張小磊,王晶晶,趙永江,楊 柳 (.河南省科學院地理研究所,河南 鄭州 45005；.鄭州大學第一附屬醫(yī)院,河南 鄭州 45005)

重金屬是地球環(huán)境化學元素的重要組成部分,也是典型的累積性污染物[1],具有毒性強、持續(xù)久、易被生物富集等特征[2-4],并能通過食物鏈進入人體[5-7],產(chǎn)生潛在的致癌、致畸、致突變風險,威脅人類身體健康[8-9].因此,重金屬污染問題受到了人們的廣泛關注[10],已成為地理學、環(huán)境學和生態(tài)學的共同研究熱點.尤其是近些年來,隨著經(jīng)濟的增長,礦山開采、金屬冶煉、農(nóng)藥使用等的強度也在不斷加大,水體等環(huán)境中的重金屬污染問題顯得更為突出,魚類的重金屬污染問題隨之引起了人們的注意[9-11].由于魚類是人體蛋白質補充的重要來源[11-12],被視為人們?nèi)粘Ｉ钪凶顬槌Ｒ姷氖澄镏籟7],因此查明魚類中重金屬的殘留特征、辨識重金屬的來源和評估重金屬暴露帶來的潛在健康風險具有重要的現(xiàn)實意義,這有助于解決魚類的重金屬污染問題和改善區(qū)域水環(huán)境狀況,也有助于科學評價魚類產(chǎn)品的質量和指導漁業(yè)生產(chǎn).基于此,一些學者開展了不同水體中魚類重金屬殘留的相關研究.目前,已見報道的研究主要集中在長江[13-17]、珠江[18-20]等流域以及東北等地區(qū)[5,7,12],這些研究獲取了一大批豐富而有價值的成果資料,同時也為其他地區(qū)開展后續(xù)研究提供了重要的方法借鑒和數(shù)據(jù)積累.

鄭州黃河南岸地區(qū)鄰近鄭州城區(qū),優(yōu)越的自然資源和便利的交通條件造就了該地區(qū)發(fā)達的水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)[21],也使該地區(qū)成為了鄭州市重要的水產(chǎn)品批發(fā)與銷售集散地.然而,現(xiàn)階段已有的研究成果表明,黃河及其沿岸地區(qū)水體[22]、沉積物[23-24]和土壤[25]中都已存在有不同程度的重金屬污染問題,這可能會對該地區(qū)內(nèi)魚類的重金屬殘留水平和食用安全造成影響,故亟需開展這方面的相關研究工作.但目前針對鄭州地區(qū)魚類重金屬殘留的研究還很薄弱,對重金屬來源的認識也不清楚,更缺乏對該地區(qū)魚類重金屬殘留健康風險評估的系統(tǒng)研究.為此,本研究在充分調研的基礎上,選取鄭州黃河南岸的鞏義、滎陽、惠濟和中牟4個漁場中較為常見的鯽魚、鯉魚、草魚和鰱魚為研究對象,分析了魚類肌肉中重金屬的殘留水平及污染來源,并利用健康風險評估模式開展了重金屬殘留的食用安全健康風險評估,為了解鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類中重金屬污染水平、開展環(huán)境及水產(chǎn)品重金屬污染防治提供科學依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

圖1 采樣位置分布示意Fig.1 Location of the sampling sites

表1 魚類樣品基礎參數(shù)信息Table 1 Characteristics of the sampled fish species

采樣區(qū)位于鄭州黃河南岸地區(qū),屬北溫帶大陸性季風氣候.春季少雨,冷暖多變;夏季炎熱,降水集中;秋季涼爽,時間短促;冬季干冷,雨雪稀少.全年平均降雨量542.2mm,平均氣溫15.6℃.采樣點分布于鞏義、滎陽、惠濟和中牟的4處漁場內(nèi)(圖 1).這 4處漁場規(guī)模較大,魚類品種齊全,是鄭州市及其周邊地區(qū)重要的水產(chǎn)品養(yǎng)殖與銷售集散地,能夠較為全面反映鄭州黃河南岸的養(yǎng)殖魚類的質量狀況.

分別于2016年10月和2017年4月對樣區(qū)漁場內(nèi)鯽魚、鯉魚、草魚和鰱魚4種常見經(jīng)濟魚類進行采樣,共采集樣品133尾.樣品采集后迅速冷藏并帶回實驗室,測定魚類體長、體重等基礎參數(shù)(表1).解剖后取肌肉組織50～100g置于冰箱中冷凍保存(-20℃).所有采樣工具和保存容器事先均按要求清洗凈化.

1.2 樣品制備

測定前將樣品在室溫下解凍,除去魚肉中的魚刺,用去離子水沖洗兩遍后晾干,再用不銹鋼剪刀剪碎,放入組織破碎器中均漿,然后冷凍干燥并用研缽研磨成粉末.

準確稱取0.5g樣品粉末于消解罐中,分別加入6.0mL HNO3和2.0mL H2O2,浸泡1h后,擰緊罐蓋,放入微波消解儀中進行消解.待消解結束,冷卻后加入0.5mL HNO3轉移至50mL容量瓶中,用適量超純水洗滌消解罐內(nèi)壁多次,合并洗液后定容混勻待測.實驗中所用HNO3和H2O2均為優(yōu)級純.

1.3 樣品測定方法

實驗采用電感耦合等離子體發(fā)射質譜法(ICP-MS)測定樣品中 Pb、Cr、Cd、Cu、Zn的殘留量,采用液相色譜-原子熒光光譜法(LCAFS)測定樣品中Hg和As的殘留量.

測定時所有樣品進行平行樣測定,以保證實驗精度.利用加標回收方法進行質量控制,7種重金屬加標回收率范圍為90.6%～108.2%.

1.4 重金屬健康風險評估

采用目標危害系數(shù)(THQ)評估魚類體內(nèi)單一重金屬對人體健康產(chǎn)生的風險[26],計算方法如下:

式中:EF為暴露頻率,365d/a; ED為暴露時間,a; FIR為對魚肉的攝入率,g/(人·d),本研究基于鄭州市居民飲食狀況調查資料,成人(18～45歲,下同)按26g、兒童(7～12歲,下同)按15g計算;C為魚類中重金屬殘留量,mg/kg; RFD為參考計量,(mg/kg)/d,見表2;WAB為平均體重,kg,成人按60kg、兒童按28kg計算;TA為非致癌平均暴露時間,d.

該方法假定重金屬吸收劑量與攝入劑量相等,當THQ大于1時,說明暴露人群有明顯的健康風險,且該值越大風險越大;反之則不存在明顯的健康風險[27].由于多種重金屬可以共同作用對人體健康產(chǎn)生危害,重金屬的復合目標危害系數(shù)(TTHQ)等于各重金屬的THQ之和,即:

式中:THQi為i種重金屬的目標危害系數(shù).

表2 魚類重金屬污染評價參考限量Table 2 Evaluation reference limits of heavy metals pollution in fish species

1.5 數(shù)據(jù)處理

采用Excel2007和SPSS17.0軟件進行數(shù)據(jù)的處理與統(tǒng)計分析.

2 結果與討論

2.1 魚類中重金屬殘留的統(tǒng)計分析

鄭州黃河南岸養(yǎng)殖水體魚類肌肉中重金屬殘留的統(tǒng)計分析結果見表 3.由該表可知,所有樣品中Cr、Cu和Zn的檢出率均達到100%,其他4種重金屬的檢出率也都超過 60%.以《農(nóng)產(chǎn)品安全質量無公害水產(chǎn)品安全要求》(GB 18406.4-2001)[28]、《食品中鋅限量衛(wèi)生標準》(GB 13106-1991)[29]和《食品中污染物限量》(GB 2762-2017)[30]中重金屬限量標準值為參考(表 2),本研究7種重金屬中僅有Pb、As和Cd存在超標樣品,超標率分別為 13.53%、12.78%和 4.51%.就同種重金屬來說,所有樣品中Pb、Cr、Cd、Cu、Zn、Hg和 As殘留量的范圍分別為 n.d.～1.183mg/kg、0.010～1.413mg/kg、n.d.～0.673mg/kg、0.025～6.264mg/kg、1.048～27.263mg/kg、n.d.～0.476mg/kg 和 n.d.～0.518mg/kg,可見重金屬元素在魚類樣品中的殘留水平波動較為劇烈,數(shù)據(jù)差異較大(P＜0.05).7種重金屬的變異系數(shù)介于0.13～0.37之間,以Cd最小,說明Cd在魚類樣品中的分布較均勻,離散程度較小; Pb、Cr、Cu、Zn和As的變異系數(shù)適中,屬于中等變異強度, Hg的變異系數(shù)最大,超過了 0.36,屬高度變異[31],說明Hg元素在樣品中的差異較大,分布很不均勻,可能受到重金屬外源性輸入的較大影響.就不同種重金屬來說, Pb、Cr、Cd、Cu、Zn、Hg和 As殘留量平均值分別為 0.266、0.461、0.046、1.185、7.292、0.060和 0.074mg/kg,可以看出它們相差極為懸殊,從高到低依次表現(xiàn)為:Zn＞Cu＞Cr＞Pb＞As＞Hg＞Cd,其中 Zn 和 Cu 的平均殘留量要遠高于其他5種重金屬,這可能是因為作為生命必需的微量元素,Zn、Cu更容易被魚類吸收和累積,從而導致它們在魚體內(nèi)殘留量的增高.

表3 鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類肌肉中重金屬殘留量統(tǒng)計分析Table 3 Statistical analysis of residues of heavy metals in fish muscles

表4 相關研究的魚類肌肉中重金屬殘留量(mg/kg)Table 4 Heavy metal residues in fish muscles in related studies

表 4為不同區(qū)域內(nèi)魚類肌肉中重金屬殘留量的研究結果.對比表3和表4可知,鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類中Pb、Cr、Cd、Cu、Zn、Hg和As的平均殘留量總體來說與安徽蚌埠市的處于相近水平[32],除 Hg 外(北京市未檢測), Pb、Cr、Cd、Cu、Zn和 As的殘留水平均低于北京農(nóng)貿(mào)市場的魚類[33].與此情況不同,本研究魚類中僅有 As和Zn的殘留水平略低于東北地區(qū),其他5種重金屬殘留水平均明顯偏高[12].與三峽庫區(qū)的魚類相比,本研究中大部分重金屬殘留水平亦是偏高[16],但與珠江三角洲河網(wǎng)區(qū)相比,情況較為復雜,表現(xiàn)為Cd和Hg的平均殘留水平偏高, Cr、Cu和As偏低,而Pb和Zn則處于相近水平[20].這些差異可能是由不同研究中魚類樣品的來源與數(shù)量、魚類自身的生物學特性、漁民的養(yǎng)殖習慣以及各研究區(qū)域獨特的經(jīng)濟社會和生態(tài)環(huán)境條件的差異而造成的.

2.2 不同魚類中重金屬的殘留水平

不同魚類中重金屬的殘留水平如表 5所示.可知,鯽魚和鰱魚中 7種重金屬平均殘留量從高到底依次是:Zn＞Cu＞Cr＞Pb＞As＞Hg＞Cd;鯉魚中是 :Zn＞Cu＞Cr＞Pb＞Hg＞As＞Cd;草 魚 中 則 是 :Zn＞Cu＞Cr＞Pb＞As＞Cd＞Hg.由此可見,4 種魚類中重金屬的殘留水平并不相同,具體表現(xiàn)為:對Pb、Cd、Cu、Zn而言,草魚中的殘留量最高,其次是鯽魚和鯉魚,鰱魚中最低;對Cr、Hg而言,鯽魚最高,鯉魚和草魚次之,鰱魚最低;對As而言,鯽魚最高,草魚和鯉魚次之,鰱魚最低.總體來看,7種重金屬元素在鯽魚和草魚體內(nèi)都具有較強的富集能力.

表5 不同魚類肌肉中重金屬殘留量(mg/kg)Table 5 Residues of heavy metals in different fish muscles

已有的研究表明[32,34],魚類生活習性和食性的不同是影響魚體內(nèi)重金屬殘留水平差異的關鍵因素.本研究中4種魚的生活習性各不相同:鯽魚棲息于底層水體,是以植物為主食的雜食性魚類;鯉魚也為底層魚類,葷素兼食;草魚喜居于水體的中下層和近岸多水草區(qū),屬草食性魚類;鰱魚常見于水體的中上層,是以浮游植物為主食的濾食性魚類.通常認為由于重金屬元素在魚體內(nèi)富集而產(chǎn)生的生物放大作用或者由于水體底層“泥-水”微界面重金屬元素的釋放、遷移和轉化作用,從而導致不同魚類中重金屬殘留水平差異的規(guī)律表現(xiàn)為底層魚類高于中上層魚類、雜食性魚類高于草食性魚類[20,32,34].但在本研究中,此種規(guī)律并未得到完全體現(xiàn),并且就食性而言草食性的魚類中重金屬殘留水平非但不低,反而對大部分重金屬來說往往偏高.這與劉平等[33]對市場魚類的研究結論較為相似,而有別于謝文平等的研究結果[20,32],可能是由不同水體中魚類的主要食物來源不同導致的.因此,有必要開展魚類中重金屬殘留的來源分析研究.

2.3 魚類中重金屬殘留的來源分析

Pearson相關系數(shù)法可用于檢驗成對數(shù)據(jù)之間的相似性和元素之間的來源差異,在重金屬元素數(shù)據(jù)關系和行為分析方面得到廣泛應用[35].其計算公式為[36]:

相關系數(shù)r的絕對值越大,相關性越強;相關系數(shù)越接近于1或-1,相關度越強,相關系數(shù)越接近于0,相關度越弱.

對鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類中重金屬殘留的結果數(shù)據(jù)或對數(shù)轉換后數(shù)據(jù)(使其數(shù)據(jù)分布符合正態(tài))進行Pearson相關分析,結果如表6所示.可以看到,各重金屬元素之間均呈顯著正相關關系(P＜0.05).

一般來說,不同種重金屬元素在水或生物體內(nèi)具有不同的水解和沉淀-溶解平衡以及迥然相異的絡合過程,由此導致了不同重金屬之間行為的差異.本研究中7種重金屬殘留元素Pb、Cr、Cd、Cu、Zn、Hg和As之間卻有著某種較為相近的行為特征和變化趨勢,它們的 Pearson相關系數(shù) r均介于 0.57～0.89之間(表 6),并且通過了0.05水平上的顯著性檢驗,說明這7種重金屬元素之間在一定程度上具有較強的線性關系,可能有著相似的輸入來源.在人工養(yǎng)殖條件下,池塘水體、底泥、飼料和藥物均能影響魚類體內(nèi)重金屬元素的積累,尤其是飼料和藥物的需求量大、使用強度高,在較短的養(yǎng)殖周期內(nèi),魚類大量攝入,引起重金屬元素的不斷累積,可能是導致魚類體內(nèi)重金屬元素殘留的重要人為源輸入,應當引起人們的足夠重視.

表6 不同魚類肌肉中重金屬殘留量的Pearson相關系數(shù)Table 6 Pearson correlation coefficients between different heavy metal residues in different fish muscles

表7 不同魚類中重金屬目標危害系數(shù)Table 7 Target hazard quotients of heavy metals in different fish muscles

2.4 魚類重金屬殘留的健康風險評估

圖2 不同魚類重金屬的TTHQFig.2 TTHQ of heavy metals in different fish muscles

依據(jù) 4種魚類中重金屬的平均殘留量與鄭州市居民日均魚類消耗量,采用目標危害系數(shù)法分別對成人與兒童的目標危害系數(shù)進行了估算.結果顯示(表7),單一目標危害系數(shù)THQ在鯉魚體內(nèi)的大小依次為:Hg＞As＞Cr＞Pb＞Cd＞Cu＞Zn,而在其他 3種魚體內(nèi) THQ的大小則表現(xiàn)為:As＞Hg＞Cr＞Pb＞Cd＞Cu＞Zn,且 在 所 有 魚 類 中THQ的值均遠小于 1,表明食用鄭州黃河南岸魚類,單一重金屬殘留的暴露對當?shù)厝巳旱慕】碉L險并不明顯.需要注意的是,盡管所有魚類中THQ兒童不存在明顯的健康風險,但對7種重金屬元素而言,THQ兒童的值均大于THQ成人,說明兒童魚類單一重金屬膳食攝入將面臨較高的健康風險,需要相關部門加以關注.

由圖2知,復合重金屬目標危害系數(shù)TTHQ在 4種魚類中表現(xiàn)為:鯽魚＞草魚＞鯉魚＞鰱魚.因此,食用鯽魚使得當?shù)鼐用裰亟饘倮鄯e的健康風險可能性更高.但所有魚類TTHQ的值均明顯小于 1,可知日常食用沿黃地區(qū)養(yǎng)殖魚類仍具有較高的安全性.4種魚類中TTHQ在人類不同年齡段呈現(xiàn)出與THQ類似的變化趨勢,即不同魚類體內(nèi)重金屬元素對兒童的TTHQ均高于成人.結合表7和圖2可知,不同重金屬的THQ之間各不相同,它們對TTHQ的貢獻率差異明顯,其中以As、Hg和 Cr的貢獻率最為突出,分別為 32.00%、26.23%和20.06%,說明在鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類中As、Hg和Cr是主要風險元素.鑒于這3種元素的過量累積均能引起人體諸多器官的病變,甚至誘發(fā)癌癥[37],因此應對鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類中As、Hg和Cr污染開展更為深入的研究,并加強防控,以降低其健康風險.

3 結論

3.1 鄭州黃河南岸養(yǎng)殖水體 4種魚類肌肉中Pb、Cr、Cd、Cu、Zn、Hg和As殘留的檢出率均在60%以上,但僅有Pb、As和Cd 3種重金屬元素殘留超標,超標率分別為13.53%、12.78%和4.51%.

3.2 7種重金屬元素的變異系數(shù)介于0.13～0.37之間,屬中等變異強度,其中以 Hg的變異強度最大.各重金屬元素的平均殘留水平差異明顯,從高到低依次表現(xiàn)為 Zn＞Cu＞Cr＞Pb＞As＞Hg＞Cd,但均未超過食品中污染物限量標準(GB 2762-2017);不同養(yǎng)殖魚類的重金屬殘留水平也存在較大差異,總體來說鯽魚和草魚肌肉中重金屬元素的殘留要高于鯉魚和鰱魚.

3.3 Pearson相關分析表明,鄭州黃河南岸養(yǎng)殖魚類 7種重金屬殘留具有相似的來源,并可能以人為源輸入為主,飼料和藥物的使用應引起足夠的重視.

3.4 健康風險評估顯示,7種重金屬元素中,As、Hg和Cr是主要風險元素,并且兒童面臨的魚類重金屬膳食攝入健康風險要高于成人,但日常食用鄭州黃河南岸地區(qū)養(yǎng)殖魚類,重金屬對當?shù)鼐用裨斐傻慕】碉L險并不明顯.

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