燃煤電廠脫硫廢水煙道蒸發(fā)產物特性

馬雙忱，于偉靜，賈紹廣，張潤盤，柴 晉，華繼洲

(1. 華北電力大學 環(huán)境科學與工程學院，河北保定 071003；2. 中國大唐集團科學技術研究院有限公司華中分公司，鄭州 450000；3. 河北省電力勘測設計研究院，石家莊 050031)

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燃煤電廠脫硫廢水煙道蒸發(fā)產物特性

馬雙忱1，于偉靜2，賈紹廣3，張潤盤3，柴 晉1，華繼洲1

(1. 華北電力大學 環(huán)境科學與工程學院，河北保定 071003；2. 中國大唐集團科學技術研究院有限公司華中分公司，鄭州 450000；3. 河北省電力勘測設計研究院，石家莊 050031)

采用XRD、EDS及離子色譜等分析手段對脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產物的特性進行了研究，并與飛灰成分及形貌進行對比.結果表明：脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產物主要為固態(tài)產物和氣態(tài)產物2種；固態(tài)產物主要是CaSO4、NaCl和Na2SO4等物質，氣態(tài)產物主要是HCl、HF、HBr、HNO2和HNO3；脫硫廢水煙道蒸發(fā)不會對飛灰的綜合利用產生影響，但是會增加飛灰的比電阻；HCl等氣態(tài)產物的產生會增加脫硫廢水的排放量及煙道等的腐蝕.

脫硫廢水； 煙道蒸發(fā)； 產物特性； 比電阻

2015年4月16日，國務院發(fā)布了《水污染防治行動計劃》(《水十條》)[1]，我國將強化對各類水污染的治理力度，其中脫硫廢水因成分復雜、含有重金屬等引起了業(yè)界關注.

目前，脫硫廢水的處理技術有很多，如化學沉淀法、生物處理技術和零排放技術等[2].化學沉淀法是國內電廠普遍采用的脫硫廢水處理技術，其對大部分金屬和懸浮物都有很強的去除作用，能達到相應的行業(yè)標準[3]，但其對氯離子等可溶性鹽分沒有去除效果，對硒等重金屬離子的去除率也不高，且運行費用高昂[4].生物處理技術利用微生物處理可生物降解的可溶有機污染物或是將許多不溶的污染物轉化為絮狀物，可有效去除脫硫廢水中的硒(降至10-9級)、汞(降至10-12級)等重金屬，但是該技術系統(tǒng)復雜、造價高，且容易形成有毒的有機硒和有機汞，造成二次污染[5-8].煙道蒸發(fā)是利用氣液兩相流噴嘴將脫硫廢水霧化并噴入空氣預熱器與除塵器之間的煙道中，利用煙氣余熱將廢水完全蒸發(fā)，使廢水中的污染物轉化為結晶物或鹽類，隨飛灰一起被除塵器捕集,實現(xiàn)脫硫廢水的零排放[9].

對于脫硫廢水煙道蒸發(fā)的特性，張子敬等[10]研究發(fā)現(xiàn)，脫硫廢水的蒸發(fā)呈現(xiàn)前期快速蒸發(fā)、后期緩慢蒸發(fā)的特點；康梅強等[11]研究了煙道結構、煙氣溫度和噴霧粒徑等參數(shù)對蒸發(fā)特性的影響；張志榮等[12]研究了煙氣速度等對蒸發(fā)特性的影響；冉景煜等[13]研究了不同物性液滴如酸堿液滴的蒸發(fā)特性.此外，針對煙道蒸發(fā)技術的可行性研究，Deng等[14-15]研究表明，脫硫廢水煙道蒸發(fā)不會對除塵器產生負面影響；劉勇等[16]研究得出脫硫廢水煙道蒸發(fā)對除塵器出口PM2.5濃度影響不大.此外，脫硫廢水煙道蒸發(fā)降低了煙道溫度，減少了脫硫系統(tǒng)的水耗量[17].

美國環(huán)境保護署報告顯示，脫硫廢水煙道蒸發(fā)可能造成的不良影響有：蒸發(fā)產物混入飛灰可能改變飛灰的特性，影響飛灰綜合利用；含氯產物不能完全被除塵器捕集，可能會增加除塵器、煙道的腐蝕，同時增加運行維護成本[18].脫硫廢水煙道蒸發(fā)后的產物(以下簡稱蒸發(fā)產物)可能包含固態(tài)產物和氣態(tài)產物2種，靜電除塵器對固態(tài)顆粒有很強的去除作用，但對氣態(tài)產物的去除作用很小[19-20].為了評估脫硫廢水煙道蒸發(fā)的不利影響，需進行3方面的研究：探究脫硫廢水煙道蒸發(fā)產物中固態(tài)產物與氣態(tài)產物的分配比例；探究固態(tài)產物特性及其可能對飛灰性質及其綜合利用產生的影響；探究未被靜電除塵器捕集的物質可能對后續(xù)設備產生的影響.

綜上所述，筆者對脫硫廢水進行蒸發(fā)處理，利用離子色譜對氣態(tài)產物的種類及含量進行分析；對脫硫廢水煙道蒸發(fā)后固態(tài)產物的成分和形貌進行分析，并與飛灰的成分和形貌特征進行對比，得出二者的區(qū)別；測試固態(tài)產物對飛灰比電阻的影響并依據其固態(tài)產物的成分特征對實驗結果進行分析；分析脫硫廢水氣態(tài)產物對煙道等金屬的腐蝕性和脫硫系統(tǒng)的影響.

1 實驗系統(tǒng)及設備介紹

1.1 氣態(tài)產物實驗系統(tǒng)

如圖1所示，量取脫硫廢水10 mL置于三口燒瓶中，并在恒溫油浴鍋中加熱(溫度為150 ℃)；鼓風機產生的空氣(體積流量為0.1 m3/h)貼近脫硫廢水液面進行吹掃；三口燒瓶中排出的氣體進入洗氣瓶，氣態(tài)產物被洗瓶中的純水(體積為100 mL)吸收，剩余氣體排空，然后利用離子色譜對洗氣瓶中水的成分進行分析.

圖1 脫硫廢水蒸發(fā)氣態(tài)產物實驗系統(tǒng)圖Fig.1 Sampling of gaseous products from evaporation of desulfurization waste water

1.2 固態(tài)產物實驗系統(tǒng)及設備

脫硫廢水煙道蒸發(fā)實驗裝置如圖2所示，其簡要過程如下：首先，將模擬煙氣加入混氣瓶中，利用加熱裝置對煙氣加熱，通過測溫裝置控制所需煙氣溫度.當達到所需煙氣溫度后，通過風機將高溫煙氣通入脫硫廢水煙道蒸發(fā)實驗裝置中，所用脫硫廢水成分分析見表1，經氣液兩相流噴嘴霧化為50 μm左右的細小液滴后，與高溫煙氣充分接觸并發(fā)生強烈熱交換，脫硫廢水瞬間蒸發(fā)，實現(xiàn)了脫硫廢水的蒸發(fā)處理.實驗系統(tǒng)分別在煙氣入口、煙氣出口和煙道的上、中、下部分共設5個溫度測點，采用熱電偶進行測量；濕度的測量采用北京昆侖中大工控技術公司生產的KZWS/GW型和KZWS/G型高溫型溫濕度傳感器(濕度范圍0～100%，精度±3%RH，24VDC供電)2個，分別在煙道出、入口進行數(shù)據采集；霧化噴嘴采用美國SPRAY公司生產的SUJ-11型雙流體噴嘴；由泉州華德機械設備有限公司生產的HDW750型空氣壓縮機提供雙流體噴嘴所用壓縮空氣；實驗中尾部煙氣采樣由德國RBR公司生產的EN2型便攜式精密煙氣分析儀進行處理；出口處對廢水蒸干后的產物進行收集.實驗過程中控制相關參數(shù)如下：煙氣體積流量為40 m3/h，煙氣溫度為150 ℃，脫硫廢水體積流量為40 mL/min，空氣壓縮機排氣壓力為0.2 MPa.

圖2 脫硫廢水煙道蒸發(fā)實驗系統(tǒng)Fig.2 Experimental system for evaporation of desulfurization waste water in flue duct

表1 某電廠脫硫廢水成分分析Tab.1 Composition of the desulfurization waste water in a power plant mg/L

1.3 產物表征分析儀器

采用X射線衍射儀(XRD)(德國布魯克公司/D8 ADVANCE)分析脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產物的組成及物相分析.采用Cu Kα輻射，X射線管壓為40 kV，管流為50 mA，步進為0.01°，2θ范圍為5°～80°，掃描速度為2°/min，衍射譜圖的解析根據X射線粉末衍射數(shù)據庫進行物相分析.所含元素由X射線能譜儀(EDS)(英國牛津儀器公司的INCA能譜儀)分析得出.采用日本日立株式會社的S-450型掃描電子顯微鏡(SEM)觀察不同飛灰樣品中顆粒的形貌.采用Au離子濺射法制樣，能譜分析時，在加速電壓為25 kV下進行不同放大倍率下的電子圖像觀察.

飛灰比電阻采用華北電力大學環(huán)境污染測控技術研究所研制的DR-3型高壓飛灰比電阻試驗臺測定.測量溫度為25 ℃，測量電壓為2 kV.

氣相產物檢測采用安徽皖儀科技股份有限公司生產的IC6000離子色譜儀.

2 結果與討論

2.1 蒸發(fā)產物特性

用離子色譜對圖1所示系統(tǒng)得到的洗氣瓶中的水樣進行分析，得到如圖3所示的離子色譜圖.從圖3可以看出，水樣中存在F-、Cl-、Br-、NO2-和NO3-等陰離子，證明脫硫廢水煙道蒸發(fā)過程中氣態(tài)產物可能含有HCl、HF、HBr、HNO2和HNO3，說明脫硫廢水煙道蒸發(fā)過程中部分鹵素物質和含氮物質會以氣態(tài)形式揮發(fā)出來.

圖3 氣態(tài)產物離子色譜圖Fig.3 Chromatogram of gaseous products

圖4 氣態(tài)產物的揮發(fā)量Fig.4 Composition of gaseous products

圖5 蒸發(fā)產物中氣態(tài)產物與固態(tài)產物所占質量分數(shù)Fig.5 Percentage of gaseous and solid products in total evaporation

2.2 固態(tài)產物的特性

利用圖2所示實驗系統(tǒng)獲得一定量的固態(tài)產物，對其進行EDS分析，結果見圖6，各元素的含量及誤差見表2.從圖6和表2可以看出，脫硫廢水蒸發(fā)產物中主要含有O、S、Ca、Na、Mg、Cl和Fe等元素.

圖6 固態(tài)產物EDS能譜圖Fig.6 EDS spectrum of solid products

表2 脫硫廢水蒸發(fā)產物中元素含量Tab.2 Elemental content of solid products

進一步研究固態(tài)產物中所含具體物質成分，對其進行了XRD分析，結果見圖7.從圖7可以看出，固態(tài)產物含有CaSO4、NaCl和Na2SO4等物質.

圖7 固態(tài)產物XRD圖譜Fig.7 XRD analysis of solid products

表3給出了飛灰的化學成分結果[21].由表3可知，飛灰中主要是氧化物，包含SiO2、Al2O3、Na2O和K2O等，其中主要成分為SiO2和Al2O3，兩者總質量分數(shù)一般在60%以上.而脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產物以CaSO4、NaCl和Na2SO4等鹽類為主，且Ca、Cl等元素含量遠遠超過飛灰中兩者的含量.

表3 我國飛灰的化學成分分析Tab.3 Chemical composition of domestic fly ash %

為進一步探究脫硫廢水煙道蒸發(fā)固態(tài)產物與飛灰的區(qū)別，利用掃描電子顯微鏡對固態(tài)產物和飛灰進行掃描，分別得到其形貌特征圖(見圖8和圖9).從圖8和圖9可以看出，固態(tài)產物為片狀或柱狀等晶型，而飛灰為球狀.

圖8 固態(tài)產物的SEM圖Fig.8 SEM image of solid products

圖9 飛灰的SEM圖Fig.9 SEM image of fly ash

根據用于水泥和混凝土的飛灰的標準要求[22]，對飛灰中游離氧化鈣、堿含量等指標進行了限制，而脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產物中不含氧化物且堿性金屬含量不高，因此在煙道中噴入適量的脫硫廢水不會對飛灰的綜合利用產生影響.

2.3 脫硫廢水煙道蒸發(fā)對飛灰比電阻的影響

根據以上分析，脫硫廢水煙道蒸發(fā)后固態(tài)產物與飛灰的性質存在很大區(qū)別，前者可能改變飛灰的特性，造成靜電除塵器除塵性能的改變，其中一個重要的指標是飛灰比電阻.

飛灰比電阻是衡量飛灰導電性能的指標，通常根據飛灰比電阻的大小可將粉塵分為3類：低比電阻飛灰(ρ≤104Ω·cm)、中比電阻飛灰(104<ρ<5×1010Ω·cm)和高比電阻飛灰(ρ≥5×1010Ω·cm).其對靜電除塵器性能的影響主要表現(xiàn)在2個方面：一是電暈電流必須通過極板上的飛灰層傳導到接地的收塵極上，若飛灰比電阻超過臨界值時，電暈電流通過飛灰層時就會受到限制，這將影響到電暈放電特性，最終影響除塵效率；二是高比電阻飛灰對飛灰的黏附力大，清除電極上的飛灰層要提高振打強度，此情況下飛灰的二次飛揚比正常情況大，最終會影響除塵效率[23].

為了探究脫硫廢水煙道蒸發(fā)后飛灰比電阻的變化，進而評估除塵性能的變化，測量了蒸發(fā)產物與飛灰質量按1∶20、1∶50和1∶100比例混合以及原灰樣的比電阻，實驗采用DR-3型高壓飛灰比電阻試驗臺測定比電阻，測量電壓為2 kV，室溫為25 ℃，灰樣取自保定熱電廠，結果見圖10.蒸發(fā)產物與飛灰質量比為1∶20時比電阻為8×108Ω·cm,質量比為1∶50時比電阻為5.4×108Ω·cm，質量比為1∶100時比電阻為5×108Ω·cm，而原灰樣比電阻為4.5×108Ω·cm，說明脫硫廢水煙道蒸發(fā)固態(tài)產物可以提高飛灰比電阻.由于鈣鎂物質的比電阻較高[23],而固態(tài)產物中鈣鎂含量高于飛灰中的鈣鎂含量，從而使得飛灰比電阻增加，但考慮到其波動在一個數(shù)量級，且同屬中比電阻飛灰的范疇，因此其對除塵性能的影響不大.

圖10 不同比例固態(tài)產物對飛灰比電阻的影響

Fig.10 Influence of the ratio of solid products on fly ash's specific resistance

2.4 氣態(tài)產物對腐蝕及脫硫塔的影響

脫硫廢水煙道蒸發(fā)過程中會釋放大量氣態(tài)HCl，根據文獻報道，某機組煙氣中HCl的質量濃度為13.85 mg/m3[24]，以某300 MW機組為例，其煙氣量約為1×106m3/h，假設脫硫廢水處理量為2 t/h,揮發(fā)量為154.1 mg/L，假設固態(tài)含氯物質全部被除塵器捕集，則因脫硫廢水煙道蒸發(fā)造成的HCl的增加量為0.03 mg/m3，占總量的0.2%.此外，當除塵器對固態(tài)產物捕集效率不高時，其值會更大.

HCl對金屬管道設備有很強的腐蝕作用，其腐蝕機理[25]如下：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

圖11給出了腐蝕速率與溫度的關系[26].從圖11可以看出，當煙氣中HCl體積分數(shù)為50×10-6時，其對金屬的腐蝕速率遠遠大于沒有HCl存在時對金屬的腐蝕速率.且在低于200 ℃時，隨著溫度的升高，腐蝕速率緩慢增加，當超過200 ℃時，腐蝕速率急劇增加.

圖11 腐蝕速率與溫度的關系Fig.11 Corrosion rate vs. temperature

此外，HCl氣體還易在煙道出口處形成露點腐蝕，HCl的露點溫度與HCl濃度及煙氣中水分含量有關，其露點溫度約為27～60 ℃.

脫硫廢水煙道蒸發(fā)的氣態(tài)產物對脫硫系統(tǒng)的影響主要體現(xiàn)在煙氣中增加的氯化物等幾乎全部被脫硫塔吸收[19-20]，這會增加脫硫廢水的排放量，對石膏的脫水性能也會產生不利影響.

圖12為脫硫系統(tǒng)氯平衡分布圖.從圖12可以看出，脫硫系統(tǒng)的氯來源主要有：石灰石中的氯、工業(yè)水中的氯、煙氣中的氯以及脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產生的氯，脫硫系統(tǒng)氯的去除包括石膏中的氯和脫硫廢水中的氯.根據氯平衡，在其他條件不變的情況下，假設揮發(fā)出的氯全部轉移到脫硫廢水中，則脫硫廢水的增加量與揮發(fā)出的氯占脫硫廢水總氯的比例相同，為2.7%.

圖12 脫硫系統(tǒng)氯平衡Fig.12 Chlorine balance in the desulfurization system

3 結 論

(2)飛灰中主要是氧化物，而脫硫廢水煙道蒸發(fā)固態(tài)產物以CaSO4、NaCl和Na2SO4等鹽類為主，且固態(tài)產物中的Ca、Cl等元素含量也遠遠超過飛灰中Ca、Cl等元素含量，但并不影響飛灰的綜合利用.

(3)脫硫廢水煙道蒸發(fā)后產物中含有較多的鈣鎂物質，會增加飛灰的比電阻，但仍屬中比電阻飛灰的范疇.

(4)脫硫廢水煙道蒸發(fā)會增加煙氣中的Cl元素，這可能增加除塵器和煙道的腐蝕以及脫硫廢水的排放量，對石膏的脫水性能等產生不利影響.

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Properties of Flue Duct Evaporation Products by Desulfurization Waste Water in Coal-fired Power Plants

MAShuangchen1,YUWeijing2,JIAShaoguang3,ZHANGRunpan3,CHAIJin1,HUAJizhou1

(1. School of Environmental Science and Engineering, North China Electric Power University,Baoding 071003, Hebei Province, China; 2. Huazhong Branch, China Datang Corporation Science and Technology Research Institute Co., Ltd., Zhengzhou 450000, China;3. Hebei Electric Power Design & Research Institute, Shijiazhuang 050031, China)

Flue duct evaporation products of desulfurization waste water were analyzed by XRD, EDS and ion chromatography, while their composition and morphology were compared with that of fly ash. Results show that the evaporation products of desulfurization waste water are mainly in solid and gaseous state. The solid products include CaSO4, NaCl and Na2SO4, while the gaseous products are HCl, HF, HBr, HNO2and HNO3. The evaporation does not have negative effect on comprehensive utilization of the fly ash, but would increase its specific resistance. In addition, gaseous products such as HCl can aggravate the corrosion of flue duct and increase the amount of desulfurization waste water discharged.

desulfurization waste water; flue duct evaporation; product property; specific resistance

2015-10-26

2015-12-07

北京市自然科學基金資助項目(3142017)

馬雙忱(1968-)，男，遼寧大連人，教授，博導,主要從事電力環(huán)保的教學和科研方面的工作.電話(Tel.)：0312-7525521; E-mail:msc1225@163.com.

1674-7607(2016)11-0894-07

X773

A 學科分類號：610.30