DONTer] (約38%)明顯低于w[DONMar] (約62%),顯示其DON以海洋自生來源為主.
珠江口伶仃洋的陸源淡水主要來自珠江四大口門(虎門、蕉門、洪奇門和橫門),口門處的平均DON質量濃度和S分別為0.41mg/L[34]和3.75[32],而珠江口鄰近外海處的多年平均DON質量濃度和 S分別為 0.11mg/L和 32.00.此兩處DON-S數點的連線可作為外海水入侵珠江口時DON的理論稀釋線(圖4中后段實線).深圳灣和珠江口東南沿岸中兩 DON-S回歸線交點處的DON質量濃度和S便是珠江口水進入深圳灣的初值.香港注入深圳河和元朗河的小溪中多年監(jiān)測平均DON質量濃度約為2.60mg/L.這可被認為是注入深圳灣中陸源淡水的 DON質量濃度,而小溪中S約為0.這樣便可得到珠江口水入侵深圳灣時DON的理論稀釋線(圖4中前段實線).圖4表示研究海區(qū)中各測站多年平均DON質量濃度與 S之間的關系數點與理論稀釋線的關系.從圖4可以看到,DON質量濃度隨S的升高而下降,顯示出外部海水入侵稀釋作用的影響.深圳灣中DON-S數點接近理論稀釋線略有正偏離,顯示混合是影響灣內DON質量濃度分布變化的優(yōu)勢因素,而自養(yǎng)生產與異養(yǎng)消除對 DON質量濃度的凈改變小,但自養(yǎng)生產略占優(yōu)勢.珠江口中所有 DON-S數點都略正偏離理論稀釋線,顯示來自外部新補充的DON與病毒及死亡細胞自溶所產生的DON之和多于海洋生物生長繁殖活動凈消耗的DON.
2.3 DON與BOD5的關系及其生物利用率
圖5 2000~2014年研究水域中DON與BOD5之間的回歸分析結果Fig.5 Regression of DON with BOD5in the waters studied from 2000 to 2014
表2 2000~2014年研究水域中各監(jiān)測站的平均DON生物利用率Table 2 Average DON bioavailability at various sites in the waters studied from 2000 to 2014
BOD5是代表水體中 5d內可被微生物降解的有機物豐度的一個指標,可視同為不穩(wěn)定有機物被降解時對氧的消耗量[29].不穩(wěn)定有機物包括不穩(wěn)定POM和不穩(wěn)定溶解有機物(如LDON等).因此,通過分析水域中DON與BOD5及POM與BOD5的關系,可定量確定 LDON質量分數或DON生物利用率.圖5表示研究海區(qū)中DON與BOD5之間的線性回歸分析結果.由此可見,DON與BOD5之間呈密切正相關,線性相關系數(R2)為0.507,回歸線斜率為0.138g/g,顯示DON被微生物降解的速率與 DON質量濃度成正比.用同樣的方法也可得到POM與BOD5之間的回歸線斜率.依據回歸線斜率結合Redfield關系比率[35]以及各測站的BOD5、POM和DON實測數據可定量估算出DON生物利用率,結果列于表2.從表2可以看到,深圳灣和珠江口東南沿岸中 DON生物利用率差別不大,分別約為14.8%和15.5%.
珠江口東南沿岸中估算的DON生物利用率與He等[32]在珠江口下段高鹽區(qū)中的實測DOC生物利用率(約16%)基本相同,也與北太平洋亞熱帶渦透光層中的DOP生物利用率(7%~25%)[36]相一致,高于北愛爾蘭內伊湖中的DOP生物利用率(5%~14%)[37],而低于波羅的海中部上層水中的DOP生物利用率(23.8%~60.4%)[38-39].
3.1 深圳灣中 DON質量濃度的時空分布主要受到集水區(qū)內人為向海排放的影響及半封閉性特殊自然環(huán)境條件的限制,其次也受到沿岸濕地及富營養(yǎng)化海域中高生產力的影響,而珠江口東南沿岸中的主要受到珠江徑流的制約,同時也受到浮游植物生長繁殖的影響.
3.2 2000~2004年深圳灣中DON質量濃度呈上升趨勢,而2005~2014年則呈下降趨勢,表明近10年來集水區(qū)內有機氮的人為排放已得到一定的遏制.2000~2014年珠江口東南沿岸中DON質量濃度略呈上升趨勢,表明十幾年來珠江口集水區(qū)內陸源有機氮排放不斷增加.
3.3 深圳灣和珠江口東南沿岸中各站平均DON與S之間均存在著顯著的線性負相關,暗示DON基本呈現出保守且具有同源性.混合是影響研究海區(qū)中 DON質量濃度分布變化的優(yōu)勢因素,而生物地球化學過程的總結果對DON質量濃度的凈改變小.
3.4 深圳灣中 DON陸源質量分數明顯高于海源質量分數,表明其DON主要來自陸源.珠江口東南沿岸中DON陸源質量分數明顯低于海源質量分數,表明其DON以海洋自生來源為主.
3.5 回歸分析結果表明,研究海區(qū)中 DON與BOD5之間呈密切正相關,暗示DON被微生物降解的速率與 DON質量濃度成正比.研究海區(qū)中的平均DON生物利用率與珠江口下段高鹽區(qū)中的實測DOC生物利用率相近.
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致謝:感謝香港特別行政區(qū)環(huán)境保護署提供并允許使用相關數據.
Dissolved organic nitrogen in the Shenzhen Bay and adjacent coastal waters: Its temporal and spatial distributions,sources and bioavailability.
LI Xu-lu*, XU Chun-ling, LIN Fan, SHI Hua-ming, ZHANG Jun-xiao (South China Sea Marine Survey and Technology Center, State Oceanic Administration, Guangzhou 510300, China). China Environmental Science, 2016,36(9):2757~2764
Based on the data obtained monthly from 2000 to 2014, temporal and spatial distributions of dissolved organic nitrogen (DON) concentration in the Shenzhen Bay and coastal southeastern Pearl River Estuary were analyzed. Also sources and bioavailability of the DON were investigated in combination with the salinity, 5-d biochemical oxygen demand and particulate organic matter measurements. The results showed that the DON concentration was 0.45±0.45mg/L with an increase trend from 2000 to 2004 and a decrease one from 2005 to 2014 and higher in summer and winter than spring and autumn in the bay, and 0.16±0.08mg/L with small seasonal changes and an increase trend in the whole period studied in the estuary. The DON appeared conservative and was from simultaneous sources in both of the bay and estuary. A two-component mixing mass balance model was used for estimating the DON terrestrial fraction at about 80% in the bay and 38% in the estuary, suggesting that the DON was mainly from the terrestrial sources in the bay but from the marine sources in the estuary. According to the measurements and regression results, the DON bioavailability was found to be about 14.8% and 15.5% in the bay and estuary respectively, nearly equal to the dissolved organic carbon bioavailability observed in the lower Pearl River Estuary.
dissolved organic nitrogen;temporal and spatial distributions;sources;bioavailability;coastal waters;Shenzhen Bay;Pearl River Estuary
X142
A
1000-6923(2016)09-2757-08
2016-01-18
國家“973”項目(2013CB956101);國家海洋局南海分局海洋科學技術局長基金(1523;1524)
* 責任作者, 高級工程師, benlixulu@sohu.com
李緒錄(1960-),男,廣東汕頭人,高級工程師,主要從事海洋化學研究.發(fā)表論文30余篇.