沿石墨烯薄層傳播的非線性表面等離激元

曹明，劉暢，孫堅，潘濤，徐國定

（蘇州科技大學(xué)數(shù)理學(xué)院，江蘇蘇州215009）

沿石墨烯薄層傳播的非線性表面等離激元

曹明，劉暢，孫堅，潘濤，徐國定*

（蘇州科技大學(xué)數(shù)理學(xué)院，江蘇蘇州215009）

分析了沿石墨烯覆蓋的各向異性Kerr非線性介質(zhì)表面?zhèn)鞑サ姆蔷€性表面等離激元的性質(zhì)。根據(jù)麥克斯韋方程組和邊界條件并把石墨烯模擬為無限薄的表面電導(dǎo)率，導(dǎo)出了表面等離激元的色散關(guān)系。數(shù)值結(jié)果表明，當(dāng)表面等離激元的傳播常數(shù)小于某個臨界值時，其色散曲線出現(xiàn)“雙穩(wěn)”態(tài)。改變石墨烯的化學(xué)勢、光強或非線性系數(shù)可以有效地控制表面等離激元的色散和傳播性質(zhì)。

各向異性Kerr非線性介質(zhì)；石墨烯；表面等離激元；色散關(guān)系

1902年，Wood[1]在光學(xué)實驗中首次發(fā)現(xiàn)了表面等離激元共振現(xiàn)象。1941年，F(xiàn)ano等人[2]根據(jù)金屬和空氣界面上表面電磁波的激發(fā)解釋了這一現(xiàn)象。Ritchie[3]注意到，當(dāng)高能電子通過金屬薄膜時，不僅在等離激元頻率處有能量損失，在更低頻率處也有能量損失，并認(rèn)為這與金屬薄膜的界面有關(guān)。1959年，Powell和Swan[4]通過實驗證實了Ritchie的理論。1960年，Stren和Farrel[5]研究了此種模式產(chǎn)生共振的條件并首次提出了表面等離激元（Surface plasmon，SP）的概念。在以后的這幾十年中，SP的研究如火如荼，并由此誕生了表面等離激元學(xué)（plasmonics）與亞波長光學(xué)，為新一代人工超材料提供了理論基礎(chǔ)，并為SP全光器件及全光電路開辟了道路。

近年來，金屬和介質(zhì)界面上的SP的性質(zhì)得到廣泛研究[6-13]。SP的實質(zhì)是金屬表面電子在外加電磁場的激發(fā)下發(fā)生集體振蕩所產(chǎn)生的電荷密度波，其振幅在垂直于表面的方向上隨著傳播深度的增加而成指數(shù)衰減，所以這是一種存在于金屬與電介質(zhì)界面附近的非輻射局域電磁場模式[14-15]。集成光路的全光信號處理要求用光來控制光，而非線性介質(zhì)可以通過非線性系數(shù)和光強來調(diào)節(jié)其特性，這使得非線性的作用顯得尤為重要。各種基于亞波長金屬結(jié)構(gòu)的非線性光學(xué)器件已經(jīng)得到研究，此種新型器件在納米尺度下可以得到明顯的非線性效應(yīng)，這是其他類型的器件無法比擬的[16-18]。

石墨烯（Graphene）是一種由碳原子構(gòu)成的單層片狀結(jié)構(gòu)的新材料。它是一種由碳原子以sp2雜化軌道組成六角蜂巢型晶格的平面薄膜，只有一個碳原子厚度的二維材料?？茖W(xué)家們研究發(fā)現(xiàn)，石墨烯在一定條件下具有與貴金屬類似的特性[19]?？梢岳檬┑倪@種特性來代替金屬來產(chǎn)生SP[20]。貴金屬支持可見光至近紅外波段的SP，且有較高的傳播損失，而石墨烯可以支持太赫茲至中紅外波段的SP[21-22]。另外，研究表明，在常溫下石墨烯支持的SP具有較小的傳播損失。更重要的是，通過外加?xùn)艠O電壓或摻雜的方法可以改變石墨烯的化學(xué)勢，從而改變石墨烯的電導(dǎo)率分布情況，最終實現(xiàn)對SP傳播特性的調(diào)控。

該研究討論沿由石墨烯分離的各向異性Kerr非線性介質(zhì)與線性介質(zhì)的界面?zhèn)鞑サ腟P的性質(zhì)，如圖1所示。從麥克斯韋方程組出發(fā)，結(jié)合邊界條件，推導(dǎo)了TM波的非線性SP的色散關(guān)系，并討論了石墨烯的化學(xué)勢對SP的色散關(guān)系和傳播長度的影響。

圖1 石墨烯分離的線性介質(zhì)與各向異性Kerr非線性介質(zhì)的界面

1 理論描述

研究的模型如圖1所示，z>0區(qū)域為各向異性Kerr非線性介質(zhì)，z<0區(qū)域為各向同性、無吸收、非磁性的線性介質(zhì)。

對于沿x方向傳播的TM波，Ex，Ez，Hy各分量都含有因子ei（βx-ωt）。在z>0的區(qū)域，由麥克斯韋方程組得[23]

其中γ＝β/kr；ξ=krz；kr=ωr/c；ωr是磁共振頻率；c是真空中的光速；μy是各向異性Kerr非線性介質(zhì)的磁導(dǎo)率張量；εxx和εzz是各向異性Kerr非線性介質(zhì)的電容率張量的，它們分別表示為[23]

其中α是非線性系數(shù)；εx和εz是各向異性介質(zhì)的線性部分電容率張量的對角元素，它們一般用與頻率有關(guān)的Drude模型表示，分別是

同樣的，有效磁導(dǎo)率μy可以表示為

在方程（6）和（7）中，不考慮損耗，約化頻率Ω=ω/ωr，Ωpx=ωpx/ωr，Ωpz=ωpz/ωr，其中Ωpx和Ωpz是等離子體頻率；F是介于0到1之間的常數(shù)。

從方程（1）和（2），可以得到

構(gòu)造如下方程

其中X=Ex2，Z=Ez2，可得

由方程（1）和（8）-（10）可得全微分

其中C是由邊界條件決定的積分常數(shù)。

對于半無限非線性介質(zhì)的SP，當(dāng)ξ→∞（即z→∞）時，X和Z都趨向于0。積分常數(shù)C=W（0，0）=0。由方程

（9）和（12）可得

z<0的區(qū)域為線性介質(zhì)，如果令εxx=εzz≡ε1且μy=1，則通過方程（1）-（3）可以得到

因為只有在這種情況下解才有物理意義。

在z=0處，由電場的切向分量的連續(xù)性（Ex1=Ex2）和磁場切向分量的邊界條件（Hy1-Hy2=σEx）可得方程

其中Ex（0）和εzz（0）是在z=0+的界面處的值；σ是石墨烯的電導(dǎo)率，它包含帶內(nèi)電子躍遷和帶間電子躍遷的貢獻，當(dāng)入射光子能量滿足條件?ω<2μc時，帶內(nèi)躍遷占優(yōu)勢，此時σ為[24]

式中μc為石墨烯的化學(xué)勢；e是電子電荷量；kB是玻爾茲曼常數(shù)；?是約化的普朗克常數(shù)；T是溫度；τ是弛豫時間。

由方程（14）和（16）可以得到

其中Ex（0）是在z=0+的界面處的值，ρ＝1+qσ/Ωcε0ε1。對于TM波，E0=Ex2（0）+Ez2（0），結(jié)合式（18）有

在z=0處，結(jié)合方程（13）、（19）和（20），整理得到

（21）式即為SP的色散關(guān)系，顯然它與石墨烯的電導(dǎo)率有關(guān)，因此，改變電導(dǎo)率即可控制SP的傳播性質(zhì)。

圖2 不同的αE02對色散關(guān)系曲線的影響石墨烯的化學(xué)勢μc=0.1 eV

2 數(shù)值結(jié)果和討論

為了分析石墨烯對非線性SP傳播特性的影響，必須進行數(shù)值計算。在計算中選擇如下參數(shù)：T=300 K，F(xiàn)=0.56，ωr/2π=10 THz，Ωpx=2，Ωpz=2.5。

圖2表示石墨烯的化學(xué)勢μc=0.1 eV，不同的αE02值對SP色散關(guān)系的影響。其中最左邊的直線為“光線”，即方程Ω=γ/ε1所對應(yīng)的曲線。其他所有的色散曲線都在“光線”右邊，這是由方程（15）所限制。在圖2中，當(dāng)αE02是負值或者比較小的正值時，色散曲線隨著歸一化傳播常數(shù)單調(diào)遞增。這表明SP的群速度是正的。但當(dāng)αE02的值進一步增加時，大概大于5，色散曲線會有拐點，并

與“光線”有交點。在交點處，SP退化為線性各向同性介質(zhì)中以速度傳播的光子。而在拐點γt處，SP的群速度的符號發(fā)生了改變。顯然，當(dāng)γ>γt時，沒有SP在表面?zhèn)鞑ィ处胻是歸一化截止波矢；而當(dāng)γ<γt時，同一個波矢對應(yīng)兩個SPs，它們的群速度符號相反，共存于表面，即出現(xiàn)“雙穩(wěn)”態(tài)的SPs。而且隨著αE02值的增加，拐點在下降，并且色散曲線在逐漸地靠近“光線”。從圖中可見，當(dāng)γ<0.5時，色散關(guān)系曲線與“光線”幾乎重合，即αE02值對色散關(guān)系的影響不大。當(dāng)γ>0.5時，色散曲線開始逐漸偏離“光線”，但各支曲線的偏離程度不一樣，在αE02<0的情況下，αE02的絕對值越小，則色散曲線偏離程度越大，而在αE02>0的情況下，αE02的值越小，則色散曲線偏離程度越小。

如圖3所示，由于石墨烯的化學(xué)勢顯示了在αE02=0時不同的石墨烯的化學(xué)勢μc的值所對應(yīng)的色散關(guān)系曲線。從圖中可以看出，不管μc的值如何變化色散曲線都會有一個拐點γt，也就是說即使不考慮超穎材料非線性，即αE02=0，SP仍然有正負兩個群速度。而且隨著石墨烯化學(xué)勢的增加，SP色散曲線的拐點γt不斷向左邊移動，即SP的傳播常數(shù)的范圍在逐漸變窄。在中高頻率區(qū)域，化學(xué)勢對色散特性影響較大，而在較低頻率區(qū)域化學(xué)勢對SP色散的影響減弱。因此，在中高頻率區(qū)域可以通過改變石墨烯的化學(xué)勢來控制SP的傳播性質(zhì)。

接下來討論當(dāng)超穎材料具有非線性時，石墨烯的化學(xué)勢對SP性質(zhì)的影響。圖4顯示了αE02=7時，不同的石墨烯的化學(xué)勢μc的值所對應(yīng)的色散關(guān)系曲線。由于非線性的存在，曲線呈現(xiàn)顯著的“雙穩(wěn)”性質(zhì)。當(dāng)歸一化頻率Ω在區(qū)間[0.55，0.75]中時，各條色散曲線分離的空間不大，而在其它頻率各條色散曲線幾乎重合，可見在中頻處，化學(xué)勢對色散特性有影響，在低頻和高頻處化學(xué)勢對SP色散的影響變得微弱。與圖3比較得知，當(dāng)非線性存在，石墨烯的化學(xué)勢對表面等離激元的調(diào)控效果減小。

圖3 不同的石墨烯化學(xué)勢μc對色散曲線的影響參數(shù)αE02=0。最左側(cè)的長虛線為“光線”

圖4 在αE02=7時不同的石墨烯的化學(xué)勢μc的值所對應(yīng)的色散關(guān)系曲線最左側(cè)的長虛線為“光線”

圖5 不同μc的值時的品質(zhì)因數(shù)（FOM）隨波長的變化曲線

石墨烯的化學(xué)勢μc不僅對SP的色散關(guān)系有影響，而且對其傳播長度也有調(diào)控作用。圖5中三條曲線顯示了不同μc的值時的品質(zhì)因數(shù)（figure-of-merit，F(xiàn)OM）。品質(zhì)因數(shù)的表達式為

其中L為SP在表面的傳播長度；λ是波長；λsp是等離激元波長；n′和n″分別是等離激元有效折射率的實部和虛部，它們滿足如下表達式[25]

這個品質(zhì)因數(shù)反映了由有效波長和自由空間波長的幾何平均數(shù)歸一化的傳播長度。與直接探討傳播長度相比，由于對于不同的化學(xué)勢和波長所對應(yīng)的FOM區(qū)分更加明顯。因此，可把FOM定義成該模型的特性參數(shù)。從圖中顯見，對于一定的化學(xué)勢，隨著橫坐標(biāo)Ω（即ω）的增加，傳播長度單調(diào)減小。而從三條

曲線的比較來看，隨著石墨烯的化學(xué)勢μc的增加，傳播長度在逐漸地減小，這意味著純的石墨烯（無摻雜或無柵壓過的石墨烯）更有利于長距離傳播。因此，要通過石墨烯的化學(xué)勢來調(diào)控研究系統(tǒng)的色散性質(zhì)，就要以犧牲等離激元的傳播長度為代價。為了兼顧傳播長度，石墨烯的化學(xué)勢的選擇在0.5 eV以下。

3 結(jié)語

在各向異性Kerr非線性介質(zhì)和線性介質(zhì)的界面處引入了石墨烯薄層。通過麥克斯韋方程組和電磁邊界條件，導(dǎo)出了SP的色散方程。由于有石墨烯的存在，色散關(guān)系不僅與非線性系數(shù)和光強的函數(shù)有關(guān)，還受到石墨烯的化學(xué)勢μc的影響。通過數(shù)值計算，分析和討論了這兩個因素對SP的色散和傳播特性的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，非線性的存在使色散曲線出現(xiàn)“雙穩(wěn)”性質(zhì)，即同一個傳播常數(shù)，對應(yīng)兩個頻率不同、群速度符號相反的SPs。在中高頻率范圍，石墨烯的化學(xué)勢對SP的色散特性有較為明顯的調(diào)控作用。但在傳播長度方面，增加化學(xué)勢似乎不利于SP的傳播。這些結(jié)果對于設(shè)計基于石墨烯結(jié)構(gòu)的等離激元和光子器件有一定的借鑒意義。

[1]PORTO J A，GARCIA-VIDAL F J，PENDRY J B.Transmission resonances on metallic gratings with very narrow slits[J].Physical Review Letter 1999，83（14）：2845-2848.

[2]CAO Qing，LALANNE P.Negative role of surface plasmons in the transmission of metallic gratings with very narrow slits[J].Physical Review Letters，2002，88：057403.

[3]RITCHIE R H.Plasma losses by fast electrons in thin films[J].Physical Review，1957，106：874.

[4]POWELL C J，SWAN J B.Origin of the characteristic electron energy losses in aluminum[J].Physical Review，1959，115：869-871.

[5]STERN E A，F(xiàn)ERRELL R A.Surface plasma oscillations of a degenerate electron gas[J].Physical Review，1960，120：130.

[6]BARNES W L，DEREUX A，EBBESEN T W.Surface plasmon subwavelength optics[J].Nature，2003，424：824-830.

[7]SMOLYANINOVII.Quantum fluctuations of the refractive index near the interface between a metal and a nonlinear dielectric[J].Physical Review Letters，2005，94：057403.

[8]SHIHaofei，WANG Changtao，DU Chunlei，et al.Beam manipulating by metallic nano-slits with variant widths[J].Optics Express，2005，13：6815-6820.

[9]YANG Pengfei，GU Ying，GONG Qihuang.Surface plasmon polariton and mode transformation in a nanoscale lossy metallic cylindrical cable[J].Chinese Physics B，2008，17：3880.

[10]ZHOU Renlong，CHEN Xiaoshuang，ZENG Yong，et al.Enhanced transmission through metal-film hole arrays and the surface plasmon resonance[J].Acta Physica Sinica，2008，57：3506-3513.

[11]ZHANG Haixi，GU Ying，GONG Qihuang.A visible-near infrared tunable waveguide based on plasmonic gold nanoshell[J].Chinese Physics B，2008，17：2567.

[12]SUN Mei，LIU Rongjuan，LIZhiyuan.The influence of hole shape on enhancing transmission through subwavelength hole arrays[J].Chinese Physics，2006，15：1591.

[13]MENG Kuo，WANG Yanhua，CHEN Longwang，et al.Resonant transmission of the terahertz pulse through a subwavelength metallic slit[J].Acta Physica Sinica，2008，57：3198-3202.

[14]BARNES W L，DEREUX A，EBBESEN T W.Surface plasmon subwavelength optics[J].Nature，2003，424（6950）：424824-424830.

[15]VASA P，WANG Wei，POMRAENKE R，et al.Real-time observation of ultrafast Rabi oscillations between excitons and plasmons in metal nanostru[J].Nat Photon，2013，7：128-132.

[16]WURTZ G A，ZAYATS A V.Nonlinear surface plasmon polaritonic crystals[J].Laser＆Photon Review，2008，3：125-135.

[17]MIN Changjun，WANG Pei，JIAO Xiaojin.Optical bistability in subwavelength metallic grating coated by nonlinear materialter[J].Optics Express，2007，15：12368-12373.

[18]PORTO J A，MARTIN M L，GARCIA V F J.Optical bistability in subwavelength slit apertures containing nonlinear media[J].Physical Review B，2004，70：081402.

[19]JABLAN M，BULJAN H.Plasmonics in graphene at infrared frequencies[J].Physical Review B，2009，80：245435.

[20]KOPPENS F H L，CHANF D E，ABAJO F J G.Graphene plasmonics：A platform for strong light-matter interactions[J].Nano Letters，2011，8：3370-3377.

[21]LIZ Q，HENRIKSEN E A，JIANG Z，et al.Dirac charge dynamics in graphene by infrared spectroscopy[J].Nature Physics，2008，4：532-535.

[22]JABLAN M，BULJAN H，SOLJAM.Plasmonics in graphene at infrared frequencies[J].Physical Review B，2009，80：245435.

[23]XU Guoding，PAN Tao，ZANG Taocheng，et al.Nonlinear surface polaritons in anisotropic Kerr-type metamaterials[J].Journal of Physics D：Applied Physics，2009，42（4）：45303-45309.

[24]FALKOVSKY L A.Optical properties of graphene[J].Journal of Experimental&Theoretical Physics，2008，115（3）：496-508.

[25]GAN C H，CHU H S，LIE P.Synthesis of highly confined surface plasmon modes with doped graphene sheets in the midinfrared and terahertz frequencies[J].Physical Review B Condensed Matter，2012，85（12）：117-122.

Nonlinear surface plasmons propagating along graphene sheets

CAO Ming，LIU Chang，SUN Jian，PAN Tao，XU Guoding
（School of Mathematics and Physics，SUST，Suzhou 215009，China）

In this paper,we analyzed the nonlinear surface plasmons（SPs）propagating along the graphene sheets sandwiched between an anisotropic Kerr-type nonlinear medium and a linear isotropic medium.Following Maxwell's equations and the boundary conditions and modeling graphene as an infinitesimally thin surface conductivity,we derived the dispersion of the nonlinear SPs.The numerical results indicate that the dispersion of the SPs exhibits bistability when the propagation constants are smaller than their critical values.The dispersion and propagation properties of the SPs can be effectively controlled by changing the chemical potential of the graphene,the optical intensity or the nonlinear coefficient.

anisotropic Kerr-type nonlinear media；grapheme；surface plasmon；dispersion

O441.4

A

1672－0687（2016）04－0028－06

責(zé)任編輯：李文杰

2015－06－16

江蘇省高校自然科學(xué)基金資助項目（13KJB140017）

曹明（1988-），男，江蘇常州人，碩士研究生，研究方向：光學(xué)微結(jié)構(gòu)與電磁波傳播。

*通信聯(lián)系人：徐國定（1965-），男，教授，博士，E-mail：guodingxu@163.com。