孫 陶

（核工業(yè)航測(cè)遙感中心，河北石家莊 050002）

1引言

測(cè)量是科學(xué)研究、日常生產(chǎn)各領(lǐng)域不可缺少的一項(xiàng)工作，不確定度是對(duì)測(cè)量結(jié)果質(zhì)量的表征，是測(cè)量設(shè)備、測(cè)量方法、測(cè)量環(huán)境、被測(cè)對(duì)象等不確定度因素的集合，這些因素叫做測(cè)量結(jié)果的不確定度分量。

測(cè)氡儀的量值向上級(jí)溯源到標(biāo)準(zhǔn)氡室，按照檢定系統(tǒng)表，它的不確定度來(lái)源于量值傳遞中的方方面面，最終體現(xiàn)在測(cè)量結(jié)果的分散性。根據(jù)JJG 825—2013《測(cè)氡儀檢定規(guī)程》所述，測(cè)氡儀是測(cè)量氡體積活度的儀器，它復(fù)現(xiàn)量值的能力體現(xiàn)在儀器的體積活度響應(yīng)上。

氡室是測(cè)氡儀檢定的參考標(biāo)準(zhǔn)，由氡發(fā)生器、氡箱、溫濕度調(diào)節(jié)系統(tǒng)、氡濃度控制系統(tǒng)、標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器構(gòu)成，它根據(jù)氡的衰變規(guī)律，通過(guò)理論推導(dǎo)建立補(bǔ)氡數(shù)學(xué)模型，再通過(guò)計(jì)算機(jī)調(diào)控補(bǔ)償氡自然衰減和漏氣引起的氡濃度下降實(shí)現(xiàn)氡濃度動(dòng)態(tài)穩(wěn)定。通過(guò)把被檢儀器接入氡箱進(jìn)行采樣和測(cè)量。

2RAD-7測(cè)氡儀

它是由美國(guó)DURRIDGE公司制造的一種連續(xù)測(cè)氡儀，采用離子植入式硅α探測(cè)器，極限探測(cè)靈敏度可達(dá)到 0.011 min-1/(Bq·m3)。鑒于其采用的自動(dòng)連續(xù)測(cè)量方式，可以把測(cè)量結(jié)果的人為影響降至最低，因此選用它進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。

3 溯源標(biāo)準(zhǔn)

氡室系統(tǒng)產(chǎn)生放射性氡氣充滿氡箱，形成均勻穩(wěn)定的氡輻射場(chǎng)，其氡體積活度參考量值由標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器測(cè)量獲得，它的量值最終溯源到國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)液體鐳源。

首先，分別用液體鐳源和容積檢定裝置對(duì)標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x進(jìn)行刻度，它通過(guò)計(jì)算液體鐳源的密封時(shí)間得到氡濃度的理論值，把液體鐳源衰變產(chǎn)生的氡氣通過(guò)擴(kuò)散器和送氣系統(tǒng)轉(zhuǎn)移到標(biāo)準(zhǔn)儀器的閃爍室內(nèi)，測(cè)出標(biāo)準(zhǔn)儀器在給定氡濃度下的儀器示值（計(jì)數(shù)率）和容積，得到標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器的刻度系數(shù)。再利用標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器測(cè)量氡箱內(nèi)氡濃度，將測(cè)量結(jié)果乘以刻度系數(shù)即可得到氡箱內(nèi)氡濃度標(biāo)稱值。其次，用氡室系統(tǒng)對(duì)被檢測(cè)氡儀進(jìn)行檢定，測(cè)出儀器在給定的標(biāo)準(zhǔn)氡濃度下的儀器示值，根據(jù)氡室系統(tǒng)給出的氡濃度量值及儀器示值，得到被檢儀器的體積活度響應(yīng)。依照J(rèn)JG 825—2013《測(cè)氡儀檢定規(guī)程》，檢定過(guò)程中測(cè)量出三個(gè)氡濃度下的體積活度響應(yīng)，取其平均值作為該儀器的體積活度響應(yīng)。最后，對(duì)影響測(cè)量結(jié)果的因素進(jìn)行評(píng)定作為本次測(cè)量結(jié)果不確定度。

4 測(cè)量數(shù)據(jù)

在檢定規(guī)程推薦的3個(gè)參考氡氣體積活度下進(jìn)行測(cè)量，分別為 800Bq/m3，1500Bq/m3和 2800Bq/m3，每個(gè)體積活度下被檢測(cè)氡儀至少重復(fù)測(cè)量5次，取5次測(cè)量的平均值，計(jì)算三個(gè)測(cè)量點(diǎn)的體積活度響應(yīng)，三個(gè)測(cè)量點(diǎn)的體積活度響應(yīng)的平均值作為被檢儀器的體積活度響應(yīng)。RAD-7測(cè)氡儀測(cè)量數(shù)據(jù)記錄見(jiàn)表1。

表1RAD-7測(cè)量數(shù)據(jù)

5 氡室不確定度評(píng)定

5.1 數(shù)學(xué)模型

1）用國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)液體鐳源刻度標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器，如式（1）：

式中：k——標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器的刻度系數(shù)，單位為Bq·m-3/(min-1)；A——液體鐳源活度，單位為Bq；λRn——氡的衰變常量，為0.007553 h-1；t0——液體鐳源的氡積累時(shí)間，單位為h；T——取樣后到測(cè)量前的等待時(shí)間，單位為h；P——氡轉(zhuǎn)移的概率，按經(jīng)驗(yàn)取95%；V——標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器閃爍室的取樣體積，單位為m3；n——標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器的凈計(jì)數(shù)率，單位為min-1。

2）定值氡箱氡濃度，如式（2）：

式中：CRn——氡箱內(nèi)氡濃度，單位為Bq·m-3；Xi——標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器的示值，單位為min-1；k——標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器的刻度系數(shù)，單位為Bq·m-3/(min-1)。

5.2 評(píng)定過(guò)程

首先按數(shù)學(xué)模型（1）分析測(cè)量不確定度。

5.2.1 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)液體鐳源活度引入的不確定度分量

采用B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評(píng)定方法確定，由標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)證書給出U=3.0%，包含因子k=3，因此其相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度是1.0%，在127.65 Bq的活度下刻度的標(biāo)準(zhǔn)不確定度u(1)=1.28。

對(duì)式（1）中輸入量A取偏導(dǎo)數(shù)得到靈敏度系數(shù)c1如式（3）：

標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)液體鐳源活度引入的不確定度分量u1如式（4）：

5.2.2 氡的衰變常量引入的不確定度分量

采用B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評(píng)定方法確定，由于常量值λRn取0.007553 h-1，按照數(shù)學(xué)修約規(guī)則，其標(biāo)準(zhǔn)不確定度u(2)=0.0000005。

對(duì)式（1）中輸入量λRn取偏導(dǎo)數(shù)得到靈敏度系數(shù)c2如式（5）：

氡的衰變常量引入的不確定度分量u2如式（6）：

5.2.3 液體鐳源的氡積累時(shí)間和取樣后到測(cè)量前的等待時(shí)間引入的不確定度分量

計(jì)時(shí)工具時(shí)間精確至秒，而積累時(shí)間和取樣后到測(cè)量前的等待時(shí)間需數(shù)小時(shí)，則此項(xiàng)不確定度可忽略不計(jì)，u3=0。

5.2.4 氡轉(zhuǎn)移是否完全引入的不確定度分量

采用B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評(píng)定方法確定，由經(jīng)驗(yàn)，按照每秒6～10個(gè)氣泡勻速鼓氣，5分鐘內(nèi)鼓完，λ范圍在95%上下波動(dòng)，波動(dòng)范圍不超過(guò)±3%，按均勻分布計(jì)算，氡轉(zhuǎn)移概率的標(biāo)準(zhǔn)不確定度：

對(duì)式（1）的輸入量P取偏導(dǎo)數(shù)得到靈敏度系數(shù)c4如式（7）：

氡轉(zhuǎn)移是否完全引入的不確定度分量u4如式（8）：

5.2.5 閃爍室容積引入的不確定度分量

采用B類標(biāo)準(zhǔn)不確定度評(píng)定方法確定，由容積檢定裝置證書給出，其相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)不確定度是1.5%，在0.000525m-3容積下的標(biāo)準(zhǔn)不確定度是u(5)=0.0000079。

ST-203型閃爍室的容積是525mL，對(duì)式（1）中輸入量V取偏導(dǎo)數(shù)得到靈敏度系數(shù)c5如式（9）：

閃爍室容積引入的不確定度分量u5如式（10）：

5.2.6 標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器計(jì)數(shù)重復(fù)性引入的不確定度分量

主要與儀器技術(shù)性能和放射性統(tǒng)計(jì)性漲落有關(guān)，刻度時(shí)，把密封25小時(shí)的液體鐳源產(chǎn)生的氡氣導(dǎo)入ST-203型閃爍室，由標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器測(cè)量數(shù)據(jù)見(jiàn)表2，計(jì)算平均值的實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)偏差得到標(biāo)準(zhǔn)不確定度u(6)。

表2 標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器測(cè)量結(jié)果

對(duì)式（1）中輸入量n取偏導(dǎo)數(shù)得到靈敏度系數(shù)c6如式（11）：

標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器計(jì)數(shù)重復(fù)性引入的不確定度分量u6如式（12）：

通過(guò)對(duì)上述各輸入量不確定度的匯總，得到上述整個(gè)模型的不確定度，即輸出量刻度系數(shù)k的不確定度，它包含了液體鐳源活度、衰變常量、氡轉(zhuǎn)移概率、閃爍室容積和儀器計(jì)數(shù)等不確定度分量的貢獻(xiàn)，合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度uc按式（13）計(jì)算：

標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器的刻度系數(shù)為12 Bq·m-3/(min-1)，其相對(duì)合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(1)如式（14）：

把標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器的刻度系數(shù)k的不確定度代入下一個(gè)模型，從而評(píng)定數(shù)學(xué)模型（2）的不確定度如下，數(shù)學(xué)模型式（2）中引入的不確定度包含k和Xi兩個(gè)不確定度分量對(duì)定值氡濃度不確定的貢獻(xiàn)，k的不確定度上式已給出，Xi的不確定度主要反映在氡箱的穩(wěn)定性和均勻性。

5.2.7 氡箱氡濃度穩(wěn)定性引入的不確定度分量

其穩(wěn)定性變化由氡的衰減、補(bǔ)氡的固有誤差和放射性統(tǒng)計(jì)漲落引起的隨機(jī)不確定度造成。由于RAD-7的檢定在2天內(nèi)完成，它的不確定度可以納入標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量?jī)x器的重復(fù)性中，此項(xiàng)不計(jì)，urel(2)=0。5.2.8 氡箱氡濃度均勻性引入的不確定度分量

一般認(rèn)為，氡濃度越低均勻性引起的不確定度越大，在800 Bq·m-3低水平濃度下，分別測(cè)量氡箱的中心點(diǎn)與其6個(gè)側(cè)面中心位置處氡濃度，示意圖如圖1所示。

獲得數(shù)據(jù)見(jiàn)表3，計(jì)算相對(duì)于氡箱中心點(diǎn)的標(biāo)準(zhǔn)偏差得到相對(duì)不確定度urel(3)。

表3 均勻性測(cè)試結(jié)果

5.2.9 檢定中環(huán)境條件變化引入的不確定度分量

氡箱設(shè)在室內(nèi)，環(huán)境參數(shù)可控，檢定不超過(guò)兩天，根據(jù)經(jīng)驗(yàn)不會(huì)對(duì)檢定結(jié)果造成不可忽視的影響，因此該項(xiàng)可忽略。

5.3 合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度

由于各不確定度分量不相關(guān)，對(duì)上述不確定度分量匯總得到氡箱氡濃度CRn的相對(duì)合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度。由數(shù)學(xué)模型（2）可知，可采用方和根方法計(jì)算相對(duì)合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel1，分量合成如式（15）：

6 RAD-7檢定結(jié)果不確定度評(píng)定

6.1 數(shù)學(xué)模型

RAD-7的量值溯源自標(biāo)準(zhǔn)氡室，它的體積活度響應(yīng)由氡箱濃度和儀器計(jì)數(shù)給出，不確定度受氡室和儀器自身計(jì)數(shù)水平的雙重影響，氡室的不確定度已在上述評(píng)出，檢定中RAD-7示值引入的不確定度來(lái)自如下數(shù)學(xué)模型。

1）計(jì)算各測(cè)量點(diǎn)的體積活度響應(yīng)，如式（16）：

式中：Rj——RAD-7的體積活度響應(yīng)，無(wú)量綱；Ij——被檢儀器RAD-7示值，Bq·m-3；CRn——氡箱內(nèi)氡濃度，Bq·m-3。

2）受儀器工作非線性影響，取三個(gè)測(cè)量點(diǎn)的體積活度響應(yīng)的平均值作為RAD-7的體積活度響應(yīng)，如式（17）：

6.2 評(píng)定過(guò)程

數(shù)學(xué)模型（1）中，氡箱內(nèi)氡濃度CRn的不確定度是urel1=3.1%，RAD-7示值Ij的不確定度主要來(lái)源于儀器技術(shù)性能，由儀器計(jì)數(shù)的重復(fù)性決定，以方和根方法合成。

數(shù)學(xué)模型（2）中，由于測(cè)量次數(shù)較少，應(yīng)采用極差法評(píng)定被測(cè)量估計(jì)值的不確定度。

6.2.1 RAD-7重復(fù)性引入的不確定度分量

儀器在800 Bq·m-3濃度下進(jìn)行重復(fù)性測(cè)量，重復(fù)用測(cè)量數(shù)據(jù)平均值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差評(píng)定，求得相對(duì)不確定度urel2如式（18）：

6.2.2 RAD-7工作非線性引入的不確定度分量

用3個(gè)不同氡濃度下體積活度響應(yīng)通過(guò)極差法來(lái)評(píng)定，3個(gè)濃度下體積活度響應(yīng)見(jiàn)表1，n=3，取極差系數(shù)C=1.69，計(jì)算非線性下被測(cè)量估計(jì)值引入的不確定度urel3如式（19）：

6.3 合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度

上述各不確定度來(lái)源之間彼此相互獨(dú)立，因此RAD-7測(cè)氡儀的體積活度響應(yīng)的相對(duì)合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為各分量的方和根，對(duì)不確定度分量匯總后計(jì)算得到對(duì)應(yīng)的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度見(jiàn)表4。

表4 RAD-7測(cè)氡儀測(cè)量不確定度

7 結(jié)束語(yǔ)

從以上評(píng)定結(jié)果來(lái)看，RAD-7測(cè)氡儀的檢定結(jié)果的不確定度是5%。這個(gè)量值溯源系統(tǒng)，是把RAD-7測(cè)氡儀的量值，通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)氡室間接溯源到國(guó)家基準(zhǔn)，只要對(duì)溯源過(guò)程嚴(yán)格控制，就可以達(dá)到滿意的復(fù)現(xiàn)量值的不確定度，從而大大提高測(cè)氡儀測(cè)量數(shù)據(jù)的可靠性。

結(jié)果表明，檢定結(jié)果的不確定度主要受氡轉(zhuǎn)移過(guò)程和被檢儀器計(jì)數(shù)能力的影響。這說(shuō)明，嚴(yán)格控制從液體鐳源到閃爍室的氡轉(zhuǎn)移速率和轉(zhuǎn)移過(guò)程是控制不確定度的前提，同時(shí)證明，在這種檢定系統(tǒng)下技術(shù)性能越好的測(cè)氡儀的不確定度才能越優(yōu)。由于這種溯源系統(tǒng)評(píng)定模型較為復(fù)雜，特別是標(biāo)準(zhǔn)氡濃度的不確定度分量眾多，因此在日常檢定中，可以把標(biāo)準(zhǔn)氡濃度的評(píng)定結(jié)果作為已知量納入B類不確定度分量直接代入，只需將被檢儀器測(cè)量重復(fù)性和工作非線性作為A類不確定度分量據(jù)實(shí)評(píng)定即可。

綜上所述，鐳源的半衰期長(zhǎng)、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定，是氡溯源的可靠標(biāo)準(zhǔn)。這個(gè)溯源關(guān)系中，上級(jí)計(jì)量標(biāo)準(zhǔn)器具國(guó)家一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)液體鐳源的不確定度1%，本級(jí)計(jì)量標(biāo)準(zhǔn)器具標(biāo)準(zhǔn)氡室不確定度3.1%，下級(jí)計(jì)量器具RAD-7測(cè)氡儀的檢定結(jié)果的不確定度是5.0%。由于《民用建筑工程室內(nèi)環(huán)境污染控制規(guī)范》中對(duì)空氣氡檢測(cè)方法的測(cè)量不確定度的要求是不應(yīng)大于25%(置信度95%)，那么在工作中測(cè)量時(shí)，測(cè)氡儀檢定引入的不確定度可以忽略。

［1］ 梁珺成.JJG 825—2013，測(cè)氡儀檢定規(guī)程［S］.北京：中國(guó)質(zhì)檢出版社，2013.

［2］ 葉德培.JJF 1059.1—2012，測(cè)量不確定度評(píng)定與表示［S］.北京：中國(guó)質(zhì)檢出版社，2012.

［3］ 孫保山，張積運(yùn)，周宗杰，等.FD-3017測(cè)氡儀的測(cè)量不確定度評(píng)定［J］.科技創(chuàng)新導(dǎo)報(bào)：2013.01：1674～098X.