耿江江，劉允中，王騰

(華南理工大學 國家金屬材料近凈成形工程技術中心，廣州 510640)

組合霧化過程中熔滴的飛行動力學與熱歷史的數值模擬

耿江江，劉允中，王騰

(華南理工大學 國家金屬材料近凈成形工程技術中心，廣州 510640)

采用數值模擬方法研究組合霧化過程中熔滴的飛行動力學以及冷卻凝固過程與熔滴隨飛行距離的變化關系，模擬過熱度和旋轉盤轉速對熔滴飛行和冷卻凝固的影響規(guī)律。結果表明：在組合霧化過程中，熔滴尺寸顯著影響熔滴的動力學和熱歷史過程，熔滴越小，速度變化越快，飛行距離越短。過熱度對于熔滴的冷卻凝固影響不明顯，但大的過熱度會延緩熔滴的凝固過程。因此，大的過熱度不利于霧化室的設計。旋轉盤的旋轉速度對于熔滴熱歷史的影響稍大于過熱度的影響，高轉速可以縮短熔滴冷卻凝固過程的飛行距離。通過測量二次枝晶間距，推算出實驗制得粉末的冷卻速率范圍為103～106K/s，與數值計算的結果基本一致。

組合霧化；動力學；熱歷史；熔滴直徑；過熱度；旋轉盤速度；二次枝晶間距

組合霧化法是一種新的制粉工藝，它是由多級霧化法[1-2]衍生過來的。采用組合霧化法制備的金屬粉末球形度好、純度高、含氧量低、粒度細、粒度分布窄、衛(wèi)星顆粒很少，具有好的流動性和均勻的鋪展性，且成本低，可大量生產，近年來受到很多人的關注。組合霧化法把自由氣霧化和離心霧化有效地結合起來，其工作原理為：將金屬熔體過熱到一個較高的溫度，進行低壓自由氣霧化，將金屬熔體霧化成較粗的熔滴，并同時使之進入高速旋轉裝置，在高速旋轉盤上形成薄而穩(wěn)定的液膜，當液膜到達旋轉盤邊緣時，被離心霧化成更細的熔滴，在隨后的飛行過程中凝固成固態(tài)粉末。熔滴凝固前和凝固時溫度隨時間的變化對于熔滴最終的組織和粉末形貌有極顯著的影響，并且，熔滴到達高速旋轉盤之前的飛行軌跡對于霧化室尺寸的設計具有重要的指導作用。因此，了解和掌握組合霧化的關鍵工藝參數(如過熱度和旋轉盤轉速等)對熔滴熱歷史(即熔滴凝固前和凝固時的溫度隨時間的變化)和飛行軌跡的影響規(guī)律十分重要。目前，有人對單級離心霧化[3]和噴射成形過程[4-6]的熔滴動力學和熱歷史進行了數值模擬，LIU等[7]模擬了多級霧化過程中熔滴的熱歷史，但尚未有對組合霧化數值模擬的報道。實際的組合霧化是一個更復雜的過程，難以用實驗方法獲得霧化和飛行過程中熔滴動能和熱歷史的數據。本文作者對組合霧化過程中熔滴的飛行軌跡和凝固情況進行數值模擬，為之后的實驗研究提供一定的理論基礎。

1 理論模型

1.1 熔滴的飛行動力學

本文基于以N2為霧化介質，采用組合霧化法制備AlSi10Mg合金粉末進行研究。根據組合霧化的特點，將合金熔滴的飛行過程和熱歷史分為氣霧化和離心霧化2個階段。由于在霧化時，液態(tài)金屬被粉碎，形成由不同直徑的熔滴構成的噴射體，一般來說，噴射體內的熔滴尺寸遵從對數正態(tài)分布[8]，所以可用質量中位徑dm表征噴射體內熔滴的尺寸特征，并可用dm尺寸的單個熔滴代表整個噴射體來研究熔滴的飛行過程和熱歷史。

1.1.1 氣體霧化階段

經氣體霧化而形成的合金熔滴在高速氣流的作用下作加速運動進入高速旋轉裝置，其運動規(guī)律直接影響熔滴與氣體之間的熱交換。熔滴在氣流場中作加速運動，可用牛頓運動方程表示[9]：

式中：dp為熔滴的平均直徑；Vp和Vg分別為熔滴和霧化氣體的速度；g為重力加速度，g=9.8 m/s2；Cf為阻力系數，為雷諾數，Re=其中，Vr為相對速度，μg為氣體粘度；ρg是 N2的密度；ρm是熔滴的密度；t是熔滴的飛行時間。

霧化氣體速度的軸向衰減規(guī)律[6]為：

式中：Vg為軸向氣體速率；Vgi為霧化器出口處的初始軸向氣體速度；zy為軸向距離；γv為衰減系數,γv=a1Vgin。其中：a1=3.04×10-4m-0.24s1.24，n=1.24。

氣體的初速度與氣體霧化壓力直接關聯，根據氣體動力學原理[10]：

式中：g為重力加速度，9.8 m/s2；R為氣體常數，R=8.3 J/(mol·K)；β為壓容比，(Cp是比定壓熱容，Cv是比定容熱容)；Tgi為壓縮氣體進噴嘴前的溫度，一般為室溫298 K；P1為大氣壓力，P2為霧化氣體壓力。

用式(1)即可求得合金熔滴的運動規(guī)律，由于氣霧化階段的熔滴飛行距離較小，計算結果表明熔滴一直僅作加速運動。

1.1.2 離心霧化階段

旋轉盤邊緣的熔滴具有與旋轉盤邊緣相同的切向速度，利用下式計算：

式中：n為旋轉盤轉速；R為旋轉盤半徑。旋轉盤邊緣的熔滴在氣體的拖拽力下運動，其運動方程[9]為：

熔滴被離心后，在水平方向上霧化介質的速度隨飛行距離的變化為：

式中：Vgx為霧化介質水平方向速度；Vg為軸向氣體速率；θ為霧化角；zx為水平距離。

1.2 熔滴尺寸的變化

在氣霧化階段，根據Lubanska公式[11]：

式中：dm為熔滴的平均尺寸；K1為常數，K1=40～50,這里K1取50；D為液流直徑；Ml和Mg分別為金屬熔體與霧化氣體的質量流率；μm和μg分別為金屬熔體與氣體的運動粘度。

在離心霧化階段，熔滴平均尺寸dm的計算公式[12]為：

式中：σ為金屬熔體的表面張力；ω為離心盤的轉速；A為常數，根據現有的霧化設備，A取7.255。

1.3 熔滴的傳熱規(guī)律

在氣霧化點(金屬液體從漏包底小孔順著環(huán)形噴嘴中心孔軸線自由落下，霧化氣體由環(huán)形噴口高速噴出形成一定的噴射頂角，而環(huán)形氣流構成一封閉的倒置圓錐，于頂點交匯，此頂點即氣霧化點)，金屬熔體的溫度遠遠高于霧化介質的溫度，因此熔滴的傳熱主要通過熔滴表面的熱對流，熱輻射可以忽略。假設熔滴的冷卻符合牛頓冷卻條件，忽略熔滴內部溫度差，則熱傳遞系數h可表示為[13]：

熔滴通過與氣體的對流而損失熱量，導致熔滴溫度降低，這一過程可表示為[6]：

式中：T和Tg分別為熔滴和氣體的溫度；C與L分別為熔滴的比熱容和液體金屬的熔化潛熱；f為熔滴的凝固分數。飛行過程中，熔滴以對流方式把熱量傳遞給環(huán)境，熔滴溫度逐漸降低。對AlSi10Mg合金而言，熔滴經歷5個階段：液相冷卻、形核與再輝(再輝是由于快速凝固過程結晶潛熱的釋放速率大于熔滴表面的熱交換，熔滴溫度迅速升高，使得金屬出現重熔的現象。)、偏析凝固、共晶轉變和固相冷卻。

1.3.1 液相冷卻

在液相冷卻階段，熔滴將熱量傳遞給環(huán)境，自身溫度降低，固相含量一直為零，直到形核溫度Tn。在這一階段，熔滴的熱損失由熔滴的焓所補償。根據傳熱學基本原理，該冷卻過程的溫度變化可用下式表示：

式中：CPL為熔滴的液態(tài)比熱容；Tg為霧化介質的溫度；ρm是熔滴的密度；dp為熔滴的平均直徑；T為熔滴的溫度，h為熱傳遞系數；t是時間。一般認為氣體噴射流在開始(出口處)的溫度 Tgi和終了溫度 Tgf分別為25 ℃和75 ℃，在這個溫度增加區(qū)間，氣流的溫度與噴射距離呈指數規(guī)律增長，即[6]：

式中：γT為常數，一般取0.1 m。

1.3.2 形核與再輝

熔滴冷卻到液相線時，由于缺乏形核質點，并不立刻發(fā)生形核，而是過冷到一定的溫度，即達到形核溫度。由于組合霧化過程中，冷卻速率相對較小，假設過冷度為30～60 ℃。在這一階段，放出的熱量遠大于熔滴傳給環(huán)境的熱量，熔滴溫度升高，產生再輝。在組合霧化中，熔滴的尺寸相對較小，凝固過程符合殼狀模型，熔滴的凝固相體積分數可表示為[10]：

式中：x為固液界面移動的長度；dp為熔滴的平均直徑。

晶體生長速度為：

式中：K為熔滴中固液界面的移動速率，K≈0.01 ms/K；ΔT為熔滴的過冷度[14]。

熔滴的溫度和凝固相的體積分數變化分別用下式計算：

式中：Cp1s表示固、液混合體的比熱容。

1.3.3 偏析凝固

再輝過程中，隨熔滴溫度升高，熔滴的潛熱釋放率降低，當熔滴內部潛熱釋放率等于表面散熱速率時，再輝結束，熔滴開始偏析凝固。再輝溫度Tr表示為[6]

偏析凝固過程可用Scheil方程[15]近似表示為：

式中：fr為再輝結束時凝固相的體積分數；Tm為基體金屬的熔點；TL為AlSi10Mg合金的熔點；ke為溶質平衡分配系數；h是熱傳遞系數；L為熔化潛熱。

1.3.4 共晶轉變

當偏析凝固過程進行到共晶轉變溫度時，熔滴中剩余液相發(fā)生共晶轉變。在共晶轉變期間，熔滴溫度一直保持在共晶溫度，直至凝固結束。該過程中凝固分數可表示[16-17]為：

1.3.5 固相冷卻

固相冷卻階段，熔滴通過對流傳熱使溫度降低，溫度變化符合下式[18]：

2 霧化過程計算

式(1)～(23)是一階非線性常微分方程，采用經典四階RungeKutta方法即可求得在一定工藝條件下，霧化過程中熔滴的速度、溫度、凝固相體積分數、冷卻速率等參數隨飛行距離的變化。假設熔滴在dt時間內連續(xù)加速，相應的距離dZ與dt間的關系可用下式表示：

式中：u為時間dt內的初始速度；v為時間dt內的結束速度。dZ的取值足夠小，以保證計算的精確性。為了簡化計算，做如下假設：

1) 所有熔滴都是球形，在氣霧化點，熔滴的軸向距離為零，熔滴速度為零。

2) 所有熔滴之間沒有相互影響。

3) 所有熔滴的物性參數的動態(tài)變化只受霧化氣流的影響，忽略氣體紊流對熔滴的影響。

4) 在離心霧化前，對離心盤進行預熱，并且由于組合霧化工藝中離心盤的轉速很高，形成的液膜在離心盤上停留的時間很短，所以忽略熔滴在離心過程中溫度的變化。

霧化合金 AlSi10Mg和霧化介質氮氣的熱物性參數列于表1。

表1 霧化合金AlSi10Mg和霧化介質氮氣的熱物性參數Table 1 Physical properties of AlSi10Mg alloy and N2gas

3 計算結果與討論

3.1 數值計算結果

圖1所示為熔滴速度、凝固相體積分數、熔滴溫度、傳熱系數、冷卻速率以及氣體與熔滴的相對速度隨飛行距離的變化。氣體初速度為260.735 m/s，霧化點到離心盤的距離為7.67 cm，金屬液流直徑D為4.2 mm。

圖 1(a)所示為組合霧化過程中熔滴的速度變化。在氣霧化階段，在氣體拖拽力和自身重力的作用下，熔滴一直加速，直至撞到離心盤上。熔滴撞到離心盤時，軸向速度迅速衰減為 0。在離心力的作用下，熔滴由于粘性力在離心盤上形成一層流動的液膜。在離心盤的邊緣處，由于慣性與表面張力的作用，液膜分裂成熔滴，熔滴的切向速度遠大于徑向速度，因此認為離心盤邊緣處熔滴的水平速度約等于熔滴的切向速度，即離心盤邊緣的切向速度。因為液膜在盤邊緣處分裂形成的熔滴的水平方向速度小于之前的軸向速度，所以存在較大的速度差。經過離心霧化后形成更細小的熔滴，隨后在環(huán)境中做減速運動。在整個過程中，小直徑熔滴速度變化更快，且在氣霧化結束時小直徑熔滴的最大速度大于大直徑熔滴的最大速度。

熔滴的凝固主要發(fā)生在離心霧化之后。從圖1(b)可知，在液相冷卻階段，固相的體積分數為零。再輝過程中，由于過冷液相中形核和冷卻速率非?？?，所以固相的體積分數急劇增加，再輝結束時，固相體積分數在0.1左右。偏析凝固期間，凝固速度降低，熔滴固相分數增加率較小。共晶轉變期間，凝固速度增加，共晶轉變結束時，固相體積分數為 1。固相體積分數的模擬計算可為霧化室的設計提供一定的理論基礎。

圖1 熔滴的動力學與熱歷史Fig.1 Dynamic and thermal history during flight of droplets

圖 1(c)所示為熔滴溫度的變化。熔滴溫度的變化主要與熔滴的對流傳熱強度有關。從圖 1(c)可見，在氣霧化階段，主要發(fā)生熔滴的液相冷卻。離心霧化之后，熔滴粒徑減小，但因熔滴與周圍氣體之間的相對速度減小，對流傳熱強度變差，所以熔滴的溫度變化幅度與氣霧化階段相差不大。當達到一定的過冷度時，熔滴開始形核和再輝，在形核和再輝階段熔滴內部潛熱釋放率大于表面散熱速率，溫度快速上升，但達到的最高溫度仍然低于熔滴的熔點。因此，過冷度也大大減小。凝固主要由再輝與內部潛熱的釋放決定。形核與再輝時間很短，因此熔滴的飛行距離很小。偏析凝固期間，熔滴溫度的變化速率不大，直到共晶溫度。共晶期間，溫度不變，直至熔滴變?yōu)槿滔?。然后，熔滴進入固相冷卻階段。

傳熱系數主要與熔滴直徑、熔滴及氣流的相對速度有關。如圖1(d)所示，在氣霧化點，氣體速度最大，熔滴速度為零，相對速度最大，因此傳熱系數最大。隨后，在氣霧化階段，氣體速度呈指數衰減，熔滴速度增加，導致熔滴與氣流的相對速度減小，傳熱系數隨之減小。當熔滴到達離心盤時，熔滴速度發(fā)生急劇變化，所以傳熱系數產生突變。在旋轉盤邊緣形成的熔滴在離開旋轉盤后，在氣體的拖拽力下減速。離心霧化之后，熔滴粒徑減小，但熔滴與氣流的相對速度較小，傳熱系數沒有氣霧化階段大。離心霧化之后，傳熱系數先緩慢增加，到達一定值又緩慢減小。

熔滴飛行過程的冷卻速度是溫度對時間的微分。由于熔滴溫度降低的階段性特征，因而熔滴飛行過程中冷卻速度的變化也較復雜。冷卻速率的變化主要和傳熱系數、熔滴與氣體之間的溫差有關。圖 1(e)所示為熔滴的冷卻速率隨飛行距離Z的變化。在Z=0時，傳熱系數和熔滴與氣體之間的溫差均最大，因而冷卻速率最大。隨飛行距離增加，傳熱系數以及熔滴與氣體之間的溫差逐漸減小，冷卻速率逐漸減小。離心霧化后，熔滴與氣體之間的溫差仍在減小，但傳熱系數增大，冷卻速率增大，到達一定值后減小。當熔滴開始形核再輝時，由于潛熱的釋放，熔滴溫度迅速上升，冷卻速率出現負值。再輝結束開始偏析凝固時，熔滴又以極大的速率冷卻。熔滴溫度達到共晶溫度時，熔滴開始共晶反應，溫度保持不變，冷卻速率為 0。熔滴完全凝固后，開始固相冷卻，因傳熱系數降低，冷卻速率降低。通過計算不同粒徑熔滴的冷卻速率，可得出熔滴冷卻速率的范圍為103～106K/s。

熔滴與氣流的相對速度的變化主要和熔滴的運動狀態(tài)有關。在氣霧化出口處，氣體速度最大，熔滴速度為 0，氣霧化過程中，熔滴在自身重力和氣體拖拽力的作用下作加速運動。因噴射距離短，在到達離心盤之前，熔滴一直保持加速狀態(tài)，氣體速度呈指數衰減，因此熔滴與氣流的相對速度減小(如圖1(f)所示)。由圖 1(c)的熔滴速度變化，可以得出離心霧化之后熔滴與氣流的相對速度的變化趨勢。

圖2所示為熔滴的過熱度對熔滴溫度和凝固進程的影響。由圖可見，熔滴過熱溫度對于其冷卻和凝固過程影響不大。當熔滴的過熱度增加時，其表面張力減小，形成更細的熔滴，因此冷卻速率增加，整個凝固過程所用時間減少。但細化的熔滴與增加的過熱度相比，并沒有使得熔滴提前凝固。熔滴溫度越高，熔滴冷卻到形核溫度所需的時間更長。從圖2(a)可看出，過熱度對于熔滴凝固結束時的飛行距離有一定的影響：過熱度越大，熔滴的飛行距離越大，為了保證熔滴在碰到腔室壁前完全凝固，這就要求更大的霧化室。

圖2 過熱度對熔滴溫度和凝固進程的影響Fig.2 Effect of superheat on cooling procedure (a) and solidification procedure (b) of the droplets

圖3所示為旋轉盤速度對熔滴溫度和凝固進程的影響。從圖3可見，旋轉速度對于熔滴的冷卻和凝固過程的影響比過熱度的影響更顯著。隨旋轉速度增加，金屬液受到的離心力越大，因而熔滴越細。旋轉速度越大，在盤邊緣形成的熔滴的切向速度越大，因而熔滴與氣體的相對速度越大，使得傳熱系數增加。而熔滴越小，熔滴自身的焓越少，使得冷卻速率增大，熔滴的冷卻和凝固過程相應提前，凝固時間縮短，因而完全凝固時的飛行距離也隨之減小。所以旋轉盤轉速較大時在保證熔滴在碰到霧化室器壁時不發(fā)生粘壁和進一步破碎的前提要求下，霧化室可設計得小些。

圖3 旋轉盤轉速對熔滴溫度和凝固進程的影響Fig.3 Effect of disk rotation speed on cooling procedure (a) and solidification procedure (b) of the droplets

圖4所示為熔滴直徑對凝固過程的影響。分別以20，40，和60 μm尺寸的熔滴為例，這3種熔滴的凝固過程都發(fā)生在離心霧化之后。隨熔滴直徑增大，凝固開始時間明顯推遲。直徑為 20 μm的熔滴在18.77 cm時已結束凝固，而直徑為60 μm的熔滴在22.67 cm處才開始凝固。尺寸越大，整個凝固過程的持續(xù)時間越長。

3.2 實驗驗證

利用自行設計的霧化裝置，采用組合霧化法制備AlSi10Mg合金粉末。具體過程如下：采用中頻感應加熱裝置對AlSi10Mg母體合金加熱至預定溫度，打開熔煉坩堝中的止通裝置，熔融金屬在重力和噴嘴出口處抽吸壓力作用下通過霧化噴嘴進入霧化室，同時霧化氣體氮氣對金屬液流不斷沖擊，形成大量彌散的金屬熔滴，金屬熔滴飛至離心盤，在離心盤上形成一層很薄的液膜，液膜在離心力的作用下粉碎成更細的金屬熔滴，最終金屬熔滴在霧化室中通過熱交換逐漸降溫凝固成金屬粉末。氣霧化壓力 P=0.6 MPa，旋轉盤的轉速n= 8 000 r/min，噴射高度H=17 cm，過熱度為300 K。圖5所示為鋁硅合金霧化粉末的截面組織，由圖可見粉末內部有大量的枝晶組織存在。通過金相顯微鏡觀察，測出不同粒徑顆粒的二次枝晶間距，然后通過二次枝晶間距估算出合金的冷卻速率[19]。對于10～90 μm的顆粒，其二次枝晶間距為0.3～5.0 μm范圍，推算出冷卻速率范圍為103～106K/s，與圖1(e)中的數值計算結果基本吻合。

圖4 熔滴直徑對凝固過程的影響Fig.4 Effect of droplet diameter on solidification procedure

圖5 組合霧化法制備鋁硅合金粉末的顯微組織Fig.5 Microstructure of aluminum silicon alloy prepared by combination atomization

4 結論

1) 在組合霧化法制備金屬粉末時，熔滴直徑對于熔滴的速度有很大影響。熔滴直徑越小，速度變化越快，最高速度也越大。

2) 熔滴的冷卻速率主要與熔滴的傳熱系數和熔滴直徑有關。傳熱系數越大，直徑越小，則熔滴的冷卻速率越大。

3) 過熱度對熔滴的冷卻過程影響不明顯，過熱度越大，熔滴完全凝固時的飛行距離更遠，要求更大的霧化室，對于霧化室的設計不利；旋轉速度對于熔滴冷卻過程的影響比過熱度顯著，旋轉速度越高，熔滴凝固開始和結束的時間均提前，相應地，霧化室可以設計得小一些；熔滴尺寸對熔滴的凝固過程有顯著影響，熔滴尺寸減小可以增大過冷度和冷卻速率，使熔滴在更短的飛行距離內完成凝固。

4) 通過測量二次枝晶間距，推測實驗制得粉末的冷卻速率為103～106K/s，與數值計算結果基本吻合。

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(編輯 湯金芝)

Numerical simulation of droplet flying dynamic and thermal history in the process of combination atomization

GENG Jiangjiang, LIU Yunzhong, WANG Teng
(National Engineering Research Center of Near-net-shape Forming Technology for Metallic Materials, South China University of Technology, Guangzhou 510640, China)

A mathematical model was established to describe the in-flight dynamics and thermal history of droplets as a function of flying distance during combination atomization. It was developed to simulate the influence of superheat and rotational speed on the flight and solidification of droplets. The results show that the droplet diameter has an obvious effect on dynamic and thermal behavior of combination atomized droplets. With decreasing droplet diameter, the velocity of droplets changes quickly and the flight distance becomes short during solidification of the droplets. The droplet superheat has a weak effect on cooling rate and solidification. However, large superheat would delay the solidification process of the doplets, which is not conducive to the design of the atomization chamber. Rotational speed has a slightly greater influence on the droplet thermal history than the superheat. A higher rotational speed can shorten the flight distance during solidification. This paper calculates the cooling rate of the powder by measuring the secondary dendrite spacing, which ranges from 103to 106K/s and is consistent with the numerical calculation results.

combination atomization; dynamics; thermal history; droplet diameter; superheat; rotational speed; the secondary dendrite spacing

TF123.112

A

1673-0224(2017)01-1-08

廣東省科技計劃資助項目(2014B010129002)

2016-07-27；

2016-10-09

劉允中，教授，博士。電話：020-87110081；E-mail: yzhliu@scut.edu.cn