日前,中科院大連化物所甲醇制烯烴國家工程實(shí)驗(yàn)室劉中民院士、朱文良研究員、倪友明副研究員研究團(tuán)隊(duì)在二氧化碳加氫制取芳烴研究中取得新進(jìn)展。該進(jìn)展以研究論文形式發(fā)表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。
研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種具有納米尖晶石結(jié)構(gòu)的ZnAlOx氧化物,混配高硅鋁比的納米H-ZSM-5分子篩制成的ZnAlOx&H-ZSM-5催化劑,在二氧化碳加氫轉(zhuǎn)化中,實(shí)現(xiàn)了73.9%的芳烴選擇性,甲烷選擇性低至0.4%。機(jī)理研究發(fā)現(xiàn),二氧化碳能在ZnAlOx上加氫生成二甲醚和甲醇,它們擴(kuò)散到分子篩孔道中形成烯烴,進(jìn)而形成芳烴。通過DTBPy-FTIR(2,6-二叔丁基吡啶紅外)發(fā)現(xiàn),ZnAlOx與H-ZSM-5混合后能大幅度覆蓋H-ZSM-5晶粒外表面酸量。通過與一氧化碳加氫Operando DRIFT對比發(fā)現(xiàn),二氧化碳加氫能在ZnAlOx表面形成更多的甲酸鹽物種,從而留下更少的金屬活性位點(diǎn)。這些因素都有利于具有高不飽和度的芳烴生成。該工作還探討了抑制逆水煤氣變換反應(yīng)以及優(yōu)化產(chǎn)物分布的策略。