和君強，劉代歡，鄧林，常海偉，秦華，殷志遙

湖南永清環(huán)保研究院有限責(zé)任公司，長沙 410330

隨著我國工業(yè)化和城市化進(jìn)程的推進(jìn)，在經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展的同時，環(huán)境污染問題形勢也愈發(fā)嚴(yán)峻。土壤重金屬污染對公眾健康和生態(tài)環(huán)境的危害廣受關(guān)注，其中又尤以農(nóng)田土壤Cd污染最為突出。調(diào)查數(shù)據(jù)顯示，我國重金屬和類金屬超標(biāo)點位占總超標(biāo)點位的比例高達(dá)82.4%[1]，其中土壤Cd點位超標(biāo)率達(dá)7.0%，耕地土壤Cd超標(biāo)率4.2%[2]，與全國第一次土壤普查數(shù)據(jù)相比，沿海地區(qū)和南部地區(qū)土壤Cd含量平均提升50%[3]。從農(nóng)作物類型來看，稻米和蔬菜Cd污染較嚴(yán)重，小麥Cd污染程度相對較輕。調(diào)查顯示，全國2%～13%的稻米樣品超過了0.2 mg·kg-1的安全限值[4-6]，而我國南方一些區(qū)域這一比例更高。湖南省市場大米樣品Cd平均含量為0.28 mg·kg-1，個別區(qū)域稻米Cd超標(biāo)率甚至達(dá)到64%[7]。陸美斌等[8]對我國黃淮海和長江中下游小麥優(yōu)勢產(chǎn)區(qū)8省(市)180縣(N=393)調(diào)查顯示，97.5%的小麥樣本Cd含量低于國家限量要求。我國蔬菜重金屬污染問題同樣比較嚴(yán)峻[9-11]，宋波等[12]、楊陽等[13]分別對北京和湖南省攸縣菜地的研究顯示，土壤Cd分別超標(biāo)3.7%和69.6%，對局部人群存在一定健康風(fēng)險。

健康風(fēng)險評估是對因危害暴露而對人體健康產(chǎn)生潛在不良影響的特征性描述。隨著農(nóng)田土壤Cd污染形勢越發(fā)嚴(yán)峻，人們越來越關(guān)注其帶來的健康效應(yīng)，并對這種效應(yīng)進(jìn)行安全評估。為此，對污染物暴露途徑及評估方法有較深入的認(rèn)識，對推動建立農(nóng)田土壤Cd健康風(fēng)險評估體系具有重要意義。評估人體對環(huán)境中風(fēng)險因子暴露情況最理想的方法是直接計算人體一生中對某種風(fēng)險因子吸收的精確劑量，這其中有2個重要概念：1) 確定該污染物進(jìn)入人體的環(huán)境媒介和暴露途徑；2) 對以上每個路徑進(jìn)入人體的污染物數(shù)據(jù)準(zhǔn)確監(jiān)測。但是，多數(shù)情況下直接監(jiān)測人體數(shù)據(jù)較困難，所以通常依賴一些間接方法，如數(shù)學(xué)模擬、概率模型等技術(shù)估量其暴露程度。目前，國外對暴露風(fēng)險模型的研究已比較成熟，我國在該領(lǐng)域的研究還相對較少。

依據(jù)美國研究顧問委員會(US. National Research Council, USNRC)的定義，土壤污染物生物有效性(Biological Effectiveness, BE)概念中至少涵蓋了土壤中污染物溶解、遷移過程以及生物吸收機(jī)理，是與土壤性質(zhì)有關(guān)的，決定生物中污染物暴露的各種物理、化學(xué)和生物的相互作用。廣義地講，生物有效性過程描述了污染物作用于生物體的能力。農(nóng)田土壤Cd主要通過生物放大效應(yīng)，經(jīng)食物鏈(膳食)途徑進(jìn)入人體并威脅人體健康。為此，將農(nóng)田土壤Cd暴露評估過程分解為2個相關(guān)聯(lián)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)：1) 土壤Cd被根系吸收，并在植物體內(nèi)轉(zhuǎn)移至可食部位的過程，評估對象為農(nóng)產(chǎn)品；2) 食品中Cd經(jīng)手—口攝入，在人體內(nèi)轉(zhuǎn)移并引發(fā)損害的過程，評估對象為人體。當(dāng)前的土壤重金屬風(fēng)險評價中一般不考慮生物有效性問題，這使得風(fēng)險評價中實際暴露評估的不確定性較大，具體在以上2個過程中分別表現(xiàn)為：1) 預(yù)測農(nóng)產(chǎn)品Cd含量時多數(shù)基于土壤Cd總量估算，影響因素中僅考量pH和作物類型，這造成農(nóng)產(chǎn)品Cd實際暴露量與理論值有較大偏差[14]；2) 評估Cd膳食暴露評估時多數(shù)基于攝入總量計算[15]，忽略人體組織對Cd的消化、吸收及再分配行為，即Cd對人體的生物可給性和生物有效性[16]。因此，歐洲國家有許多研究者提出將生物有效性因素放在風(fēng)險評價框架內(nèi)。

基于以上考量，本文詳細(xì)綜述了影響農(nóng)田土壤Cd生物有效性(植物有效性)的影響因素及作用機(jī)理，分別從土壤因素、植物因素、污染物因素及環(huán)境因素等4個方面展開；綜述了近年來土壤Cd生物有效性模型、人體Cd膳食暴露評估模型研究進(jìn)展。最后，分析了我國農(nóng)田土壤Cd風(fēng)險評價中存在的不足，并對其暴露評估研究趨勢和方向進(jìn)行了初步預(yù)測，以期為農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)地土壤Cd健康風(fēng)險評估及安全基準(zhǔn)研究提供參考。

1 土壤Cd生物有效性影響因素(Influence factors of biological effectiveness of Cd in soil)

農(nóng)田土壤Cd暴露評估的第一步，需要準(zhǔn)確對農(nóng)產(chǎn)品中Cd含量進(jìn)行預(yù)測。理論上講，土壤-植物系統(tǒng)中所有界面過程均會不同程度上影響農(nóng)產(chǎn)品中Cd的富集，只有綜合考慮影響土壤Cd生物有效性的諸多因素，才能客觀、準(zhǔn)確地預(yù)測農(nóng)產(chǎn)品中Cd的含量[17-18]。研究顯示，土壤中Cd的賦存狀態(tài)是一個相對穩(wěn)定的動態(tài)過程，土壤中Cd的形態(tài)、分布及遷移能力受土壤理化性質(zhì)如土壤pH、有機(jī)質(zhì)、黏粒等[19-20]，生物因子(如作物類型和品種)，環(huán)境因子(如溫度)，人為因素(如施肥等因素的綜合作用)。本文將從植物、土壤、污染物及環(huán)境因素等4個方面詳細(xì)論述。

1.1 植物因素

農(nóng)作物根系以主動方式吸收Cu、Zn、Ni等必需營養(yǎng)元素的同時，以主動或被動方式吸收土壤中Cd等有害元素，植物系統(tǒng)中Cd從根表面到根系、由根向莖葉及其向可食部位轉(zhuǎn)移與植物根呼吸(根壓)、蒸騰作用等生化過程密不可分，這無疑與農(nóng)作物種類與品種有重要關(guān)聯(lián)。此外，當(dāng)作物和土壤條件一致時，土壤中Cd的生物有效性還與吸收離子間的拮抗作用有關(guān)。

不同類型和品種作物土壤Cd生物有效性差異顯著。研究顯示，農(nóng)產(chǎn)品可食部位Cd富集總體趨勢為：花生>水稻>小麥>馬鈴薯和玉米[21]，王波等[22]對蕪湖市大型超市及批發(fā)市場中三大類49個蔬菜樣本重金屬的檢測結(jié)果顯示，蔬菜可食部位重金屬含量總體上表現(xiàn)出葉菜類>果菜類>根莖類的趨勢，其中塊莖類蔬菜如胡蘿卜(0.073 mg·kg-1)、馬鈴薯(0.067 mg·kg-1)、白蘿卜(0.045 mg·kg-1)Cd含量較低。同一作物不同品種間土壤Cd生物有效性也有較大差異。研究顯示，同一含量水平下，不同水稻品種Cd生物富集系數(shù)(bioconcentration factors, BCF)變異區(qū)間較大，最大值和最小值間相差約6倍[23-24]。與粳稻相比，秈稻籽粒Cd含量更易超標(biāo)[25]，且不同品種BCF值的變異性隨著土壤Cd含量水平的提高而減小[26]。這種不同品種間Cd吸收和累積能力的差異在小麥[27-28]、花生[29]上同樣得到了證實。

1.2 污染物因素

作物根系對土壤中Cd等有害元素的吸收過程受土壤中Cd的豐度、活度的直接影響?？傮w來講，土壤Cd可溶態(tài)和交換態(tài)所占比例越大、總量越高，同種作物對Cd的富集趨勢就越明顯。土壤中Cd的賦存形態(tài)決定了其在環(huán)境中化學(xué)行為[30]。研究顯示，進(jìn)入土壤的外源Cd有近95%積累于0～15 cm土壤表層[31]，并與礦質(zhì)膠體和有機(jī)質(zhì)發(fā)生氧化-還原、吸附-解吸、絡(luò)合、溶解-沉淀等一系列反應(yīng)而被迅速吸附或固定[32]。在一些土壤中，植物中Cd含量并不與土壤Cd總量顯著相關(guān)[33]，但與土壤中Cd的有效形態(tài)有明顯關(guān)聯(lián)[34-36]。土壤中Cd賦存形態(tài)及分配取決于土壤固-液-氣多相體系中Cd與土壤組分間的復(fù)雜過程，即土壤pH、有機(jī)質(zhì)等土壤性質(zhì)控制下的溶解、絡(luò)合、吸附、沉淀、揮發(fā)等作用。

土壤中各種組分對Cd的吸附機(jī)理主要有：1) 離子交換，主要依賴靜電作用，吸附力弱且穩(wěn)定性較差，吸附的Cd易被K、Ca等離子置換并釋放，多存在于土壤溶液中；2) 專性吸附，主要發(fā)生在金屬氧化物表面并常以共價鍵結(jié)合，分子作用力強且不易被一價和二價離子置換，但在H+和Al3+等交換性酸作用下可發(fā)生部分解離，受土壤pH、水合作用(土壤水分)等因素影響較大；3) 共沉淀，Cd可與鐵錳氧化物、碳酸鈣等無機(jī)化合物形成共沉積產(chǎn)物，作用力相對較大，穩(wěn)定性較強；4) 難溶性表面沉積，Cd可與難溶性硫化物(S-Cd)、磷酸鹽、氫氧化物等形成穩(wěn)固性極高的礦物類似物；5) 有機(jī)配位作用，Cd可與固相有機(jī)配位體復(fù)合并形成不溶性復(fù)合物。

根據(jù)吸附基質(zhì)的不同可將土壤中Cd的形態(tài)分為5類：可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳結(jié)合態(tài)、有機(jī)結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)。土壤中不同作用基質(zhì)與Cd的反應(yīng)機(jī)理不同，形成的不同結(jié)合態(tài)的穩(wěn)定性、生物有效性有較大差異。可交換態(tài)Cd對環(huán)境變化敏感，容易發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化且可被植物直接吸收；碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳結(jié)合態(tài)和有機(jī)結(jié)合態(tài)Cd為生物潛在可利用態(tài)，在低pH和低氧化還原電位(Electro-harmonix, Eh)時有效性提高，其中碳酸鹽結(jié)合態(tài)Cd易受水溶液和根際分泌物的影響，特別是對pH變化十分敏感；鐵錳結(jié)合態(tài)Cd具有較強的離子鍵作用力，生物有效性較低[37]，但受Eh干擾較大，如長期漬水時鐵錳結(jié)合態(tài)Cd易被釋放；有機(jī)物結(jié)合態(tài)Cd為各種有機(jī)物及礦物顆粒包裹層等與Cd螯合而成，受微生物活動和根際效應(yīng)干擾相對較大；殘渣態(tài)Cd在土壤中遷移較弱，基本不受環(huán)境因素的影響，對生物可利用性貢獻(xiàn)不大[38]。楊忠芳等[39]研究表明，可交換態(tài)Cd隨著土壤pH值增大而降低，碳酸鹽態(tài)和鐵錳結(jié)合態(tài)Cd隨土壤pH增大而增加。研究顯示，北方農(nóng)田土壤中交換態(tài)Cd所占比重相對較少，3種潛在可利用態(tài)Cd比例可達(dá)80%以上[40]。穆曉慧等[41]研究表明，黃土高原農(nóng)田土壤中Cd以有機(jī)物結(jié)合態(tài)和鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)為主，其中鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)Cd生物有效性相對較高。

1.3 土壤因素

1.3.1 pH值

土壤pH是影響土壤Cd化學(xué)行為過程的重要因素之一。隨著土壤pH值的上升，土壤顆粒表面對Cd的吸附作用增強。pH對土壤Cd活性和生物有效性的影響作用主要有：1) 改變土壤溶液中Cd形態(tài)，影響土壤中Cd的溶解度，隨著pH的下降，土壤Cd溶解性增強；2) 影響土壤有機(jī)質(zhì)溶解性，進(jìn)而改變Cd行為。研究顯示，pH值是影響水稻土Cd生物有效性以及稻米Cd累積的重要影響因素[42-43]。隨著土壤pH提高，黏土礦物、水合氧化物和有機(jī)質(zhì)表面的負(fù)電荷數(shù)量增加，對Cd的吸附性能隨之加強。酸性條件下Cd2+吸附主要發(fā)生在腐殖質(zhì)表相；pH升高至中性時，吸附反應(yīng)主要發(fā)生在鐵鋁氧化物表面。李程峰等[44]對紅壤Cd吸附行為的研究中發(fā)現(xiàn)，隨著pH的升高，紅壤中基于配位反應(yīng)的專性吸附不斷增強，且pH值低于11時，吸附反應(yīng)主要由CdCO3控制，而大于11時，吸附反應(yīng)則主要由Cd(OH)2控制。大量土壤改良試驗顯示，施用石灰和石灰氮是抑制Cd污染土壤上植株吸收Cd的有效措施[45]，但抑制效果一旦弱化，吸附的Cd又會被釋放出來并引發(fā)“二次污染”[46]。

1.3.2 有機(jī)質(zhì)

有機(jī)質(zhì)與Cd離子的作用機(jī)理主要有：1) 有機(jī)質(zhì)表面負(fù)電荷與Cd2+的吸附作用；2) 小分子腐殖質(zhì)與Cd2+形成可溶性復(fù)合體；3) 大分子固相腐殖質(zhì)與Cd2+發(fā)生螯合作用并固定重金屬離子。所以，土壤中有機(jī)質(zhì)不同賦存形態(tài)和比例對土壤中Cd的生物有效性的影響有顯著差異。顆粒有機(jī)質(zhì)腐殖化程度不高，不具備膠體性質(zhì)，主要通過離子交換形式固定重金屬，并且粒徑越小固定效果越好。研究表明，顆粒有機(jī)質(zhì)對Cd的吸附能力在pH 5～7時達(dá)最高水平，并且土壤中Cd2+與顆粒有機(jī)質(zhì)形成的復(fù)合體還能減緩有機(jī)質(zhì)的礦化，以提高其穩(wěn)定性[47]。固相大分子量腐殖質(zhì)(如胡敏酸)可與Cd形成高穩(wěn)性絡(luò)合物，并且提供更多的Cd絡(luò)合位點[48]，從而有利于降低土壤中Cd的生物有效性。另一方面，可溶性有機(jī)質(zhì)(如富里酸)則可與Cd形成可溶態(tài)絡(luò)合物，從而增加土壤中Cd的移動性，一定程度上反而會提高其生物有效性[49]。

1.3.3 Eh值

土壤Eh主要決定于土體內(nèi)水氣比例，同時受到微生物活動、易氧化還原無機(jī)物質(zhì)和易分解有機(jī)物料、植物根系代謝等行為的影響，主要通過影響土壤中Cd的溶解度或價態(tài)來影響土壤中Cd的生物有效性。還原狀態(tài)下，Cd可與硫化物形成難溶化合物、與有機(jī)質(zhì)絡(luò)合、被鐵錳氧化物吸附，使土壤溶液中的Cd離子減少。淹水條件下土壤Eh下降，秸稈和籽粒對Cd的富集能力顯著降低[50]。大量田間調(diào)查數(shù)據(jù)顯示(N=1 763)，淹水和非淹水條件下，不同基因型和地域上稻米Cd含量差異達(dá)41～154倍[44]。造成此結(jié)果的原因可能為：1) 還原性條件下，土壤Cd主要以難溶性Cd—S結(jié)合態(tài)存在，生物有效性低；2) 還原性土壤中，有大量Fe2+、Mn2+離子存在，它們與Cd2+存在競爭作用，植物Cd吸收量降低；3) 淹水土壤pH一定程度提升，在低Eh、高pH條件下鐵錳氧化物對Cd的吸附性增加。所以，在稻田土壤Cd治理中，水分管理為稻田Cd風(fēng)險管控的一項重要安全舉措。

1.3.4 粘土礦物

粘土礦物是土壤的重要組成部分，其含量的高低對土壤中重金屬的有效性有非常重要的影響。多數(shù)土壤中粘土礦物占10%～30%，粘土礦物顆粒比表面積大，且?guī)в杏谰眯载?fù)電荷，對土壤中的Cd2+具有較強吸附作用。幾種粘土礦物均對Cd2+有穩(wěn)定的吸附能力[51]，如沸石[52-54]、蒙脫石[55]、膨潤土[56]等。黏土礦物的種類不同對重金屬的吸附效果不同。研究顯示，在pH值為4，溫度23 ℃和金屬離子濃度約為4×10-6條件下，Cd吸附容量為蒙脫石>伊利石>高嶺石[57]。同種粘土礦物對不同重金屬的吸附量也存在顯著差異[58]，伊利石對不同的重金屬離子吸附容量表現(xiàn)為Cr3+>Zn2+>Cd2+>Cu2+>Pb2+。隨著pH的增大，黏土礦物對Cd的吸附量隨之上升，黏土礦物如硅鋁酸鹽和鐵鋁氧化物對土壤中重金屬的吸附作用尤其是專性吸附，可起到使土壤重金屬固定或暫時失活的減毒效應(yīng)[59]。

1.4 環(huán)境因子

2 土壤Cd生物有效性模型(Biological effectiveness prediction models of Cd in cropland soil)

在進(jìn)行土壤Cd膳食暴露評估時，多數(shù)情況下直接依據(jù)膳食Cd總量及用量計算攝入量。對于農(nóng)田而言，不同土壤條件下生產(chǎn)的農(nóng)產(chǎn)品中Cd含量有極大差異，這也導(dǎo)致了農(nóng)田Cd膳食暴露評估不確定性較大。單一依據(jù)土壤Cd總量或有效態(tài)常常難以很好地表征其在作物可食部位的積累。為此，綜合考量土壤Cd濃度、形態(tài)和影響因素以建立普適性的土壤Cd生物有效性預(yù)測模型，不僅是土壤毒理學(xué)研究上的需求，同時提供了一種農(nóng)產(chǎn)品Cd食品安全風(fēng)險快速評估的有效手段，而且也有益于后續(xù)的土壤Cd膳食暴露評估工作。

通過對現(xiàn)實過程的抽象與簡化，是識別污染物傳輸行為與風(fēng)險的關(guān)鍵過程[68]。單因子污染物脅迫下環(huán)境物對特定生物受體的環(huán)境效應(yīng)，基本上決定于其所處的土壤環(huán)境本身的理化性質(zhì)，但同時受到土壤中污染物濃度的極大制約[68]。近年來，我國學(xué)者在土壤重金屬生物有效性模型方面開展了一些工作[69]，但系統(tǒng)性研究積累還相對薄弱。

2.1 簡單表征法

直接表征法通常采用BCF或經(jīng)確定性方法對評價指標(biāo)進(jìn)行簡單描述性統(tǒng)計。BCF值定義為生物受體與環(huán)境介質(zhì)中污染物濃度的比值，且通常采用污染物總量表征。BCF值可用來表征受體中污染物的富集特征，作為污染物健康風(fēng)險評估的重要參數(shù)之一[70]，但近年來在應(yīng)用中已暴露出一些局限性。研究顯示，在污染物含量非常低的情況下，使用全量往往會高估植物體內(nèi)的重金屬含量，而在土壤污染物含量極高的情況下，又可能低估植物體內(nèi)的重金屬含量[71]。所以一些機(jī)構(gòu)更傾向于應(yīng)用土壤重金屬有效態(tài)而非全量進(jìn)行農(nóng)產(chǎn)品產(chǎn)地土壤重金屬污染風(fēng)險評估。

直接表征法常采用確定性方法如評價指標(biāo)變異數(shù)據(jù)的平均值或中值代表其全部特征，這一過程往往會不可避免地丟失數(shù)據(jù)中的大量信息。這種評估方法具有一定的主觀性，難以滿足大空間尺度下的應(yīng)用。同時，學(xué)者們也嘗試挖掘并充分利用數(shù)據(jù)的分布、統(tǒng)計信息，改進(jìn)模型以提高預(yù)測準(zhǔn)確度。程韻韻等[72]分別采用線性回歸與蒙特卡洛耦合模型法、回歸方程法和吸收系數(shù)法構(gòu)建了稻米Cd含量的預(yù)測方法；張紅振等[73]利用回歸模型和富集系數(shù)中位值分別對作物可食部分中Cd的含量進(jìn)行了科學(xué)預(yù)測。

2.2 經(jīng)驗?zāi)Ｐ?/h3>

經(jīng)驗?zāi)Ｐ褪菍唵伪碚鞣ǖ母倪M(jìn)，通常于土壤Cd的BCF模型中引入影響土壤Cd生物有效性的主控因子，以建立多因子的回歸模型[74]。研究顯示，土壤Cd含量與作物可食部位濃度在對數(shù)轉(zhuǎn)換后呈顯著線性相關(guān)[68,75-76]。另有研究表明，將BCF與顯著影響作物吸收重金屬的土壤因子如pH、有機(jī)質(zhì)等建立多元線性回歸模型，可量化土壤性質(zhì)與富集系數(shù)間的關(guān)系，從而可以較準(zhǔn)確地估算作物可食部位中Cd的富集[77-81]。基于此原理，薛強等[82]構(gòu)建了德興地區(qū)水稻、小白菜可食部位中Pb、Cd、As、Hg含量的預(yù)測模型。

土壤Cd生物有效性除受土壤Cd濃度和土壤性質(zhì)影響外，還受到作物因素及交互作用影響。在建立土壤Cd生物有效性模型時，不可避免地需要考慮消除這種影響，這就需要對數(shù)據(jù)變量進(jìn)行歸一化處理。在土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險評估方面，李波[83]通過大量的實驗研究，建立了土壤性質(zhì)(pH、陽離子交換量、有機(jī)質(zhì)等)和生物毒害指標(biāo)之間的量化關(guān)系以及多個物種的生物毒害模型。王小慶等[84-85]應(yīng)用這些生物毒害模型對銅、鎳等毒理學(xué)數(shù)據(jù)進(jìn)行了歸一化研究，將構(gòu)建的毒理學(xué)數(shù)據(jù)歸一化到不同土壤條件下。研究顯示，應(yīng)用歸一化原理還可以估算其他類型土壤生物有效性，也可以實現(xiàn)污染物毒性效應(yīng)的種間外推[86]。

作物品種對土壤Cd生物有效性的影響極大。物種敏感性分布法(species sensitivity distribution, SSD)，可以利用不同土壤性質(zhì)條件下污染物在不同生物受體中的累積效應(yīng)數(shù)據(jù)建立物種敏感性分布曲線，通過獲取曲線上不同百分點所對應(yīng)的濃度值(hazardous concentration, HCx)，即可獲得不同保護(hù)(1%～x%)水平的生物受體中的累積或毒性效應(yīng)數(shù)據(jù)。目前，SSD法已成為國際上風(fēng)險評價的研究熱點之一，當(dāng)前主要應(yīng)用領(lǐng)域為水生和陸生動植物的毒性生態(tài)風(fēng)險評價[87-89]，其在土壤污染物風(fēng)險評估上應(yīng)用還相對較少[90]。利用SSD法建立的土壤生物有效性模型綜合考慮了物種敏感性、土壤性質(zhì)等因素對其生物有效性的影響，具有科學(xué)性、基礎(chǔ)性和區(qū)域性特點[91]。利用此原理，丁昌峰等[16]利用Burr Ⅲ型分布，擬合了紅壤和潮土上不同根菜品種的Hg富集特征模型。

2.3 機(jī)理模型

經(jīng)驗?zāi)Ｐ蜆?gòu)建所需數(shù)據(jù)和變量較少，且計算相對簡便，適合大范圍的應(yīng)用[92-93]，但經(jīng)驗?zāi)Ｐ屯ǔＨ狈ζ者m性，而機(jī)理模型對土壤-植物系統(tǒng)中Cd的環(huán)境行為解釋度較高，但建模過程通常需要較大的數(shù)據(jù)量，需要對土壤-植物系統(tǒng)中不同界面Cd的反應(yīng)過程有較深入的探索，因此建模難度大且難以在大范圍內(nèi)應(yīng)用。但從發(fā)展趨勢看，國際上進(jìn)行污染土壤風(fēng)險評估研究正往機(jī)理模型方向發(fā)展[94]。

近年來，基于大量水環(huán)境中金屬形態(tài)與其生物有效性或毒性關(guān)系的研究結(jié)果，提出了一些描述重金屬毒性的機(jī)理模型，最具代表性是生物配體模型(Biotic Ligand Model, BLM)[95]和自由離子活度模型(Free Ion Activity Model, FIAM)[96]。近年來，生物配體模型等機(jī)理模型應(yīng)用范圍已呈現(xiàn)出向陸地環(huán)境領(lǐng)域拓展的趨勢。通過機(jī)理模型預(yù)測重金屬形態(tài)和分布是土壤重金屬有效性研究的發(fā)展方向，但需要加強對土壤中復(fù)雜的組分和作用過程的研究，如各種天然吸附物質(zhì)表面的復(fù)雜性、各表面間相互作用對重金屬吸附的影響機(jī)制。

2.4 半機(jī)理模型

近年來，將污染物質(zhì)物遷移過程細(xì)分為土壤固相-土壤溶液-根表-根內(nèi)-植物地上部，并與污染物形態(tài)分析相結(jié)合的半機(jī)理模型也逐漸獲得科學(xué)界的認(rèn)可[97]。陳美娜等[98]在進(jìn)行底泥有機(jī)氯農(nóng)藥(organochlorinated pesticides, OCPs)生物有效性評估時，利用強吸附性樹脂(Tenax) 6 h和24 h單點萃取技術(shù)對OCPs在底棲生物體內(nèi)的累積量實現(xiàn)了快速預(yù)測。此外，李娟英等[99]利用生物膜仿生材料——聚二甲基硅氧烷(polydimethylsiloxane, PDMS)對底泥中菊酯類農(nóng)藥進(jìn)行固相微萃取(solid-phase microextraction, SPME)，并預(yù)測了海洋沉積物中污染物的生物累積特征。上述研究探索均為土壤Cd生物有效性模型預(yù)測提供了方向。今后，需要加強對土壤中Cd的固液分配、有效形態(tài)、界面過程研究，借鑒本學(xué)科或其他學(xué)科生物學(xué)原理，以及新型形態(tài)分析方法，探索構(gòu)建表征土壤中不同形態(tài)Cd的分布、活度變化的預(yù)測模型，結(jié)合生物受體Cd吸收—轉(zhuǎn)運規(guī)律，構(gòu)建半機(jī)理的土壤Cd生物有效性動態(tài)、量化預(yù)測模型。

3 膳食Cd暴露評估模型(Dietary exposure estimation model of Cd)

農(nóng)田土壤Cd健康風(fēng)險的最終評估受體為人體組織。楊敏等[100]對石門雄黃礦周邊農(nóng)田土壤重金屬健康風(fēng)險評估的研究顯示，成人和兒童的日暴露量及非致癌健康風(fēng)險的主要暴露途徑均為經(jīng)手—口攝入，即通過膳食途徑威脅人體健康。膳食暴露評估模型可分為確定性模型和概率模型兩類。前者用以評估某時期或某時刻人群暴露于污染物下的風(fēng)險，該評估過程簡便、快速但“不確定性”較大。后者則更加強調(diào)模擬數(shù)據(jù)的“變異性”和“不確定性”，評估模型條件參數(shù)較多，因此其預(yù)測模型也相對較復(fù)雜，分析和計算通常需要應(yīng)用相關(guān)的專業(yè)工具和計算軟件。

美國和歐盟在環(huán)境污染物膳食暴露評估概率模型領(lǐng)域研究較為深入，且推出了一系列評估模型。目前常用的膳食暴露評估模型主要有美國的DEEM模型[101]、Calendex模型[102]、Life Line模型[103]及歐洲的Consumer模型[104]、POCER模型[105]、CETOX-human模型、CLEA D.D.模型及CSOIL 8.0模型[106]等。近年來，US EPA相關(guān)模型、蒙特卡洛模型、地理信息系統(tǒng)等健康風(fēng)險評估方法已陸續(xù)被用來對我國重金屬污染暴露人群進(jìn)行健康風(fēng)險評估[107]，但評估案例及應(yīng)用研究還相對較少。

在當(dāng)前的膳食暴露評估中，通常利用攝入總量進(jìn)行計算，較少考慮污染物在人體消化系統(tǒng)的吸收利用以及污染物在人體中的遷移—轉(zhuǎn)化—再分配過程。通過膳食途徑進(jìn)入人體的污染物，往往需要在胃、腸道內(nèi)經(jīng)歷消化過程，然后隨血液循環(huán)累積到人體不同組織器官中，引起器官的組織形態(tài)和新陳代謝的變化，從而對人體產(chǎn)生毒性效應(yīng)。污染物在人體中的吸收過程通常采用生物可給性和生物有效性概念表征。生物可給性是指模擬胃腸環(huán)境條件下，污染物進(jìn)入到消化液的比例，而生物有效性通常是指污染物被人體吸收后通過血液循環(huán)在體內(nèi)再分配，最終進(jìn)入器官組織的污染物比例。近年來，我國學(xué)者也陸續(xù)將生物可給性指標(biāo)成功應(yīng)用于場地土壤[16]、城市表層土壤[108]、公園土壤[109]、大氣總懸浮顆粒物及PM2.5中重金屬污染[110-111]的健康風(fēng)險評估實踐中。生物有效性指標(biāo)則一般采用體內(nèi)實驗(In vivo)，如利用動物實驗?zāi)M，但由于模擬動物與人體生理及功能有一定的差異，并且實驗周期通常較長，這使得體內(nèi)實驗表征污染物人體生物有效性受到一定限制且評估不確定性常常較高。近年來，利用體外實驗(in vitro)，如Caco—2細(xì)胞(human colon adenocarcinoma cell line)模型研究人體中污染物生物有效性的研究已獲得較大發(fā)展。目前，Caco—2 細(xì)胞模型主要應(yīng)用領(lǐng)域為藥物吸收測試[112-113]，近年來也有學(xué)者嘗試應(yīng)用于水體及水生動物膳食暴露評估研究[15,114-115]。

4 研究展望(Research prospect)

4.1 土壤Cd生物有效性模型

1) 基于單一土壤Cd總量或有效態(tài)難以很好地表征土壤Cd生物有效性和作物富集特征。相較于復(fù)雜的機(jī)理模型，經(jīng)驗?zāi)Ｐ退柘嚓P(guān)理論積累和基礎(chǔ)數(shù)據(jù)少、操作簡便且適用性強，可在相對較短內(nèi)時間內(nèi)取得突出進(jìn)展，在可預(yù)見未來有一定的優(yōu)勢和應(yīng)用前景。建議深入對土壤中Cd的濃度、形態(tài)變化及其影響因素及作用機(jī)理進(jìn)行探索，積極構(gòu)建基于土壤Cd濃度、富集特征以及土壤性質(zhì)因子的普適性的土壤Cd生物有效性模型。借鑒生態(tài)風(fēng)險評估中數(shù)據(jù)變量歸一化原理及其物種敏感度方法，并將其應(yīng)用于農(nóng)田土壤Cd健康風(fēng)險評估實踐。

2) 基于機(jī)理和半機(jī)理模型預(yù)測土壤Cd生物有效性是未來的研究熱點之一。今后，需要加強對土壤中Cd的固液分配、有效形態(tài)、界面過程等的研究，以及生物受體對環(huán)境介質(zhì)中污染物的吸收—轉(zhuǎn)運—遷移機(jī)理研究，構(gòu)建Cd在土壤-植物Cd不同界面中的動態(tài)變化模型，最終整合并構(gòu)建土壤重金屬生物有效性機(jī)理模型。建議重視交叉學(xué)科及新方法、新技術(shù)的引入，探討并嘗試將BLM、FIAM等模型應(yīng)用于農(nóng)田土壤Cd生物有效性及健康風(fēng)險評估。

4.2 膳食Cd暴露評估模型

1) Cd在人體中的吸收、轉(zhuǎn)運及再分配評估是未來土壤Cd健康風(fēng)險評估研究的重要環(huán)節(jié)。這主要包括2個相關(guān)聯(lián)的過程：模擬人體胃腸對Cd的消化行為(生物可給性)；模擬人體吸收Cd通過血液循環(huán)再分配并造成機(jī)體損害行為(生物有效性)。利用Caco-2細(xì)胞模型等體外試驗探討人體中Cd的生物有效性是未來人體健康風(fēng)險評估的重點之一，現(xiàn)階段該方法主要用于藥物吸收測試，需深入探討其在重金屬毒性評估方面的應(yīng)用。

2) 污染物暴露評估受不同國家、地區(qū)食品生產(chǎn)、消費習(xí)慣、污染物性質(zhì)及污染水平的客觀差異影響極大。目前，我國人群暴露評估模型主要借鑒歐美等現(xiàn)有數(shù)學(xué)模型，還暫未發(fā)布專屬于我國重金屬污染人群健康風(fēng)險評估的模型體系。對于農(nóng)田土壤Cd健康風(fēng)險評估，亟待深入土壤Cd生物有效模型及膳食暴露評估模型研究。

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