林曼利，桂和榮，陳 松，閔 寧，王 曜，彭位華，李致春

(1.宿州學(xué)院資源與土木工程學(xué)院，安徽 宿州 234000；2.國家煤礦水害防治工程技術(shù)研究中心，安徽 宿州 234000；3.東北農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150030；4.北京航空航天大學(xué)空間與環(huán)境學(xué)院，北京 100191)

煤炭資源型城市街塵重金屬富集與時空變化特征：以宿州市為例

林曼利1,2，桂和榮1,2，陳 松1,2，閔 寧1,2，王 曜3，彭位華4，李致春1，2

(1.宿州學(xué)院資源與土木工程學(xué)院，安徽 宿州 234000；2.國家煤礦水害防治工程技術(shù)研究中心，安徽 宿州 234000；3.東北農(nóng)業(yè)大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，黑龍江 哈爾濱 150030；4.北京航空航天大學(xué)空間與環(huán)境學(xué)院，北京 100191)

為研究煤炭資源型城市街塵中重金屬富集與時空變化特征，以宿州市為例,選取23個采樣點(diǎn)進(jìn)行了1 a連續(xù)采樣。利用X射線熒光光譜分析儀對采集的276個街塵樣品進(jìn)行了Cr、Cu、Zn和Pb等含量檢測，并分別用富集因子法和Origin等高線圖對重金屬富集和時空分布特征進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，Cr、Cu、Zn和Pb含量均值分別為112.9、27.5、225.3和45.2 mg·kg-1，分別是安徽省土壤背景值的1.7、1.3、3.6和1.7倍，與研究區(qū)其他環(huán)境介質(zhì)(土壤和沉積物)的對比分析表明，街塵Cr和Zn含量相對較高。富集因子分析結(jié)果表明，Zn為中度富集，Cr、Cu和Pb均為輕度富集。4種重金屬季節(jié)變化總體不明顯，其中Cr含量夏季高于春季；Cu含量表現(xiàn)為春季高于夏、秋季，冬季高于秋季；Zn含量表現(xiàn)為夏季高于秋季；而Pb含量無顯著季節(jié)差異?？臻g分布結(jié)果分析表明，Cr高值區(qū)主要位于新工業(yè)區(qū)附近及采煤礦區(qū)方向，而Cu、Zn和Pb高值區(qū)多分布在人為活動較頻繁的交通運(yùn)輸區(qū)和中心城區(qū)。結(jié)合數(shù)理分析發(fā)現(xiàn)，Cr可能主要來自工業(yè)活動，而Cu、Zn和Pb可能主要與交通活動有關(guān)。冬季燃煤以及區(qū)域風(fēng)向、風(fēng)速對重金屬的空間分布有重要影響。

街塵；重金屬；時空變化；煤炭資源型城市；宿州市

街塵是一個來源復(fù)雜的污染物混合體,是引起城市面源污染的分布最廣泛、最重要的污染載體[1]。一方面,其所吸持的重金屬等污染物可通過城市地表徑流進(jìn)入地表水體,造成城市水體污染[1],進(jìn)而對水生生物和人體健康產(chǎn)生毒害風(fēng)險(xiǎn);另一方面,在車流和風(fēng)力等外力作用下,街塵易重新懸浮并進(jìn)入底層大氣,所含污染物經(jīng)呼吸、吞食和皮膚吸收等途徑進(jìn)入人體,特別是細(xì)顆粒部分極易通過呼吸進(jìn)入肺泡而長期留存,由此給人體健康產(chǎn)生毒害風(fēng)險(xiǎn)[2]。重金屬因具有難降解性、生物累積性和食物鏈放大等生態(tài)環(huán)境效應(yīng)而備受關(guān)注,對街塵開展重金屬污染研究已成為環(huán)境學(xué)科及相關(guān)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

國內(nèi)針對城市街塵重金屬污染的研究起步相對較晚[2]。目前,研究內(nèi)容多集中于重金屬含量特征、空間分異、賦存形態(tài)、粒徑分級、污染源識別以及污染(影響)評價(jià)等方面[1-2],且研究對象多為大中型城市。如前人已從污染特征[3]、城鄉(xiāng)和道路密度的梯度變化[4-5]、健康風(fēng)險(xiǎn)[6-7]、粒徑分級和遷移轉(zhuǎn)化[8]、分布特征和污染來源[9]等角度對北京市道路灰(降)塵中重金屬和微量元素進(jìn)行了研究。當(dāng)前研究尺度已從少數(shù)大城市逐漸擴(kuò)展至一般地級市[2],但對煤炭資源型城市街塵的研究并不多見。由于煤炭開采和運(yùn)輸過程產(chǎn)生的煤灰以及燃煤電廠排放的飛灰是地表灰塵的重要來源,其所含重金屬會對環(huán)境產(chǎn)生危害[10],以煤炭資源型城市街塵為研究對象開展重金屬研究,對揭示采煤活動對環(huán)境的可能擾動及污染物遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律具有重要意義。如范佳民等[10]和張丹龍等[11]對典型煤炭資源型城市淮南市地表灰塵重金屬的研究表明,煤炭運(yùn)輸區(qū)降塵量最高,燃煤電廠飛灰是Pb等重金屬的來源之一。

針對煤炭資源型城市宿州市,許東升等[12]和李琦等[13]對街塵開展了重金屬特征、來源、風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)和粒徑分級等方面的研究。但目前鮮見煤炭資源型城市街塵重金屬時空分布研究,而與單純的數(shù)理統(tǒng)計(jì)方法相比,時空分布分析對揭示重金屬來源及其影響因素更具有針對性。因此,以宿州市為研究對象,對其城區(qū)街塵進(jìn)行為期1 a的連續(xù)采樣測試,在對Cr、Cu、Zn和Pb進(jìn)行含量與富集特征分析的基礎(chǔ)上,結(jié)合數(shù)理統(tǒng)計(jì)分析,重點(diǎn)對重金屬時空分布特征、可能來源及其影響因素進(jìn)行討論,以期為煤炭資源型城市的環(huán)境保護(hù)工作及相關(guān)科學(xué)研究提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

宿州市位于安徽省北部、黃淮平原南端,是蘇皖豫魯交匯地帶。宿州市現(xiàn)轄碭山、蕭縣、靈璧、泗縣和埇橋區(qū),面積9 787 km2,2014年全市總?cè)丝?42.3萬人,其中市區(qū)人口186.2萬人。該區(qū)地處暖溫帶與北亞熱帶的過渡帶,屬暖溫帶季風(fēng)性濕潤氣候區(qū),年均溫為14.5 ℃,年均降水量為800 mm[13],小麥和玉米產(chǎn)量居安徽省第1位。區(qū)內(nèi)煤炭資源豐富,是兩淮煤田的重要組成部分[14]。煤炭探明儲量60億t,占淮北煤田儲量的75%以上,是國家規(guī)劃的14個大型煤炭基地之一。位于其南部的宿(東)南礦區(qū)分布有朱仙莊、蘆嶺、祁南、祁東、桃園和錢營孜等煤礦(圖1)。煤炭工業(yè)是宿州市工業(yè)經(jīng)濟(jì)的支柱行業(yè)[13]。近年來宿州城市交通業(yè)發(fā)展較迅速[12-13],2015年末全市汽車保有量為30.2萬輛,其中個人汽車25.6萬輛,私家車數(shù)量快速增加使主城區(qū)常出現(xiàn)交通堵塞。

1.2 樣品采集與測試

1.2.1 樣品采集

主要利用網(wǎng)格布點(diǎn)法,同時兼顧功能區(qū)分布、主次干道和采樣點(diǎn)實(shí)際交通情況等,總共布設(shè)23個采樣點(diǎn)(圖1)。采樣周期為1 a(2014年3月—2015年2月),在春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)和冬季(12月—次年2月)這4個時段進(jìn)行連續(xù)采集。采樣頻率為每月1次,采樣時間一般為每月中旬。與正常年份相比,采樣年無明顯洪澇等異常情況。為使所采樣品更具代表性,采樣一般在無雨天氣持續(xù)一周后的中午進(jìn)行,在交通狀況正常的路段,用毛刷和塑料鏟在距離道路邊緣約1 m處進(jìn)行街塵混合采樣(4～5個點(diǎn)),且采樣點(diǎn)周圍無其他明顯污染源和高大建筑物。采樣時用手持GPS記錄采樣點(diǎn)坐標(biāo),各采樣點(diǎn)的12批次樣品均在同一路段采集。每次采樣量大于200 g,共采集到276個街塵樣品。

圖1 研究區(qū)位置及采樣點(diǎn)分布示意Fig.1 Location of the study area and sampling sites

1.2.2 指標(biāo)測試

樣品采集后經(jīng)室內(nèi)避光自然風(fēng)干,先去除大顆粒雜物,并過0.15 mm孔徑尼龍篩,然后利用手動臺式壓片機(jī)(FY-15型)進(jìn)行壓片,取3.5 g樣品,壓力為10 MPa,制得直徑為30 mm、厚度約2 mm的待測樣品。利用便攜式X射線熒光光譜分析儀(XRF,Explorer 9000SDD,美國)對處理好的樣品進(jìn)行測試分析,測試方法為土壤模式,測試時間為每次30 s,每個樣品設(shè)3次重復(fù)。在相同試驗(yàn)條件下,檢測土壤成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(GBW07430,GSS-16)中Cr、Cu、Zn、Pb和Fe含量并用作質(zhì)量控制,5種元素的回收率分別為116.8%、83.8%、107.7%、98.9%和101.3%。

1.2.3 重金屬富集特征分析

利用富集因子(EF，F(xiàn)E)法進(jìn)行重金屬富集特征分析,該法被認(rèn)為是一種環(huán)境污染評價(jià)的有效工具,能鑒別重金屬的自然與人為污染來源,被廣泛用于評價(jià)重金屬受人為活動的影響情況[15-17]。其計(jì)算公式為

(1)

式(1)中,FE為各重金屬元素富集因子;Cx,S/Cref,S為測試樣品中某重金屬含量與參比元素含量的比值;Cx,B/Cref,B為某重金屬含量背景值與參比元素背景值的比值。常用的參比元素有Al[15]、Fe[17-19]和Mn[20]等,其中Fe主要來源于自然風(fēng)化過程,與很多微量元素具有相似的地球化學(xué)行為,豐度較高且自然沉積濃度較一致,被認(rèn)為是計(jì)算EF值較理想的參比元素[17,19]。筆者選用安徽省A層土壤元素含量作為參考背景,并選用Fe(背景值w為3.14%)作為標(biāo)準(zhǔn)參比元素用于各元素EF值計(jì)算[21]。評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)如下:EF值<1時,無富集;EF值為1～3時,輕度富集;EF值為>3～5時,中度富集;EF值為>5～10時,中-重度富集;EF值為>10～25時,重度富集;EF值為>25～50時,非常嚴(yán)重富集;EF值>50時,極度富集[17]。

1.2.4 數(shù)據(jù)處理與分析

利用單因素分析法(LSD)比較各重金屬含量的季節(jié)差異,顯著性水平設(shè)為0.05。利用SPSS 19.0軟件對數(shù)據(jù)進(jìn)行處理與分析,主要包括重金屬元素統(tǒng)計(jì)分析、相關(guān)性分析和聚類分析。圖形繪制主要由Origin Pro 8.0軟件完成,用等高線圖(平滑參數(shù)為0.001)描述各重金屬元素的空間分布。

2 結(jié)果與討論

2.1 4種重金屬含量

由表1可知,街塵中Cr、Cu、Zn和Pb含量均值分別為112.9、27.5、225.3和45.2 mg·kg-1,分別是安徽省土壤背景值的1.7、1.3、3.6和1.7倍[21],276個統(tǒng)計(jì)樣本中4種重金屬含量超出背景值的樣本比例分別為87.7%、72.1%、99.3%和93.8%。與GB 15618—1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[22]相比,Zn超標(biāo)率最高,一級和二級標(biāo)準(zhǔn)的超標(biāo)率分別為99.3%和31.9%,其次是Cr,一級和二級標(biāo)準(zhǔn)的超標(biāo)率分別為59.8%和6.2%,且這2種元素已有部分樣品超過三級標(biāo)準(zhǔn)限值,即保護(hù)農(nóng)林業(yè)生產(chǎn)和植物正常生長的土壤臨界值;而Cu和Pb超標(biāo)率則相對較低。

表1 宿州市街塵中4種重金屬含量及對比情況

Table 1 Concentrations of the selected heavy metal elements in dust on the streets of Suzhou City and comparison with data from the literature

重金屬含量范圍/(mg·kg-1)平均值/(mg·kg-1)標(biāo)準(zhǔn)差/(mg·kg-1)土壤背景值/(mg·kg-1)超標(biāo)率1)/%一級二級三級Cr44～355112.950.866.559.86.21.1Cu10～11027.513.820.413.81.40Zn59～866225.3126.062.093.531.93.3Pb20～14245.217.526.671.700

1) 根據(jù)GB 15618—1995《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》,Cr、Cu、Zn和Pb的一級、二級和三級標(biāo)準(zhǔn)限值分別為90、200、300,35、100、400,100、250、500和35、300、500 mg·kg-1。

由表2可知,在研究區(qū)范圍內(nèi),Cr、Cu、Zn和Pb平均含量與許東升等[12]對宿州街塵的研究結(jié)果相一致,且含量大小順序均為Zn>Cr>Pb>Cu。與研究區(qū)土壤中重金屬含量相比,宿州街塵中4種重金屬均高于普通耕地[23]。但是與采煤礦區(qū)土壤[23]相比,宿州街塵中Cr含量明顯偏低,Cu、Zn和Pb含量則明顯高于礦區(qū)土壤,這是由于宿州市煤礦開采已造成礦區(qū)表層土壤Cr污染[14],同時也說明除采煤活動外,城市街塵Cu、Zn和Pb含量過高還可能與其他因素有關(guān)。

表2 宿州市相關(guān)環(huán)境介質(zhì)中4種重金屬含量

Table 2 Concentrations of the selected heavy metal elements in relevant environmental media of Suzhou City mg·kg-1

1)含景觀三角洲、河流和煤礦塌陷塘。

與研究區(qū)周邊地表水體(景觀三角洲、河流和煤礦塌陷塘,地理位置見圖1)沉積物中重金屬含量相比,街塵中Cr和Zn含量均相對較高[24-26]。但是與老城區(qū)護(hù)城河(地理位置見圖1)中重金屬含量[27]相比,街塵中Cu和Zn含量明顯偏低。由表2還可知,老城區(qū)護(hù)城河沉積物中4種重金屬含量不僅總體上高于周邊地表水體沉積物,而且還高于研究區(qū)街塵和土壤等環(huán)境介質(zhì)(Cr除外)。以上分析說明,老城區(qū)護(hù)城河沉積物中重金屬已明顯富集,尤其是Zn含量已高達(dá)414.8 mg·kg-1,這很可能與街塵中Zn含量過高(225.3 mg·kg-1)有關(guān)。

由表3可知,宿州市街塵中Cr、Zn和Pb含量略高于典型農(nóng)業(yè)城市許昌市[28],但明顯低于典型工業(yè)城市寶雞市[29]。

表3 與其他典型城市街塵中4種重金屬含量的對比

Table3 Comparison between cities in concentrations of the selected heavy metal elements in dust on the streets mg·kg-1

與典型酸雨城市貴陽[30-32]以及人口交通密集型城市北京[3-7]和上海[33-34]相比,宿州市街塵中Cu、Zn和Pb含量相對較低,而Cr含量則略偏高。說明作為資源型城市,宿州市街塵中重金屬含量特征有別于典型農(nóng)業(yè)、工業(yè)和人口交通密集型城市。與范佳民等[10]和張丹龍等[11]對煤炭資源型城市淮南市街塵中重金屬含量的研究結(jié)果相比,宿州市Cr、Zn和Pb含量均與其較相近,但淮南市街塵Cu含量明顯高于宿州,這可能是因?yàn)榛茨鲜泄I(yè)和交通相對較發(fā)達(dá)所致,因?yàn)橐话阏J(rèn)為工業(yè)活動和交通運(yùn)輸是城市街塵中Cu含量的主要來源[29]。

2.2 重金屬富集特征

宿州市街塵重金屬富集因子及各等級樣品數(shù)占比見表4。

表4 宿州市街塵重金屬富集因子及各等級樣品數(shù)占比

Table 4 Enrichment factors of the selected heavy metal elements in dust on the streets of Suzhou City and percentage of each grade of samples

重金屬富集因子各富集等級樣品數(shù)占比/%范圍平均值標(biāo)準(zhǔn)差輕度中度中-重度重度Cr1.1～9.42.71.271.023.65.40 Cu1.0～11.62.11.189.58.31.80.4Zn1.8～19.25.72.610.134.848.26.9Pb1.4～10.42.71.073.923.62.20.4

n=276。無富集、非常嚴(yán)重富集和極度富集的樣品數(shù)均為0。

由表4可知,Cr、Cu和Pb主要為輕度富集,該等級樣品數(shù)占總樣品數(shù)的比例分別為71.0%、89.5%和73.9%;而Zn的富集等級主要為中度和中-重度富集,樣品數(shù)所占比例分別為34.8%和48.2%。Cr和Pb中度富集樣品數(shù)均超過20%。部分樣品Cu、Zn和Pb已達(dá)重度富集,其中Zn重度富集樣品數(shù)占6.9%。Cr、Cu、Zn和Pb的EF均值分別為2.7、2.1、5.7和2.7,Zn總體為中度富集,而其他3種元素均為輕度富集。

許東升等[12]利用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法對宿州市街塵重金屬污染的評價(jià)結(jié)果表明,Cu和Cr為輕度污染,Pb為中度污染,而Zn為重度污染;李琦等[13]利用地累積污染指數(shù)對宿州市不同粒徑街塵重金屬開展的污染評價(jià)結(jié)果表明,Cu和Cr在75～150和<75 μm粒徑范圍內(nèi)為輕度污染,在其他粒徑范圍內(nèi)無污染;Zn在250～500 μm粒徑范圍內(nèi)為輕度污染,在其他粒徑范圍內(nèi)均為中度污染;Pb在所有粒徑范圍內(nèi)均為輕度污染。筆者的研究結(jié)果與前人研究基本一致,Zn富集現(xiàn)象最明顯,為優(yōu)先污染物。

此外,陳松等[24]對城外河流沉積物中重金屬地球化學(xué)特征的研究表明,Cr為無污染,Pb為輕度污染,Zn和Cu為中度污染;李致春等[27]對城內(nèi)護(hù)城河沉積物重金屬污染的評價(jià)也表明Cr為輕-中度污染,Pb為中度污染,Zn和Cu為中-重度污染。這說明城市街塵與區(qū)域河流沉積物具有相似的重金屬富集特征,同時也說明街塵是城市環(huán)境介質(zhì)中重金屬富集和遷移的重要載體,因?yàn)槠淇山?jīng)降水和地表徑流等途徑進(jìn)入水體[1,3]。但袁新田等[14,23]對宿州市普通土壤與礦區(qū)土壤重金屬的對比研究發(fā)現(xiàn),盡管礦區(qū)土壤重金屬(Cr、Cu、Zn和Pb等)已出現(xiàn)明顯富集,但除Cr污染較重外,Cu、Zn和Pb均無明顯污染。這說明針對煤炭資源型城市宿州市來說,街塵重金屬富集特征明顯有別于土壤。

2.3 4種重金屬含量的季節(jié)變化

宿州市街塵中4種重金屬含量的季節(jié)變化如圖2所示。單因素方差分析表明,Cr含量表現(xiàn)為夏季顯著高于春季(P<0.05);Cu含量表現(xiàn)為春季顯著高于夏季和秋季,冬季也顯著高于秋季(P<0.05);Zn含量表現(xiàn)為夏季顯著高于秋季(P<0.05);而Pb含量則無顯著季節(jié)變化。

重金屬同一組直方柱上方英文小寫字母不同表示各季節(jié)間某重金屬含量差異顯著(P<0.05)。

前人研究表明,街塵中重金屬含量受自然因素(如溫度和降水等)和人為因素(如交通排放、工業(yè)污染和燃煤等)影響較大,常表現(xiàn)出季節(jié)變化特征[30,33,35-36]。例如,張菊[33]對上海郊區(qū)小城鎮(zhèn)街道灰塵重金屬含量的季節(jié)變化分析表明,Cr含量季節(jié)變化顯著,且夏季高于春季;而Cu、Zn和Pb含量的季節(jié)變化不明顯。李曉燕[30]研究表明,典型酸雨城市貴陽地表灰塵中Pb含量受季節(jié)變化影響較大,且冬季高于春季,這可能與夏季降水、冬季家庭燃煤以及季節(jié)溫差等有關(guān)。王凱等[36]研究表明,充沛的降水可能是造成武漢市夏季街道灰塵中Pb含量低于冬季的原因,因?yàn)榈乇砘覊m中重金屬的積累受降水影響較大,強(qiáng)度大、持續(xù)時間長的降水對重金屬有明顯的去除作用。

何小艷等[8]研究表明,城市街塵中重金屬在徑流沖刷過程中的溶解(解析)與灰塵粒徑和重金屬賦存形態(tài)有關(guān),灰塵粒徑越小,其所含重金屬的減少比例越大;5種重金屬(Cr、Cu、Ni、Pb和Zn)比較而言,街塵徑流沖刷過程中Pb含量的平均減少比例最小(22.8%)。此外,前人研究還表明,粒徑<150 μm 的顆粒物是街塵的重要組成部分,是吸附和富集污染物的主要載體,也最易受降雨強(qiáng)度影響和隨徑流遷移[8,13,37]。李琦等[13]針對宿州市街塵重金屬粒徑分布特征的研究表明,Pb的粒徑分布規(guī)律明顯有別于Cr、Cu和Zn;Cr、Cu和Zn含量總體隨街塵粒徑減小而增加,但Pb含量隨街塵粒徑減小而先增后減;此外,Cr、Cu和Zn含量最大值出現(xiàn)在<75 μm 粒徑范圍內(nèi),而Pb含量最大值卻出現(xiàn)在75～150 μm粒徑范圍;最重要的是,在>150 μm粒徑范圍內(nèi),Pb的賦存比例(29.71%)大于Cr、Cu和Zn,這說明Pb易與較大顆粒街塵結(jié)合,在徑流沖刷過程中流失的比例相對較小。這可能是宿州市街塵中Pb含量無顯著性季節(jié)變化的主要原因,此外還可能與宿州市降水不充沛有關(guān)。

2.4 空間分布

Cr、Cu、Zn和Pb含量在不同季節(jié)的空間分布情況見圖3。

各顏色圖例下方和上方數(shù)據(jù)表示該圖例代表的重金屬含量臨界值，單位為mg·kg-1。

Cr含量在四季的低值區(qū)均出現(xiàn)在西北方向(靠近三角洲);春季、秋季和冬季,較明顯的Cr含量高值區(qū)均出現(xiàn)在東南方向的外環(huán)路附近,靠近新工業(yè)區(qū),且宿州市東南方向有多個煤礦分布,說明街塵中Cr含量可能受工業(yè)活動影響。前人對宿州市道路街塵的來源分析結(jié)果也表明,Cr可能主要來自工業(yè)污染[12-13]。秋冬兩季,在市中心附近(S9)也形成了一個明顯的Cr含量高值區(qū);Cr含量的夏季高值區(qū)出現(xiàn)在城中S14樣點(diǎn)附近,該采樣點(diǎn)所在的汴河中路是宿州市東西向重要的交通干道,該采樣點(diǎn)與東向火車站附近的S12樣點(diǎn)相連接,形成了一個東西向條狀分布的高值區(qū),且在南、西和北3個方向上梯度變化明顯。這說明夏季街塵Cr含量的分布明顯受交通活動影響。

春季和夏季Cu含量的空間分布特征相似,3～4個高值區(qū)呈多點(diǎn)狀分布,一般分布在城西(北)方向、老城區(qū)S8樣點(diǎn)附近(靠近汽車站和火車站)以及市中心S17樣點(diǎn)附近(靠近汽車站);夏季Cu含量高值區(qū)集中分布在S8樣點(diǎn)附近;冬季Cu含量最明顯的高值區(qū)出現(xiàn)在S13和S14樣點(diǎn),這2個樣點(diǎn)分別位于重要交通要道汴河西路和汴河中路段,此外,雖然Cu在老城區(qū)S8樣點(diǎn)附近的峰值相對較低,但高值區(qū)依然存在,而且高值區(qū)范圍與春、夏、秋季相比有所增加。

春季和夏季Zn含量的空間分布特征較相似,2個較明顯的高值區(qū)均分布在東向S12樣點(diǎn)附近(靠近火車站和汽車站)和西向S6樣點(diǎn)附近;秋季和冬季,S12樣點(diǎn)附近的高值區(qū)消失,而西向的高值區(qū)數(shù)量和范圍均呈增加趨勢,且呈明顯的多點(diǎn)狀分布,城南方向也出現(xiàn)明顯的高值區(qū)。

春季Pb含量高值區(qū)分布在老城區(qū)S8樣點(diǎn)附近;夏季和秋季均有1個高值區(qū),且均分布在市中心S17樣點(diǎn)附近;Pb含量在冬季的空間分布情況與Zn非常相似,多點(diǎn)狀的高值區(qū)主要分布在城西方向,城南方向也出現(xiàn)了新的高值區(qū),高值區(qū)范圍明顯增加。

一般認(rèn)為城市街塵中Pb主要來源于汽車尾氣排放,Pb可作為交通污染源標(biāo)識元素[31,38],Zn主要來源于汽車輪胎的老化磨損、機(jī)械磨損及路面欄桿的腐蝕等,而汽車潤滑油的使用、金屬部件及輪胎磨損會導(dǎo)致大量含Cu和Zn的粉塵產(chǎn)生[6,13,28]。相關(guān)分析(表5)表明,Pb含量與Cu和Zn含量間均呈極顯著正相關(guān)(P<0.01),說明這3種重金屬污染源頭與污染途徑相似度較高。結(jié)合空間分析可知,交通活動可能是宿州市道路街塵中Cu、Zn和Pb的最主要來源。該結(jié)論與許東升等[12]和李琦等[13]的結(jié)論相符。SUN[38]對宿州市城東鄉(xiāng)附近城鄉(xiāng)結(jié)合帶土壤中Pb含量的研究結(jié)果表明,Pb高值區(qū)出現(xiàn)在進(jìn)出城方向的主干道附近,土壤中Pb的富集與交通運(yùn)輸有關(guān)。

表5 宿州市街塵中4種重金屬含量的相關(guān)系數(shù)

Table 5 Correlation coefficients between the selected heavy metal elements in dust on the streets of Suzhou City

重金屬CrCuZnCu0.016Zn0.292**0.232**Pb0.303**0.275**0.546**

n=276。**表示在α=0.01 水平(雙側(cè))顯著相關(guān)。

總體而言,道路街塵中Cr、Cu、Zn和Pb在時空變化上已明顯受到人為活動影響,Cr含量高值區(qū)主要分布在新工業(yè)區(qū)附近以及采煤礦區(qū)方向,而Cu、Zn和Pb含量高值區(qū)多分布在交通活動較頻繁的火車站、汽車站和城市主干道附近,以及人為活動相對較頻繁的中心城區(qū)。這與韓秀鳳等[39]對包頭市街道灰塵重金屬空間分布的研究結(jié)果較一致。另外,宿州道路街塵中Cr、Cu、Zn和Pb含量在各季節(jié)的變異系數(shù)均較大(表6),其較強(qiáng)的空間變異性也說明這4種重金屬受人為活動干擾較大[10,12-13,39]。該結(jié)論也與重金屬富集特征的分析結(jié)果相一致(表4)。

表6 宿州市道路街塵中4種重金屬含量的變異系數(shù)

Table 6 Variation coefficient of the selected heavy metal elements in dust on the streets of Suzhou City

%

此外,空間分布結(jié)果還表明,4種重金屬在冬季的高值區(qū)數(shù)量和范圍均有所增加,這可能與冬季燃煤有關(guān)。一方面煤炭本身含有Cr、Cu和Pb等重金屬,且中國煤Cr和Cu等含量一般高于世界煤的平均水平[40],其在生產(chǎn)、運(yùn)輸和燃燒過程中產(chǎn)生的煤灰和煤塵會增加灰塵重金屬含量;另一方面,冬季家庭采暖導(dǎo)致燃煤量增加,這也會增加受納環(huán)境介質(zhì)(如街塵)中重金屬含量的累積。王紅宇等[31]研究表明貴州典型酸雨城市(貴陽、遵義和安順)降塵中重金屬污染均受燃煤影響;楊梅等[35]對貴陽市冬季地表灰塵中重金屬的研究表明,冬季地表灰塵中Cu、Zn和Pb等累積較重,而且家庭燃煤排放對Pb等有一定影響;范佳民等[10]和張丹龍等[11]研究表明,工業(yè)燃煤(如火力發(fā)電)可能是煤炭資源型城市淮南市街塵和葉面降塵中Pb含量增加的原因之一。

值得注意的是,Cr高值區(qū)的空間分布變化除受工業(yè)活動和交通運(yùn)輸?shù)纫蛩赜绊懲?很可能也受到區(qū)域風(fēng)向和風(fēng)速的影響。宿州市春季和夏季的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槠珫|和偏南[41],風(fēng)向頻率分別為41%～42%和22%～25%,來自新工業(yè)區(qū)的工業(yè)灰塵在主導(dǎo)風(fēng)向作用下,很可能先經(jīng)大氣途徑在東南方向的外環(huán)南路富集,然后繼續(xù)向中心城區(qū)輸送,使得夏季高值區(qū)不斷擴(kuò)大,這可能也是夏季Cr含量顯著高于春季的原因;秋冬季時宿州市的主導(dǎo)風(fēng)向轉(zhuǎn)為偏東和偏北[41],風(fēng)向頻率分別為31%～37%和22%～26%,這可能是城西方向高值區(qū)增多的原因。雖然4種重金屬在冬季高值區(qū)數(shù)量和范圍均有所增加,但與Cr明顯不同,Cu、Zn和Pb含量在冬季新增的高值區(qū)都位于城西(南)方向,這很可能也與風(fēng)向、風(fēng)速有關(guān),因?yàn)槎舅拗菔兄鲗?dǎo)風(fēng)向?yàn)槠珫|和偏北,風(fēng)向頻率分別為31%和26%,冬季的平均風(fēng)速也由秋季的2.6增加至3.1 m·s-1[41],這很容易使來自東北方向的交通塵或來自研究區(qū)范圍的燃煤飛灰經(jīng)大氣輸送在城西和城南方向富集,從而使街塵中這3種重金屬含量升高。

3 結(jié)論

(1)宿州市街塵Cr、Cu、Zn和Pb含量均高于安徽省土壤背景值(1.3～3.6倍);與研究區(qū)背景值、環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)和研究區(qū)相關(guān)環(huán)境介質(zhì)(土壤和沉積物)對比分析表明,街塵中Cr和Zn含量總體較高;與典型農(nóng)業(yè)、工業(yè)及人口交通密集型城市等對比分析表明,作為煤炭資源型城市,宿州市道路街塵重金屬含量具有自身特點(diǎn),如Cr含量偏高。

(2)富集因子分析結(jié)果表明,宿州街塵中4種重金屬已明顯富集,其中Zn富集現(xiàn)象最嚴(yán)重,富集等級為中度和中-重度的樣品比例分別為34.8%和48.2%,總體為中度富集;而Cr、Cu和Pb主要富集等級為輕度富集(樣品比例均>70%)。

(3)宿州街塵中Cr、Cu、Zn和Pb含量的季節(jié)變化特征總體差異性不大,Cr和Zn含量夏季相對較高,Cu含量則為春季相對較高,而Pb含量則無顯著季節(jié)差異。重金屬的季節(jié)變化可能與夏季降水及重金屬本身性質(zhì)(如粒徑分布等)有關(guān)。

(4)宿州道路街塵Cr含量高值區(qū)主要分布在新工業(yè)區(qū)附近以及采煤礦區(qū)方向,而Cu、Zn和Pb含量高值區(qū)多分布在人為活動較頻繁的交通運(yùn)輸區(qū)和中心城區(qū)?？臻g分布和數(shù)理統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果顯示,Cr可能主要來自工業(yè)活動(可能包括受煤礦開采),而Cu、Zn和Pb可能主要與交通活動有關(guān)。此外,冬季燃煤以及區(qū)域風(fēng)向、風(fēng)速對重金屬的空間分布也有著重要影響。

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(責(zé)任編輯： 許 素)

Enrichment of Heavy Metals in Dust on Streets of Cities With Economy Depending on Coal Mining and Its Spatio-Temporal Variation: A Case Study of Suzhou City, Anhui Province.

LINMan-li1,2，GUIHe-rong1,2，CHENSong1,2，MINNing1,2，WANGYao3，PENGWei-hua4，LIZhi-chun1，2

(1.School of Resources & Civil Engineering, Suzhou University, Suzhou 234000， China；2.National Engineering and Research Center of Coalmine Water Hazards Controlling, Suzhou 234000， China；3.College of Resources and Environment, Northeast Agricultural University, Harbin 150030， China；4.School of Space and Environment, Beihang University, Beijing 100191， China)

To characterize heavy metals enrichment in street dust and its spatio-temporal variation in cities with economy depending on coal mining, 23 sampling sites were set up in Suzhou City (Anhui Province) for dust sampling continuously throughout a year. A total of 276 dust samples were collected for analysis of heavy metals concentrations with X-ray fluorescence spectrum analyzer and for characterization of the heavy metals (Cr, Cu, Zn and Pb) enrichment in dust and spatio-temporal variation, using the enrichment factor method and XYZ Contour of Origin software, respectively. Results show that, the mean concentration of Cr, Cu, Zn and Pb in the dust was 112.9, 27.5, 225.3 and 45.2 mg·kg-1, respectively, or 1.7, 1.3, 3.6 and 1.7 times as high as their respective background value in the soil of Anhui Province. Compared with other environmental media, like soil and sediment, the dust was relatively higher in Cr and Zn concentration. Analysis using the enrichment factor method reveals that Zn was moderately enriched, while Cr, Cu and Pb were all slightly enriched. On the whole, the four heavy metal elements did not vary much in concentration with the season, but Cr was higher in summer than in spring; Cu was, in spring than in summer and fall, and in winter than in fall; Zn was, in summer than in fall; while Pb did not have much apparent seasonal difference. Analysis for spatial distribution of heavy metals shows that dust high in Cr concentration was mainly distributed in the new industrial district of the city and coal-mining zones, while dust high in Cu, Zn and Pb concentration was distributed in areas busy with transportation and human activities, and down town of the city. It was also found through mathematical analysis that Cr originated mainly from industrial activities, while Cu, Zn and Pb from traffics. Furthermore, coal-burning for heating in winter and wind directions and speed in the studied area are all major factors affecting spatial distribution of the heavy metal pollutants. All these findings described above may serve as significant reference for local environmental protection and relevant scientific researches on such cities.

street dust; heavy metals; spatial-temporal distribution; coal resources city; Suzhou City

2016-07-26

國家自然科學(xué)基金(41373095);安徽高校自然科學(xué)研究重點(diǎn)項(xiàng)目(KJ2017A445);宿州學(xué)院優(yōu)秀青年人才支持計(jì)劃資助項(xiàng)目(SZXYQNL2017002);宿州區(qū)域發(fā)展協(xié)同創(chuàng)新中心開放課題(2014SZXTKF10,2015SZXTZXKF01，2015SZXTZXKF04);宿州學(xué)院科研平臺開放課題(2015YKF11)

X82

A

1673-4831(2017)07-0622-10

10.11934/j.issn.1673-4831.2017.07.007

林曼利(1984—),女,安徽宿州人,講師,碩士,主要從事環(huán)境水文地球化學(xué)研究。E-mail: linmanli112@126.com