馬艷紅，陸江銀，魏生華

（1.新疆大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院 石油天然氣精細(xì)化工教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，新疆 烏魯木齊 830046；2. 中國石化 森美（福建）石油有限公司南平分公司，福建 南平 353000）

聚合物減阻劑性能優(yōu)化方法的研究進(jìn)展

馬艷紅1，陸江銀1，魏生華2

（1.新疆大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院 石油天然氣精細(xì)化工教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，新疆 烏魯木齊 830046；2. 中國石化 森美（福建）石油有限公司南平分公司，福建 南平 353000）

聚合物減阻劑具有少量高效的優(yōu)點(diǎn)，但其抗剪切性不足。分析了聚合物減阻劑的減阻機(jī)理及影響因素，綜述了近年來聚合物減阻劑的減阻性能及儲存穩(wěn)定性的改進(jìn)方法，包括嫁接法、改變分子結(jié)構(gòu)、加入表面活性劑、引入締合型鍵等，其中，加入表面活性劑可擴(kuò)寬有效減阻范圍、抗剪切性好、減阻更加穩(wěn)定。對聚合物減阻劑的發(fā)展進(jìn)行了展望。

聚合物減阻劑；抗剪切性；儲存穩(wěn)定性

流體的輸送是工業(yè)生產(chǎn)的重要環(huán)節(jié)，目前流體的輸送主要以管道輸送為主，與其他輸送方式相比，管道輸送具有節(jié)約空間、受環(huán)境影響小、環(huán)保低能耗等優(yōu)點(diǎn)。液體的管道輸送面臨的主要問題是在運(yùn)輸中形成雜亂無序且流向不受控制的旋渦，泵能隨著旋渦的各向運(yùn)動(dòng)而在各個(gè)方向損失，即泵的能量發(fā)生損耗。加入減阻劑可降低管輸壓降，在不增加泵的能耗的情況下增加流體流速或者在維持流速不變的情況下減少泵的能耗從而達(dá)到節(jié)能增輸?shù)哪康摹?/p>

減阻劑概念的提出至今已有幾十年的歷史，目前仍是研究的熱門領(lǐng)域。減阻劑可提高已建成管道的輸送量，降低已被腐蝕變薄的管道的摩擦阻力，保證管道安全高效地輸送流體。在工業(yè)應(yīng)用中，少量聚合物減阻劑的加入即可增加輸送量或降低操作費(fèi)用。以阿拉斯加州北坡到南部的瓦爾迪茲的原油輸送管線為例，加入少量減阻劑就可使輸送量增大30%［1］。因此，減阻劑是節(jié)能增輸?shù)挠行砑觿?。由于減阻劑對節(jié)能的重大影響，對減阻的研究引起了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的關(guān)注［2-6］。到目前為止，減阻劑除了應(yīng)用于原油輸送管線，還應(yīng)用于農(nóng)田灌溉、泥漿輸送、下水道系統(tǒng)、水加熱和冷卻系統(tǒng)、飛機(jī)加油、航海系統(tǒng)和生物醫(yī)學(xué)系統(tǒng)等方面［7-9］。聚合物、表面活性劑和懸浮固體均可用作減阻劑。其中，聚合物類減阻劑的應(yīng)用更普遍。聚合物減阻劑與其他減阻劑相比具有少量高效的優(yōu)點(diǎn)，但在抗剪切性和儲存及運(yùn)輸方面存在著不足。

本文分析了聚合物減阻劑的減阻機(jī)理及減阻的影響因素，綜述了聚合物減阻劑的改進(jìn)和優(yōu)化方法，包括減阻性能的優(yōu)化和儲存性能的優(yōu)化，并對聚合物減阻劑未來的發(fā)展提出了展望。

1 減阻機(jī)理及減阻的影響因素

1.1 減阻機(jī)理

聚合物減阻劑可修正流體的流型，但該修正過程是高度復(fù)雜的。研究者們根據(jù)經(jīng)驗(yàn)或流體模型總結(jié)出多種理論。其中，最被認(rèn)可的是早期由Lumley［10-12］和de Gennes［13］提出的機(jī)理，他們分別認(rèn)為聚合物的減阻機(jī)理與聚合物分子的黏性和彈性有關(guān)。

Absi等［14］研究彈性流體在強(qiáng)流動(dòng)下的拉伸黏度后指出，聚合物拉伸黏度的各向異性對流動(dòng)的不穩(wěn)定性和聚合物的減阻起重要作用，該研究結(jié)果表明減阻與聚合物黏性有關(guān)。Dubief等［15］在研究加入了聚合物的慣性流時(shí)發(fā)現(xiàn)一種新的湍流狀態(tài)：彈性-慣性湍流。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，能量確實(shí)會在聚合物和流體之間傳遞，這為de Gennes的理論提供了依據(jù)。Dallas等［16］研究發(fā)現(xiàn)，聚合物在近壁區(qū)域從流體中汲取能量，在剪切力作用下聚合物分子進(jìn)行伸展，隨著聚合物分子離開壁面，一部分儲存的彈性能釋放并返還給流體，最優(yōu)的減阻效果可以在不完全卷曲-伸展的轉(zhuǎn)變過程中達(dá)到。這說明減阻現(xiàn)象與聚合物彈性有關(guān)。其他研究者通過能量平衡法也發(fā)現(xiàn)，在湍流流體與聚合物相互作用時(shí)有能量在湍流流體和聚合物之間傳遞［17］。

目前對減阻機(jī)理的研究仍然是研究者研究減阻現(xiàn)象的一個(gè)難題，因?yàn)橥ㄟ^不同研究角度得出的理論相互之間不能印證，且提出的理論并不能完全解釋減阻現(xiàn)象，所以還有待進(jìn)一步系統(tǒng)地研究。

1.2 減阻效果的影響因素

影響減阻效果的因素包括相對分子質(zhì)量［18-20］、分子結(jié)構(gòu)和柔韌性［21］。大多研究結(jié)果表明，高相對分子質(zhì)量（＞106）的柔性線型聚合物具有良好的減阻效果。線型聚合物的減阻效果優(yōu)于梳型聚合物，與剛性聚合物鏈相比，柔韌性長鏈具有優(yōu)良的減阻效果。分子結(jié)構(gòu)包括分子鏈的化學(xué)組成與分子鏈的幾何形狀，分子的主鏈結(jié)構(gòu)和側(cè)鏈結(jié)構(gòu)均會影響聚合物的減阻效果。高分子聚合物在溶液中的溶解性也是影響減阻效果的關(guān)鍵因素，因?yàn)橹挥腥芙庠谌芤褐胁⑸煺沽己玫母叻肿硬拍芷鸬綔p阻效果。

2 聚合物減阻劑的改進(jìn)和優(yōu)化

2.1 減阻性能的優(yōu)化

目前聚合物減阻劑存在的最大問題在于流經(jīng)泵和彎頭等時(shí)易發(fā)生機(jī)械降解，從而失去減阻效果，因此在使用過程中需要不斷補(bǔ)充減阻劑用量。

2.1.1 嫁接優(yōu)化

將一種聚合物減阻劑與另一種物質(zhì)進(jìn)行嫁接可改善減阻劑的抗剪切性能?？紤]到兩親性表面活性劑具有自我修復(fù)功能，能夠抗機(jī)械降解，Reis等［22］將聚氧化乙烯（PEO）嫁接到聚丙烯酰胺（PAAM）上制備了兩親性高分子聚合物以改善聚合物的抗剪切性能。將不同分子鏈長度的PEO與PAAM嫁接，通過測定不同循環(huán)次數(shù)下的減阻率發(fā)現(xiàn)，嫁接后的兩親性聚合物具有高效的減阻效果且抗剪切性能得到了提高，當(dāng)m（PAAM）∶m（PEO）= 95∶5時(shí)，合成的兩親性聚合物經(jīng)30次剪切后減阻率僅由原先的48%下降至35%。粒徑分布較窄的聚合物溶液具有更好的減阻效果。此外，有研究結(jié)果表明，嫁接的共聚物可在較低的相對分子質(zhì)量下達(dá)到高減阻效果，且由于嫁接方法可控，可獲得符合需要的各種相對分子質(zhì)量分布及溶解度的物質(zhì)。

Le Brun等［23］通過將PAAM與2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸鈉（NaAMPS）共聚以改善PAAM的減阻性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，共聚物主鏈上NaAMPS基團(tuán)的存在可增大PAAM的減阻效果，研究者還總結(jié)出嫁接共聚物減阻的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式。但NaAMPS基團(tuán)的存在對聚合物的抗剪切性沒有改善作用，這是因?yàn)榧藿拥墓簿畚锊]有改變原聚合物的主鏈結(jié)構(gòu)。可進(jìn)一步推斷，這可能與嫁接共聚物的結(jié)構(gòu)有關(guān)，只有某些特定結(jié)構(gòu)的嫁接共聚物才能有效改善聚合物的抗剪切性能，主鏈結(jié)構(gòu)是影響抗剪切性能的重要因素。此外，Le Brun等［23］經(jīng)過231次循環(huán)測試減阻率發(fā)現(xiàn)，機(jī)械降解并不存在一個(gè)極限而是會一直持續(xù)發(fā)生直到減阻效果幾乎為零，因此常用的聚合物機(jī)械降解關(guān)系式并不適用聚合物減阻，探討機(jī)械降解機(jī)理對選擇最佳的減阻劑具有重要作用。

Pires等［24］進(jìn)一步研究了嫁接的共聚物的化學(xué)結(jié)構(gòu)、組成和分子結(jié)構(gòu)對減阻率的影響。他們分別將親水性的PEO和疏水性的聚苯醚（PPO）與PAAM共聚，并通過核磁共振排阻色譜進(jìn)行了表征。表征結(jié)果顯示，嫁接聚合物的親水性能對減阻性能無影響。嫁接相同結(jié)構(gòu)的聚合物時(shí)，聚合物的相對分子質(zhì)量越大，減阻性能越好。水溶性、油溶性、天然及合成聚合物均可嫁接到疏水鏈或親水鏈上從而得到在某種特定流體中適用的聚合物減阻劑。

2.1.2 結(jié)構(gòu)優(yōu)化

目前常用的聚合物減阻劑多為線型聚合物，Cole等［25］先以Cu（0）/三氨乙基胺（TREN）為催化體系、4，4'-氧代(3，3-二（2-溴丙酸酯））二丁烷為引發(fā)劑進(jìn)行聚合，再經(jīng)三氟乙酸水解后合成了4-鏈的水溶性星型聚合物聚丙烯酸（PAA），相對分子質(zhì)量為（3.0～9.0）×105g/mol 。減阻率測試結(jié)果顯示，低相對分子質(zhì)量的星型PAA并沒有減阻效果，而高相對分子質(zhì)量的星型PAA最高減阻率為24%，與線型PAA的最高減阻率相同，可見聚合物的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對減阻效果沒有影響。但該星型PAA和線型PAA與商業(yè)減阻劑PEO-8M相比具有特別高的機(jī)械穩(wěn)定性。經(jīng)30次循環(huán)測試之后，線型PAA和商用減阻劑均表現(xiàn)出8%～10%的減阻率的下降，星型PAA則未出現(xiàn)減阻下降的跡象。

本課題組曾將短鏈烯烴引入到長鏈烯烴聚合物的線型分子鏈上，制備出具有不同支鏈的高支化二元和三元聚合物減阻劑。分別以己烯/辛烯/十二烯、乙烯/辛烯/十二烯為原料，采用溶液聚合法合成了二元和三元共聚物。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在一定范圍內(nèi)，短鏈烯烴的引入可破壞聚合物鏈的規(guī)整性，降低聚合物的結(jié)晶性，在油品中的溶解能力增大，提高減阻效果，但對抗剪切性并未有大的改善。

2.1.3 復(fù)配優(yōu)化

將表面活性劑作為抗剪切添加劑加入到聚合物減阻劑溶液中也可改善聚合物減阻劑的減阻性能［26］，同時(shí)可以提高減阻效果和抗剪切性。Suksamranchit等［27］在研究陽離子表面活性劑十六烷基三甲基氯化銨（HTAC）對非離子聚合物PEO減阻性能的影響時(shí)發(fā)現(xiàn)，HTAC結(jié)合到PEO鏈上形成了大分子物質(zhì)，大分子物質(zhì)的流體力學(xué)體積較大，從而改變了溶液黏度性質(zhì)，進(jìn)而影響減阻效果，即通過降低PEO有效減阻所需聚合物的臨界相對分子質(zhì)量，可降低PEO達(dá)到最優(yōu)減阻效果時(shí)所需的濃度。

Matras等［28］將陽離子表面活性劑十六烷基三甲基溴化銨（CATB）加入到PEO中，發(fā)現(xiàn)CATB的加入可顯著提高PEO的減阻效果，且減阻效果更加持久。他們認(rèn)為CATB與PEO分子形成了大分子物質(zhì)（聚集體）結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)非常穩(wěn)定，能保證減阻劑在更長的時(shí)間內(nèi)不發(fā)生機(jī)械降解，且被破壞的結(jié)構(gòu)可在一定程度上恢復(fù)。Malcher等［29］研究了PEO/CATB/水楊酸鈉（NaSal）體系，得出了同樣的結(jié)論。Matras等還對大分子物質(zhì)（聚集體）的減阻機(jī)理進(jìn)行了推測（見圖1）。他們認(rèn)為，流體流動(dòng)前，聚集體以圖1a的狀態(tài)存在于溶液中。在流體流動(dòng)時(shí)，聚集體根據(jù)最小阻力擇優(yōu)取向，并隨著雷諾數(shù)的增大產(chǎn)生伸展（見圖1b），開始產(chǎn)生減阻效應(yīng)，此時(shí)的減阻效應(yīng)由表面活性劑和聚集體產(chǎn)生。當(dāng)流體流速超過表面活性劑有效減阻的最高流速時(shí)，表面活性劑的減阻效果消失，此時(shí)只有聚集體產(chǎn)生減阻效應(yīng)。隨流速進(jìn)一步增大，聚集體發(fā)生斷裂（見圖1c），此時(shí)大分子聚合物和表面活性劑膠束二者起減阻作用。當(dāng)流速達(dá)到聚合物-表面活性劑聚集體的臨界雷諾數(shù)，聚合物分子上的膠團(tuán)與聚合物分離，分散下來的膠束不再定向移動(dòng)，失去減阻效果；大分子聚合物以卷曲狀結(jié)構(gòu)存在（見圖1d），并在流體作用下沿流動(dòng)方向伸展，產(chǎn)生減阻效果，使剪切應(yīng)力恢復(fù)到較小值。膠束在流速降低的流體中進(jìn)行自我修復(fù)，又相互結(jié)合定向移動(dòng)（見圖1e），從而恢復(fù)部分減阻效果。

Matras等［30］還研究了CATB的加入對PEO有效減阻區(qū)域的影響。大量實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CATB加入有利于形成大分子物質(zhì)，顯著擴(kuò)大有效減阻的區(qū)域，在更寬的雷諾數(shù)范圍內(nèi)提供更高的減阻率。聚合物-表面活性劑溶液的最大減阻率出現(xiàn)在穩(wěn)定過渡區(qū)，在非穩(wěn)定過渡區(qū)減阻率逐漸降低，隨后又顯著增大。隨聚合物含量的增大，湍流區(qū)域的減阻效果增大。

Mohsenipour等［31］在循環(huán)管流中分別將陽離子表面活性劑十八烷基三甲基氯化銨（OTAC）及陰離子表面活性劑十二烷基硫酸鈉加入到非離子聚合物中研究它們對聚合物抗剪切性能的影響。研究結(jié)果表明，將OTAC加入到PEO中可有效減少PEO分子的剪切降解。此外，他們還研究了OTAC對PAAM溶液的抗剪切性能的影響，加入OTAC使聚合物分子發(fā)生卷曲，卷曲的聚合物分子比伸展的聚合物分子更易發(fā)生機(jī)械降解。這表明帶相反電荷的表面活性劑加入到聚合物溶液中并不能提高抗剪切性能。Mohsenipour等［32］還具體研究了OTAC加入到PEO溶液中對減阻效果的影響，其中，NaSal作為補(bǔ)償離子。測試結(jié)果表明，表面活性劑的加入提高了減阻效果，在高表面活性劑濃度和低聚合物濃度時(shí)減阻效果的提高更加顯著。圓柱形的表面活性劑膠束會結(jié)合到聚合物鏈上形成新的三維交互網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，該結(jié)構(gòu)可以抑制湍流，起到減阻效果。

圖1 Matras等推測的的減阻機(jī)理［28］Fig.1 Hypothetical drag reduction mechanism proposed by Matras et al［28］.a The polymer-surfactant structure before flowing；b-e The structures corresponding to flow ranges

2.1.4 鍵型優(yōu)化

通過分子間締合將能先于共價(jià)鍵斷裂并能可逆恢復(fù)的締合型鍵（如配位鍵、氫鍵等非共價(jià)鍵）引入到聚合物分子上，即利用非共價(jià)鍵的締合可逆性解決高分子聚合物在剪切作用下的不可逆降解問題。陳世偉［33］以乳液聚合法合成了不同側(cè)鏈的甲基丙烯酸酯基氫鍵締合型減阻聚合物，并進(jìn)行了抗剪切與減阻性能的測試。測試結(jié)果表明，締合型氫鍵的引入確實(shí)能提高聚合物分子的抗剪切性能，其中，側(cè)鏈為十二烷基鏈時(shí)的氫鍵締合型減阻聚合物的油溶性和抗剪切性效果最佳。他們采用分子動(dòng)力學(xué)模擬了不同側(cè)鏈的聚合物在油品中溶解過程的空間結(jié)構(gòu)、溶解平衡時(shí)的能量變化曲線和溫度變化曲線，計(jì)算了不同側(cè)鏈的甲基丙烯酸酯基氫鍵締合型減阻聚合物與油品的相互作用能，評估了不同側(cè)鏈對聚合物溶解性的影響，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符。

2.2 儲存性能優(yōu)化

除了抗剪切性能，聚合物減阻劑還存在儲存和運(yùn)輸問題。由于聚合物分子間強(qiáng)烈的范德華力和柔性分子間的相互纏繞，α-烯烴聚合物在室溫下不是以結(jié)晶態(tài)而是以黏彈狀態(tài)存在，這使得聚合物不能直接注入到輸油管道中。目前常用的解決方法是將其分散到溶劑中制成懸浮溶液。但該方法存在聚合物顆粒不能有效分散，在儲存過程中會再次團(tuán)聚的問題。此外，懸浮液中只有25%（w）的α-烯烴聚合物，增大了減阻劑運(yùn)輸成本，降低了減阻劑的經(jīng)濟(jì)效益。

近年來，有研究者指出采用微膠囊減阻劑可使α-烯烴聚合物以固體形態(tài)長時(shí)間儲存。Li等［34］采用不同方法及不同的隔離劑制備了微膠囊減阻劑，并測試了減阻性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隔離劑為長鏈烷基鈉鹽時(shí)效果最好，聚合方法中以原位聚合法為最優(yōu)，所得到的微膠囊包覆可有效提高減阻劑的儲存穩(wěn)定性，且對減阻劑的減阻效果無不良影響。陳國華［35］分別制備了脲醛樹脂包覆的和聚氨酯包覆的石油減阻聚合物微膠囊，表征結(jié)果顯示，產(chǎn)物表面形貌良好。隨后他們還通過中試發(fā)現(xiàn)該工藝技術(shù)不存在化學(xué)反應(yīng)工程工業(yè)放大問題。對制備9個(gè)月后的微膠囊減阻劑的表面形貌進(jìn)行SEM表征，結(jié)果顯示，顆粒表面的多孔性和纏繞性消失，因此在常溫下不存在黏結(jié)成團(tuán)的問題，適合長期儲存運(yùn)輸。同時(shí)，微膠囊減阻劑在高溫及低溫下的穩(wěn)定性高，機(jī)械振蕩穩(wěn)定性良好。厚度壓力檢測結(jié)果表明，儲存6個(gè)月后在12～60 cm壓力下微膠囊表面性能仍良好，沒有聚結(jié)和黏連現(xiàn)象。6個(gè)月后減阻劑相比未包裹的減阻效果沒有差別，可見囊壁對減阻效果沒有影響。該方法有望實(shí)現(xiàn)工業(yè)應(yīng)用。

針對當(dāng)前聚α-烯烴類油品減阻劑抗剪切性能差的問題，郭旭等［36］探討了在油品減阻劑研究中引入聚合物基納米復(fù)合材料技術(shù)，依靠納米粒子的微觀效應(yīng)提高減阻劑分子強(qiáng)度及抗剪切性能的可能性。以納米蒙脫土和納米SiO2作為無機(jī)材料與聚α-烯烴匹配，有望得到抗剪切性能增強(qiáng)、分散效果好、穩(wěn)定時(shí)間長的聚α-烯烴類油品減阻劑。目前該方法尚未實(shí)踐，有待進(jìn)一步研究。

3 結(jié)語

針對聚合物減阻劑易發(fā)生機(jī)械降解及儲存過程易發(fā)生團(tuán)聚的缺點(diǎn)，可通過嫁接法制備兩親性共聚物提高抗剪切性和減阻效果，但對抗剪切性是否有影響還與嫁接物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和比例等有關(guān)，因此還需進(jìn)一步系統(tǒng)地研究。通過改變聚合物分子鏈幾何形狀制備的4-鏈水溶性星型聚合物PAA有效改善了聚合物的抗剪切性能，但與商業(yè)應(yīng)用的其他減阻劑相比，減阻效果較差，故可以考慮優(yōu)化合成方法提高星型聚合物的相對分子質(zhì)量以提高減阻效果。締合型高分子聚合物可在一定程度上提高聚合物的抗剪切性，但存在著用量大、經(jīng)濟(jì)效益不高等缺點(diǎn)。將減阻劑包裹在微膠囊中可有效提高減阻劑的儲存穩(wěn)定性，且該工藝技術(shù)不存在化學(xué)反應(yīng)工程工業(yè)放大問題。

將表面活性劑作為聚合物減阻劑的抗剪切添加劑加入聚合物溶液中提高抗剪切性是近年來備受關(guān)注的研究方向。在非離子聚合物溶液中加入表面活性劑可以同時(shí)提高聚合物的抗剪切性能和減阻效果，該方法具有簡單易操作的特點(diǎn)，表面活性劑直接加入到聚合物溶液中即可，無需進(jìn)一步制備，是一種較好的改性方法。目前該方面的研究處于起步階段。未來減阻劑的研究可以考慮將更多的計(jì)算機(jī)模擬軟件應(yīng)用于減阻機(jī)理的研究及制備出的減阻劑的減阻性能研究中，為制備滿足一定需求的聚合物提供依據(jù)與方向，減少盲目嘗試。

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（編輯 鄧曉音）

Progresses in the optimization of polymer drag reducer performances

Ma Yanhong1，Lu Jiangyin1，Wei Shenghua2
（1. Key Laboratory of Oil & Gas Fine Chemicals，Ministry of Education，College of Chemistry and Chemical Engineering，Xinjiang University，Urumqi Xinjiang 830046，China；2. Sinopec SenMei(FuJian) Petroleum Company Limited Nanping Branch Company，Nanping Fujian 353000，China)

Polymer drag reducers can reduce the energy loss of pipeline transportation effectively，but are easy to degrade. The factors influencing the drag reduction efficiency and the mechanism of the drag reduction were discussed. Several methods for improving the polymer drag reducer performances and storage stability were summarized，including grafting，changing the molecular structure，adding surfactants，introducing associative bond and so on，in which，adding surfactants could improve the performances of the polymer drag reducers in a wider range of the Reynolds number，and provide the better anti-degradation capacity and the longer drag-reduction period. The prospects of the polymer drag reducers were proposed in the end.

polymer drag reducer；shear stability；storage stability

1000-8144（2017）02-0254-06

TQ 317

A

10.3969/j.issn.1000-8144.2017.02.019

2016-08-05；［修改稿日期］2016-11-24。

馬艷紅（1990—），女，河南省商丘市人，碩士生，電話 15199495236，電郵 mayh1990@163.com。聯(lián)系人：陸江銀，電郵 jiangyinlu6410@163.com

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（20963010）。