周 思 劉永霞* 郭建陽 黃紹潔(.貴州省環(huán)境科學研究設計院，貴陽 55008；2.貴州省水污染控制重點實驗室，貴陽 55008；.中國科學院地球化學研究所，貴陽 55008)

構皮灘電站沉積物分布與磷賦存形態(tài)的研究

周 思1,2劉永霞1,2*郭建陽3黃紹潔1
(1.貴州省環(huán)境科學研究設計院，貴陽 550081；2.貴州省水污染控制重點實驗室，貴陽 550081；3.中國科學院地球化學研究所，貴陽 550081)

烏江渡水庫-構皮灘電站江段匯水區(qū)域內磷礦開采及化工行業(yè)分布密集，大量含磷廢水通過地下水及地表徑流進入烏江，構皮灘電站為這些含磷廢水的主要受納水體。為掌握構皮灘電站沉積物空間分布情況及沉積物總磷(TP)、磷的賦存形態(tài)等特征，于2016年10月在烏江渡水庫、構皮灘電站設置8個采樣點進行采樣，并研究了4個沉積物柱芯磷的賦存形態(tài)。結果顯示，構皮灘電站沉積物分布呈大壩至庫尾逐漸變薄趨勢，電站壩前沉積物柱芯長度均為10 cm，庫底沉積物開始出現在距離大壩30～60 km之間。烏江渡水庫沉積物TP含量在970.52～3626.22 mg/kg，構皮灘電站沉積物TP含量范圍在1587.88～6346.10 mg/kg。烏江渡水庫沉積物中的磷賦存形態(tài)以NaOH-P及HCl-P為主，其中又以NaOH-P居多，其占沉積物TP含量的平均占比為33.91%～49.51%。構皮灘電站沉積物中，磷的主要賦存形態(tài)以HCl-P、NaOH-P為主。對比國內其他水庫、湖泊，構皮灘電站鈣結合態(tài)磷(HCl-P)占比明顯高于烏江渡水庫及其他水庫、湖泊的HCl-P占比。

構皮灘電站；沉積物；空間分布；磷賦存形態(tài)

烏江是三峽庫區(qū)上游南岸最大的支流，是貴州省的第一大河流，在保障全省生態(tài)安全、調節(jié)氣候環(huán)境、保障飲水、灌溉、發(fā)電、航運等方面起到重要作用。烏江干流水能豐富，目前已建成并投入使用10個大型梯級電站，包括普定水庫、引子渡水庫、洪家渡水庫、東風水庫、索風營水庫、烏江渡水庫、構皮灘水庫、思林水庫、沙陀水庫和彭水水庫。烏江同時也是長江上游營養(yǎng)元素的主要來源之一[1]。貴州省已查明的磷礦資源儲量居全國第二位，保有資源儲量集中在開陽-息烽、甕安及福泉片區(qū)，三者的累計占全省總量的98%。磷化工及磷礦開采企業(yè)分布與貴州省磷礦資源分布呈高度一致性。烏江中游烏江渡水庫-構皮灘電站江段南岸的開陽-息烽、甕安及福泉等區(qū)域礦產資源高度集中，流域范圍內有磷礦實際在開采點28處，磷肥化工在生產企業(yè)24家，大型磷石膏渣場5座。磷礦開采及磷肥生產等工業(yè)活動使得烏江中游以下TP超標問題突出，嚴重影響了烏江干流水質。烏江渡水庫、構皮灘電站為這些區(qū)域內含磷廢水的最終受納水體。因人工筑壩蓄水人為降低了水的流速，水庫對磷的滯留率可達到30%～80%[2]。烏江渡水庫及構皮灘電站在長期接納流域內的大量含磷工業(yè)廢水后，由于水庫對磷的滯留效應，大量非溶解態(tài)的磷沉淀到水庫底泥中。

近年來，貴州省各級人民政府對烏江內主要TP超標河流洋水河、甕安河流域開展了磷污染流域綜合治理，對賈家堰渣場及34號泉眼等重點污染源進行了分期治理，烏江干流及各入河支流的TP濃度呈逐年降低趨勢。湖、庫中主要磷的來源包括內源性磷和外源性磷，在外源性磷得到有效的控制后，湖、庫沉積物中的內源性磷釋放會成為水體中磷的主要來源[3]。沉積物中磷的賦存形態(tài)是了解沉積物內源磷釋放機制和影響因素的重要途徑，也是湖泊沉積物-水界面營養(yǎng)鹽生物地球化學循環(huán)研究的重要內容。本文旨在通過對構皮灘水庫沉積物分布、TP含量及磷的賦存形式的研究，在構皮灘電站外源輸入大幅降低后，對烏江流域磷污染的內源控制提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

構皮灘電站位于貴州省余慶縣境內，是烏江流域梯級滾動開發(fā)的第五級，距烏江渡水庫137 km，控制流域面積43250 km2，占全流域的49%，壩址多年平均流量717 m3/s，壩址多年平均徑流量226億m3。構皮灘水電站壩頂高程為640.5m，正常蓄水位630 m，總庫容64.54億m3，正常蓄水位相對應的水面面積為96.46 km2。電站于2003年11月8日正式開工，2004年11月16日大江截流，2009年7月31日首臺機組(5#)投產發(fā)電。

1.2 樣品采集與分析

1.2.1 底泥樣品采集

本次對烏江干流烏江渡水庫-構皮灘電站江段設置8個采樣點(表1及圖1)，其中對照樣本烏江渡水庫1個，構皮灘電站回水范圍34號泉眼下游1個，支流洋水河匯入口下游1個，構皮灘電站干流庫區(qū)3個間隔為30 km采樣點，電站壩址前靠泄洪口側及離泄洪口較遠側點位各1個, 利用無擾動沉積物采樣裝置采集沉積物柱芯。對所采集到的沉積物柱芯，烏江渡水庫按底泥實際淤積厚度上、中、下3層進行分割，按2 cm進行分樣；構皮灘電站所采集到的3個柱芯按1 cm進行分割。

表1 烏江干流梯級電站底泥采樣點分布表

圖1 烏江渡水庫-構皮灘電站沉積物采樣點位分布圖

1.2.2 樣品的分析方法

利用選定的方案對田家石畔特大橋進行了托架加固，加固后進行過反復的觀察和對比，加固后的托架平順性保持良好、列車通過時的震顫明顯減小，整體加固效果良好。通過對托架螺栓折斷原因的分析，建議在條件允許的情況下，特別是在一些重載鐵路橋梁上，可以考慮結合將混凝土步行板更換為輕質橡膠步行板，可以有效減輕橋托架動靜荷載，從而避免托架病害發(fā)生。

(1)底泥TP的測定

稱取0.2 g沉積物樣品置于坩堝內，在500℃下灰化2h，待至室溫，轉移至50ml離心管內，加入3.5 mol/L的HCl 20 ml，震蕩16 h后，3600 r/min，離心15 min，取1 ml 上清液至25 ml比色管內，用4 mol/L NaOH調節(jié)pH至中性，定容至25 ml，加1 ml抗壞血酸，2ml鉬酸鹽，搖勻，顯色15 min，用紫外分光光度計700 nm波長測定吸光度，根據工作曲線獲得TP。

(2)磷形態(tài)提取及測定

磷形態(tài)提取及測定采用Hupffer等發(fā)展研究的沉積物磷形態(tài)化學連續(xù)提取法[4]，將沉積物中磷分為五種形態(tài)，具體方法為: (1) 1mol /L NH4Cl 在pH = 7 條件下震蕩0.5 h，提取NH4Cl-P; (2)0.11 mol /L NaHCO3/0.11 mol /L Na2S2O4，即BD溶液，震蕩1 h，提取BD-P; (3) 1 mol /L NaOH，震蕩16 h，提取NaOH-SRP; (4)上個步驟中的提取液利用過硫酸鉀溶液消解后測定其TP含量，此值與NaOH-SRP 的差值為NaOH-NRP; (5)0.5 mol /L HCl 震蕩16 h，提取HCl-P; (6) 殘渣在500℃條件下灰化2 h，3.5 mol /L HCl震蕩16 h，提取Rest-P。磷形態(tài)分類方法是根據不同提取劑和提取條件進行的分類，上述方法中各種磷形態(tài)的具體含義為：NH4Cl-P：孔隙水中松散吸附在物質表面的(如鐵和CaCO3表面)立即可用的磷；BD-P(SPR)： 氧化還原敏感的P，主要指被鐵的氫氧化物和錳的化合物約束的磷； BD-P(NRP)：有機磷；NaOH-P(SRP)：可與OH-離子進行交換的鐵、鋁金屬氧化物約束的磷，無機磷化合物；NaOH-P(NRP)：微生物磷，包括碎屑中有機磷和聚磷，以及腐殖酸化合物結合的磷；HCl-P(SRP)：碳酸鹽結合的磷和磷灰石磷，微量的水解有機磷；HCl-P(NRP)：有機磷；Rest-P：有機磷和其他耐火物質中的磷。

2 結果與分析

2.1 構皮灘電站底泥空間分布情況

根據采樣結果，烏江渡水庫壩前底泥深度為60 cm。34號泉眼、洋水河匯入點屬于構皮灘電站回水范圍，但水深小于2 m，水流急緩，河床以亂石與沙礫為主，無沉積物。構皮灘電站1號點屬電站庫區(qū)，水深為12 m，河床為亂石，無沉積物。構皮灘電站2號點水深為60 m，河床為亂石，無沉積物。構皮灘電站3號點距大壩31.75 km，水深為120 m，采集到沉積物柱芯5 cm。構皮灘電站4號點、5號點水深分別為150 m、180 m，采集到沉積物柱芯均為10 cm。8個采樣點所采集沉積物水深及柱芯長度見表2。根據采集結果分析，構皮灘電站沉積物分布呈大壩至庫尾逐漸變薄趨勢，庫底沉積物開始出現在距離大壩30～60 km處。構皮灘電站自2009年蓄水發(fā)電至2016年采樣時共8年時間，電站壩前沉積物柱芯長度均為10 cm，沉積物柱芯長度基本符合相鄰地區(qū)深水湖庫沉積速率的研究結果。根據中國科學院地球化學研究所對紅楓湖、百花湖底泥沉積速率的研究，紅楓湖的平均沉積速率1.05 cm/a、百花湖的平均沉積速率1.25 cm/a[5]，烏江渡水庫的幾何沉積速率變化的范圍可能在0.46～1.00 cm/a之間[6]。構皮灘電站壩前的沉積物累積速率與前期研究的烏江渡水庫沉積速率范圍基本一致。

表2 采樣點水深及采集柱芯長度

根據對烏江渡水庫及構皮灘電站所采集底泥TP含量的測定結果，烏江渡水庫沉積物TP含量在970.52～3626.22 mg/kg，構皮灘電站沉積物TP含量范圍在1587.88～6346.10 mg/kg。烏江渡水庫沉積物中表層的TP含量明顯高于底層TP含量，上部沉積物TP含量均值為3097.57 mg/kg，中部沉積物TP含量均值為2198.01 mg/kg，下部沉積物TP含量均值為1431.05 mg/kg。構皮灘3號點TP含量在1587.88～5222.26 mg/kg之間，TP含量隨沉積物深度逐層下降。構皮灘電站4號點沉積物TP含量在2108.68～6346.10 mg/kg，表層沉積物TP含量均值為5621.79 mg/kg，中層沉積物TP含量均值為2614.99 mg/kg，底層沉積物TP含量均值為4733.65 mg/kg，TP含量表層>底層>中層。構皮灘電站5號點沉積物TP含量在1837.06～4109.02 mg/kg，表層沉積物TP含量均值為3476.30 mg/kg，中層沉積物TP含量均值為2550.42 mg/kg，底層沉積物TP含量均值為3506.20 mg/kg，TP含量底層>表層>中層。

烏江渡水庫及構皮灘電站沉積物的主要磷污染來源分為2類：一類是工業(yè)污染源，包括受大型磷石膏渣場高濃度含磷滲濾液污染的地下水及磷化工企業(yè)生產廢水；另一類為網箱養(yǎng)殖產生的餌料殘渣及魚類糞便。烏江渡水庫入庫河流息烽河支流大干溝河、桂花泉等曾經受到開磷礦業(yè)集團賈家堰渣場滲濾液滲漏污染，2001年對大干溝河的監(jiān)測數據顯示TP濃度高達112 mg/L[7]，近年來開磷礦業(yè)集團針對大干溝河、桂花泉及賈家堰渣場進行了污水回用及渣場防滲等治理措施，到2016年息烽河口TP年均濃度能夠達到《地表水環(huán)境質量標準》(GB3838-2002)Ⅲ類標準，烏江渡水庫沉積物來源的工業(yè)污染源得到大幅減少。另一主要污染來源于網箱養(yǎng)殖業(yè)所產生的磷，據2016年漁業(yè)養(yǎng)殖現狀調查數據顯示，烏江渡水庫的網箱養(yǎng)殖面積為76.03萬km2，年產量為26962 t，據估算每年有350.07 t磷進入水體。構皮灘電站磷污染的主要工業(yè)污染源為位于烏江渡水庫壩下右岸1 km處34號泉眼及洋水河、甕安河等磷礦、磷化工企業(yè)分布密集的入庫支流。34號泉眼受開磷礦業(yè)集團交椅山渣場滲漏污染，自2009年2月開始排放高濃度含磷廢水至烏江干流，污染初期監(jiān)測得到的TP濃度為878.99～8344.77 mg/L[8]，2013-2016年枯水期TP平均濃度為328.96 mg/L，平水期249.34 mg/L，豐水期170.94 mg/L。根據2014年烏江渡(三)水文站所測水文數據與34號泉眼下游TP濃度計算得出34號泉眼下游年TP通量13148.17t，開磷礦業(yè)集團雖然先后實施了34號泉眼一期、二期、三期治理工程，但目前34號泉眼污染并未完全消除。洋水河、甕安河兩條主要入庫支流由于流域內磷礦、磷化工企業(yè)分布較多，洋水河、甕安河監(jiān)測斷面的TP濃度一直超過《地表水環(huán)境質量標準》(GB3838-2002)Ⅲ類標準。烏江渡水庫的網箱養(yǎng)殖面積為18.83萬km2，年產量為1.05萬t，每年產生136.96t磷直接進入庫區(qū)進入水體。

本次研究結果與國內及相鄰地區(qū)水庫、湖泊沉積物TP含量相比，烏江渡水庫、構皮灘電站TP含量遠高于表3中其他水庫、湖泊[9-14]，構皮灘電站TP含量又高于烏江渡水庫。相較其他水庫、湖泊污染源以生活源及網箱養(yǎng)殖等來源為主，烏江渡水庫及構皮灘電站長期受到高濃度含磷地下水及地表水污染，非溶解態(tài)大顆粒磷逐漸沉降到水庫底泥中，使烏江渡水庫、構皮灘電站TP含量處于較高水平。

表3 國內水庫基本信息及沉積物TP含量對照表

2.3 構皮灘電站底泥賦存形態(tài)

烏江渡水庫沉積物中的磷賦存形態(tài)以NaOH-P及HCl-P為主，其占比分別為33.91%～49.51%、16.07%～29.16%，NH4Cl-P平均占比為0.34%，為所有磷賦存形態(tài)中占比最低的形態(tài)。在NaOH-P中，以NaOH-SRP磷為主，其平均占比占TP含量的32.77%，上部沉積物NaOH-P均值為1276.26 mg/kg，中部沉積物NaOH-P均值為960.12 mg/kg，下部沉積物NaOH-P均值為502.78 mg/kg，上、中、下部NaOH-P含量與TP含量變化趨勢一致，呈逐級下降趨勢。以HCl-P賦存形態(tài)的磷占比呈隨沉積物深度的下降而升高的趨勢，上部沉積物HCl-P平均占比為18.80%，HCl-P均值為584.61 mg/kg，中部沉積物HCl-P的平均占比為19.89%，HCl-P均值437.13 mg/kg，下部沉積物HCl-P的平均占比為28.05%，HCl-P均值為398.53 mg/kg。所有烏江渡水庫沉積物磷賦存形態(tài)中，NaOH-P>HCl-P>BD-P>Rest-P>NH4Cl-P，以NH4Cl-P形態(tài)賦存的磷占比最低，平均占比為0.34%。

構皮灘電站3號點、4號點及5號點沉積物中，磷的主要賦存形態(tài)均以HCl-P、NaOH-P為主。構皮灘電站3號點所采沉積物中，NaOH-P占TP含量的平均占比為15.57%～35.84%，HCl-P的平均占比為27.80%～37.32%。表層HCl-P含量明顯高于底層HCl-P含量，呈逐級降低趨勢；NaOH-P含量分布趨勢與HCl-P分布趨勢相反，由表層到底層逐漸升高。在磷的賦存形態(tài)中，HCl-P>NaOH-P>BD-P>Rest-P>NH4Cl-P。

構皮灘電站4號點所采沉積物磷賦存形態(tài)中，HCl-P的平均占比為30.05%～43.64%，NaOH-P占TP含量的平均占比為30.13%～39.81%，NH4Cl-P占比最低，為4.07%。上部沉積物中，HCl-P含量均值為2009.42 mg/kg，NaOH-P均值為1782.85 mg/kg， TP含量平均占比上HCl-P為35.83%，高于NaOH-P的33.36%；中部與底部沉積物中NaOH-P與TP含量平均占比高于HCl-P，NaOH-P均值分別為1980.34 mg/kg、1870 mg/kg。所有賦存形態(tài)中，HCl-P>NaOH-P>BD-P>Rest-P>NH4Cl-P。

在構皮灘5號點所采集的沉積物中，磷的賦存形態(tài)以NaOH-P為首位，占沉積物TP的26.77%～40.22%；其次為HCl-P，其沉積物TP占比為28.75%～42.86%。上部沉積物中NaOH-P含量均值為1194.39 mg/kg，HCl-P含量均值為1131.07 mg/kg，中部沉積物中NaOH-P含量均值為1126.42 mg/kg，HCl-P含量均值為887.35 mg/kg，底部沉積物中NaOH-P含量均值為1450.24 mg/kg，HCl-P含量均值為1133.27 mg/kg。除中部沉積物中HCl-P平均占比高于NaOH-P平均占比，上部與底部沉積物NaOH-P平均占比高于HCl-P平均占比。所有賦存形態(tài)中，NaOH-P>HCl-P>BD-P>Rest-P>NH4Cl-P，以NH4Cl-P形態(tài)賦存的磷占比最低，平均占比為6.73%。

從磷賦存形態(tài)來看，對比國內其他水庫、湖泊，構皮灘電站鈣結合態(tài)磷(HCl-P)占比明顯高于烏江渡水庫及其他水庫、湖泊的HCl-P占比。在對鄱陽湖、東湖、紅楓湖等沉積物賦存形式的研究中[11，15，16]，發(fā)現以NaOH-P形態(tài)賦存的磷占比均高于HCl-P占比。構皮灘電站HCl-P含量較多的原因可能直接與磷污染物來源相關，上述研究中的湖、庫污染來源主要為生活源及網箱養(yǎng)殖等，NaOH-P是上述湖、庫沉積物磷的主要形態(tài)。HCl-P為鈣結合態(tài)磷，主要包括難溶性碳酸鈣礦物，包括羥基磷灰石、過磷酸鈣等[17]。HCl-P是沉積物中較為惰性的磷形態(tài), 穩(wěn)定性較高，難以被生物利用，一般情況下被看作是永久性磷匯, 賦存形態(tài)受到pH值影響，在弱酸性條件下會有少量的釋放。構皮灘電站磷污染的主要來源為34號泉眼、甕安河流域的工業(yè)源，根據對烏江渡水庫至楠木渡磷遷移轉化的機制研究[8]，34號泉眼中主要污染物質為大顆粒含磷物質，并逐漸沉淀成為底泥，這可能是構皮灘電站沉積物中HCl-P占比高于其他湖、庫的主要原因。易于釋放的NH4Cl-P在構皮灘水庫沉積物中比重最小，在三個點位中NH4Cl-P的平均占比為1.67%、4.07%及6.73%。

圖2 烏江渡水庫、構皮灘電站沉積物磷賦存形態(tài)分布圖

3 結論

(1)構皮灘電站自2009年蓄水發(fā)電至2016年采樣時共8年時間，構皮灘電站沉積物分布呈大壩至庫尾逐漸變薄趨勢，庫底沉積物開始出現在距離大壩30～60 km處。電站壩前沉積物柱芯長度均為10 cm，沉積物柱芯長度基本符合相鄰地區(qū)深水湖、庫沉積速率的研究結果。

(2)烏江渡水庫沉積物TP含量在970.52～3626.22 mg/kg，構皮灘電站沉積物TP含量范圍在1587.88～6346.10 mg/kg。烏江渡水庫沉積物中表層的TP含量明顯高于底層TP含量。構皮灘3號點TP含量在1587.88～5222.26 mg/kg之間，TP含量隨沉積物深度逐層下降。構皮灘電站4號點沉積物TP含量在2108.68～6346.10 mg/kg，TP含量表層>底層>中層。構皮灘電站5號點沉積物TP含量在1837.06～4109.02 mg/kg，TP含量底層>表層>中層。相較其他水庫、湖泊污染源以生活源及網箱養(yǎng)殖等來源為主，烏江渡水庫及構皮灘電站長期受到高濃度含磷地下水及地表水污染，非溶解態(tài)磷大顆粒磷逐漸沉降到水庫底泥中，使烏江渡水庫、構皮灘電站TP含量處于較高水平。

(3)烏江渡水庫沉積物中的磷賦存形態(tài)以NaOH-P及HCl-P為主，其中又以NaOH-P居多，其占TP含量的平均占比為33.91%～49.51%。構皮灘電站3號點、4號點、5號點沉積物中，磷的主要賦存形態(tài)均為HCl-P、NaOH-P為主。對比國內其他水庫、湖泊，構皮灘電站鈣結合態(tài)磷(HCl-P)占比明顯高于烏江渡水庫及其他水庫、湖泊的HCl-P占比。構皮灘電站磷污染的主要來源為34號泉眼、洋水河及甕安河流域的工業(yè)源，34號泉眼中主要污染物質為大顆粒含磷物質，并逐漸沉淀成為底泥，這可能是構皮灘電站沉積物中HCl-P占比高于其他湖、庫的主要原因。

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Spatial distribution of sediments and phosphorus forms of sediments Goupitan Reservoir

Zhou Si1,2，Liu Yongxia1,2，Guo Jianyang3, Huang Shaojie1
(1.Guizhou Environmental Science Research and Design；2. Key Laboratory of water pollution control and resource utilization research, Guiyang 550081；3. Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences，Guiyang 550081，China)

Phosphate mining and chemical industry are densely distributed in the catchment of the Wujiangdu reservoir-Goupitan Reservior segment in Wujiang River. Large amounts of phosphorus wastewater directly enter Wujiang River through groundwater and surface runoff.To study the characteristic of spatial distribution of sediments and the amounts of total phosphorus (TP) and phosphorus forms in sediments of Goupitan Reservoir, 8 sediment samples are observed and analyzed from Wujiangdu Reservoir and Goupitan Reservoir in October 2016. The results indicated that the sediment distribution tends to be thinner from the dam to the rear of the reservoir. The length of sediment core in the dam is about 10cm. Sediments at the bottom of the reservoir began to appear between 30-60 km to the dam. The total phosphorus in Wujiangdu Reservoir sediment ranged from 970.52-3626.22mg/kg. The total phosphorus in Goupitan Reservoir sediment ranged from 1587.88-6346.10 mg/kg.NaOH-Pand HCl-P were the main forms of phosphorus in Wujiangdu reservoir sediments，and the amounts of NaOH-P are more than HCl-P. NaOH-P and HCl-P were the main forms of phosphorus in Goupitan reservoir sediments. Compared with the sediments of several lakes and reservoirs in different areas, the percentages of HCl-P are significantly higher than Wujiangdu reservoir's sediments and others'.

Goupitan reservoir; sediments; spatial distribution; Phosphorus forms

烏江流域水體達標方案。

2017-06-12； 2017-07-20修回

周思(1984-)，女，工程師，從事生態(tài)環(huán)境保護、環(huán)境規(guī)劃、飲用水保護等研究。E-mail: 52723765@qq.com

劉永霞(1976-)，女，研究員，從事水生態(tài)環(huán)境保護、環(huán)境規(guī)劃、飲用水保護等研究。E-mail: 38066168@qq.com

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