南襄盆地泌陽凹陷核桃園組三段紋層狀泥頁巖地球化學(xué)特征及其成因解釋

郭來源，劉崢君，解習(xí)農(nóng)

(1.中國地質(zhì)大學(xué)(武漢) 構(gòu)造與油氣資源教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北 武漢 430074；2.中海油能源發(fā)展股份有限公司 工程技術(shù)湛江分公司，廣東 湛江 524057；3.中國石油化工股份有限公司 河南油田分公司，河南 南陽 473132)

0 引 言

近年來隨著能源緊缺，頁巖油氣勘探受到廣泛的關(guān)注和重視，頁巖層既是烴源巖又是儲(chǔ)層，頁巖的非均質(zhì)性成為研究的焦點(diǎn)。相比而言，我國頁巖油氣大多賦存于陸相湖盆，湖相頁巖與海相頁巖在沉積環(huán)境、礦物成分以及元素成分具有較大差異。紋層作為頁巖的一種沉積構(gòu)造，廣泛發(fā)育于陸相環(huán)境和海相環(huán)境，形成湖泊紋泥[1-4]和海相紋泥[5-7]。有研究者認(rèn)為紋層是靜水條件下的沉積產(chǎn)物，并蘊(yùn)含大量的古環(huán)境演化信息，可以為古氣候、古湖泊物化條件以及古生產(chǎn)力分析提供豐富的依據(jù)[8-10]。因此，紋層的研究越來越受到研究者的重視。

湖水分層現(xiàn)象是湖泊十分重要的特征之一，細(xì)粒沉積物在湖相環(huán)境沉積以后，如果不再受到其他因素的影響而保留下來，都可以出現(xiàn)季節(jié)性的紋理，這是因?yàn)榧竟?jié)性氣候變化的影響力要遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過其他時(shí)間尺度的氣候周期[8,11]。因此，隨季節(jié)性變化而產(chǎn)生的各種物質(zhì)，如各種藻類、碳酸鹽、黏土、有機(jī)質(zhì)、粉砂等都可以按不同季節(jié)形成連續(xù)的沉積紋層。對(duì)于紋層的形成機(jī)制目前認(rèn)為有生物作用、化學(xué)作用和機(jī)械作用等，由化學(xué)作用形成的紋層主要出現(xiàn)在蒸發(fā)作用強(qiáng)烈、鹽度較高的湖盆中，蒸發(fā)強(qiáng)度的周期性變化可以致使在湖盆底部出現(xiàn)文石和石膏的層偶。有研究者認(rèn)為，正常形成的湖泊紋層中，分層水體最有利于紋層的形成[12-14]。湖水的分層既可以是由于氣候因素中溫度的變化導(dǎo)致的溫度分層，也可以是由于溶質(zhì)的含量變化導(dǎo)致的鹽度分層。鄧宏文等[13]1993年通過對(duì)東營(yíng)凹陷古近系沉積環(huán)境的研究認(rèn)為：沙四上段—沙三下段沉積時(shí)期氣候干旱，鹽度高，湖水形成鹽度分層，沙三中段沉積時(shí)期氣候潮濕，形成季節(jié)性溫度分層。曹建廷等[15]2000年對(duì)內(nèi)蒙古微咸水岱海碳酸鹽含量變化以及孢粉對(duì)比分析發(fā)現(xiàn)，干冷時(shí)蒸發(fā)量大，碳酸鹽沉積量也同時(shí)增加，氣候溫濕時(shí)碳酸鹽含量下降。因此，對(duì)于蒸發(fā)作用強(qiáng)烈的高鹽度陸相湖盆而言，頁巖紋層的形成與蒸發(fā)作用所引起的鹽度變化有直接的關(guān)系。有研究者對(duì)泌陽凹陷核桃園組的沉積環(huán)境研究認(rèn)為，核桃園組三段經(jīng)歷多次干-濕交替、水體鹽度和水位頻繁改變，這樣的環(huán)境更加有利于紋層的形成[16-17]。

目前對(duì)于紋層的研究多數(shù)采用鏡下鑒定確定紋層的成分，本文采用X射線熒光巖心掃描儀獲取了地球化學(xué)元素變化特征，結(jié)合鏡下鑒定約束合理地解釋紋層狀頁巖成因，也為頁巖非均質(zhì)性分析提供新的有效分析方法。

1 地質(zhì)背景

泌陽凹陷為南襄盆地內(nèi)的一個(gè)次級(jí)構(gòu)造單元，是典型的新生代斷控富油凹陷，面積1 000 km2。泌陽凹陷西北為社旗凸起，西部為唐河低凸起，東北部為伏牛山，南部和東部毗鄰?fù)┌厣健谋毕蚰弦来慰梢詣澐譃楸辈啃逼聨?、中央凹陷帶和南部陡坡帶[18](圖1)。泌陽凹陷地層自上而下依次為新近系上寺組和古近系廖莊組、核桃園組、大倉房組和玉皇頂組(圖2)。核桃園組為主要烴源巖發(fā)育層段，分為三段，本文分別簡(jiǎn)稱為核一段、核二段和核三段。核三段發(fā)育一套灰黑色-深灰色泥頁巖夾白云巖，頂部夾薄層天然堿、鈣質(zhì)頁巖和油頁巖。泌陽凹陷泥頁巖分布層位主要為核二段—核三段，主要形成于深湖相-半深湖相。該層位的頁巖厚度大，分布范圍廣，是主要的頁巖油產(chǎn)區(qū)。本文樣品采自泌陽凹陷深凹區(qū)泌頁1井(圖1)，取心段位于核三段5號(hào)頁巖層，厚度為34.9 m，深度為2 416.3～2 451.2 m，紋層狀泥頁巖發(fā)育于半深湖-深湖環(huán)境。

圖1 泌陽凹陷區(qū)域地質(zhì)位置及取樣點(diǎn)位置Fig.1 The location of regional structures and sampling points in Biyang depression

圖2 泌陽凹陷地層綜合柱狀圖Fig.2 Stratigraphic comprehensive column of the Biyang depression

2 分析方法及數(shù)據(jù)獲取

巖心掃描分析在中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)地質(zhì)過程與礦產(chǎn)資源國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室完成。Itrax X射線(XRF)巖心掃描儀作為一種無損、快速、自動(dòng)化多功能巖心掃描儀器，可以提供高質(zhì)量光學(xué)圖片、X射線圖像、磁化率以及多種元素的相對(duì)含量。XRF巖心掃描儀使用Mo管，測(cè)試參數(shù)設(shè)置為30 kV和30 mA，精度設(shè)置為200 μm，每個(gè)點(diǎn)測(cè)試時(shí)間20 s，測(cè)試方法依照Croudace等的描述[19]。共掃描5個(gè)樣品(編號(hào)分別為BYHF-1—BYHF-5)，第1到第5個(gè)樣品長(zhǎng)度分別為9.2 cm、5.3 cm、9.7 cm、8.6 cm和6.2 cm，采樣的頂深依次為2 433.2 m、2 434.87 m、2 435.28 m、2 438.3 m和2 447.57 m。Itrax地球化學(xué)結(jié)果通常是計(jì)數(shù)率，或者元素濃度等半定量形式[19-20]，所有數(shù)據(jù)均經(jīng)過對(duì)數(shù)校正模型和平滑處理[21-22]。樣品元素含量在中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)地質(zhì)過程與礦產(chǎn)資源國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室采用電感耦合等離子體質(zhì)譜分析法(ICP-MS)測(cè)試完成，進(jìn)行了重復(fù)樣與標(biāo)樣分析，結(jié)果表明元素相對(duì)偏差小于5%，測(cè)試結(jié)果可靠。巖石薄片鑒定在河南油田分公司石油勘探開發(fā)研究院實(shí)驗(yàn)中心完成，使用偏光顯微鏡OPTON/Axioskop儀器進(jìn)行分析，執(zhí)行標(biāo)準(zhǔn)為《巖石薄片鑒定》SY/T5368—2000(2007)。

3 紋層狀泥頁巖地球化學(xué)特征

沉積巖的元素含量往往隨沉積環(huán)境而變化，一般而言，湖相沉積由于湖盆面積的局限性既受陸源供給的影響，也受氣候的影響。在測(cè)試過程中受Itrax儀器精度(200 μm)和實(shí)際操作的限制，選取的頁巖樣品需要宏觀紋層明顯發(fā)育，兼顧樣品取心長(zhǎng)度和沉積環(huán)境，共選取5個(gè)紋層狀頁巖樣品，測(cè)試結(jié)果挑選Sr、CaO、K2O、SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3、Cu等的含量8個(gè)指標(biāo)，這些指標(biāo)能較好地反映黑白相間紋層沉積環(huán)境的變化。

5個(gè)樣品的8個(gè)元素指標(biāo)隨紋層的變化規(guī)律如表1、表2、圖3—圖7所示。從圖3中可以看出該樣品發(fā)育明顯的紋層，黑色富有機(jī)質(zhì)紋層顏色較深，在2 433.246 m深度之上，發(fā)育近1 cm黑色泥質(zhì)沉積，該紋層段Sr、CaO含量在黑色紋層處明顯偏低，K2O、SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3含量則明顯偏高，同樣這一規(guī)律在其上、下的薄的褐色紋層中也有顯示，但變化幅度要小。圖4中紋層狀頁巖顏色較淺，其中2 435.328 m深度之下約2 cm淺褐色泥質(zhì)層，CaO含量降低，Cu含量變化不明顯。圖5所示紋層同樣明顯發(fā)育，垂向上顯示從下而上顏色變淺，可見CaO含量自下而上明顯增大，Cu含量明顯減少。圖6所示紋層狀頁巖的黑色紋層顏色更深，夾方解石紋層，顯示Sr、CaO含量較高，而K2O、SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3含量較低，該樣品Cu含量變化不明顯。圖7的指標(biāo)變化趨勢(shì)與圖5的指標(biāo)變化趨勢(shì)相類似，其中綠色粗條紋是測(cè)試樣品在此處為裂縫。

上述不同樣品黑色紋層和白色紋層都呈現(xiàn)出不同的特征，每個(gè)樣品紋層對(duì)應(yīng)指標(biāo)變化也不同。由于指標(biāo)Al在地殼中含量豐富、性質(zhì)穩(wěn)定、受生物影響較小，因此可以作為陸源供給指標(biāo)[23]。Cu元素常常作為指示古生產(chǎn)力的替代指標(biāo)，在氧化水體中以有機(jī)金屬配位體的形式存在，少數(shù)以二價(jià)離子存在，隨有機(jī)質(zhì)沉降而到達(dá)湖底，同時(shí)也可以吸附在Fe和Mn的氫氧化物上沉降到水底，在還原條件下形成各自的硫化物而沉積下來，因此沉積物中Cu元素的含量與有機(jī)質(zhì)的沉降量密切相關(guān)[24]。顯然，紋層狀頁巖的淺色和深色紋層也能指示有機(jī)質(zhì)含量變化。

表1 淺色紋層對(duì)應(yīng)的元素含量

注：數(shù)據(jù)列舉格式為(最大值-最小值)/平均值，單位為%。下文同。

表2 深色紋層對(duì)應(yīng)的元素含量

圖3 樣品BYHF-1(2 433.20 m)中元素含量隨紋層的變化(橫坐標(biāo)Sr指Sr含量的對(duì)數(shù)值，其他相同；下文同)Fig.3 The change of element contents in the sample BYHF-1(2,433.20 m)

圖4 樣品BYHF-2(2 434.870 m)中元素含量隨紋層的變化Fig.4 The change of element contents in the sample BYHF-2 (2,434.870 m)

圖5 樣品BYHF-3(2 435.280 m)中元素含量隨紋層的變化Fig.5 The change of element contents in the sample BYHF-3 (2,438.280 m)

圖6 樣品BYHF-4(2 438.300 m)中元素含量隨紋層的變化Fig.6 The change of element contents in the sample BYHF-4(2,438.300 m)

圖7 樣品BYHF-5(2 447.570 m)中元素含量隨紋層的變化Fig.7 The change of element contents in the sample BYHF-5(2,447.570 m)

總體來看，紋層狀頁巖中Sr、CaO含量在白色紋層處偏高，在黑色紋層處偏低，其他指標(biāo)K2O、SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3含量則在白色紋層處偏低，在黑色紋層處偏高，與前兩個(gè)指標(biāo)具有相反的變化規(guī)律，其中在厚褐色紋層中最為明顯。

4 紋層狀泥頁巖成因解釋

4.1 頁巖沉積水體條件變化

4.1.1 頁巖沉積古鹽度條件變化

研究表明，黏土沉積物能夠吸附水體中的硼，而水體硼濃度又與鹽度存在線性關(guān)系，因此沉積物中硼含量可反映沉積水體的鹽度特征[25]。Walker等[26]1963年提出“校正硼含量”和“相當(dāng)硼含量”計(jì)算公式：校正棚含量=8.5×吸附硼含量/K2O含量；相當(dāng)硼含量=11.8×校正硼含量/[1.70×(11.8-K2O含量)]，并認(rèn)為后者可作為古鹽度指標(biāo)。研究區(qū)硼含量為43.6～464 μg/g，平均189 μg/g，硼含量高于陸相鹽湖平均值(135 μg/g)[27]。硼含量自下而上變小，顯示水體鹽度降低，總體顯示下部為咸化水體，向上漸變?yōu)榘胂袒h(huán)境(圖8)。

4.1.2 頁巖沉積時(shí)的古氧化還原條件變化

V和Cr元素的溶解度與氧化還原條件存在密切關(guān)系，故可依據(jù)其在沉積物中的富集程度揭示水底氧化還原環(huán)境。當(dāng)V/Cr大于4.5時(shí)指示準(zhǔn)厭氧-厭氧環(huán)境，在2.0～4.5之間反映貧氧環(huán)境，小于2.0時(shí)為富氧環(huán)境[28]。頁巖層多數(shù)實(shí)測(cè)樣品V/Cr值處于2.0～4.5之間，平均2.09，說明頁巖層沉積期為缺氧環(huán)境。V/(V+Ni)是反映沉積水體氧化還原條件和分層性的良好指標(biāo)。V/(V+Ni)值小于0.46為富氧環(huán)境，在0.46～0.60之間為弱分層的貧氧環(huán)境，在0.54～0.82之間為中等分層的厭氧環(huán)境，大于0.84為強(qiáng)分層的還原環(huán)境[29]。頁巖層實(shí)測(cè)樣品V/(V+Ni)介于0.71～0.84之間(圖8)，說明泥頁巖沉積時(shí)水體分層性中等，以厭氧環(huán)境為主。

4.1.3 頁巖沉積時(shí)的古氣候條件變化

Mn元素通常在湖水中以Mn2+穩(wěn)定存在，隨著湖水蒸發(fā)作用增強(qiáng)，Mn2+濃度達(dá)到飽和而沉淀，在巖石中明顯富集；Fe元素在湖水中以Fe(OH)3膠體形式快速沉淀，因此Fe/Mn高值指示溫濕氣候，低值指示干熱氣候[30]。5號(hào)頁巖層Fe/Mn值平均57.3，根據(jù)Fe/Mn值及其變化規(guī)律的指示可知，5號(hào)頁巖層沉積期氣候由干旱炎熱向溫暖潮濕過渡。Sr元素在風(fēng)化作用中較為穩(wěn)定，對(duì)古氣候變化較為靈敏。Sr元素的相對(duì)富集可能是干旱炎熱條件下湖水濃縮沉淀而成[31]。5號(hào)頁巖層Sr元素含量平均739 μg/g。Sr/Cu值是反映古氣候的重要參數(shù)。Sr/Cu值介于1.3～10之間指示溫濕氣候，大于10則指示干熱氣候[32]。本研究中的Sr/Cu值多數(shù)介于5.16～20.3之間，巖心中部出現(xiàn)異常高值，說明在中段沉積期干旱氣候達(dá)到頂峰，向上Sr/Cu值減小(圖8)。綜合上述微量元素、常量元素及比值變化規(guī)律的指示可知，5號(hào)頁巖層沉積期氣候由干旱炎熱向溫暖潮濕過渡。

圖8 取樣點(diǎn)位置以及古鹽度、古氧化還原指標(biāo)和古氣候指標(biāo)垂向變化Fig.8 Sampling point locations and the vertical variation of paleosalinity proxies, paleoredox proxies and paleoclimate proxies

4.2 紋層狀泥頁巖元素含量與礦物之間的關(guān)系

XRF巖心掃描所獲取的元素含量及通過國際頁巖標(biāo)準(zhǔn)轉(zhuǎn)化形成的氧化物含量代表頁巖成分的綜合效應(yīng)，筆者選擇與樣品深度對(duì)應(yīng)的測(cè)試數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)黏土礦物、白云石、方解石和石英與元素之間存在一定的對(duì)應(yīng)關(guān)系，礦物組成不同其所含的元素種類和含量也明顯不同，且元素之間的相關(guān)性明顯。采用SPSS軟件對(duì)XRF巖心掃描的元素含量與對(duì)應(yīng)層段中黏土礦物、白云石、方解石和石英含量進(jìn)行了相關(guān)分析(圖9)，結(jié)果表明Sr、CaO含量和黏土礦物、白云石含量的相關(guān)系數(shù)較高，分別為0.83和0.777，F(xiàn)e2O3含量與黃鐵礦和方解石含量的相關(guān)系數(shù)為0.747，K2O、Al2O3、Fe2O3含量與黏土礦物、黃鐵礦和白云巖相關(guān)系數(shù)都不高；此外，Cu含量與石英、方解石、黏土礦、白云石等礦物含量的相關(guān)系數(shù)不高，僅為0.465，Cu元素作為古生產(chǎn)力替代指標(biāo)，與有機(jī)質(zhì)含量呈明顯正相關(guān)。

4.3 紋層狀泥頁巖成因解釋

4.3.1 紋層狀泥頁巖物質(zhì)成分的差異

泥頁巖中紋層變化被認(rèn)為是在短期內(nèi)由于降雨導(dǎo)致河流將大量陸源沉積物輸送到湖泊中而使紋層變化，頁巖中黑色部分是因?yàn)楹休^高有機(jī)碳沉積，而白色紋層則由亮晶礦物組成[33]。在掃描電鏡或者鏡下觀察可以清楚地發(fā)現(xiàn)頁巖紋層中各種礦物變化情況。因此，有眾多的研究者應(yīng)用此方法對(duì)頁巖紋層成分進(jìn)行分析。Liu等[34]用背散射電鏡對(duì)紋層進(jìn)行觀察，認(rèn)為暗色紋層為富含有機(jī)質(zhì)紋層，白色紋層主要是方解石等礦物。陳永權(quán)等[35]通過顯微鏡下對(duì)紋層研究，認(rèn)為亮色條帶由粉晶白云巖組成，暗色條紋也由粉晶白云巖組成，但其中含黑色有機(jī)質(zhì)，并認(rèn)為有機(jī)質(zhì)可能是由藻類生物的殘余成分組成。本文基于紋層狀頁巖的鏡下特征及其礦物成分的變化，對(duì)泌陽凹陷核桃園組三段發(fā)育的紋層狀泥頁巖成因進(jìn)行分析。

圖9 XRF巖心掃描所獲取的參數(shù)與對(duì)應(yīng)層中礦物之間的相關(guān)性Fig.9 Curves showing the correlation between element contents through XRF core scanning and associated mineral contents

圖10 泌陽凹陷5號(hào)頁巖層中紋層狀頁巖鏡下特征((a)2 433.7 m; (b)2 440.7 m)Fig.10 The microscopic characteristics of laminated shales in the fifth shale layer of the Biyang depression ((a) 2,433.7 m; (b) 2,440.7 m)

半咸水環(huán)境泥頁巖鏡下觀察(圖10(a))顯示，深色和淺色的紋層交替出現(xiàn)，具有水平紋層構(gòu)造，主要由隱晶黏土礦物組成，與有顏色差異的黏土互層，局部可見亮色的方解石條帶。同樣，咸水環(huán)境中泥頁巖的鏡下觀察(圖10(b))發(fā)現(xiàn)，紋層較為發(fā)育，深色條紋與淺色條紋交替出現(xiàn)，其中各種礦物成分含量分別為，黏土22.56%，方解石15.08%，黃鐵礦4.77%，石膏1.56%，該環(huán)境中黃鐵礦多呈球粒狀星散分布或是條帶狀、斑狀分布。相對(duì)于其他盆地紋層狀頁巖而言，泌陽凹陷紋層狀泥頁巖中黏土礦物和石英的含量都很高，紋層中僅包含少量自生形成的方解石條帶或石膏紋層，這表明泌陽凹陷深湖區(qū)的陸源碎屑供給仍十分豐富。

4.3.2 紋層狀泥頁巖成因

陸相湖盆由于面積小，因此古氣候的變化對(duì)湖水具有廣泛而強(qiáng)烈的影響。由于氣候變干旱導(dǎo)致蒸發(fā)作用強(qiáng)烈引起鹽度增大，從而形成湖水分層[29]，形成含高Ca的紋層狀頁巖。結(jié)合前人對(duì)泌陽凹陷沉積環(huán)境的研究，認(rèn)為泌陽凹陷核桃園組三段的紋層狀泥頁巖發(fā)育在氣候干燥、蒸發(fā)作用強(qiáng)烈、水體咸化的沉積環(huán)境中，研究層位湖水由于氣候干旱導(dǎo)致蒸發(fā)作用強(qiáng)烈，形成的水體鹽度高，含方解石、石膏、石英等多種淺色礦物，形成淺色紋層。

紋層的形成受氣候的控制，季節(jié)性變化導(dǎo)致大量有機(jī)質(zhì)富集，形成深色泥質(zhì)紋層。在核三段沉積時(shí)期，泌陽凹陷北部斜坡帶、西部緩坡帶發(fā)育三角洲，盆地南部發(fā)育大斷裂形成以沖積扇為主的沉積特征，因此，在盆地邊緣形成多個(gè)陸源供給。當(dāng)氣候炎熱、蒸發(fā)作用變強(qiáng)，導(dǎo)致水深變淺，陸相供給物逐步向盆地中心推進(jìn)，這些入湖沉積體系將陸源沉積物輸送到半深湖、深湖，在中央深凹帶深水區(qū)形成含陸源碎屑物質(zhì)的紋層沉積。此外，高鹽度的湖水抑制絕大部分細(xì)菌的活動(dòng)，使有機(jī)質(zhì)最大限度地被保存下來[36-38]，整個(gè)取心段TOC平均值可達(dá)2.72%。因此，形成的黑色陸源碎屑紋層中富含有機(jī)質(zhì)。

綜上所述，泌陽凹陷核桃園組三段5號(hào)紋層狀泥頁巖主要受古氣候及陸源碎屑輸入的控制，白色紋層主要由咸化水體中形成的方解石、石膏以及陸源石英等淺色礦物組成，黑色紋層由富含有機(jī)質(zhì)的黏土及陸源細(xì)碎屑組成，因此該紋層可歸結(jié)為基于季節(jié)性變化所形成的富有機(jī)質(zhì)碎屑紋層。

5 結(jié) 論

(1)Itrax巖心掃描儀能夠提供快速、無損、連續(xù)以及高分辨率元素掃描結(jié)果。泌陽凹陷5號(hào)頁巖層樣品的元素測(cè)試結(jié)果中Sr、CaO、K2O、SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3、Cu等的含量8個(gè)指標(biāo)能夠較好地對(duì)應(yīng)紋層的變化，其中Sr、CaO含量在白色條紋層處顯示出高值，在黑色條紋層處顯示出低值；SiO2、TiO2、Fe2O3、Al2O3、Cu含量在白色條紋層處顯示低值，在黑色條紋層處示出高值。

(2)泌陽凹陷5號(hào)頁巖層中紋層狀泥頁巖形成于半干旱-干旱的半咸化-咸化分層湖水環(huán)境，結(jié)合鏡下鑒定結(jié)果，黑色紋層是富有機(jī)質(zhì)泥質(zhì)沉積，白色紋層是含方解石、石膏、石英等礦物，且各元素含量隨紋層顏色深淺變化出現(xiàn)明顯差異，盡管紋層中包含少量自生形成的白色紋層，總體仍屬于基于季節(jié)性變化所形成的富有機(jī)質(zhì)碎屑紋層。

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