令維軍夏濤董忠?劉勍路飛平王勇剛

1)(天水師范學(xué)院激光技術(shù)研究所,天水 741001)

2)(陜西師范大學(xué)物理學(xué)與信息技術(shù)學(xué)院,西安 710062)

基于WS2可飽和吸收體的調(diào)Q鎖模Tm,Ho:LLF激光器?

令維軍1)?夏濤1)董忠1)?劉勍1)路飛平1)王勇剛2)

1)(天水師范學(xué)院激光技術(shù)研究所,天水 741001)

2)(陜西師范大學(xué)物理學(xué)與信息技術(shù)學(xué)院,西安 710062)

(2017年1月22日收到;2017年3月30日收到修改稿)

采用聚乙烯醇塑料膜為基質(zhì)的WS2作為可飽和吸收體,在Tm,Ho:LiLuF4全固態(tài)激光器中實(shí)現(xiàn)了被動(dòng)調(diào)Q鎖模運(yùn)轉(zhuǎn).以摻鈦藍(lán)寶石激光器作為抽運(yùn)源,當(dāng)最大吸收抽運(yùn)功率為2.6 W時(shí),激光輸出功率為156 mW,典型的調(diào)Q脈沖包絡(luò)重復(fù)頻率為25 kHz,脈寬約為300μs.當(dāng)吸收功率大于1.39 W時(shí),進(jìn)入穩(wěn)定調(diào)Q鎖模運(yùn)轉(zhuǎn),對應(yīng)鎖模脈沖序列的重復(fù)頻率為131.6 MHz,調(diào)整深度接近100%.結(jié)果表明:WS2可以作為2μm波段全固態(tài)激光器鎖模的吸收體材料.

Tm,Ho:LLF激光器,調(diào)Q鎖模,可飽和吸收體,WS2

1 引言

2μm左右的近紅外激光處于水的吸收峰,穿透能力強(qiáng),對人眼安全而且處于大氣窗口波段,在軍事、醫(yī)藥、測距、激光雷達(dá)、大氣環(huán)境監(jiān)測等多方面受到人們越來越多的關(guān)注.特別是該波段的超短脈沖激光光譜處于反應(yīng)分子吸收特征的“指紋”區(qū)域[1],在精密時(shí)間分辨分子光譜學(xué)、3—5μm中紅外波段產(chǎn)生、光通信、紅外光學(xué)頻率梳、中紅外超連續(xù)產(chǎn)生以及THz波段的脈沖產(chǎn)生具有重要的應(yīng)用價(jià)值[2?4].近幾年隨著可飽和吸收體技術(shù)的日趨成熟和對2μm波段超短脈沖光源的需求增加,利用可飽和吸收體作為鎖模啟動(dòng)元件的紅外摻銩和銩鈥共摻的皮秒和飛秒全固態(tài)激光器成為主流研究方向之一.

基于半導(dǎo)體可飽和吸收體和量子阱結(jié)構(gòu)的被動(dòng)鎖模已在多種摻銩介質(zhì)中實(shí)現(xiàn)了鎖模運(yùn)轉(zhuǎn),例如:半導(dǎo)體可飽和吸收鏡[5?7],ZnCaAs[8]多量子阱、PbS[9]量子摻雜玻璃等.特別是最近幾年石墨烯作為一種新型可飽和吸收體,它的優(yōu)異性能讓人們對二維材料的關(guān)注度越來越高,利用該材料實(shí)現(xiàn)的被動(dòng)鎖模報(bào)道主要集中在1.0—1.5μm波段附近,對2μm波段近紅外光鎖模報(bào)道很少.2016年山東師大劉杰組[10]首次在Tm:YAP全固態(tài)激光器中成功利用體塊石墨烯實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鎖模運(yùn)轉(zhuǎn),其中心波長為1988.5 nm.作為類似石墨烯的二維材料,過渡金屬硫化物(transition metal dichalcogenides,TMDs)不僅具有類似石墨烯的結(jié)構(gòu)和性質(zhì),而且也被證明擁有許多新的物理現(xiàn)象.研究者發(fā)現(xiàn),單層或者少層的過渡金屬硫化物是一種和石墨烯同樣優(yōu)秀甚至在某些方面超越石墨烯的可飽和吸收體[11,12].常見的有二硫化鎢(WS2)、二硫化鉬(MoS2)、二硒化鉬(MoSe2)等.2015年上海交大謝國強(qiáng)組[13]在Tm:CLNGG全固態(tài)激光器中成功利用MoS2實(shí)現(xiàn)了調(diào)Q和調(diào)Q鎖模運(yùn)轉(zhuǎn),其中心波長為1918 nm.同年鄒曉等[14]在Tm:LLF全固態(tài)激光器中成功利用MoS2實(shí)現(xiàn)了調(diào)Q和調(diào)Q鎖模運(yùn)轉(zhuǎn),其中心波長為1918 nm.這些TMDs擁有典型的層狀結(jié)構(gòu),由X-M-X結(jié)構(gòu)疊加組成,其中M代表過渡金屬(W,Mo等),而X代表S,Se等,層與層之間以較弱的范德瓦耳斯力相結(jié)合,每層中X和M原子通過共價(jià)鍵結(jié)合[15].單層和少層的WS2作為典型的TMDs具有優(yōu)良的快速可飽和吸收特性[16],2015年Chen等[17]在中心波長1550 nm的光纖激光器中利用WS2實(shí)現(xiàn)了最短4.1μs的調(diào)Q脈沖,同年Li等[18]利用摻氟云母作為WS2基質(zhì)在摻鐿光纖激光器中實(shí)現(xiàn)了皮秒尺度的鎖模運(yùn)轉(zhuǎn),Khazaeinezhad等[19]利用WS2納米片實(shí)現(xiàn)了1560 nm附近的飛秒鎖模運(yùn)轉(zhuǎn).在2μm波段鎖模方面,Jung等[20]在中心波長1941 nm的光纖激光器中利用WS2實(shí)現(xiàn)了1.3 ps的被動(dòng)鎖模脈沖.綜上所述,WS2作為新型可飽和吸收體應(yīng)用的波段范圍是很寬的,但均作為在光纖激光器的調(diào)Q和鎖模元件,并且集中在1.5μm左右的通訊波段.本論文將WS2作為鎖模啟動(dòng)元件應(yīng)用于全固態(tài)激光器,并在摻銩氟化物晶體中實(shí)現(xiàn)了調(diào)Q鎖模運(yùn)轉(zhuǎn).

采用提拉法銥坩堝硅酸镥籽品制備的Tm,Ho:LLF(Tm,Ho:LiLuF4,簡記為Tm,Ho:LLF)激光晶體,其斜率效率高、調(diào)諧范圍寬、抽運(yùn)閾值低,吸收帶寬主要在356,686,792,1208和1678 nm[21].LLF晶體是一個(gè)優(yōu)良的基質(zhì)材料,相對于其他基質(zhì)材料,其有相對較低的聲子能量系統(tǒng)和小的吸收系數(shù).同時(shí)具有低的激光閾值和上變頻損耗,這些對于提高激光效率是有益的,另外沒有熱誘導(dǎo)雙折射,具有良好的抗光損傷并且能輸出線性偏振激光.Peng等[22]在2010年報(bào)道了實(shí)現(xiàn)該晶體中心波長為2.05μm的連續(xù)光輸出.2013年,Zhang等[23]實(shí)現(xiàn)了該晶體中心波長為2069 nm,最窄脈沖1.2μs的被動(dòng)調(diào)Q脈沖光.與摻銩無序晶體實(shí)現(xiàn)鎖模運(yùn)轉(zhuǎn)不同,銩鈥共摻氟化物晶體光譜調(diào)制較大,加之空氣中水分子吸收導(dǎo)致的Q調(diào)制,截至目前還沒有對該晶體鎖模的報(bào)道.

本文利用WS2作為可飽和吸收體材料(SA),在共摻激光介質(zhì)Tm,Ho:LLF中實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的調(diào)Q鎖模運(yùn)轉(zhuǎn).最大輸出功率為156 mW,鎖模脈沖序列的重復(fù)頻率為131.6 MHz,對應(yīng)的單脈沖能量為1.19 nJ,中心波長為1895 nm,實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象已經(jīng)非常接近連續(xù)鎖模.

2 WS2可飽和吸收體材料的制備

WS2可飽和吸收體材料以聚乙烯醇(PVA)作為基質(zhì),WS2分子摻雜其中.PVA為有機(jī)化合物,固體為白色片狀或粉末狀,無味.可溶解在80—90?C水中,水溫越高則溶解度越大,水溶液有很好的黏接性和成膜性.PVA材料易成膜,其膜的機(jī)械性能優(yōu)良,耐高溫,對光有較好的透過作用[24].SA的制備過程如下.首先將WS2粉末溶于水中,先后經(jīng)過超聲及離心處理,制備出2 mg/mL的WS2水溶液,如圖1所示.接著將PVA粉末溶于80—90?C水中,攪拌,過濾制成PVA水溶液.再接著將2 mg/mL的WS2水溶液和PVA水溶液按照1:1等量倒入10 mm厚的比色皿中,攪拌使其混合均勻,放入烘箱里,50?C下放置3 d,待溶液蒸發(fā)完,將生成的膜片取出,裁剪成合適的大小便制成WS2摻雜為1 mg/mL的SA.

圖1 (網(wǎng)刊彩色)WS2可飽和吸收體材料Fig.1.(color online)WS2saturable absorber material.

圖2 WS2的拉曼光譜圖Fig.2.The Raman spectrum of WS2.

3 實(shí)驗(yàn)裝置

Tm,Ho:LLF被動(dòng)鎖模激光實(shí)驗(yàn)裝置如圖3所示,這是一個(gè)典型的X型四鏡腔結(jié)構(gòu),腔長為1.14 m,這種腔對應(yīng)較小的振蕩光斑,很大程度上降低啟動(dòng)鎖模閾值功率,易于得到更加穩(wěn)定的鎖模脈沖序列.抽運(yùn)源為摻鈦藍(lán)寶石激光器,通過腔內(nèi)雙折射濾光片可將輸出波長調(diào)諧到780.5 nm,正好對應(yīng)激光晶體的的一個(gè)吸收峰,其最高輸出功率為3.4 W.聚焦透鏡(L)焦距f=120 mm,雙面都鍍780—790 nm高透介質(zhì)膜,透過率大于95%.激光晶體為Tm,Ho:LLF,以布儒斯特角進(jìn)行切割,對兩個(gè)通光端面進(jìn)行拋光,銩離子(Tm3+)摻雜濃度為5%,鈥(Ho3+)的摻雜濃度為0.5%,尺寸為3 mm×3 mm×8 mm.為冷卻激光晶體,用銦箔包裹激光晶體后夾持在紫銅冷卻片內(nèi),實(shí)驗(yàn)過程中采用恒溫循環(huán)水冷系統(tǒng)對紫銅晶體夾進(jìn)行冷卻,水溫維持在13?C左右.被動(dòng)鎖模激光實(shí)驗(yàn)裝置中M1,M2為曲率半徑100 mm的寬帶抽運(yùn)平凹鏡,其對770—1050 nm波長抽運(yùn)激光透過率大于95%,對1800—2075 nm波段的反射率大于99.9%.M3為平凹反射鏡,凹面曲率半徑為100 mm,對1800—2075 nm波長反射率大于99.9%,M4為對1800—2075 nm波段的反射率大于99.9%的平面反射鏡.M5為1.5%的輸出耦合鏡.利用激光腔模ABCD矩陣模擬振蕩光斑,可以計(jì)算出晶體中最小光腰半徑為45μm,抽運(yùn)光在晶體中的聚焦光斑約為20μm,理論計(jì)算表明,當(dāng)抽運(yùn)光斑與振蕩光斑大小比接近0.5時(shí),激光連續(xù)運(yùn)轉(zhuǎn)對應(yīng)的閾值最低[26],因此這種光斑匹配下有利于激光低閾值運(yùn)轉(zhuǎn).WS2位于M3焦點(diǎn)附近,光腰半徑約為130μm,該處的飽和能流密度為148.9μJ/cm2.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)Tm,Ho:LLF被動(dòng)鎖模激光實(shí)驗(yàn)裝置圖Fig.3.(color online)The schematic diagram of experiment of Tm,Ho:LLF passively mode-locking laser.

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析與討論

采用上述光路設(shè)計(jì).沒有在腔內(nèi)插WS2可飽和吸收體時(shí),逐步增加抽運(yùn)光功率,當(dāng)吸收抽運(yùn)光功率為143 mW時(shí)有連續(xù)激光輸出;進(jìn)一步提高輸出功率,當(dāng)吸收抽運(yùn)光功率達(dá)到2.645 W時(shí),對應(yīng)的最大輸出連續(xù)光功率為985 mW,通過線性擬合,可得晶體的斜率效率為39.8%.當(dāng)在腔內(nèi)插入WS2可飽和吸收體時(shí),吸收抽運(yùn)功率閾值提升到234 mW;逐步增加抽運(yùn)光功率,首先觀測到的是調(diào)Q脈沖序列;當(dāng)吸收抽運(yùn)功率為1.39 W時(shí),出現(xiàn)穩(wěn)定的調(diào)Q鎖模脈沖;繼續(xù)提高抽運(yùn)功率,當(dāng)吸收抽運(yùn)功率為最大的2.6 W時(shí),對應(yīng)的最大輸出光功率為156 mW,通過線性擬合,可得晶體的斜率效率為6.35%.這種斜效率的明顯降低,主要是WS2對振蕩光的吸收損耗導(dǎo)致.具體結(jié)果如圖4(a)所示.由于我們的抽運(yùn)光功率有限,圖中曲線并沒有達(dá)到飽和,相信后期提高抽運(yùn)功率將有望得到連續(xù)鎖模的結(jié)果.

實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),在激光運(yùn)轉(zhuǎn)和非運(yùn)轉(zhuǎn)狀態(tài)下,激光晶體對振蕩光具有不同的吸收率.圖4(b)給出了在輸出連續(xù)光、輸出調(diào)Q鎖模脈沖光和腔內(nèi)無激光振蕩時(shí)晶體對抽運(yùn)780.5 nm光的吸收效率分別為77.61%,76.52%和35.85%.這說明諧振腔在振蕩和不振蕩時(shí)晶體對抽運(yùn)光的吸收效率是不同的,表明諧振腔在振蕩時(shí)會(huì)提高晶體對抽運(yùn)光的吸收效率.

鎖模脈沖的光譜通過光譜分析儀(AvaSpec-NIR256-2.5TEC)測量得到,如圖5所示,輸出調(diào)Q鎖模光的中心波長為1895 nm,光譜的半高寬為20 nm.按照傅里葉變換極限理論,雙曲正割脈沖時(shí)間帶寬積為0.315,在1895 nm處理論上支持189 fs的超短脈沖.如果利用腔內(nèi)色散管理技術(shù),則可以獲得近變換極限的脈沖[27].

圖4 (網(wǎng)刊彩色)(a)連續(xù)光和鎖模輸出功率隨吸收抽運(yùn)功率的變化;(b)晶體吸收效率Fig.4.(color online)(a)Change of the average output power of continuous wave and mode locking with absorbed pump power;(b)change of crystal absorption efficiency.

圖5 吸收抽運(yùn)功率為2.6 W的鎖模光譜Fig.5.Emission spectrum of the mode locking laser under the absorbed pump power of 2.6 W.

通過2μm快速光電二極管(ET-5000)連接200 MHz的數(shù)字示波器(RIGOL,DS4024)探測調(diào)Q鎖模脈沖序列.圖6分別為掃描時(shí)間為1 ms,20μs和10 ns所獲得的調(diào)Q鎖模脈沖序列.可以看出掃描時(shí)間在1 ms時(shí)為調(diào)Q包絡(luò),20μs后包絡(luò)平滑展開,10 ns為調(diào)Q包絡(luò)內(nèi)的鎖模脈沖,重復(fù)頻率為131.6 MHz.相對于調(diào)Q脈沖包絡(luò),鎖模脈沖的調(diào)制深度接近100%,已非常接近連續(xù)鎖模運(yùn)轉(zhuǎn).通過鎖模重復(fù)頻率理論公式f=C/(2L)(C為光速,L為振蕩腔的長度),可以算出實(shí)驗(yàn)中所用的腔長和所測的重復(fù)頻率滿足該公式,最大的單脈沖能量為1.19 nJ.調(diào)Q包絡(luò)的重復(fù)頻率在3—50 kHz之間變化,并且隨著抽運(yùn)功率的提高,這種調(diào)Q頻率變化沒有規(guī)律性,這不同于抽運(yùn)功率增加調(diào)Q脈沖重復(fù)頻率隨之增加[28]或者控制腔長進(jìn)行鎖模頻率可控的超快光纖激光器[29].我們分析認(rèn)為,其主要原因是WS2自身熱噪聲導(dǎo)致的飽和吸收時(shí)間起伏不定,以及實(shí)驗(yàn)室風(fēng)機(jī)導(dǎo)致不規(guī)則流動(dòng)的水汽中OH離子漂白效應(yīng)導(dǎo)致的隨機(jī)調(diào)Q[30].

圖6 掃描時(shí)間為1 ms,20μs和10 ns的鎖模脈沖序列Fig.6.Mode-locked pulse trains recorded in 1 ms,20μs,and 1 ns per division(div)time scales.

實(shí)驗(yàn)中采用商業(yè)自相關(guān)儀(APE,pulse check 50)測量脈沖寬度,該自相關(guān)儀能測量的最大脈沖寬度為12 ps,由于實(shí)際的脈沖寬度比12 ps要寬,所以沒√有測量到準(zhǔn)確的脈沖自相關(guān)蹤跡.利用公式為被測鎖模脈沖上升沿時(shí)間,tr為實(shí)際鎖模脈沖上升沿時(shí)間,tp為光電探測器上升沿時(shí)間,to為示波器上升沿時(shí)間)可估算鎖模脈沖的寬度[28].實(shí)驗(yàn)中被測鎖模脈沖上升沿時(shí)間約2.12 ns,光電探測器上升沿時(shí)間為35 ps.利用to×BW=0.35—0.40可估算實(shí)驗(yàn)中to=2000 ps,因此可計(jì)算實(shí)際鎖模脈沖上升沿時(shí)間為703 ps,由于脈沖寬度約等于上升沿時(shí)間的1.25倍,故實(shí)際鎖模脈沖寬度約為878 ps.通過提高抽運(yùn)功率,降低WS2材料的損耗,有望實(shí)現(xiàn)連續(xù)鎖模脈沖,得到更加窄的脈沖寬度.

5 結(jié)論

綜上所述,我們采用摻雜WS2的PVA塑料膜制成可飽和吸收體材料,在Tm,Ho:LLF全固態(tài)激光器中實(shí)現(xiàn)了調(diào)Q鎖模運(yùn)轉(zhuǎn).在2.6 W的抽運(yùn)功率下,中心波長為1895 nm,最高輸出功率為156 mW,鎖模重復(fù)頻率為131.6 MHz,對應(yīng)的單脈沖能量為1.19 nJ.本實(shí)驗(yàn)證明在Tm,Ho:LLF全固態(tài)激光器中利用WS2可飽和吸收體材料可以實(shí)現(xiàn)調(diào)Q鎖模運(yùn)轉(zhuǎn),且WS2可飽和吸收體材料制備工藝簡單、成本低廉、設(shè)計(jì)靈活、有望商業(yè)化推廣.后期我們將提高抽運(yùn)光功率、優(yōu)化WS2材料的質(zhì)量、在腔內(nèi)進(jìn)行色散補(bǔ)償,可望實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定連續(xù)鎖模運(yùn)轉(zhuǎn),獲得飛秒量級的鎖模超短脈沖輸出.

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Passively Q-switched mode-locked Tm,Ho:LLF laser with a WS2saturable absorber?

Ling Wei-Jun1)?Xia Tao1)Dong Zhong1)?Liu Qing1)Lu Fei-Ping1)Wang Yong-Gang2
1)(Institute of Laser Technology,Tianshui Normal University,Tianshui 741001,China)
2)(School of Physics and Information Technology,Shaanxi Normal University,Xi’an 710062,China)

22 January 2017;revised manuscript

30 March 2017)

Using few-layer tungsten disul fi de(WS2)doped polyvinyl alcohol as a saturable absorber for the initiation of the pulse generation,we experimentally demonstrate stable passively Q-switched mode-locked operations of Tm,Ho:LiLuF4laser at 1895 nm for the fi rst time.The laser is designed with an X-type four-mirror cavity and pumped by a Ti:sapphire laser operated at 785 nm,and its continuous operation is initiated when the absorbed pump power is 143 mW.When the absorbed pump power reaches 2.645 W,we obtain a maximum output power of 985 mW and a crystal slope efficiency of 39.8%by linear fi tting.When the saturable absorber WS2is inserted in the cavity,the threshold of the absorbed pump power is increased to 234 mW.With the increase of the pump power,Q-switch pulse sequence is fi rst observed.When the absorbed pump power reaches 1.39 W,the stable operation of the Q-switched mode locked pulse is realized.A maximum average output power of 156 mW is achieved at an absorbed pump power of 2.6 W,which corresponds to a 25 kHz Q-switched repetition rate and a 300μs-long pulse envelope.In this case,the modulation depth in Q-switching envelopes is close to 100%.After the passively Q-switched mode-locked is obtained stably,the mode-locked pulses inside the Q-switched pulse envelope have a repetition rate of 131.6 MHz,corresponding to a mode locked pulse energy of 1.19 nJ and a cavity length of 1.14 m.According to the de fi nition of the rise time and considering the symmetric shape of the mode locked pulse,we can assume that the duration of the pulse is approximately 1.25 times more than the rise time of the pulse.Then the width of the mode locked pulse is estimated to be about 878 ps.These experimental results show that WS2is a promising broadband saturable absorption material for generating a 2μm-wavelength mid-infrared solid-state laser pulse.By increasing the pump power and reducing the loss of WS2material,it is possible to realize a continuous mode locking operation which has a narrower pulse duration.The mode-locked mid-infrared pulses are very stable and have a lot of potential applications such as ultrafast molecule spectroscopy,mid-IR pulse generation,laser radar,atmospheric environment monitoring,etc.

Tm,Ho:LLF laser,Q-switched mode-locking,saturable absorber,WS2

10.7498/aps.66.114207

?國家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號:61465012,61564008,61461046,61665010)資助的課題.

?通信作者.E-mail:wjlingts@sina.com

?通信作者.E-mail:dz0212@foxmail.com

?2017中國物理學(xué)會(huì)Chinese Physical Society

http://wulixb.iphy.ac.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.61465012,61564008,61461046,61665010).

?Corresponding author.E-mail:wjlingts@sina.com

?Corresponding author.E-mail:dz0212@foxmail.com