云南宣威肺癌高發(fā)區(qū)C1煤燃燒排放顆粒物中PAHs的組成特征及健康風(fēng)險(xiǎn)

張榮馳，郝曉潔，張文超，劉品威，馬靜，尚羽，吳明紅，呂森林

上海大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，上海 200444

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云南宣威肺癌高發(fā)區(qū)C1煤燃燒排放顆粒物中PAHs的組成特征及健康風(fēng)險(xiǎn)

張榮馳，郝曉潔，張文超，劉品威，馬靜，尚羽，吳明紅，呂森林*

上海大學(xué) 環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院，上海 200444

宣威煤燃燒排放產(chǎn)物與其所導(dǎo)致的肺癌高發(fā)率一直是國(guó)際學(xué)術(shù)界關(guān)注的熱點(diǎn)，但煤燃燒排放顆粒物中的關(guān)鍵致毒組分還不清楚。以肺癌高發(fā)區(qū)產(chǎn)出的晚二疊世C1煤燃燒排放不同粒徑顆粒物為研究對(duì)象，分析其中主要有害有機(jī)污染物多環(huán)芳烴(PAHs)的分布特征及其健康風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明宣威煤燃燒排放的顆粒物中16種PAHs的總質(zhì)量濃度為77 359.21 ng·m-3，其中含量最高的是苯并(g, h, i)苝，其他主要的PAHs依此為：屈、苯并(b)熒蒽、苯并(a)蒽、熒蒽、二苯并(a, h)蒽、菲、苯并(k)熒蒽、茚并(1, 2, 3-cd)芘；強(qiáng)致癌化合物苯并a芘(BaP)總濃度亦可達(dá)到10 060.13 ng·m-3；這些有害有機(jī)物主要分布在細(xì)顆粒物中；不同粒徑顆粒物的毒性當(dāng)量存在明顯差異，細(xì)顆粒的毒性當(dāng)量占可吸入顆粒物中PAHs總毒性當(dāng)量的87.4%，遠(yuǎn)高于粗顆粒(12%)和超細(xì)顆粒物(0.4%)的毒性當(dāng)量。

宣威煤；多環(huán)芳烴；毒性當(dāng)量；煤燃燒；顆粒物；肺癌

Received 22 November 2015 accepted 26 January 2016

宣威是我國(guó)肺癌死亡率最高的地區(qū)之一，尤其是女性肺癌死亡率居全國(guó)首位。室內(nèi)煤燃燒排放顆粒物中的多環(huán)芳烴(PAHs)、納米石英顆粒以及主要重金屬元素都曾被認(rèn)為是宣威肺癌產(chǎn)生的因素[1-4]。如何興舟和藍(lán)青[5]、楊儒道等[6]、藍(lán)青等[7]以及Munford等[8]早期(1987～1995年)對(duì)宣威肺癌的流行病學(xué)研究結(jié)果表明，遺傳因素，吸煙和工業(yè)污染并不是宣威肺癌高發(fā)的原因，而當(dāng)?shù)鼐用袼妹悍N(煙煤)以及燃煤方式(開(kāi)放式“火塘”)與宣威肺癌有密切關(guān)系；田林瑋[9]在肺癌病人的肺部組織切片中發(fā)現(xiàn)石英納米顆粒物，依此推論燃煤排放污染源中的納米石英顆粒可能是誘導(dǎo)肺癌高發(fā)的主要原因之一；Large等[10]認(rèn)為燃煤排放污染物中揮發(fā)性有機(jī)組分與石英顆粒之間可能存在協(xié)同的生物效應(yīng)，共同對(duì)肺癌的高發(fā)有貢獻(xiàn)；Shao等[4]認(rèn)為燃煤排放顆粒物中的重金屬元素亦是可能誘導(dǎo)人群肺癌發(fā)生的因素之一。正是由于不斷有對(duì)宣威肺癌研究結(jié)果的報(bào)道，宣威煤燃燒排放產(chǎn)物與其所導(dǎo)致的肺癌高發(fā)率一直是國(guó)際學(xué)術(shù)界關(guān)注的熱點(diǎn)。但在上述眾多研究中鮮有對(duì)燃煤排放不同粒徑顆粒物中PAHs的分布特征及健康風(fēng)險(xiǎn)的研究，基于此，本次研究擬以肺癌高發(fā)區(qū)產(chǎn)出的晚二疊世C1煤為研究對(duì)象，利用自建的燃燒裝置獲取宣威煤燃燒排放不同粒徑顆粒物樣品，查明其中主要有害有機(jī)污染物PAHs的分布特征，并對(duì)其健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià)。

1 樣品采集及實(shí)驗(yàn)方法(Materials and methods)

1.1 實(shí)驗(yàn)材料

宣威市來(lái)賓鎮(zhèn)是該區(qū)肺癌的高發(fā)區(qū)之一，課題組于2011～2013年期間在宣威市來(lái)賓鎮(zhèn)主要煤礦采集了原煤樣品，采樣點(diǎn)位置及采樣點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的煤礦位置、主要煤層及采樣數(shù)量列于表1。來(lái)賓礦區(qū)主要可采煤層為B1，B1+2，B3，B1+3等，其中B1，B2，B3煤層位于宣威組煤層上段，統(tǒng)稱(chēng)為C1組煤，而B(niǎo)4煤層位于宣威組煤層第二段，統(tǒng)稱(chēng)為C2+1煤層，所采煤層皆為二疊系煤層。B1，B2，B3和B4煤層的平均厚度分別為0.80 m，0.56 m，1.17 m和0.58 m。

1.2 煤的顯微組分分析

用于煤巖組分研究的原煤樣品經(jīng)磨威(MOWEI) MP-2磨拋機(jī)(上海光相制樣設(shè)備有限公司)磨平、拋光后，采用顯微鏡/光度計(jì)系統(tǒng)(顯微鏡Axioskop 40Pol/光度計(jì)MSP210/反射率標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW13401/13402 /13403/13404)，在50倍油浸反射光下觀察煤巖顯微組分并測(cè)定煤的鏡質(zhì)組反射率。

1.3 C1煤燃燒排放不同粒徑顆粒物的采集

燃燒實(shí)驗(yàn)之前，將采樣用的石英纖維濾膜放置于馬弗爐中450 ℃灼燒4 h，后放置于恒溫(20±1) ℃，恒濕(40%±5%)的恒溫恒濕箱中放置48 h，稱(chēng)重后用灼燒過(guò)的鋁箔紙包裹，而后再用自封袋裝好備用。煤塊用酒精引燃，在引燃階段，將煤爐移至室外，等煤塊開(kāi)始著火后，將爐膛內(nèi)燃燒的酒精和酒精殘?jiān)P出，將煤爐立即放置在自行設(shè)計(jì)的采集系統(tǒng)內(nèi)，開(kāi)啟鼓風(fēng)機(jī)，調(diào)節(jié)變頻器頻率為50 hz，將處理好的石英纖維濾膜放入采樣器中，連接好燃燒爐和采樣器[11]，由于本實(shí)驗(yàn)以實(shí)際大氣為氧氣源，大氣中相應(yīng)的背景濃度會(huì)對(duì)最終的實(shí)驗(yàn)結(jié)果造成誤差，為確保實(shí)驗(yàn)流程、實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的可靠性，在鼓風(fēng)機(jī)進(jìn)樣口用200目的濾布過(guò)濾空氣中的顆粒物，本實(shí)驗(yàn)使用MOUDI-125B微孔均勻沉積式碰撞采樣器對(duì)燃煤顆粒物進(jìn)行采集，其切割粒徑分別為0.010～0.018，0.018～0.032，0.032～0.056，0.056～0.10，0.10～0.18, 0.18～0.32，0.32～0.56，0.56～1.0，1.0～1.8，1.8～3.2，3.2～5.6，5.6～10 μm。采樣時(shí)間為設(shè)定為90 min，每采樣工作重復(fù)3次，每組13個(gè)樣品，共采集39個(gè)樣品。實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，取出石英纖維濾膜，再在恒溫(20±1) ℃，恒濕(40%±5%)條件下放置48 h后稱(chēng)取濾膜的重量，獲取采集顆粒物的質(zhì)量濃度，然后，對(duì)采樣濾膜進(jìn)行PAHs抽提實(shí)驗(yàn)。

表1 煤樣信息

1.4 顆粒物中PAHs的定性和定量分析

1.4.1 PAHs分析

PAHs的抽提過(guò)程詳見(jiàn)參考文獻(xiàn)[13]和[14]。簡(jiǎn)述為：將樣品濾膜剪成碎片，加入5種氘代PAHs混標(biāo) (naphthalene-d8、ccenaphthene-d10、phenanthrene-d10、chrysene-d12、perylene-d12，accu-standard，USA)，利用快速萃取儀 (ASE-150，Dionex，USA)萃取樣品，萃取溶劑選取體積比為3:1的二氯甲烷(色譜純，CNW Technologies GmbH，德國(guó))和正己烷(色譜純，CNW Technologies GmbH，德國(guó))的混合溶液。萃取液使用活性硅膠層析柱進(jìn)行凈化，氮吹濃縮至1 mL。利用氣質(zhì)聯(lián)用(GC/MS-QP2010 Plus，Shimadzu，Japan)配備Rtx-5MS毛細(xì)管柱 (30 m × 0.25 mm i.d × 0.25 μm film thickness)進(jìn)行分析。采用不分流進(jìn)樣，進(jìn)樣量為2 μL，進(jìn)樣口溫度為270 ℃；檢測(cè)過(guò)程中將色譜柱初始溫度設(shè)定為90 ℃ (保持1 min)，以8 ℃·min-1的速率升至180 ℃，最后以15 ℃·min-1的速率升至280 ℃ (保持15 min )；質(zhì)譜條件：離子源，EI (電子轟擊源)；離子源溫度，260 ℃；接口溫度，200 ℃；電離電壓，70 eV。

1.4.2 PAH檢測(cè)質(zhì)量控制

實(shí)際分析過(guò)程中，每5個(gè)樣品跟進(jìn)一個(gè)過(guò)程空白，測(cè)定分析過(guò)程中的空白值。樣品在進(jìn)樣過(guò)程中，每5個(gè)樣品跟一個(gè)質(zhì)量控制標(biāo)準(zhǔn)(QC)，用以檢測(cè)儀器的穩(wěn)定性，校正保留時(shí)間，驗(yàn)證儀器響應(yīng)；每20個(gè)樣品之間繪制一個(gè)已知濃度定量標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)，用以外標(biāo)法進(jìn)行定量。每20個(gè)樣品之間繪制一個(gè)已知濃度定量標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)，用以外標(biāo)法進(jìn)行定量，R2≥ 0.999；5種氘代PAHs內(nèi)標(biāo)物回收率如下：naphthalene-d8為(43 ± 16)%；acenaphthene-d10為(78 ± 13)%；phenanthrene-d10為(95 ± 20)%；chrysene-d12為(93 ± 19)%；perylene-d12為(97 ± 21)%。

1.4.3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

實(shí)驗(yàn)中選用總毒性當(dāng)量 (TEQs) 即PAHs中所有致癌物質(zhì)相對(duì)于BaP的總濃度(∑BaPeq)，來(lái)評(píng)價(jià)燃煤排放顆粒物中PAH的毒性。TEQs的值由16種PAHs的濃度與其相對(duì)應(yīng)的毒性當(dāng)量因子估算: TEQs=Σ(Ci×TEFi)。

本文采用的毒性當(dāng)量值為：Nap, 0.001；Acl, 0.001；Ace, 0.001；Fle, 0.001；Phe, 0.00064；Ant, 0.28；Flu, 0.001；Pyr, 0.001；BaA, 0.014；Chr, 0.026；BbF, 0.11；BkF, 0.037；BaP, 1；DBahA, 0.89；BghiP, 0.012；IDP, 0.067。

2 結(jié)果與討論(Results and discussion)

2.1 C1煤的主要顯微組分

煤巖顯微組分分析結(jié)果顯示，所分析煤樣中鏡質(zhì)組含量在80%左右，如圖1-a所示。在油浸反射光下也可以看到絲質(zhì)組和殼質(zhì)組的存在，如圖1-b、c所示，這與Tian[9]所報(bào)道的宣威煤的主要顯微組分為鏡質(zhì)組的結(jié)論一致。

煤中除有機(jī)顯微組分外，宣威煤中還常見(jiàn)有石英、粘土、黃鐵礦、氧化物和碳酸鹽等礦物質(zhì)(圖2)，煤中礦物質(zhì)對(duì)燃煤形成的顆粒物有較高的貢獻(xiàn)。

2.2 宣威煤燃燒排放PAHs分布特征

2.2.1 宣威煤燃燒排放PAHs質(zhì)量濃度

燃煤排放不同粒徑顆粒物中16種PAHs濃度結(jié)果列于表2。16種PAHs的總排放濃度為77 359.21 ng·m-3，其中苯并(g, h, i)苝的總濃度最高為15 139.11 ng·m-3，其次分別為屈總濃度為12 144.55 ng·m-3，苯并(b)熒蒽總濃度為8 884.80 ng·m-3，苯并(a)蒽總濃度為8 745.78 ng·m-3，熒蒽總濃度為7 596.53 ng·m-3，二苯并(a, h)蒽總濃度為2 160.28 ng·m-3，菲總濃度為2 096.42 ng·m-3，苯并(k)熒蒽總濃度為1 646.14 ng·m-3，茚并(1, 2, 3-cd)芘總濃度為1 153.44 ng·m-3，其他PAHs(除苯并(a)芘)濃度較低在5～500 ng·m-3。苯并(a)芘(BaP)是PAHs中一類(lèi)重要物質(zhì)，它不僅致癌作用強(qiáng)，而且在PAHs存在的環(huán)境中均能監(jiān)測(cè)出BaP，本次檢測(cè)中苯并(a)芘總濃度較高為10 060.13 ng·m-3。

圖1 宣威煤的三種主要顯微組分：(a)鏡質(zhì)組; (b)絲質(zhì)組; (c)殼質(zhì)組Fig. 1 The three main maceral groups in the Xuanwei coal samples: (a) vitrinite; (b) macerals; (c) exinite

圖2 煤中礦物質(zhì)在油浸反射光下形貌Fig. 2 Modes of minerals in coal samples observed under light microscopy with oil immersion reflected light

表2 雁塘煤燃燒排放不同粒徑顆粒物中PAHs的質(zhì)量濃度 (單位：ng·m-3)

注：ND，未測(cè)出。

Note: ND, not detected.

2.2.2 宣威煤燃燒排放PAHs粒徑分布特征

由圖3可以看出，宣威煤燃煤排放PAHs主要分布在細(xì)顆粒物中，其中0.32～0.56 μm粒徑段顆粒物中PAHs濃度最高，達(dá)到32 977.5 ng·m-3；合并不同粒徑中的PAHs值后，粗顆粒物中PAHs總濃度為9 307.12 ng·m-3，占PAHs總濃度的12.09%；細(xì)顆粒物中PAHs總濃度為66 966.87 ng·m-3，占PAHs總濃度的86.96%，表明PAHs在細(xì)顆粒物中有明顯的富集特征，這種粒徑范圍內(nèi)的顆粒物被認(rèn)為是可直接吸入人體并沉積于肺部，因而對(duì)人體的健康構(gòu)成較大的危害；超細(xì)顆粒物中PAHs總濃度為734.83 ng·m-3，占PAHs總濃度的0.95%。對(duì)不同的PAHs來(lái)說(shuō)，分子量較小的萘、苊烯和苊在各粒徑段的分布比較均勻, 而剩余13種PAHs也主要分布于細(xì)顆粒物中(表2)。此外，不同粒徑顆粒物中4環(huán)、5環(huán)PAHs含量較高(圖4)。

2.3 PAHs的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

宣威煤燃燒排放不同粒徑顆粒物中PAHs總毒性當(dāng)量(TEQs)計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表3。

由表3可知，來(lái)賓鎮(zhèn)雁塘煤礦總毒性當(dāng)量最高值在0.32～0.56 μm粒徑段，其中粗顆粒段的總毒性當(dāng)量為1 660.8 ng·m-3，占可吸入顆粒物中PAHs總毒性當(dāng)量的12%，細(xì)顆粒段的總毒性當(dāng)量為12 068.76 ng·m-3，

占可吸入顆粒物中PAHs總毒性當(dāng)量的87.4%，超細(xì)顆粒段的總毒性當(dāng)量為81.07 ng·m-3，占可吸入顆粒物中PAHs總毒性當(dāng)量的0.4%；由此看見(jiàn)細(xì)顆粒物的健康風(fēng)險(xiǎn)最大，這種健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法與我們的細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)結(jié)果(細(xì)顆粒物的毒性比粗顆粒和超細(xì)顆粒物的毒性都要強(qiáng))較為一致[12]。

圖3 宣威煤燃燒排放不同粒徑顆粒物中16種PAHs質(zhì)量濃度Fig. 3 PAHs mass concentrations of particles emitted from Xuanwei coal combustion

圖4 雁塘煤燃燒排放不同粒徑顆粒物中不同環(huán)數(shù)PAHs質(zhì)量濃度比例Fig. 4 PAHs mass concentrations percentage of particles emitted from Yantang coal combustion

表3 煤燃燒排放不同粒徑顆粒物的總毒性當(dāng)量 (單位：ng·m-3-BaPeq)

綜上可知：

1)分布在宣威肺癌高發(fā)區(qū)晚二疊世的C1煤中的鏡質(zhì)組含量在80%左右，并含有石英、黃鐵礦等礦物質(zhì)；

2)宣威煤燃燒顆粒物中檢測(cè)的16種PAHs濃度結(jié)果顯示PAHs的質(zhì)量濃度在5～77 359.21 ng·m-3之間，含量最高的是苯并(g, h, i)苝，其他主要PAHs依此為：屈、苯并(b)熒蒽、苯并(a)蒽、熒蒽、二苯并(a, h)蒽、菲、苯并(k)熒蒽、茚并(1, 2, 3-cd)芘；強(qiáng)致癌化合物苯并芘(BaP)總濃度較高為10 060.13 ng·m-3。

3)宣威煤燃煤排放PAHs主要分布在細(xì)顆粒物中，不同粒徑顆粒物中4環(huán)、5環(huán)PAHs含量較高。

4)總毒性當(dāng)量的結(jié)果顯示，不同粒徑顆粒物的毒性當(dāng)量存在明顯差異，細(xì)顆粒的毒性當(dāng)量占可吸入顆粒物中PAHs總毒性當(dāng)量的87.4%，遠(yuǎn)高于粗顆粒(12%)和超細(xì)顆粒物(0.4%)的毒性當(dāng)量。

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Distribution of PAHs in Size-resolved Particles Emitted from Xuanwei C1 Coal Combustion and Their Health Risk Assessment

Zhang Rongchi, Hao Xiaojie, Zhang Wenchao, Liu Pinwei, Ma Jing, Shang Yu, Wu Minghong, Lu Senlin*

School of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, China

The high lung cancer incidence caused by pollutants emitted from Xuanwei coal combustion is a hot topic in related research areas. However, key factors for the explanation of higher Xuanwei lung cancer incidence are still not clear now. In this study, size-resolved particles emitted from Xuanwei C1 coal combustion were collected. Distribution of PAHs absorbed in the particles were measured and their health risk assessment was carried out by using of toxic equivalent quantity (TEQ) model. Our result showed that the total mass concentration of 16 kinds of PAHs in particles emitted from Xuanwei C1 coal combustion was 77 359.21 ng·m-3. Among the measured PAHs, benzo(g, h, i)perylene was the highest, and followed by chrysene, benzo(b)fluoranthene, fluoranthene, dibenz(a, h)anthracene, phenanthrene, benzo(k)fluoranthene, and indeno(1, 2, 3-cd)pyrene. Benzo(a)pyrene, which was considered to be one of the most toxic PAH, could be found as 10 060.13 ng.m-3in the size-resolved particles. The PAHs mainly distributed in the fine particles. The toxic equivalent quantity (TEQ) of PAHs in different size particles was significant different. The proportion of TEQ in fine particles was 87.4%, which was much higher than coarse particles (12%) and ultrafine particles (0.4%).

Xuanwei coal; PAHs; toxic equivalent quantity; coal combustion; particles; lung cancer

10.7524/AJE.1673-5897.20151122003張榮馳, 郝曉潔, 張文超, 等. 云南宣威肺癌高發(fā)區(qū)C1煤燃燒排放顆粒物中PAHs的組成特征及健康風(fēng)險(xiǎn)[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2016, 11(2): 580-585

國(guó)家自然科學(xué)基金(41273127，21477073)

張榮馳(1990-)，男，碩士，研究方向?yàn)榄h(huán)境毒理學(xué)，E-mail: 1005273580@qq.com

*通訊作者(Corresponding author)， E-mail: senlinlv@shu.edu.cn

2015-11-22 錄用日期：2016-01-26

1673-5897(2016)2-580-06

X171.5

A

簡(jiǎn)介：呂森林(1966-)，男，博士，研究員，博士生導(dǎo)師，主要研究方向?yàn)榄h(huán)境毒理學(xué)。

Zhang R C, Hao X J, Zhang W C, et al. Distribution of PAHs in size-resolved particles emitted from Xuanwei C1 coal combustion and their health risk assessment [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2016, 11(2): 580-585 (in Chinese)