徐靜馨，鄭有飛,,*，趙輝，儲仲芳，黃積慶，袁月

1. 中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室，南京 210044 2. 南京信息工程大學江蘇省大氣環(huán)境與裝備技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 210044

平流層臭氧(O3)可以保護人類和地球上的其他生命免受過量紫外線的強烈輻射，而近地層O3不僅是一種常見的溫室氣體和主要的污染物，而且是一種強氧化劑[1]，由氮氧化物(NOx)和揮發(fā)性有機物(VOCs)通過光化學反應(yīng)產(chǎn)生。由于人類活動目前大氣平均年O3濃度從工業(yè)革命前的10 ppb增加到20～45 ppb[2]，到22世紀，O3濃度仍然會繼續(xù)上升，Meehl等[3]預計到2015—2050年全球平均O3濃度會增加20%～25%，到2100會增加40%～60%。

國內(nèi)外的大量研究表明，近地層O3濃度升高對植物的毒害作用表現(xiàn)在：減小植物氣孔導度和光合能力，改變植物的葉面積和生物量累積，且這些負效應(yīng)在一定程度上也取決于植物的品種和冠層結(jié)構(gòu)等[4-10]。當前的O3濃度水平已經(jīng)造成作物大幅度減產(chǎn)，例如大米、大豆、小麥、土豆和玉米等，造成每年直接經(jīng)濟損失高達11～18億美元[11-13]，其中Avnery等[14]預測到2030年增加的O3濃度將引起小麥減產(chǎn)10.6%～15.6%，玉米減產(chǎn)4.5%～6.3%，大豆減產(chǎn)12.1%～16.4%，每年直接經(jīng)濟損失達12～35億美元。這表明O3已經(jīng)對世界糧食安全造成了直接的威脅。

陸地生態(tài)系統(tǒng)是O3最主要的匯。O3較難溶于水，所以它一般是通過干沉降的方式進行沉降。對流層25%的O3被干沉降清除[15]，O3出現(xiàn)在地表-大氣交界面，干沉降過程不僅制約了近地面O3濃度，而且控制了其沉降到陸地生態(tài)系統(tǒng)中的總量。此外，O3不僅會破壞陸地生態(tài)系統(tǒng)，而且同時會影響水循環(huán)和生物化學循環(huán)[16]。因此，了解O3干沉降過程，定量評估O3對陸地生態(tài)系統(tǒng)的影響尤為重要。為了實現(xiàn)這個目標，歐美國家從20世紀70年代已經(jīng)在多種陸地生態(tài)系統(tǒng)上展開了相關(guān)研究[17]，主要通過觀測和模擬的手段獲得了豐碩的研究成果，了解了不同陸地生態(tài)系統(tǒng)O3通量和O3干沉降速率的變化過程，分析了影響O3干沉降的相關(guān)因素，以及探討了不同O3干沉降通道的沉降過程。本文鑒于此，重點介紹目前O3干沉降的主要觀測方法和模擬模型，以及評述O3干沉降在不同陸地生態(tài)系統(tǒng)的研究進展，為未來我國開展這方面的研究工作提供一定的理論參考。

1 O3干沉降的觀測方法(Observation methods of ozone dry deposition)

O3干沉降的測量方法主要包括直接測量和間接測量2種。直接測量是指垂直O(jiān)3通量直接在近地面測量或者沉降物質(zhì)被直接收集。而間接測量則是指O3沉降物質(zhì)的平均濃度或者平均濃度的垂直梯度被測量，O3通量則通過推演計算間接獲得數(shù)據(jù)。直接測量法一般采用通量箱法和渦度相關(guān)法，間接測量法主要是梯度法。

1.1 直接測量

1.1.1 通量箱法

通量箱法可以對植物體O3氣體交換進行直接測量[18-20]。它主要是由通量箱、鼓風機、O3發(fā)生器、O3分析儀和布氣管道等幾部分組成。用通量箱覆蓋于植物上方，可以直接測量植物整個冠層水平上的O3吸收通量。該方法一般采用開放式測量系統(tǒng)，當箱內(nèi)氣體達到穩(wěn)定狀態(tài)時，氣體質(zhì)量平衡方程可表達為[21]：

FCin-FCout-F△Cww-KcCoutV=0

(1)

式中，F(xiàn)為通量箱內(nèi)氣體流速 (m3·s-1)，Cin和Cout分別為通量箱進、出氣口氣體濃度(mol·m-3)，△Cww為由箱內(nèi)的植物體引起的氣體濃度變化(mol·m-3)，Kc為箱壁氣體吸收速率常數(shù)(s-1)，V 為箱體體積(m3)。實驗交替測量出空箱和植物箱內(nèi)的氣體交換，算出△Cww后帶入下式計算O3通量。

(2)

式中，F(xiàn)O3為O3吸收通量(nmol·m-2·s-1)，P為氣壓(Pa)， A為靜態(tài)箱所覆蓋的土地面積(m2)，R為普適氣體常數(shù)(J·mol1·K-1)，Ta為絕對溫度(K)。

1.1.2 渦度相關(guān)法

渦度相關(guān)法(Eddy-covariance, EC)是一種使用較少經(jīng)驗理論和更直接測量O3通量的方法。在最近幾十年快速發(fā)展起來且被公認為是目前測量地氣交換的最好方法，前期在CO2通量和H2O通量測量方面得到廣泛應(yīng)用[22]。其基本設(shè)備主要由一個三維超聲風速溫度計(CSAT)和一個高速響應(yīng)紅外氣體分析儀(IRGA)組成。該方法應(yīng)用于O3通量的測量主要是在原基礎(chǔ)設(shè)備中增加一臺快速和精確的化學發(fā)光的O3傳感器(fast ozone sensor)[23]。該探測器通常是利用O3和乙烯基或芳香物等發(fā)生化學反應(yīng)并產(chǎn)生藍光的原理來實現(xiàn)對O3濃度變化的快速測量[24]。渦度相關(guān)法基于湍流和動力的統(tǒng)計分析理論，重點是將動量變量進行雷諾分解成均值和波動兩部分[25]：

(3)

(4)

(5)

(6)

1.2 間接測量

1.2.1 梯度法

梯度法也稱為K理論，是在缺少快速O3傳感器條件下可以選擇的一種監(jiān)測O3通量的方法。該方法基于湍流輸送理論，類似于菲克的分子擴散假設(shè)[26]，認為由湍流所引起的局地的O3通量與局地O3濃度梯度成正比，通量的方向與梯度方向相反。測量中需要觀測2層以上的O3濃度、風速和溫度梯度，表達式為:

(7)

式中，F(xiàn)O3是O3沉降通量，Kc是O3湍流交換系數(shù)，δc/δz是O3濃度隨高度的垂直梯度變化。其中，計算Kc目前有2種比較流行的方法，一種是空氣動力學法(AGM)，另一種是修改波恩比法(MBR)。

(a) 空氣學動力法(AGM)

空氣學動力梯度法基于成熟的植被表面，假設(shè)熱量和動量以相同的方式傳輸[27]，Kc與空氣動力學阻力(Ra)相關(guān)，可表達為：

(8)

式中，z1和z2是冠層以上的2個相鄰層的高度，其中z1>z2。

Ra表達式為：

(9)

式中，κ是馮卡門常數(shù)，u*是摩擦風速，d是零位移高度，L是莫寧-奧布霍夫長度，ψh是穩(wěn)定度函數(shù)。

(b) 修改波恩比法(MBR)

修改波恩比法中Kc的值是從其他標量中推演計算的，這些標量包括顯熱通量、CO2和H2O通量，并且假設(shè)這些標量和O3湍流交換系數(shù)相等。例如以CO2為例，O3的Kc可由KCO2的測量推算，在2個不同高度層觀測CO2濃度，其中O3濃度的觀測高度與CO2濃度相同，可表達為：

(10)

式中，KCO2是CO2的湍流交換系數(shù)，F(xiàn)CO2是CO2的渦度相關(guān)通量，△C(CO2)是不同高度觀測的CO2濃度的梯度，△z是觀測CO2濃度的高度間隔。

1.3 不同O3干沉降觀測方法的優(yōu)缺點

通量箱法易于操作，對周圍環(huán)境要求較少，但是存在箱體效應(yīng)，閉合箱體會改變環(huán)境因子，使箱內(nèi)和箱外的環(huán)境因子(如溫度、濕度、太陽輻射等)有一定的差異，從而影響植物的正常生長，因此不適合用來進行長期的O3通量監(jiān)測。

渦度相關(guān)法不需要假設(shè)理論，獲得O3通量數(shù)據(jù)更為直接，觀測期間不會對植被生長產(chǎn)生影響，測量尺度大，能實現(xiàn)長期連續(xù)觀測。但是需要環(huán)境下墊面相對平坦均一和高靈敏度的快速O3傳感器(高頻率>1 Hz)。該方法的誤差主要來源于高頻與低頻數(shù)據(jù)的缺失和WPL坐標的修訂[28]。近期能量平衡分析研究中得出在大范圍的湍流運動中，渦度相關(guān)法會低估熱通量[29]，且在O3干沉降速率觀測中發(fā)現(xiàn)使用不同的渦度相關(guān)設(shè)備會導致25%的誤差率[30]。但目前該方法在人員維護的情況下，通過一定的校正在可以滿足科學研究需求。

梯度法需要在不同的高度上采集樣本，從而會導致梯度誤差；梯度法還受NOx和其他化合物與O3化學反應(yīng)的影響[31]，這主要是因為氣體采樣管通常較長，導致了O3在干沉降過程中會與其他氣體進行化學反應(yīng)，從而影響O3濃度梯度觀測結(jié)果。此外由于O3絕對濃度較低，在近地面的梯度也較小，因此該方法的應(yīng)用還需要經(jīng)驗穩(wěn)定度參數(shù)、特定的位移高度和較為穩(wěn)定的氣象條件，但相比渦度相關(guān)法，梯度法不需要依托快速O3傳感器。

2 O3干沉降模擬模型(Simulation models of ozone dry deposition)

為了模擬O3通量(FO3)、O3干沉降速率(Vd)和不同沉降通道的沉降過程，發(fā)展了一些O3干沉降模型，在這些模型中，F(xiàn)O3均由O3濃度和Vd決定，而Vd的模擬通常基于阻力計算方案。

2.1 大葉模型(Big-leaf Model)

大葉模型一般被稱為單層模型，最著名的大葉模型是彭曼公式，大葉模型現(xiàn)用于對O3等氣體沉降的模擬研究[32-33]。該模型以歐姆阻力模型為基礎(chǔ)，它假設(shè)所有的氣體交換均發(fā)生在冠層，假設(shè)植物氣孔和葉片位于冠層的頂部。它主要由空氣動力學阻力Ra、邊界層阻力Rb和冠層阻力Rc三部分組成，冠層阻力又由冠層氣孔阻力Rs、表面阻力Rcut和土壤阻力Rground3個阻力并聯(lián)組成，其中Rground由冠層內(nèi)阻力Rac和土壤表面阻力Rsoil串聯(lián)組成。該模型假設(shè)土壤表面、植物表面和植物葉片內(nèi)部的O3濃度均為零[34]，并且沒有考慮O3與其他氣體的氣相反應(yīng)。后來由于冠層中的被陰葉和向陽葉響應(yīng)太陽輻射的規(guī)律不同，又發(fā)展了二葉模型，將冠層葉片分為被陰葉和向陽葉[35]。Vd為Ra、Rb和Rc這3個阻力之和的倒數(shù)，表達式為：

(11)

(12)

Rground=Rac+Rsoil

(13)

O3干沉降模型(Ozone Deposition Model, ODEM)[36]和歐洲監(jiān)測和評估項目(European Monitoring and Evaluation Programme, EMEP)[37]的O3干沉降模塊均是以大葉模型為基礎(chǔ)的O3干沉降模型。其中，ODEM模型主要是利用高分辨率數(shù)據(jù)對特定區(qū)域的O3干沉降進行模擬，需要輸入的數(shù)據(jù)包括O3濃度、風速、降水量、土壤含水量和格點GIS數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)的分辨率高達1 km×1 km；EMEP的O3干沉降模塊可以用于區(qū)域O3干沉降模擬，并將區(qū)域化學傳輸模式和土地覆蓋數(shù)據(jù)結(jié)合起來，可以進行區(qū)域O3的風險評估。該模塊考慮了植物生育期、氣象因子和其他生物特性的影響，可估算同植被類型的O3總沉降通量、O3干沉降速率，氣孔通量和非氣孔通量。區(qū)域干沉降模擬運用的是缺省的植被參數(shù)數(shù)據(jù)和模擬的區(qū)域氣象數(shù)據(jù)。區(qū)域氣象數(shù)據(jù)主要由數(shù)值天氣模式模擬獲得[38]，包括動量、潛熱、感熱通量、風速、相對濕度、溫度、輻射等參數(shù)，其中輻射參數(shù)區(qū)分直接和間接輻射。區(qū)域干沉降模塊的輸入數(shù)據(jù)來源于相似理論處理后的區(qū)域氣象數(shù)據(jù)和利用土地覆蓋數(shù)據(jù)對特定空氣學粗糙度的修正，數(shù)據(jù)是50 km水平空間尺度和3 h時間分辨率。

2.2 Surfatm-O3模型

Surfatm-O3模型[39]是一維的雙向的土壤-植被-大氣傳輸模型，是以阻力模型為基礎(chǔ)的雙層模型，由2個模型耦合組成，即能量平衡模型和污染氣體交換模型，可模擬地表和大氣間O3通量的污染物交換。該模型與大葉模型相比，主要將冠層劃分為獨立的植被層和土壤層2層，可以更好地模擬O3在葉片氣孔和土壤之間的雙向氣體交換過程，但依舊沒有考慮O3與其他氣體的氣相反應(yīng)。無論植物冠層發(fā)展情況如何，該模型主要包括氣孔、表面和土壤沉降3個通道，影響O3干沉降速率的阻力包括空氣動力學阻力Ra、冠層內(nèi)空氣動力學阻力Rac、葉片準層狀邊界層阻力Rbl、土壤準層狀邊界層阻力Rbs、土壤阻力Rsoil、表面阻力Rcut和氣孔阻力Rs。其中Rbl、Rcut和Rs屬于植被層阻力(Rplant)，Rbs、Rac和Rsoil屬于土壤層阻力(Rground)，將植被層阻力和土壤層阻力之和表示為Rc。Vd主要公式為：

(14)

(15)

(16)

Rground=Rac+Rbs+Rsoil

(17)

2.3 多層模型

多層冠層模型(multi-layer canopy model, MLM)主要是將植被冠層細分為多層，它主要將冠層輻射、植物生理生化理論與湍流傳輸結(jié)合在一起，且可以預測和獨立驗證冠層內(nèi)CO2、H2O和O3等標量氣體在多層葉片和大氣之間進行交換的氣孔通量[40-43]。同時提出了干冠層O3吸收的概念，強調(diào)利用湍流傳輸過程來解釋高階閉合方案。此外，也提出了詳細的O3干沉降通道，包括較為系統(tǒng)地闡述與O3發(fā)生化學反應(yīng)的過程[44-46]，BVOC排放速率是以葉片密度、光照、溫度和植物品種等為參數(shù)建立的函數(shù)，且在每個冠層均可模擬；土壤排放的NO速率是以溫度為參數(shù)建立的函數(shù)，該速率對土壤和植物類型、溫度、土壤含水量和氮干沉降也非常敏感。 MLM模型可以將葉片尺度方程，氣孔導度模型和葉片內(nèi)CO2、H2O的費克擴散理論有機地結(jié)合起來，升級到冠層尺度，從而更好地了解氣孔通量的分配效率，冠層內(nèi)平均O3濃度的廓線等。具體公式為：

(18)

Sst≈-aGeffC

(19)

Sns=-GcutaC-GsC

(20)

FORFLUX模型[47]是以多層冠層理論和土壤方案為基礎(chǔ)的一個全新的一維生物物理模型，可以模擬生態(tài)系統(tǒng)和大氣之間的CO2、水汽和O3通量的晝夜和季節(jié)變化。它采用改進后的葉片、冠層和土壤過程的算法，此外還包含結(jié)合植物生理學和土壤水文學的新型根冠運輸算法。模型在計算植物的O3吸收時首次采用葉片氣孔吸收的碳同化和蒸騰過程的方程。該模型有4個交互模塊，分別是葉片光合作用模塊，冠層通量模塊，土壤熱量、水汽和CO2傳輸模塊和積雪模塊。模型的輸入數(shù)據(jù)包含氣象、土壤、植物物種等數(shù)據(jù)信息，氣象數(shù)據(jù)主要是大氣溫度、相對濕度、總?cè)肷涠滩ㄝ椛?、降雨量和冠層上風速。土壤數(shù)據(jù)主要是質(zhì)地、深度和巖石成分。植物物種數(shù)據(jù)包括冠層葉面積和葉片形成因素。模型中沒有考慮營養(yǎng)物質(zhì)的循環(huán)機制，并假設(shè)該系統(tǒng)中通量的短期變化主要受氣象因素和植物生理因素控制。

2.4 不同O3干沉降模型的適用性

大葉模型由于引入較早，因此已廣泛應(yīng)用于不同陸地生態(tài)系統(tǒng)的模擬研究中。但該模型一般忽略考慮陸地生態(tài)系統(tǒng)地面和下層植被O3通量，及冠層內(nèi)平均O3濃度的垂直變化的影響[48]，同時也沒有考慮O3和BVOC及NO等的氣相反應(yīng)。Surfatm-O3模型對于O3干沉降的模擬較為局限，目前僅在玉米田和小麥田中被應(yīng)用和驗證[49]，但驗證結(jié)果良好；未來需要往森林和草地陸地生態(tài)系統(tǒng)進行推廣驗證，且需要考慮冠層O3化學反應(yīng)過程并向大氣傳輸模式推廣。多層冠層模型目前多集中應(yīng)用于森林陸地生態(tài)系統(tǒng)，該模型可以克服大葉模型中的一些弊端，并詳細考慮了O3與BVOC和NO的氣相反應(yīng)，逐漸取代了大葉模型。但由于模型本身的復雜性，仍有很多假設(shè)和提議亟待以后的研究和驗證。

3 陸地生態(tài)系統(tǒng)O3干沉降觀測和模擬的研究進展(Research progress of observation and simulation on ozone dry deposition over ecosystems)

3.1 陸地生態(tài)系統(tǒng)O3通量和干沉降速率的季節(jié)變化

森林生態(tài)系統(tǒng)中， FO3和Vd有明顯的年和季節(jié)變化，且一般規(guī)律均表現(xiàn)為，冬季FO3和Vd最小，春季開始增大，夏季達到最大，秋季又隨之減小[50]。因為O3總是向下沉降運動的，所以O(shè)3通量一般采用負號。不同外貌的森林系統(tǒng)的FO3和Vd具有一定的差異。1) 針葉林研究中，春、夏、秋和冬季的FO3大小范圍分別為-5.6～-11.1 nmol·m-2·s-1、-11.1～-18 nmol·m-2·s-1、-2.8 nmol·m-2·s-1和-2.8～-5.6 nmol·m-2·s-1[51]，其中春、夏、秋和冬季的FO3分別占全年FO3的30%～32.5%、37%、18%～19.1%和11.5%～15%[52-53]；Vd大小范圍分別為0.05～0.7 cm·s-1、0.2～0.8 cm·s-1、0.15～0.6 cm·s-1和0.06～0.6 cm·s-1[51-54]。2) 闊葉林研究中，夏季白天平均FO3和平均Vd分別為-6.924 nmol·m-2·s-1和0.81 cm·s-1[55-56], 秋季白天平均FO3為-8.612 nmol·m-2·s-1[55]。3) 混合森林研究中，F(xiàn)O3在溫暖季節(jié)(-7.73 nmol·m-2·s-1)的值大于寒冷季節(jié)(-4.58 nmol·m-2· s-1)[57]；Vd表現(xiàn)出冬季較小(0.3 cm·s-1附近)，夏季較大(0.8 cm·s-1附近)[58]。此外也有些研究指出在植物生長季的FO3和Vd的值均會變大或達到最大。Bauer等[59]指出年最大FO3(-19.4～-22.2 nmol·m-2·s-1)和Vd均出現(xiàn)在植物發(fā)芽后3～4個星期；Rannik等[60]和Tuovinen等[61]發(fā)現(xiàn)FO3最大值出現(xiàn)在植物生長季(0.4 cm·s-1)，最小值出現(xiàn)在冬季休眠期(0.1 cm·s-1)；Vd在植物生長季則更大(0.33～0.84 cm·s-1)；Zona[62]等指出Vd在2月份(0.49±0.01 cm·s-1)、10—11月份(0.55±0.01 cm·s-1和0.6±0.02 cm·s-1)達到最大。

農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)的研究主要集中在玉米田和小麥田, 一般規(guī)律也表現(xiàn)為FO3和Vd在夏季較大，冬季較小。玉米田研究中，平均FO3在春季開始增大，夏季達到最大(-4～-7 nmol·m-2·s-1)，冬季最小(-1 nmol·m-2·s-1)[49,63]；夏冬季Vd分別為-2 cm·s-1和-1 cm·s-1[28]；小麥田研究中，平均FO3為-9.5 nmol·m-2·s-1[65]；春夏季的FO3范圍為0～-20 nmol·m-2·s-1[64]。其他農(nóng)田系統(tǒng)中，橘園FO3在夏季達到最大(-6～-8 nmol·m-2·s-1)，冬季FO3則是夏季的一半[66]；蔬菜田1995—1998年平均FO3和Vd分別為5.08 nmol·m-2·s-1和0.4 cm·s-1[67]；馬鈴薯夏季平均FO3和Vd分別為-9.5 nmol·m-2·s-1和0.66 cm·s-1[68]。草地生態(tài)系統(tǒng)O3通量研究相對較少，因此并沒有得到統(tǒng)一的季節(jié)變化，但也有研究指出FO3和Vd最大值均出現(xiàn)在春季中期，最小值均出現(xiàn)在夏季[69]。其中春、夏、秋和冬季的FO3大小范圍分別為-10.4 nmol·m-2·s-1、-1.83～-6.35 nmol·m-2·s-1、-3.7～-8.3 nmol·m-2·s-1和(1.66±1.25) nmol·m-2·s-1；Vd大小范圍分別為為0.5 cm·s-1、(0.2±0.02) cm·s-1、0.55 cm·s-1和(0.4±0.03) cm·s-1[25,36,69-71]。

3.2 陸地生態(tài)系統(tǒng)O3通量和干沉降速率的日變化

森林生態(tài)系統(tǒng)中，F(xiàn)O3和Vd均具有明顯的日變化，白天的值一般均高于夜晚的值，主要是因為白天的湍流活動和氣孔吸收較夜晚相比均較大。FO3在日出后快速增長，在午后不久達到最大值，Vd在夜間值很低，日出后快速增加，在清晨有一個峰值[59]。1) 針葉林研究中，白天平均FO3觀測值為-6. 22～-22.7 nmol·m-2·s-1[59,72]；白天平均Vd大小范圍為0.29～1.0 cm·s-1[73-75]，Vd最大值出現(xiàn)在中午[59]，夜間Vd在0.1 cm·s-1附近[73-74]。2) 闊葉林研究中，平均日最大FO3為-11.4 nmol·m-2·s-1[76]；日平均Vd為0.20～0.75 cm·s-1，Vd最大值會出現(xiàn)在早晨或中午[77-79]，峰值可達到1.5 cm·s-1[78]，夜間則降到0.05 cm·s-1[79]。其中Vd在干旱期白天和夜晚的(0.37～0.39 cm·s-1和0.12～0.13 cm·s-1)值均小于雨季(0.62～0.65 cm·s-1和0.25～0.27 cm·s-1)[80]。3) 混合森林研究中，F(xiàn)O3中午達到最大值(-13.8～-27.8 nmol·m-2·s-1)，夜間則在0附近[81]；日平均Vd范圍為0.09～1.8 cm·s-1[82-83]。

農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)中，F(xiàn)O3和Vd具有明顯的晝夜變化，白天值大于夜晚值，Vd在中午～下午時段達到峰值[68]。玉米田研究中，白天、夜晚平均FO3和Vd大小范圍分別為0～-3 nmol·m-2·s-1、-1～-13 nmol·m-2·s-1[46, 63, 84]和0.29～1 cm·s-1、0.09 cm·s-1，其中Vd最大值為0.81 cm·s-1 [28, 84]。小麥田研究中，日平均FO3為-4.7 nmol·m-2·s-1 [36]，白天和夜間的FO3分別為-12 nmol·m-2·s-1和低于-2 nmol·m-2·s-1[65]。其他農(nóng)田系統(tǒng)中，蔬菜田白天和夜間的Vd分別為0.7 cm·s-1和0.2 cm·s-1[33]；葡萄的Vd在干燥期(0.272±0.009 cm·s-1)的值小于濕潤期(0.302±0.021 cm·s-1)；而棉花則正好相反(干燥期0.403±0.018 cm·s-1和濕潤期0.318±0.0258 cm·s-1)[85-86]；洋蔥最大的FO3范圍為-5～-40 nmol·m-2·s-1[87]。草地生態(tài)系統(tǒng)中，F(xiàn)O3和Vd也有一定的日變化規(guī)律，白天的值也均高于夜晚的值。白天最大FO3和夜間最小FO3分別為 -13.9～-14.6 nmol·m-2·s-1 [70,88]和-0.4 nmol·m-2·s-1[25]；日平均Vd為0.6 cm·s-1[88]，其中白天最大Vd為1.237 cm·s-1[25]，夜間最小Vd低于0.1 cm·s-1[69]。

3.3 氣象因子等對O3干沉降過程的影響

FO3主要受O3濃度和Vd的影響，但是FO3達到峰值的時候，并不是O3濃度和Vd達到最大值的時候，而是兩者都處于適中值的時候。這表明FO3與O3濃度和Vd的變化并不是時時同步的。當O3濃度較高時，空氣溫度也比較高，而高溫度會伴隨著高濕度，從而導致較低的Vd[52]。因此，可見氣象因子如溫度、太陽輻射、水汽壓差、風速、土壤水分等因素均會對FO3和Vd的變化帶來一定的影響。為了消除O3濃度對FO3的影響，采用Vd來討論氣象因素等對O3干沉降的影響過程。一般在適度-較強的太陽輻射下，土壤水分較高，水汽壓差(VPD)較低時，有利于O3干沉降，Vd越大，且研究指出土壤水分在12%～13%的時候是其閾值，低于閾值的時候會影響Vd的大小[52, 89]。有研究指出VPD是影響Vd最重要的因子，并與Vd呈現(xiàn)負相關(guān)關(guān)系[52]；也有研究指出與溫度相關(guān)性最強[53]，溫度較低，在零附近或負溫時不利于O3干沉降過程[50]，還有研究指出干沉降過程變化受太陽輻射和相對濕度的影響最為顯著[84]，且與相對濕度成正相關(guān)[60]，并發(fā)現(xiàn)O3干沉降與相對濕度的相關(guān)性比與溫度的強[90]。Vd在雨季或者濕潤的表面值更大[71, 73, 76, 80]，主要是因為土壤水分利用率在雨后或濕潤條件較大[81]。白天的O3干沉降主要與冠層的光能力、水汽壓差、光合有效輻射相關(guān)[60, 89]，且與CO2通量和潛熱通量都存在比較明顯的正相關(guān)關(guān)系[84]。風速和摩擦速度則對夜間干沉降的影響很大，風速可以解釋44%的夜間干沉降量[61]，風速、大氣穩(wěn)定度和摩擦速度和O3干沉降也有很強的相關(guān)性，表明干沉降過程在很大程度上受動力學控制[70, 88]。此外，也有部分研究指出，植物的生理活性與O3干沉降過程也密切相關(guān)，植物處于生長期時，Vd較大，在衰老期時，Vd則較小[52, 54, 91]。

3.4 不同O3沉降通道的沉降過程

總O3通量主要假設(shè)通過氣孔O3沉降通道和非氣孔O3沉降通道進行沉降。非氣孔O3沉降通道主要分為表面沉降、土壤沉降和化學破壞。氣孔O3沉降量難于連續(xù)觀測，非氣孔O3沉降量目前還無法直接觀測，因此對于它們的研究主要基于模擬研究。大量模擬研究表明非氣孔O3通道是O3干沉降的主要沉降通道，在干植物冠層白天非氣孔O3沉降量占總O3通量的30%～70%[50, 66, 90, 92-94]，氣孔沉降通道占30%左右[57, 81, 89]。

氣孔O3沉降通道是指植物通過氣孔吸收的O3通量的通道。O3大多利用氣孔沉降通道滲透植物的組織，造成光合損傷，因此氣孔O3沉降通量被認為是對植物進行O3風險評估最有效的方法[95-96]。環(huán)境和植物等因素對氣孔O3沉降通量密切相關(guān)，包括光照、溫度、濕度、植物水分狀況、周圍環(huán)境的CO2濃度、冠層葉面積指數(shù)等[82]。在當植物冠層表面濕潤，氣孔會被表面的水珠或水膜阻塞而導致氣孔關(guān)閉[78]，從而減小氣孔O3吸收。高水汽壓差會導致較小的氣孔阻力，從而獲得較大的氣孔O3通量[76]。太陽輻射、溫度也是控制氣孔O3吸收的重要因子[81]，而各環(huán)境因子的影響作用并不是相互獨立的，例如溫度也會影響水汽壓差，從而影響植物細胞內(nèi)的酶反應(yīng)過程[97]。較高的CO2濃度會導致部分氣孔關(guān)閉而導致氣孔O3吸收的減少[98]，此外，氣孔O3沉降量隨植被冠層葉面積指數(shù)增加而增加[95]。

非氣孔O3沉降通道是指植物通過氣孔吸收O3通量以外的通道。非氣孔O3沉降白天變化呈“鐘型”，主要受摩擦速度、相對濕度、冠層濕潤度影響，和風速呈正相關(guān)關(guān)系[73, 78]；隨太陽輻射單調(diào)增長[81]，與溫度呈指數(shù)增長關(guān)系[52]。在植物不是很活躍的生育期，白天非氣孔O3通量是增加的[61]。高濕度條件下(例如有露珠或者雨天)和濕潤的冠層有利于表面O3沉降[50, 82, 90]；且表面阻力參數(shù)與相對濕度呈指數(shù)關(guān)系[49]。表面O3沉降還受植被冠層結(jié)構(gòu)影響，隨葉面積指數(shù)的增加而增加[61]。土壤O3沉降則會隨相對濕度增大而減小[49]，所以有研究利用相對濕度建立土壤阻力參數(shù)方程，但也有研究指出土壤含水量才是土壤沉降的主要控制因子，并用土壤含水量建立相應(yīng)參數(shù)方程。此外現(xiàn)在越來越多的研究發(fā)現(xiàn)，來自于植物或土壤排放的BVOC和NO與O3反應(yīng)而發(fā)生的化學破壞沉降的重要性。O3與NO、BVOC發(fā)生的氣相化學反應(yīng)是植物重要的非氣孔沉降通道，與非氣孔O3沉降量有很大關(guān)系[53, 60, 66]，有研究指出化學破壞占總O3通量的10%～26%[66]。NO和BVOC的排放本身有助于O3的生成，在適宜的環(huán)境條件中更容易增加O3的濃度，其中BVOC的排放和O3濃度均隨溫度的增加而增加[53]，從而導致非氣孔O3沉降與O3濃度有很強的相關(guān)性。

由于氣孔和非氣孔O3沉降量不僅與環(huán)境因子、植物的生長生理情況密切相關(guān)，而且還與植物和土壤排放的氣體相關(guān)，且不同的環(huán)境因子之間也存在交互影響的關(guān)系，模擬起來較為復雜，因此很多參數(shù)仍存在很多的不確定性，亟待進一步的研究。

4 展望(Prospective)

目前國內(nèi)主要針對開頂式氣室(OTC)和開放式(FACE)試驗開展和評估了高濃度O3脅迫對作物的影響，并獲得了不少成果[99-104]。但這些試驗均基于人工控制將O3濃度劃分成不同水平梯度，并多利用O3濃度響應(yīng)方程建立了評估方法。由于國內(nèi)相關(guān)先進儀器的缺乏，對于陸地生態(tài)系統(tǒng)尺度上的O3通量研究甚少，尤其是針對不同陸地生態(tài)系統(tǒng)O3干沉降的觀測和模擬，并結(jié)合植物O3氣孔吸收通量，建立O3風險評估的研究還遠遠不夠，但已有學者開始利用通量箱法、梯度法和依托國外的快速O3傳感器對相關(guān)方面投入研究，例如Tong等[21]利用通量箱法獲得了作物冠層O3吸收通量；潘小樂等[70]利用梯度法對北京城郊草地下墊面進行了O3干沉降觀測，朱治林等[84]首次利用渦度相關(guān)法對山東玉米田的O3通量和O3干沉降速率進行了觀測和分析。

由于目前研究的有限性，以下幾個方面將是未來研究的重點：1)在已有研究觀測方法的基礎(chǔ)上，引進先進的觀測儀器，開展利用不同觀測方法對不同陸地生態(tài)系統(tǒng)O3通量的數(shù)據(jù)觀測采集，分析國內(nèi)不同陸地生態(tài)系統(tǒng)，不同季節(jié)/生育期，晝夜的O3通量的動態(tài)變化及其影響其變化的相關(guān)因子，并評估不同觀測方法在陸地生態(tài)系統(tǒng)O3通量的應(yīng)用前景；2)O3干沉降模型仍在持續(xù)改進中，很多機理以及沉降通道的參數(shù)仍存在一定的不確定性。因此，需要在O3干沉降數(shù)據(jù)觀測收集的基礎(chǔ)上，建立和改進適用于國內(nèi)的O3干沉降模型，定量估算不同模型的總O3通量和氣孔O3沉降通量，并完善非氣孔沉降通道的阻力參數(shù)化方案，間接為O3風險評估提供方法；3)主要針對農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)，定量計算作物O3氣孔吸收通量和研究O3氣孔吸收的不確定性，為開展基于O3通量的風險評估提供技術(shù)和數(shù)據(jù)支持；4)將單一站點O3干沉降模型逐漸結(jié)合和推廣到區(qū)域大氣化學模型，對未來情景下的中尺度/大范圍的O3脅迫風險進行預警評估。

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