基于多途徑暴露焚燒廠周邊人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法*

祁光霞，張 希，張思?jí)?，巴德康，昝家興，王 偉

（1.北京工商大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系，北京 100048；2.固體廢物處理與環(huán)境安全教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（清華大學(xué)），北京 100084；3.北京市集中生物燃?xì)饫霉こ碳夹g(shù)研究中心（清華大學(xué)），北京 100084）

國(guó)外生活垃圾焚燒處理技術(shù)出現(xiàn)過(guò)一些環(huán)境安全事件（如20世紀(jì)90年代中期，日本厚木市Enviro-Tech垃圾焚燒廠的二惡英嚴(yán)重違規(guī)排放）［1］，導(dǎo)致公眾對(duì)焚燒技術(shù)持一種恐慌、懷疑甚至強(qiáng)烈反對(duì)的態(tài)度。菲律賓政府迫于民眾的壓力于1999年通過(guò)《菲律賓清潔空氣法案》，嚴(yán)格禁止城市生活垃圾、醫(yī)療垃圾和有毒廢物采用任何形式的焚燒技術(shù)。北京市海淀區(qū)的六里屯生活垃圾焚燒廠的選址在2007年曾遭到居民強(qiáng)烈反對(duì)，甚至成為兩會(huì)提案建議另外選址。焚燒廠新建選址及其困難的原因在于焚燒廠主要通過(guò)煙氣向大氣中排放眾多的有毒有機(jī)污染物，其中備受公眾關(guān)注的是二惡英類(lèi)物質(zhì)（dioxins，以下簡(jiǎn)稱二惡英），包括多氯代二苯并二惡英（PCDDs）和多氯代二苯并呋喃（PCDFs）2類(lèi)，對(duì)人體健康危害大。為了切實(shí)保障人群健康，與公眾實(shí)現(xiàn)有效溝通以及為環(huán)境決策和法規(guī)的制定提供科學(xué)依據(jù)，需要定量計(jì)算在確定暴露途徑下的人群健康風(fēng)險(xiǎn)水平，即焚燒點(diǎn)源周邊的人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)（health risk assessment）問(wèn)題，由此產(chǎn)生了ISCST3、APC3、AERMOD、CMAQ等一系列的空氣擴(kuò)散和沉降模型［2-3］，國(guó)內(nèi)外研究者開(kāi)展了諸多實(shí)際案例研究［4-12］。鑒于當(dāng)前公眾對(duì)該方法學(xué)的認(rèn)識(shí)和了解不夠，筆者擬簡(jiǎn)要介紹焚燒廠周邊地區(qū)人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的基本方法學(xué)和大致步驟。

1 焚燒廠中二惡英的來(lái)源和歸趨

目前，焚燒廠中二惡英的源主要是成分復(fù)雜的混合生活垃圾，以焚燒煙氣、飛灰和殘?jiān)问脚欧?。其中，焚燒飛灰主要產(chǎn)生于煙氣過(guò)濾設(shè)備，殘?jiān)鼮榉贌隣t底部不能完全燃燒的固體物質(zhì)。焚燒飛灰和殘?jiān)话氵M(jìn)入填埋場(chǎng)進(jìn)行最終安全處置，因而經(jīng)處理后直接排放進(jìn)入大氣中的焚燒煙氣二惡英受到重點(diǎn)關(guān)注。焚燒煙氣的二惡英一旦釋放至環(huán)境，將通過(guò)多介質(zhì)傳輸路徑散布于水體、大氣和土壤中［13］。多介質(zhì)傳輸路徑一般為：焚燒廠排放煙氣中的二惡英以氣態(tài)和吸附于顆粒表面的固態(tài)形式散布至環(huán)境中，再經(jīng)干、濕沉降遷移至土壤、地表水和農(nóng)作物表面。土壤二惡英經(jīng)徑流從陸地轉(zhuǎn)移到水體，在水體中又以液相和吸附于沉積物表面的固相存在，最終通過(guò)食物鏈在水生生物中富集（見(jiàn)圖1）。

圖1 焚燒廠點(diǎn)源排放二惡英的人群暴露概念模型

2 焚燒廠周邊人群健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的總體思路

根據(jù)煙氣監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，首先采用美國(guó)環(huán)保署ISCST3大氣擴(kuò)散/沉降模型進(jìn)行焚燒廠周邊二惡英氣相和顆粒相濃度分布的模擬。然后根據(jù)各種相關(guān)的暴露途徑，在具體的暴露場(chǎng)景下，采用不同模型確定大氣、土壤、水體等環(huán)境介質(zhì)和植物、動(dòng)物等生物介質(zhì)中的二惡英濃度水平。在此基礎(chǔ)上，計(jì)算人群二惡英的日攝入量，包括經(jīng)口攝入農(nóng)產(chǎn)品、家畜、魚(yú)、奶、土壤和水等產(chǎn)生的攝入量，皮膚接觸土壤和水的攝入量以及直接吸入二惡英的量，最終評(píng)價(jià)個(gè)體和人群的總體暴露水平，并給出模型的不確定性分析結(jié)果（見(jiàn)圖2）。

圖2 焚燒廠周邊人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)總體思路

3 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的具體方法步驟

焚燒排放的二惡英將影響空氣、土壤和食物，這直接構(gòu)成了二惡英的潛在多途徑暴露（見(jiàn)圖3）。焚燒廠周邊的植物和動(dòng)物受煙氣排放二惡英影響，進(jìn)而通過(guò)食物鏈進(jìn)入人體。焚燒點(diǎn)源排放二惡英的主要暴露途徑如下：食物攝入、土壤攝入、皮膚暴露、懸浮污染粉塵的吸入、地下水的暴露、地下水暴露途徑、集中式降雨的暴露。哺乳期嬰兒主要考慮母乳暴露途徑。

圖3 焚燒廠周邊人體暴露途徑匯總

3.1 二惡英濃度分布模擬

大氣擴(kuò)散和沉降模型的目標(biāo)有2個(gè)：①確定大氣中污染物顆粒的濃度以及顆粒物的干/濕沉降通量；②確定二惡英在周邊大氣中的氣態(tài)濃度。

工業(yè)污染源復(fù)合模式（Industrial Source ComplexModel，ISC）是美國(guó)推薦的模擬工業(yè)源大氣污染物擴(kuò)散和沉降的法規(guī)模型，該模型以高斯擴(kuò)散理論為基礎(chǔ)，采用一系列的微分和代數(shù)表達(dá)式來(lái)模擬污染物在大氣中的物理和化學(xué)過(guò)程，計(jì)算污染物的遷移和沉降量，在美國(guó)和中國(guó)臺(tái)灣地區(qū)廣泛使用。

ISC模型分為長(zhǎng)期擴(kuò)散模型（ISCLT） 和短期擴(kuò)散模型（ISCST），可針對(duì)不同需要來(lái)計(jì)算污染物濃度和沉降量，其中ISCST模型適用于點(diǎn)源、面源、體源等各種形式污染源在穩(wěn)定狀態(tài)下的高斯煙流模式。

ISCST3點(diǎn)源模型針對(duì)一連續(xù)排放穩(wěn)定污染源，計(jì)算在其下風(fēng)向x（m）和側(cè)向距離y（m）處的二惡英濃度分布的基本方程式為：

式中：X為周邊空氣中二惡英濃度，μg/m3；Q為焚燒點(diǎn)源污染物的排放速率，g/s；K為單位轉(zhuǎn)換系數(shù)；V為高斯煙流垂直方向的分布系數(shù)，無(wú)量綱；D為污染物衰減系數(shù)，無(wú)量綱；U為排放口的平均風(fēng)速，m/s；σy、σz為側(cè)風(fēng)向及垂直風(fēng)向擴(kuò)散系數(shù)，m；y為污染源到目標(biāo)點(diǎn)的側(cè)風(fēng)向距離，m。

3.2 土壤介質(zhì)二惡英濃度

土壤二惡英濃度的累積一般是焚燒廠連續(xù)排放二惡英的擴(kuò)散、沉降與土壤中二惡英損失綜合作用的結(jié)果。土壤中二惡英損失受多種因素的影響，包括浸出、非生物和生物降解、揮發(fā)、土壤風(fēng)蝕和地表徑流（見(jiàn)圖4）。土壤中二惡英濃度計(jì)算的關(guān)鍵假設(shè)和限制條件如下：①土壤背景濃度和天然的二惡英污染碎石循環(huán)不列入考慮范圍；②痕量金屬假設(shè)在土壤表層一直存在；③不考慮同時(shí)發(fā)生的二惡英損失；④有機(jī)污染物的降解是一級(jí)反應(yīng)；⑤二惡英若與土壤結(jié)合，則結(jié)合深度為20 cm（密度2 700 mg/hm2）。

圖4 土壤中污染物來(lái)源以及對(duì)人體產(chǎn)生的暴露途徑

土壤中二惡英累積濃度（不是初始總濃度）計(jì)算考慮干濕沉降速率、通過(guò)擴(kuò)散進(jìn)入土壤的通量和土壤損失常數(shù)，公式如下：

式中：Cs為總時(shí)段內(nèi)發(fā)生沉降后土壤二惡英濃度，μg/g；Dyd為每年二惡英的土壤干沉降速率，g/（m2·a）；Dyw為每年二惡英的土壤濕沉降速率，g/（m2·a）；LDIF為二惡英遷移進(jìn)入土壤的大氣通量，g/（m2·a）；ks為土壤損失常數(shù)，a-1；tD為沉降發(fā)生的總時(shí)間，a；Zs為土壤混合深度，cm；BD為土壤密度，g/cm3。

3.3 二次懸浮粉塵的二惡英排放

若粉塵懸浮對(duì)人體產(chǎn)生的暴露影響不可忽略（大氣二惡英濃度＞1%煙囪排放濃度），則應(yīng)該將產(chǎn)生粉塵的諸多源作為研究域源數(shù)據(jù)輸入大氣擴(kuò)散模型將其轉(zhuǎn)化為焚燒廠的排放。

風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)關(guān)于粉塵懸浮的二惡英排放有以下關(guān)鍵假設(shè)：①懸浮顆?？赏ㄟ^(guò)直接呼入和沉降到土壤、植物和地表水等間接方式對(duì)人體暴露產(chǎn)生貢獻(xiàn)；②只有經(jīng)過(guò)傳輸?shù)姆蹓m對(duì)人群構(gòu)成暴露；③僅考慮粉塵濃度顯著情況。

對(duì)受體人群健康產(chǎn)生重要影響的相關(guān)源主要是農(nóng)業(yè)粉塵和交通粉塵，其中農(nóng)業(yè)粉塵主要來(lái)源于農(nóng)用土壤風(fēng)力侵蝕和開(kāi)墾耕作帶來(lái)的土壤二次懸浮，交通粉塵主要來(lái)源于未鋪柏油的道路和簡(jiǎn)單鋪砌道路粉塵的二次懸浮。

農(nóng)業(yè)粉塵帶來(lái)的農(nóng)業(yè)地區(qū)二惡英排放根據(jù)以下公式確定：

式中：EC為土壤中粉塵二惡英排放通量，g/（m2·s）；Ed為粉塵排放速率，g/（m2·s）；ER為富集因子；Cs為土壤中二惡英濃度，μg/g。

交通粉塵懸浮帶來(lái)的二惡英排放根據(jù)以下公式確定：

式中：ECV為交通粉塵的二惡英排放通量，g/s；EuV為在鋪砌道路上行駛帶來(lái)的粉塵年排放，g/km；AR為道路面積，m2；TC為鋪砌道路的日交通量，輛/d；Cs為土壤中的二惡英濃度，μg/g；3.153 6×107為時(shí)間單位換算因子，s/a。

值得注意的是，顆粒粒徑影響其沉降速率：＞1.0 μm顆粒沉降較快，將會(huì)更多地通過(guò)沉降到土壤、植物和地表水對(duì)人體構(gòu)成間接暴露，而0.1～1.0 μm細(xì)顆?？稍诖髿庵虚L(zhǎng)時(shí)間懸浮，更主要的通過(guò)直接呼入方式對(duì)人體產(chǎn)生暴露，因而研究二次懸浮顆粒的粒徑分布是必要的。

3.4 通過(guò)陸地食物鏈產(chǎn)生的人體暴露

陸地生態(tài)系統(tǒng)食物鏈涉及動(dòng)物消費(fèi)的植物、人群消費(fèi)的動(dòng)植物。植物直接從土壤或者大氣中攝取二惡英，動(dòng)物通過(guò)食用植物或者呼吸攝入二惡英（見(jiàn)圖5）。對(duì)陸地生態(tài)系統(tǒng)食物鏈的一般假設(shè)如下：①源強(qiáng)在整個(gè)暴露時(shí)間里都是恒定的；②植物中的二惡英濃度為焚燒源排放遷移到植物生長(zhǎng)地的沉降和根部吸收的雙重結(jié)果；③動(dòng)物主要考慮攝取受污染植物和吸入土壤，忽略飲水和呼吸的暴露貢獻(xiàn)。

圖5 陸地生態(tài)食物鏈二惡英暴露的一般概念模型

人體日攝入量的計(jì)算考慮陸生植物和動(dòng)物的攝入，而這要以植物和動(dòng)物組織器官中二惡英的濃度確定為前提，植物中二惡英的濃度計(jì)算主要考慮3方面：①根吸收富集的二惡英濃度Pr1；②顆粒物沉降貢獻(xiàn)的二惡英Pd1；③氣相二惡英沉降的濃度貢獻(xiàn)Pv1。植物中二惡英濃度是以上三者產(chǎn)生濃度的疊加。動(dòng)物組織器官中二惡英濃度計(jì)算是根據(jù)攝取的植物和土壤中二惡英的量，經(jīng)過(guò)二惡英在組織器官中的生物富集濃度或生物遷移因子進(jìn)行校核得到，植物和動(dòng)物計(jì)算公式依次為：

式中：Aj為第j種動(dòng)物組織器官中的二惡英濃度，mg/kg；Pij為第j種動(dòng)物攝取的第i種植物中二惡英濃度，mg/kg；Qpij為第j種動(dòng)物對(duì)第i種植物的日攝入量，kg/d；Fij為第j種動(dòng)物食用的第i種植物中生長(zhǎng)于污染土壤的部分所占的比例，無(wú)量綱；Cs為土壤二惡英濃度，mg/kg；Qsj為第j種動(dòng)物的土壤日攝入量，kg/d；Bs為二惡英在土壤介質(zhì)相對(duì)于植物介質(zhì)的可生物利用性，無(wú)量綱；Baj為第j種動(dòng)物組織的二惡英生物遷移因子，mg/kg或mg/d。

根據(jù)人群對(duì)陸生食物消費(fèi)速率，扣除烹調(diào)對(duì)食物中污染物濃度的影響，分別計(jì)算受污染植物的污染物日攝入量和動(dòng)物組織器官的污染物日攝入量，最后選擇合適的陸地生物食物鏈的模型模擬陸生食物鏈產(chǎn)生的人體暴露。

3.5 水體污染物濃度和暴露

焚燒點(diǎn)源排放對(duì)水體的影響考慮水相和底泥中二惡英濃度，其中前者分為溶解性二惡英、吸附到懸浮底泥的二惡英2類(lèi)。底泥二惡英濃度分為毛細(xì)孔水溶解性二惡英和吸附到底泥的二惡英2類(lèi)（見(jiàn)圖6）。風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型主要考慮以4種方式進(jìn)入水體的二惡英：①吸附在受侵蝕土壤上而進(jìn)入水體；②溶解在流動(dòng)水體中；③顆粒物包裹的污染物直接沉降；④氣相污染物直接擴(kuò)散進(jìn)入水體。

圖6 水體和底泥二惡英平衡條件示意

對(duì)于各種介質(zhì)二惡英濃度計(jì)算，可參考文獻(xiàn)[18]，這里不再贅述，最終得到水中濃度為：

式中：Cw為水中二惡英濃度，μg/kg；Cdepw為由于沉降進(jìn)入水體的二惡英濃度，μg/kg；DEP為沉降量，μg/（m2·d）；SA為水體表面積，m2；WV為水體體積，kg；VC為每年體積變化量，a-1。

水體中生物主要考慮魚(yú)類(lèi)，魚(yú)肉中二惡英濃度計(jì)算公式為：

式中：Cf為魚(yú)肉濃度，μg/kg；Cw為水中污染物濃度；BCF為二惡英富集因子，1.9×104。

人通過(guò)飲水產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)僅考慮焚燒源排放產(chǎn)生的風(fēng)險(xiǎn)，二惡英背景濃度不列入日攝入量計(jì)算公式里，而主要考慮日攝入量的最大可能值，其計(jì)算公式如下：

式中：DI為水體二惡英日攝入量；Cw為水體二惡英濃度，mg/L；CRw為飲水速率，L/d；BW為人體質(zhì)量，kg。

人體皮膚接觸水產(chǎn)生的日暴露為：

式中：DDIw為皮膚對(duì)水中二惡英的日吸收量，mg/（kg·d）；Devent為每個(gè)活動(dòng)的皮膚吸收劑量，mg/（cm2·event）；As為接觸的皮膚表面積，cm2；EV為活動(dòng)頻率，events/d；EF為暴露頻率，d/a；BW為人體質(zhì)量，kg。

人體通過(guò)食用魚(yú)產(chǎn)生的日暴露計(jì)算公式為：

式中：DIf為人食用魚(yú)對(duì)二惡英的日攝入量，mg/（kg·d）；Wc為水中二惡英濃度，mg/L；BAFi為第i種營(yíng)養(yǎng)水平下的魚(yú)的生物富集因子，L/kg；DIfi為第i種水體營(yíng)養(yǎng)水平下人對(duì)當(dāng)?shù)佤~(yú)的消費(fèi)速率，kg/d。

4 結(jié)論

健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的任務(wù)是通過(guò)確定的污染物暴露途徑計(jì)算健康風(fēng)險(xiǎn)的概率水平，為了克服在定量分析中出現(xiàn)的一系列不確定性，風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)采用“保守”估計(jì)的方法偏高估計(jì)人群暴露產(chǎn)生的健康風(fēng)險(xiǎn)，以此保證公眾健康，主要為決策和法規(guī)的制定提供指導(dǎo)。

關(guān)于風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的方法學(xué)，是一個(gè)階梯性逐步推進(jìn)的過(guò)程，包括污染物排放數(shù)學(xué)模型的確定，污染物遷移以及在環(huán)境中的轉(zhuǎn)化過(guò)程描述，人群暴露和最終產(chǎn)生的健康危害概率大小評(píng)估，每個(gè)過(guò)程都充滿了一定不確定性，如，對(duì)污染物（二惡英）排放水平定量、在環(huán)境中的遷移和轉(zhuǎn)化路徑存在不確定性，由此確定的人群暴露風(fēng)險(xiǎn)也就不確定。風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的一個(gè)主要問(wèn)題是現(xiàn)今很多化學(xué)物質(zhì)的毒理學(xué)信息缺乏，其產(chǎn)生的健康危害仍不明晰，即便是研究最多的二惡英仍存在很多未知。然而，風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)很大程度上依賴于毒理學(xué)數(shù)據(jù)評(píng)估其健康影響，導(dǎo)致其得到的結(jié)果遭到周邊暴露人群的質(zhì)疑。此外，風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)主要評(píng)估成年人群的暴露風(fēng)險(xiǎn)，忽略了對(duì)胎兒和青少年這類(lèi)高敏感群體的潛在更大影響的評(píng)價(jià)。

另外，關(guān)于焚燒廠的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，目前關(guān)注其中確知排放的一種或幾種物質(zhì)（尤其二惡英和重金屬）的單獨(dú)影響，并未考慮復(fù)合污染物的聯(lián)合毒理效應(yīng)，這方面的改進(jìn)需要將來(lái)一系列的基礎(chǔ)研究數(shù)據(jù)作為支撐。

綜上所述，健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法固有的不確定性，對(duì)污染物在環(huán)境遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程的研究過(guò)于簡(jiǎn)化，以及各種保險(xiǎn)系數(shù)和閾值選取的主觀性，使人們對(duì)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)能否對(duì)人群健康起到保護(hù)作用產(chǎn)生質(zhì)疑。因此，需要針對(duì)污染物在環(huán)境的遷移轉(zhuǎn)化和聯(lián)合毒理效應(yīng)等開(kāi)展基礎(chǔ)研究，為其改進(jìn)提供科學(xué)數(shù)據(jù)支撐，以便更好地保障人群健康。

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