川東北旺蒼地區(qū)棲霞組地球化學(xué)特征及其古環(huán)境意義

張運(yùn)周，徐勝林，陳洪德,2，林良彪,2，董翼昕，余 瑜，張 瑤

(1.成都理工大學(xué) 沉積地質(zhì)研究院，成都 610059； 2.油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(成都理工大學(xué))，成都 610059； 3.中國(guó)石化 西南油氣分公司 石油工程技術(shù)研究院，四川 德陽 618000)

中二疊統(tǒng)棲霞組沉積期四川盆地整體上表現(xiàn)為以碳酸鹽巖沉積為特征，諸多學(xué)者對(duì)其古地理格局和沉積—構(gòu)造演化等方面開展了大量研究[1-7]。劉治成等[4]對(duì)四川盆地華鎣溪口地區(qū)棲霞組沉積期微生物灰泥丘的研究，反映該時(shí)期的沉積古環(huán)境特征及微生物對(duì)環(huán)境具有影響；梁文君等[5]通過對(duì)川西北地區(qū)中二疊統(tǒng)微量、常量元素的分析，研究了該時(shí)期的古氣候和氧化還原條件等問題；陳洪德等[3]通過對(duì)南方不同海相中二疊統(tǒng)進(jìn)行系統(tǒng)的層序地層劃分與對(duì)比，將棲霞組劃分為3個(gè)Ⅱ型層序；馮增昭等[6]將四川盆地中二疊統(tǒng)棲霞組的沉積特征定義為碳酸鹽巖臺(tái)地沉積；胡明毅等[7]通過對(duì)四川盆地碳酸鹽巖的研究，將棲霞組劃分為2個(gè)Ⅱ型層序，同時(shí)將四川盆地中二疊統(tǒng)沉積特征定義為淺水碳酸鹽巖臺(tái)地。本文在充分調(diào)研前人研究成果的基礎(chǔ)上，以川東北旺蒼地區(qū)鹿渡壩剖面棲霞組為研究對(duì)象，開展碳氧同位素、主量元素和微量元素的分析，揭示研究區(qū)棲霞組沉積期的古水深、古鹽度、古氣候和氧化還原條件等信息，以期為后續(xù)研究提供新的地質(zhì)依據(jù)。

1 地質(zhì)概況

研究區(qū)位于四川盆地北緣，構(gòu)造上屬于上揚(yáng)子準(zhǔn)地臺(tái)北部，米倉山推覆構(gòu)造南緣滑脫帶，北側(cè)為米倉山推覆隆起帶，南側(cè)為四川盆地北緣坳陷[8](圖1)。鹿渡壩剖面棲霞組出露完整、連續(xù)，底部為中厚層狀灰黑色含硅質(zhì)微晶灰?guī)r、深灰色含生屑微晶灰?guī)r、深灰色鈣質(zhì)頁巖互層，整段棲霞組富含古生物化石，底部為灰色泥晶灰?guī)r、灰色泥晶生屑灰?guī)r；局部可見“砂糖狀”白云巖、瘤狀構(gòu)造，成層性較好，古生物類型一般有腕足、腹足、珊瑚、有孔蟲、海百合等。棲霞組與上覆茅口組和下伏下二疊統(tǒng)梁山組黃色泥巖均呈整合接觸關(guān)系。

2 樣品采集及分析方法

旺蒼縣鹿渡壩剖面棲霞組厚92 m，野外根據(jù)巖石學(xué)特征及古生物特征將棲霞組自下而上劃分為24層，且逐一進(jìn)行采樣，將其中21件代表性的樣品進(jìn)行地球化學(xué)分析(圖2)。采集巖樣時(shí)，為降低成巖蝕變作用影響，選擇巖性均勻的新鮮巖石部分，盡量避免在次生裂隙、風(fēng)化、重結(jié)晶、方解石脈發(fā)育的部分采集樣品，同時(shí)詳細(xì)記錄其產(chǎn)狀，并使用放大鏡及濃度5%的鹽酸初步確定了巖性。

進(jìn)行地球化學(xué)分析樣品的加工及測(cè)試均在青島斯巴達(dá)分析測(cè)試有限公司完成。首先將樣品無污染粉碎至200目干燥，用磷酸法制成CO2氣體，在Delta V Advantage同位素質(zhì)譜儀進(jìn)行檢測(cè)，采用PDB國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)，分析精度為±0.2‰。全巖主量元素采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES)進(jìn)行測(cè)試，儀器型號(hào)為IRIS Intrepid II XSP，偏差小于1%。微量元素與稀土元素在電感耦合等離子質(zhì)譜儀(ICP-MS)進(jìn)行測(cè)試，儀器為PE公司ELAN 9000型，偏差小于1%。

3 地球化學(xué)

3.1 數(shù)據(jù)有效性

圖1 川東北旺蒼地區(qū)地質(zhì)簡(jiǎn)圖及剖面位置據(jù)文獻(xiàn)[2,8]修改。

圖2 川東北旺蒼縣鹿渡壩剖面棲霞組取樣位置及部分元素含量變化

后期成巖蝕變和白云巖化作用可能對(duì)本文數(shù)據(jù)分析有所影響，因此需要對(duì)鹿渡壩剖面所采集的全部碳酸鹽巖樣品進(jìn)行有效性評(píng)價(jià)。DERRY等[9]通過大量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)總結(jié)出，MgO/CaO<0.125，Mn/Sr≤0.6，F(xiàn)e/Sr<3是判斷碳酸鹽巖未發(fā)生白云巖化的指標(biāo)，文中指出這個(gè)指標(biāo)帶有一定的經(jīng)驗(yàn)性。KAUFMAN等[10]提出當(dāng)碳酸鹽巖δ18OPDB<-10‰時(shí)，巖石已經(jīng)發(fā)生了強(qiáng)烈的蝕變。許多學(xué)者通過對(duì)δ18O與δ13C的相關(guān)性研究，發(fā)現(xiàn)兩者的正相關(guān)性越強(qiáng)，體現(xiàn)出巖石受到成巖作用影響越強(qiáng)。若δ18O與δ13C表現(xiàn)為離散特性，則說明巖石碳、氧同位素未受到成巖蝕變的影響，能夠反映其沉積環(huán)境。本文通過結(jié)合以上2種對(duì)數(shù)據(jù)有效性判斷的指標(biāo)，對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行篩選。

棲霞組樣品LD-1和LD-17的MgO/CaO比值均大于0.125，前者比值為0.208，后者比值為0.133。LD-1為灰黑色—深灰色中層狀細(xì)晶灰?guī)r，該層較薄，且與下伏梁山組黃色泥頁巖整合接觸，導(dǎo)致樣品可能發(fā)生污染，為了真實(shí)反映原始沉積環(huán)境，故舍棄；LD-17野外觀察為中厚層狀豹斑狀白云巖，白云巖化作用明顯，也剔除；其余19件樣品MgO/CaO比值均小于0.125，介于0.07～0.103之間，且均滿足Fe/Sr<3，Mn/Sr≤0.6，δ18OPDB>-10‰。δ18OPDB介于-6.366‰～-3.991‰，δ13CPDB介于2.3‰～5.0‰，δ18O與δ13C表現(xiàn)離散特性(圖3)，滿足數(shù)據(jù)有效性分析，故可用于古環(huán)境分析。

3.2 碳、氧同位素組成特征

圖3 川東北旺蒼縣鹿渡壩剖面棲霞組碳、氧同位素相關(guān)性

樣號(hào)主量元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%Al2O3CaOFe2O3K2OMgOTiO2LOI/%MgO/CaOm (CaO+MgO+LOI) (Al2O3+TiO2)LD-20．08252．300．1690．0200．9700．00442．970．019118396．240．085LD-30．10651．820．1630．0300．4440．00642．750．00941995．010．112LD-41．69044．460．2320．4520．5290．06339．430．0123184．421．752LD-50．34048．670．1600．0690．4000．01543．020．00811892．090．354LD-70．09749．610．1460．0200．3580．00543．280．00736993．250．102LD-80．04448．770．1610．0200．3980．00342．900．00890592．070．047LD-90．19953．940．1810．0500．9150．01343．300．01746098．160．212LD-100．03150．790．1460．0100．3880．00143．040．008125294．220．032LD-110．02750．350．1520．0100．4370．00242．230．009161993．020．029LD-120．03251．080．1540．0100．7630．00141．860．015238493．700．033LD-130．05451．680．1620．0100．6620．00342．650．013122694．990．057LD-140．03052．280．1650．0100．5170．00140．760．010172393．560．031LD-150．11951．470．1710．0201．1800．00842．640．02399295．280．127LD-160．03947．920．1620．0104．9600．00243．590．1031271896．470．041LD-180．06753．450．1740．0201．0200．00341．830．019152296．300．070LD-190．01049．600．1540．0011．4500．00141．360．0291450092．420．010LD-200．04154．340．1770．0010．5310．00340．390．010129595．260．044LD-220．04853．290．1660．0020．8330．00343．660．016173597．780．051LD-240．85149．520．2520．3010．7920．03242．110．0169392．430．883LD-250．16351．880．180．0300．9090．00742．900．01855895．690．170LD-260．32745．650．1790．0502．3300．01440．200．05171388．180．341

注：m=100×(MgO/Al2O3)；LOI為燒失量。

從樣品碳氧同位素分析結(jié)果(圖2)來看，鹿渡壩剖面棲霞組碳酸鹽巖的δ13C值介于2.3‰～4.4‰之間，與VEIZER[11]給出的海相石灰?guī)r的δ13C值域-5.0‰～5.0‰相符；δ18O值在-6.4‰～-4.0‰之間變化，近于正常海相碳酸鹽巖的δ18O值域-10‰～-2‰。該剖面自下而上，整體上δ18O變化呈現(xiàn)正偏移，且具有一定的變化規(guī)律：2層到8層表現(xiàn)為正偏移，8層到13層表現(xiàn)為負(fù)偏移，13層到24層表現(xiàn)為正偏移(圖2)。這些局部變化幅度的差別，對(duì)整體有一定的影響。

3.3 主量元素特征

19件樣品主量元素(表1)有以下特征：(1)CaO平均值為50.81%，介于44.46%～54.34%之間，接近于純灰?guī)r化學(xué)成分理論值56%[12]，∑(CaO+MgO+LOI)平均值為94.03%，反映了穩(wěn)定的沉積環(huán)境，白云巖化對(duì)巖石的改造作用較小，不影響數(shù)據(jù)的分析。(2)陸源元素Al2O3與TiO2含量很低，且強(qiáng)烈正相關(guān)(r=0．966)，前者平均值為0.128%，后者平均值為0.006%；Al2O3含量低于碳酸鹽巖中的平均含量0.4%[13]。由此可見，研究區(qū)碳酸鹽巖沉積環(huán)境為離陸較遠(yuǎn)、較深水的古海洋環(huán)境。垂向上，Al2O3與TiO2的含量與水深的階段性相對(duì)應(yīng)，TiO2與Fe2O3、K2O含量成正相關(guān)性(圖4)，由底至頂∑(Al2O3+TiO2)的變化趨勢(shì)與棲霞組海水深度變化相一致，說明棲霞組的沉積過程中，水深的變化決定著陸源物質(zhì)的供給。

圖4 川東北旺蒼縣鹿渡壩剖面棲霞組主量元素TiO2與Fe2O3、K2O相關(guān)性

3.4 稀土元素特征

表2 川東北旺蒼縣鹿渡壩剖面棲霞組部分稀土元素分析果結(jié)

研究區(qū)棲霞組稀土總量(REE)較低，介于(0.71～44.91)×10-6，平均值為5.45×10-6，符合碳酸鹽巖稀土總量小于100×10-6的特征；LD-4稀土總量(REE)異常高，為44.91×10-6，其各項(xiàng)稀土元素的指標(biāo)均高。元素Eu、Ho、Tm、Lu測(cè)量的質(zhì)量分?jǐn)?shù)值小于0.01×10-6，含量太低不予考慮?！芁REE/∑HREE平均值為7.96，輕稀土元素相對(duì)重稀土元素富集，δCe值介于0.653～0.988，呈弱負(fù)異常(表2)。∑REE與陸源元素(Al2O3+TiO2)呈強(qiáng)烈的正相關(guān)。所測(cè)的稀土元素與北美頁巖標(biāo)準(zhǔn)化稀土配分曲線對(duì)比，表現(xiàn)為近似水平(圖5)，但各曲線稀土元素總量和分配模式存在差異，表明棲霞組各階段陸源物質(zhì)的供給及沉積環(huán)境具有一定的差異性。所測(cè)樣品的稀土含量較為穩(wěn)定，顯示沉積時(shí)受物源影響較小。

圖5 東北旺蒼縣鹿渡壩剖面棲霞組碳酸鹽巖稀土元素北美頁巖標(biāo)準(zhǔn)化配分模式

4 古環(huán)境分析

4.1 氧化還原條件

研究發(fā)現(xiàn)沉積物中具有能夠指示水介質(zhì)的氧化—還原條件元素(如U、V和Mo等)，利用這些元素在巖石中的響應(yīng)，便于推斷在其古環(huán)境的氧化—還原特征[6]。TRIBOVILLARD等[14]指出，U、V和Mo可作為判斷古環(huán)境氧化還原條件的有效判別指標(biāo)，次為Cr和Co。U/Th作為良好的氧化—還原判別指標(biāo)，一般認(rèn)為大于0.5為還原環(huán)境。HATCH等[15]與THOMAS等[16]通過對(duì)泥巖古氧化還原條件分析，進(jìn)一步指出水體的氧化—還原環(huán)境與V/(V+Ni)比值有關(guān)，并給出其比值代表的氧化—還原環(huán)境：高V/(V+Ni)比值(0.84～0.89)反映缺氧環(huán)境；中等V/(V+Ni)比值(0.54～0.82)指示不強(qiáng)烈的缺氧環(huán)境；偏中等V/(V+Ni)比值(0.46～0.60)為貧氧環(huán)境；低V/(V+Ni)比值則為富氧環(huán)境。顏佳新等[17]和施春華等[18]分別對(duì)不同地區(qū)棲霞組研究，證實(shí)該泥巖古氧化還原條件分析的方法對(duì)碳酸鹽巖同樣適用。

圖6 川東北旺蒼縣鹿渡壩剖面棲霞組氧化還原環(huán)境U/Th-V/(V+Ni)判別圖解據(jù)文獻(xiàn)[1，15]。

研究區(qū)棲霞組碳酸鹽巖U/Th分布范圍在2～119，V/(V+Ni)分布范圍在0.34～0.90之間，整體上棲霞組碳酸鹽巖處于缺氧—貧氧環(huán)境。樣品LD-12、LD-13和LD-14所處的層位處于棲霞組中期，為富氧環(huán)境；LD-2、LD-4和LD-24均表現(xiàn)為高V/(V+Ni)值(>0.6)，呈厭氧沉積環(huán)境(圖6)。棲霞組生物類型多為腕足類，這些生物對(duì)水體含氧量需求不高，從而棲霞組這種復(fù)雜多變的沉積環(huán)境，符合沉積學(xué)證據(jù)；其次與海平面小范圍內(nèi)震蕩性、周期性的變化有著密切的聯(lián)系。

4.2 古氣候與古環(huán)境

4.2.1 古水深

前人通過對(duì)各種元素的研究與驗(yàn)證，得出較為準(zhǔn)確的方法來反映古氣候與古環(huán)境；Sr和Ba溶解度的不同，決定了在堆積位置的不同。Ba化合物的溶解度比Sr化合物溶解度低，Ba更容易在近岸堆積。另外，就遷移速度而言，元素Sr遷移速度大于元素Ba，使得海水鹽度增加時(shí)元素Ba首先沉淀，因此通過Sr/Ba值可對(duì)鹽度進(jìn)行判別。Sr/Ba>1時(shí)，代表海相沉積環(huán)境；Sr/Ba<1時(shí)，代表陸相沉積環(huán)境[19]。

棲霞組樣品Sr/Ba分布于21.9～261.9之間(圖2)，平均值為137.1。棲霞組沉積早期，Sr/Ba比值持續(xù)升高，推測(cè)由于早期持續(xù)的海侵造成的水體加深，巖性上表現(xiàn)為灰黑色泥晶灰?guī)r為主；棲霞組沉積中期到晚期階段，Sr/Ba比值總體較低，大體呈下降趨勢(shì)，反映沉積水體再次變淺的過程，巖性上表現(xiàn)為灰色泥晶灰?guī)r、灰色泥晶生屑灰?guī)r和含白云質(zhì)灰?guī)r等，經(jīng)歷2個(gè)旋回，可以識(shí)別出2個(gè)Ⅱ型層序界面；而在棲霞組沉積晚期與茅口組沉積早期之間存在著又一次水體由淺到深的變化趨勢(shì)，巖性上表現(xiàn)為突出的“眼皮眼球狀灰?guī)r”(圖2)。

4.2.2 古鹽度

沉積巖中鎂鋁含量對(duì)沉積環(huán)境對(duì)比具有重要的標(biāo)志作用。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，鎂為親海性元素，鋁為親陸性元素，可通過建立公式m=100×MgO/Al2O3對(duì)比海相或陸相沉積環(huán)境：m<1時(shí)為淡水環(huán)境；1500時(shí)為陸表?；驖暫妓猁}巖沉積環(huán)境[20]。

研究區(qū)m值分布的差異較大，介于90～15 000之間(表1)，整體上屬海相沉積環(huán)境。通過數(shù)據(jù)在各層位表現(xiàn)可以看出，棲一段整體上m<500，處于海相沉積環(huán)境；棲二段整體上m>1 200，為陸表海碳酸鹽巖沉積環(huán)境；中間15層m值突降為994，而9層的m<500，該2層古鹽度的突降，也說明其古水深變淺，同時(shí)說明棲二段海水呈一定范圍內(nèi)的震蕩變化。棲二段沉積晚期m=93，與茅口組沉積早期m>500有差異，但也有繼承性，說明棲霞組沉積晚期水體相對(duì)較淺，茅口組沉積早期是一個(gè)水體加深的過程。

KEITH等[21]發(fā)現(xiàn)，自寒武紀(jì)以來δ13C值不會(huì)發(fā)生太大的變化，用δ13C的原始數(shù)據(jù)直接計(jì)算當(dāng)時(shí)的古鹽度是可行的，同時(shí)建立δ13C和δ18O之間的關(guān)系，確立碳酸鹽巖鹽度的經(jīng)驗(yàn)公式：Z=2.048(δ13C+50)+0.498(δ18O+50)，其中δ13C值及δ18O值均為PDB標(biāo)準(zhǔn)。當(dāng)古鹽度標(biāo)準(zhǔn)值Z>120時(shí)，為海相碳酸鹽巖；當(dāng)Z<120時(shí)，為淡水碳酸鹽巖。

研究區(qū)棲霞組古鹽度Z值介于129.07～135.21(圖2)，均大于120，所以鹿渡壩地區(qū)整個(gè)棲霞組為海相碳酸鹽巖。整體上，鹿渡壩剖面各期的Z值變化曲線與其對(duì)應(yīng)的碳同位素變化曲線變化相似(圖2)，垂向上，由底至頂，整體表現(xiàn)出Z值逐漸增高，階段性變化明顯，反映出在碳酸鹽巖沉積期，鹽度的變化為棲二段較棲一段明顯升高。棲二段沉積末期鹽度有所下降，從趨勢(shì)看，茅口組沉積早期鹽度上升。

4.2.3 古水溫

一般來說，年代越老，受成巖作用改造越強(qiáng)烈，δ18O值偏離也越大，這種效應(yīng)被稱為“年代效應(yīng)”[22]。年代效應(yīng)將會(huì)影響古溫度測(cè)定的可靠性，在這種情況下，就要進(jìn)行“年代效應(yīng)”校正。本文研究的樣品，用KEITH等[21]給出的δ18O值與地質(zhì)年代的關(guān)系進(jìn)行“年代效應(yīng)”校正，然后再進(jìn)行古溫度的計(jì)算。

T=16.9-4.2(δ18OCaCO3校正+0.22)+

0.13(δ18OCaCO3校正+0.22)2

研究區(qū)棲霞組古水溫度介于17.62～28.43 ℃(圖2)，在垂向上，溫度整體表現(xiàn)為由底至頂變低：棲一段表現(xiàn)為緩慢的下降，而棲二段早期為在一定變化范圍內(nèi)波動(dòng)，棲二段晚期開始緩慢降低，茅口組早期溫度相對(duì)回升。

4.2.4 古氣候

MgO/CaO比值對(duì)氣候變化具有較好的指示作用，通?？梢苑从掣蔁峄虺睗竦臍夂騕1]。鹿渡壩剖面樣品整體上MgO/CaO比值低，且范圍小，平均值為0.013 6，介于0.007～0.029，據(jù)此判斷棲霞組沉積期為潮濕氣候。根據(jù)李維波等[23]二疊紀(jì)古板塊再造圖表示，二疊紀(jì)揚(yáng)子陸塊處于赤道附近，故而棲霞組沉積期為熱帶季風(fēng)氣候。在整個(gè)垂向剖面上，MgO/CaO值變化呈先降低后再升高的變化趨勢(shì)(圖2)，LD-16為數(shù)據(jù)異常點(diǎn)，造成數(shù)據(jù)異常的原因是在數(shù)據(jù)有效性判斷時(shí)，MgO/CaO值為0.103(表1)，為相對(duì)高鎂，但未發(fā)生白云巖化作用。僅一個(gè)點(diǎn)不能說明氣候條件的真實(shí)變化，且其他點(diǎn)均在相對(duì)穩(wěn)定的范圍內(nèi)，所以棲霞組沉積期氣候條件比較穩(wěn)定。

5 結(jié)論

(1)通過對(duì)比可反映古氣候、古環(huán)境的特征值，說明研究區(qū)棲霞組處于離陸較遠(yuǎn)的海相沉積環(huán)境，經(jīng)歷2次水體加深。古水深在小范圍內(nèi)呈震蕩式變化，在一定程度上為層序的劃分提供輔助性的參照，棲霞組沉積中期的短暫水體變淺對(duì)層序界面的識(shí)別是有益的。

(2)研究區(qū)棲霞組沉積期整體上處于貧氧—缺氧環(huán)境，棲霞組古氧相變化規(guī)律呈缺氧硫化—中等分層缺氧—富養(yǎng)—中等分層缺氧。棲霞組沉積中期表現(xiàn)為富氧環(huán)境，同時(shí)該時(shí)期也是海平面相對(duì)較低的階段，這些地球化學(xué)分析符合沉積學(xué)特征。

(3)通過對(duì)古氣候敏感性特征元素的分析，反映研究區(qū)棲霞組沉積時(shí)為潮濕、溫暖的熱帶氣候條件。整體上，鹿渡壩剖面棲霞組沉積期表現(xiàn)出穩(wěn)定的熱帶季風(fēng)潮濕性氣候環(huán)境。

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