趙文龍,李云鵬,余永昌,鄧思欣,龔道程,古穎綱,王伯光*(.暨南大學質(zhì)譜儀器與大氣環(huán)境研究所,廣東 廣州 506；.暨南大學環(huán)境與氣候研究院,廣東 廣州 544；.佛山市環(huán)境監(jiān)測中心站,廣東 佛山58000)

基于空氣質(zhì)量模型對佛山市PM2.5的來源研究

趙文龍1,2,李云鵬1**,余永昌3,鄧思欣3,龔道程2,古穎綱1,王伯光1,2*(1.暨南大學質(zhì)譜儀器與大氣環(huán)境研究所,廣東 廣州 510632；2.暨南大學環(huán)境與氣候研究院,廣東 廣州 511443；3.佛山市環(huán)境監(jiān)測中心站,廣東 佛山528000)

利用第三代空氣質(zhì)量模型CMAQ對廣東省佛山市2014年11月大氣PM2.5濃度進行模擬,結(jié)合觀測數(shù)據(jù)比對分析,顯示模型對PM2.5具有良好的模擬性能.通過敏感性分析,研究了佛山本地各污染源對PM2.5濃度的相對貢獻以及周邊地區(qū)外來源對佛山PM2.5的影響.結(jié)果發(fā)現(xiàn),整個研究時段佛山本地源對 PM2.5貢獻占主導,平均貢獻為 64.9%;而污染時段外來源影響增強,如廣州對湖涌和惠景城站點平均相對貢獻為 36.8%,清遠對云東海站點相對貢獻為 18.5%.佛山本地各類源對 PM2.5濃度的影響差別明顯,污染時段,工業(yè)源對湖涌站點相對貢獻為54.6%,對其他站點的相對貢獻為 28.2%～30.2%;流動源對惠景城站點相對貢獻為 28.9%.通過情景分析,在改善大氣環(huán)境過程中提出對佛山各類型源的有效削減策略,同時注意城市間協(xié)作、區(qū)域間聯(lián)防聯(lián)控的控制措施.

PM2.5；空氣質(zhì)量模型；來源解析；情景分析；區(qū)域大氣污染

細顆粒物PM2.5能夠長時間停留在大氣環(huán)境中,其濃度水平受到多重因素的影響,如源排放、二次粒子生成[1]以及氣象條件[2-3]等.PM2.5由于其來源和成分的復雜性、對人體的健康影響[4-6]以及對能見度[6-8]的影響引起了人們的廣泛關注. PM2.5污染是區(qū)域輸送、本地污染源排放和不利氣象條件共同作用的結(jié)果.珠江三角洲(下稱珠江三角洲)有關 PM2.5污染來源的研究主要包括兩個方面:一方面是對區(qū)域輸送貢獻的研究,并且定量給出區(qū)域之間污染源排放對PM2.5的貢獻[9-10];另一方面是對本地污染源貢獻的識別研究,定量給出本地不同類別源對PM2.5的貢獻[11-12].因此,對于空氣質(zhì)量的控制,識別其污染來源至關重要.為有效控制大氣中的細顆粒物污染,對區(qū)域輸送以及各類源的貢獻情況得到了管理部門的關注.

針對污染物來源解析,數(shù)值模擬方法能夠模擬污染物在大氣中的輸送、擴散、化學轉(zhuǎn)化和遷移等過程,在此基礎上能夠更加全面的反映污染物在環(huán)境中的變化及影響,不但可以得到污染源影響的空間分布情況,而且還可以區(qū)分本地排放和外來源輸送的影響,通過情景分析得到定量源解析結(jié)果,對改善大氣環(huán)境質(zhì)量具有指導性意義.

珠江三角洲城市化程度高,污染源數(shù)量多并且集中,大氣污染呈現(xiàn)明顯的區(qū)域復合型污染特征[13],珠江三角洲顆粒物污染發(fā)生在秋冬季節(jié)的頻率較高[14-15].隨著 2012年空氣質(zhì)量新標準的實施[16], PM2.5納入監(jiān)測指標范圍.佛山市作為珠江三角洲主要城市之一,2014年佛山在廣東省環(huán)保廳公布的全省各市(區(qū))按照環(huán)境空氣綜合質(zhì)量指數(shù)排名,位列全省倒數(shù)第二位[17].目前,有關佛山地區(qū)污染控制策略的研究較少,并且對周邊地區(qū)污染源的作用和各類源貢獻程度缺乏定量研究.本文旨在利用三維空氣質(zhì)量模式對 PM2.5進行模擬,采用情景分析的方法,通過對佛山本地和周邊地區(qū)源以及佛山本地各類源排放進行削減,量化評估區(qū)域和佛山本地各類源對 PM2.5的貢獻,從而為改善大氣環(huán)境質(zhì)量提供科學依據(jù).

1 研究方法

1.1 模型設置

本研究采用的模型系統(tǒng)是由源排放清單網(wǎng)格化模型(SMOKE)[18]、氣象模式(WRF)[19]以及化學傳輸模式(CMAQ)等構成,CMAQ[20]被廣泛應用于大氣環(huán)境質(zhì)量研究,WRF模式使用NCEP FNL再分析資料為其提供氣象場,氣象模式輸出結(jié)果由氣象-化學界面處理接口 MCIP[21]模塊轉(zhuǎn)化為CMAQ模式所需氣象資料數(shù)據(jù)格式.排放源清單文件經(jīng)過SMOKE進行處理,為CMAQ提供所需的網(wǎng)格化、逐時排放源數(shù)據(jù).模型模擬區(qū)域采用三重網(wǎng)格嵌套結(jié)構,網(wǎng)格設置如圖 1(a)所示,其中第三重網(wǎng)格如圖1(b),水平分辨率為4km,區(qū)域覆蓋整個珠江三角洲.模擬區(qū)域垂直方向分為15層,近地面層高約40m.

圖1 三重嵌套區(qū)域(a)、4km網(wǎng)格模擬區(qū)域及佛山市空氣質(zhì)量觀測站(b)分布Fig.1 Domains for CMAQ (a)、4-km domain and locations of the air quality monitoring sites in Foshan (b)

本研究模型系統(tǒng)以 2010年全國排放清單為基準[22],利用2012年珠江三角洲排放源清單對面源和移動源[23]進行了更新,根據(jù)2013年佛山市環(huán)境統(tǒng)計數(shù)據(jù)對佛山市的點源進行了更新,第三重網(wǎng)格顆粒物排放空間分布如圖 2所示.模型系統(tǒng)使用 SAPRC99[24]氣相化學反應機制.本研究利用CMAQ對佛山市2014年11月1～30日PM2.5時空變化情況進行了模擬,為了消除初始條件的影響,模擬的前3d作為模式的初始化過程.

1.2 評估方法介紹

本研究采用佛山市空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)PM2.5小時濃度數(shù)據(jù)對模擬結(jié)果進行評估,監(jiān)測站點位置如圖1(b)所示,惠景城站點為粵港聯(lián)網(wǎng)站點,位于禪城區(qū),湖涌站點為市控站點,位于禪城區(qū),云東海站點為國控站點,位于三水區(qū).采用標準化平均偏差(NMB),標準化平均誤差(NME)和相關系數(shù)(COR)三個統(tǒng)計指標評估模擬效果.NMB、NME和COR的計算公式如式(1)、(2)和(3):

圖2 顆粒物排放源月均值空間分布特征Fig.2 Spatial distribution of monthly particulate matter

1.3 情景分析方案

情景分析即按照既定方案調(diào)整某個地區(qū)或某種污染物的源排放清單,通過對比調(diào)整前后的清單和利用原始清單模擬出的目標物種濃度的變化,來推斷源清單中調(diào)整部分對目標物種濃度的貢獻和目標物種濃度對排放量變化的響應.情景分析法[9,25]應用于區(qū)域復合污染研究、區(qū)域之間污染影響研究以及污染源控制[26]等研究,是研究區(qū)域空氣質(zhì)量相互影響的常用方法.王淑蘭[27]等將情景分析方法應用于區(qū)域大氣復合污染控制方案的研究.胡曉宇等[28]利用情景分析方法對珠江三角洲城市群PM10的相互影響進行了研究.根據(jù)佛山市各監(jiān)測站點監(jiān)測數(shù)據(jù)結(jié)果,將 PM2.5日均濃度超過國家二級標準濃度限值(75μg/m3)作為污染日,統(tǒng)計結(jié)果顯示:2014年11月出現(xiàn)過2次較為嚴重的PM2.5污染時段,時間分別是11月15～16日和20～22日.對佛山本地和周邊地區(qū)源對PM2.5的區(qū)域貢獻、佛山本地各類源對PM2.5的貢獻情況分別進行2014年11月份整月時段和污染時段統(tǒng)計分析.情景分析主要針對第三重網(wǎng)格內(nèi)人為排放源進行,對于研究區(qū)域內(nèi)外污染源對佛山市PM2.5的貢獻,分別將佛山、廣州、肇慶、江門、清遠和第三重網(wǎng)格人為源排放逐一扣除50%,氣象及其他條件不變進行模擬計算;研究佛山市本地各類源對佛山市 PM2.5貢獻,分別將電廠、工業(yè)源和流動源逐一扣除50%,氣象及其他條件不變進行模擬.各模擬情景方案如表1所示.

表1 情景分析方案Table 1 Scenario analysis scheme

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5模擬結(jié)果評估

針對本文研究的3個站點,圖3展示了監(jiān)測站點PM2.5小時濃度觀測值與模擬結(jié)果隨時間的變化情況,濃度值基本一致,變化趨勢相對同步.表2列出了PM2.5日均濃度觀測值與模擬值的比對結(jié)果.從PM2.5比對結(jié)果可以發(fā)現(xiàn),PM2.5的模擬結(jié)果總體上偏低.CMAQ模擬的結(jié)果受多重因素的影響,其中關鍵影響因素之一是污染物源清單不確定性[29-31].本研究雖然在2010年的基礎上對珠江三角洲排放源清單進行了更新,但是數(shù)據(jù)資料統(tǒng)計結(jié)果與真實源排放情況存在一定的差異性,進而對模擬結(jié)果產(chǎn)生影響.水平分辨率4km網(wǎng)格內(nèi)平均值和觀測站點值進行比較,模擬值無法確切反映網(wǎng)格內(nèi)部排放源和氣象條件的變化,以湖涌站點為例,溫度、風速、壓強和濕度等氣象因素,模擬值和觀測值相關系數(shù)在0.61～0.91之間,標準化平均偏差在-0.03～0.22之間,標準化平均誤差在0.03～0.41之間.氣象模擬的誤差以及模式中所采用的大氣化學機制不完善也是影響模擬結(jié)果的原因.但 PM2.5變化趨勢與監(jiān)測結(jié)果基本符合,相關系數(shù)在 0.51～0.72區(qū)間,標準化平均誤差均小于 0.5,與同類研究結(jié)果接近[32-34],由此可見,模擬結(jié)果基本能夠滿足研究的需求.

圖3 2014年11月3個站點PM2.5小時濃度模擬值和觀測值比對Fig.3 Comparison between observed and simulated PM2.5hourly concentrations at three sites during 4～30November in 2014

表2 3個監(jiān)測站點PM2.5日均值比對統(tǒng)計結(jié)果Table 2 Performance statistics for simulated daily PM2.5concentration at three monitoring sites

2.2 污染時段PM2.5模擬結(jié)果分析

根據(jù)各監(jiān)測站點 PM2.5統(tǒng)計結(jié)果,污染時段為15～16日和20～22日,分別對15～16日和20～22日PM2.5特征進行分析.

圖4為11月14～16日PM2.5日均濃度空間分布情況.14日為對照日,從PM2.5日均空間分布來看,佛山地區(qū)PM2.5濃度水平較低.15日為污染日,從PM2.5日均空間分布狀況來看,佛山與周邊城市廣州和肇慶交界區(qū)域存在部分高值區(qū)域,佛山大部分地區(qū) PM2.5日均濃度較低,呈現(xiàn)上述空間分布的原因是在交界區(qū)域存在較強的排放源(圖 2),結(jié)合監(jiān)測站點 PM2.5小時濃度變化情況(圖3),模擬結(jié)果偏低. 16日與15日相比,從空間分布狀況來看,佛山地區(qū) PM2.5日均濃度水平較低,從風場分布情況來看,16日與15日相比日平均風速較高,進而導致 PM2.5日均濃度處于較低水平.

圖4 2014年11月14～16日PM2.5日均濃度空間分布與風場疊加Fig.4 Spatial distribution of daily PM2.5concentrations with the wind fields during 14～16November 2014

圖5為11月19～22日PM2.5日均濃度空間分布情況.19日為對照日,佛山整個地區(qū)PM2.5濃度水平較低.20日PM2.5日均濃度水平較19日有所升高,佛山市PM2.5日均濃度模擬高值區(qū)域出現(xiàn)在佛山與周邊城市的交界區(qū)域,呈現(xiàn)上述空間分布的原因是交界區(qū)域存在較強的排放源(圖 2),佛山市絕大部分地區(qū)大氣環(huán)境質(zhì)量相對較好.21日, PM2.5日均濃度空間分布狀況顯示,PM2.5日均濃度水平較高,濃度高值區(qū)域主要出現(xiàn)在佛山市中部及東南地區(qū),從風場分布情況來看,21日較20日平均風速相對較低、佛山中部及東南地區(qū)存在著較強的排放源(圖2),導致PM2.5日均濃度水平較高.22日較21日污染程度較輕,PM2.5日均濃度高值區(qū)域明顯縮小,由于顆粒物污染源空間分布情況(圖 2),導致高值區(qū)域主要出現(xiàn)在佛山中部以及交界區(qū)域的部分地區(qū).結(jié)合20～22日PM2.5濃度與風場疊加變化情況,污染期間主導風向明顯,以東北風為主,上述PM2.5時空分布可能是穩(wěn)定氣象場作用的結(jié)果,特別是 21日,風速偏小,進而導致佛山地區(qū) PM2.5濃度超標.

圖5 2014年11月19日～22日PM2.5日均濃度空間分布與風場疊加Fig.5 Spatial distribution of daily average PM2.5concentrations with the wind fields during 19～22November 2014

2.3 基于減排情景分析的PM2.5來源解析

2.3.1 本地和周邊地區(qū)排放對佛山市大氣PM2.5的影響 利用各個情景方案的模擬結(jié)果與基準方案的差值,定量計算各區(qū)域排放源對PM2.5的貢獻.表 3展示了每個地區(qū)對3個監(jiān)測點整個時段和污染時段的貢獻,其中佛山、廣州、肇慶和清遠貢獻值為第三重網(wǎng)格扣除50%的相對貢獻,其他為扣除佛山、廣州、肇慶、清遠和江門的差值,全部貢獻值為第三重網(wǎng)格的絕對貢獻.

表3 佛山及周邊地區(qū)對監(jiān)測點位的相對貢獻(%)Table 3 The relative contributions of Foshan and surrounding cities to monitoring sites (%)

整個時段和污染時段的結(jié)果相似,說明研究時段主導風向較為穩(wěn)定.由圖4和圖5的模擬結(jié)果并結(jié)合表3可以看出,江門處于佛山下風向,江門對佛山影響較小,對各站幾乎無貢獻,未予以列出,而廣州處于佛山的上風向,影響較明顯.第三重人為源貢獻對不同的站點貢獻不同,在研究站點中人為源污染時段貢獻為 39.7%～82.6%.Wu等[9]對珠江三角洲PM2.5來源研究顯示,珠江三角洲區(qū)域內(nèi)排放源對佛山市惠景城站點貢獻為23.3%,低于本研究結(jié)果,其原因可能是由于研究時段不同所導致的氣象場差異和污染源清單的不確定性.以第三重全部人為源的貢獻為總體,佛山在湖涌站的本地貢獻最大,污染時段和整個時段相差較小,整個時段相對貢獻為 72.1%,對其他站點相對貢獻較高,污染時段最小相對貢獻為55.3%,說明佛山市PM2.5來源貢獻主要為本地源;廣州對惠景城站點和湖涌站點貢獻較高,對惠景城站點污染時段相對貢獻為 41.0%,污染時段相對貢獻高于整個時段相對貢獻,對湖涌站點污染時段為32.6%,比整個時段高10個百分點,對云東海站點貢獻小于 10%,其原因可能是惠景城站點和湖涌站點距離廣州較近(圖1(b))、氣象場風向以東北風為主(圖4,圖5)以及廣州與佛山交界地區(qū)存在著較強的源排放(圖2),說明區(qū)域貢獻對污染形成的影響不容忽視,因此需要采取區(qū)域間協(xié)同控制措施,胡曉宇等[28]對珠江三角洲區(qū)域大氣PM10相互影響研究結(jié)果顯示,佛山地區(qū)顆粒物污染受到本地源貢獻為主, 并且廣州對佛山影響顯著,本研究中廣州對佛山各站點的平均相對貢獻為 25.4%,通過計算廣州對佛山影響響應系數(shù)占整個珠江三角洲影響的 28.7%,略高于本研究結(jié)果,總體比較而言,研究結(jié)果較為一致;肇慶對云東海站點貢獻較低,污染時段為 1.9%,對湖涌和惠景城站點的貢獻幾乎可以忽略不計;清遠位于云東海站點上風向,對其貢獻較高,污染時段為18.5%,污染時段貢獻高于整個時段,其原因可能是較強的輸送過程影響,對湖涌和惠景城站點貢獻可忽略不計;從結(jié)果上來看,肇慶對云東海站點相對貢獻偏低,可能是模式中源排放偏低,本研究排放源清單以2010年為基準,珠江三角洲由于產(chǎn)業(yè)政策的影響,產(chǎn)業(yè)分布較2010有明顯變化[35-36],肇慶由于數(shù)據(jù)資料的限制,源清單未進行更新,導致顆粒物排放源統(tǒng)計結(jié)果偏低,進而肇慶對云東海站點相對貢獻可能低估;其他區(qū)域貢獻值為扣除佛山、廣州、肇慶和清遠后的差值,其他區(qū)域?qū)υ茤|海站點整個時段和污染時段相對貢獻約為 9%;第三重內(nèi)其他區(qū)域?qū)亢突菥俺钦军c相對貢獻較低,均在6%以下.

2.3.2 本地各類排放源對佛山市大氣 PM2.5的影響 利用各個情景方案的模擬結(jié)果與基準方案的差值,定量計算各類排放源對 PM2.5的貢獻.表4展示了各類排放源對3個監(jiān)測站點整個時段和污染時段的相對貢獻,其他為扣除電廠、工業(yè)源和流動源貢獻的差值.

整個時段和污染時段的結(jié)果總體差別較小.以佛山全部排放源為總體,其中工業(yè)源的相對貢獻最大,以湖涌站點為例,污染時段工業(yè)源相對貢獻為54.6%,對其他站點的貢獻為28.2%～30.2%.流動源的相對貢獻較大,流動源對惠景城的貢獻最大,污染時段貢獻為 28.9%;對云東海的貢獻次之,達20.6%;對湖涌貢獻,污染時段貢獻為16.9%.電廠對云東海站點相對貢獻較低,整個時段相對貢獻為 1.9%;對另外 2個站點的貢獻均不超過1%.天然源在目前模型中的貢獻很小,未予以列出.其他排放源的污染時段貢獻28.3%～47.6%,其他貢獻來源可能是本地面源等未納入情景分析污染類別的影響.

表4 佛山各類排放源對監(jiān)測點位的相對貢獻(%)Table 4 The relative contributions of emission sources in Foshan to monitoring sites (%)

通過模擬以及情景分析結(jié)果提出以下建議:佛山本地源各類污源的控制中,要著力對工業(yè)源進行控制;從區(qū)域間相互影響的角度,佛山處于廣州的下風向區(qū)域,特別是在盛行東北風的情況下,廣州輸送過程對佛山 PM2.5貢獻不容忽視,清遠主要對佛山北部地區(qū)影響較為顯著.為了要控制污染,需采取本地控制和區(qū)域間聯(lián)防聯(lián)控的措施.

3 結(jié)論

3.1 佛山和周邊地區(qū)對PM2.5貢獻情況:整個時段佛山本地源對3個站點平均相對貢獻為64.9%.污染時段廣州對湖涌和惠景城站點平均相對貢獻為 36.8%.污染時段清遠對三水地區(qū)相對貢獻為18.5%.肇慶對三水地區(qū)有影響.

3.2 佛山市本地各類源對PM2.5貢獻情況:污染時段工業(yè)源對湖涌站點相對貢獻為 54.6%;污染時段流動源對惠景城站點相對貢獻為 28.9%;污染時段其他排放源相對貢獻為28.3%～47.6%.

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致謝：感謝香港理工大學蘇子君博士對英文摘要的潤色.

Studies on PM2.5source contribution of Foshan base on air quality model.

ZHAO Wen-long1,2, LI Yun-peng1**, YU Yong-chang3, DENG Si-xin3, GONG Dao-cheng2, GU Ying-gang1, WANG Bo-guang1,2*(1.Institute of Mass Spectrometer and Atmospheric Environment, Jinan University, Guangzhou 510632, China；2.Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 511443, China；3.Foshan Environmental Monitoring Center, Foshan 528000, China). China Environmental Science, 2017,37(5)：1716～1723

The Model-3/CMAQ chemical transport model was employed to simulate PM2.5concentration in Foshan during November 2014. The comparison between the modelled and observed concentrations suggested a good performance for PM2.5. Sensitivity analysis was used to investigate the relative importance of local emission sources on ambient PM2.5in Foshan and the influence of air pollution originated from surrounding areas. The results indicated that local sources dominated the ambient concentration of PM2.5in Foshan with an average contribution of 64.9% during the whole campaign. For the pollution episodes, the impact of regional sources enhanced significantly, e.g. emissions from Guangzhou accounted for up to 36.8% of PM2.5at Huchong and Huijingcheng, and sources from Qingyuan contributed 18.5% of PM2.5at Yundonghai. The influences of various local sources on PM2.5in Foshan showed distinctive differences. In the pollution episodes, local industrial emissions were estimated to contribute 54.6% of PM2.5at Huchong while only 28.2%～30.2% for other sites. 28.9% of PM2.5concentration at Huijingcheng was attributed to vehicle exhaust emissions. In order to improve the air quality in Foshan, effective reduction measures on local sources should be fully implemented, together with inter-cities collaboration and inter-regional prevention and control.

PM2.5；air quality model；source analysis；scenario analysis；regional air pollution

X51

A

1000-6923(2017)05-1716-08

趙文龍(1990-),男,安徽阜陽人,碩士研究生,主要從事大氣環(huán)境過程模擬研究.

《中國環(huán)境科學》2011～2014年發(fā)表的論文中20篇入選“領跑者5000”提名論文

2016-10-08

國家自然科學基金青年基金資助項目(41505104);中央高?；究蒲袠I(yè)務費專項資金資助項目(21615319);國家自然科學基金重大計劃重點項目(91544215);國家自然科學基金面上項目(41373116)

* 責任作者, 教授, tbongue@jnu.edu.cn, ** 助理研究員, t.ypli@jnu.edu.cn

《中國環(huán)境科學》2011～2014年發(fā)表的論文中有20篇入選“精品期刊頂尖論文平臺——領跑者5000”提名論文.“領跑者5000(F5000)”平臺由中國科學技術信息研究所于2013年建設,旨在集中展示中國精品科技期刊上發(fā)表的最高端的學術研究成果,將與國際和國內(nèi)重要檢索系統(tǒng)鏈接,擴大論文影響.該平臺將與湯森路透公司合作,擬利用WOK國際檢索系統(tǒng)平臺,與SCI數(shù)據(jù)庫在同一平臺內(nèi)實現(xiàn)文獻鏈接和國際引文檢索,在更大范圍內(nèi)向世界科技同行展示和推廣中國最重要的科研成果.提名論文均為 2011～2014年在學科領域內(nèi)被引率排名居前的論文.本次環(huán)境學科共有65篇文章入選“領跑者5000”提名論文.